孫英明,吳建會(huì),馬 咸,梁丹妮,馮銀廠

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燒結(jié)工藝顆粒物中水溶性離子排放特性分析

孫英明,吳建會(huì)*,馬 咸,梁丹妮,馮銀廠

(南開(kāi)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300071)

采用荷電低壓顆粒物撞擊器(ELPI)對(duì)兩段燒結(jié)工藝經(jīng)除塵、脫硫后排放的顆粒物進(jìn)行采樣,分析顆粒物的粒數(shù)和質(zhì)量濃度以及顆粒物中所含水溶性離子的粒徑分布特征.結(jié)果表明,燒結(jié)工藝經(jīng)除塵、脫硫后顆粒物的粒數(shù)濃度在105~107cm-3,粒徑小于0.1μm的顆粒物占總粒數(shù)濃度的67%~77%.顆粒物質(zhì)量濃度呈雙峰分布,燒結(jié)1分別在0.61μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值,燒結(jié)2分別在0.37μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值;對(duì)不同粒徑段顆粒物中的水溶性離子進(jìn)行分析后表明,燒結(jié)1排放的PM1中含量最高的是NH4+和Ca2+,分別為15.26%和14.84%;PM>1中含量最高的是SO42-,為33.52%.燒結(jié)2排放的PM1中含量最高的是Cl-,為28.12%;PM>1中含量最高的是SO42-,為29.21%.SO42-在燒結(jié)1中主要集中在6.89~10.23μm這一粗粒徑段中,占60%左右,而在燒結(jié)2中主要集中在粒徑小于2.5μm的細(xì)粒徑段顆粒物中,占81%左右.Cl-在燒結(jié)1不同粒徑段顆粒物中含量較低且分布較均勻,而在燒結(jié)2中Cl-在0.13~0.24μm粒徑段顆粒物中出現(xiàn)峰值且含量較高達(dá)45%左右.

燒結(jié)工藝；顆粒物；粒徑分布；水溶性離子

大氣顆粒物是大氣中存在的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)的總稱,大量研究表明空氣中顆粒物化學(xué)成分復(fù)雜,不僅能降低大氣能見(jiàn)度,且會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生較大危害[1-5].環(huán)境空氣中顆粒物的來(lái)源主要分為兩大類,即自然源和人為源.人為源主要包括燃料燃燒產(chǎn)生的固體顆粒物、生產(chǎn)性粉塵和汽車尾氣等,其中鋼鐵冶煉行業(yè)是城市環(huán)境空氣中顆粒物人為源中的重要來(lái)源之一.

一個(gè)年產(chǎn)100萬(wàn)t鋼的企業(yè),僅在煉鋼、煉鐵和燒結(jié)這3個(gè)工藝過(guò)程中,每年約產(chǎn)生10萬(wàn)t粉塵[6].鋼鐵冶煉行業(yè)各工藝過(guò)程排放的顆粒物大多數(shù)粒徑較小、組成成分較復(fù)雜、治理難度較大并且對(duì)大氣環(huán)境和人體健康的影響也相應(yīng)比較嚴(yán)重[7].目前,國(guó)內(nèi)外針對(duì)大氣環(huán)境、燃煤電廠或燃煤鍋爐可吸入顆粒物PM10和細(xì)顆粒物PM2.5的相關(guān)研究較多,如王書(shū)肖等[8-12]對(duì)5種典型容量的鏈條爐顆粒物的排放特征進(jìn)行了研究,指出鏈條爐排放的PM2.5質(zhì)量濃度在0.14μm和1μm處呈雙峰分布且在PM2.5中,SO42-是最豐富的離子,質(zhì)量分?jǐn)?shù)在20%~54%范圍內(nèi).國(guó)內(nèi)外研究中,對(duì)鋼鐵冶煉行業(yè)顆粒物排放特征的研究工作相對(duì)較少,范真真等[13]對(duì)高爐出鐵場(chǎng)PM2.5的排放特征進(jìn)行了分析,結(jié)果表明,出鐵場(chǎng)除塵后顆粒物的粒數(shù)濃度在105~106cm-3范圍內(nèi), PM2.5所含水溶性離子中, SO42-、K+和Ca2+含量較高,分別為10.32%~28.85%、7.36%~9.15%和3.97%~15.40%.然而燒結(jié)工藝作為鋼鐵行業(yè)的關(guān)鍵工藝,其排放的顆粒物占整個(gè)鋼鐵行業(yè)排放的顆粒物的比重較大,但國(guó)內(nèi)外對(duì)燒結(jié)工藝顆粒物排放特征的研究卻很少.因此本研究通過(guò)對(duì)鋼鐵行業(yè)燒結(jié)工藝經(jīng)除污設(shè)施后排放的顆粒物進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試,深入探究其粒徑與濃度分布、化學(xué)組成等排放特性,以期為我國(guó)鋼鐵冶煉行業(yè)顆粒物的排放控制決策和控制技術(shù)的開(kāi)發(fā)提供基礎(chǔ)信息.

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)的選擇

選取內(nèi)蒙古自治區(qū)某鋼鐵公司的兩條燒結(jié)工段排放的煙氣分別進(jìn)行樣品采集和測(cè)定.在兩段燒結(jié)工藝中,其中燒結(jié)1代表舊式的燒結(jié)工藝,采用比較普遍的電袋復(fù)合除塵以及干法脫硫除污工藝;而燒結(jié)2代表現(xiàn)在應(yīng)用較廣泛的新型燒結(jié)工藝, 采用的是煙塔一體式的電除塵+石灰石/石膏法脫硫工藝,將煙囪與冷卻塔合二為一,不僅增加了煙氣的抬升高度,而且提高了能源利用效率.兩段燒結(jié)工藝使用同一種類和來(lái)源的鐵礦石和焦炭,這有助于對(duì)兩種燒結(jié)工藝顆粒物排放特征進(jìn)行比較.采樣位置處在燒結(jié)工段除塵、脫硫工藝后的煙囪上,煙氣凈化設(shè)施及燒結(jié)機(jī)參數(shù)見(jiàn)表1.

表1 煙氣凈化設(shè)施及燒結(jié)機(jī)參數(shù) Table 1 Flue gas purification facility and sintering machine parameters

1.2 采樣方法與分析內(nèi)容

采用ELPI與稀釋通道采樣相結(jié)合的方法對(duì)燒結(jié)工藝除污設(shè)施后排放的顆粒物進(jìn)行采集.現(xiàn)場(chǎng)采樣過(guò)程中,采用煙氣和空氣1:8的稀釋比例對(duì)煙氣進(jìn)行稀釋,稀釋后煙氣溫度<60℃,濕度在5%RH左右,煙氣流速在10L/min,均符合ELPI采樣條件.本研究的分析內(nèi)容和分析儀器見(jiàn)表2.

表2 分析內(nèi)容與分析儀器 Table 2 Analysis items and analytical instruments

1.3 分析方法

在現(xiàn)場(chǎng)采樣過(guò)程中,用ELPI+對(duì)各污染點(diǎn)源顆粒物的粒徑和濃度分布進(jìn)行在線監(jiān)測(cè),同時(shí)分別使用鋁膜(芬蘭Dekati公司)和Teflon膜(美國(guó)PALL公司)對(duì)采集的樣品進(jìn)行收集.本研究共設(shè)兩個(gè)采樣點(diǎn),每個(gè)采樣點(diǎn)使用2組(每組14張)不同材質(zhì)的采樣膜,每組采樣3h.由于鋁膜物理性質(zhì)穩(wěn)定,適用于顆粒物稱重分析,所以用鋁膜采集樣品監(jiān)測(cè)顆粒物的粒徑和濃度分布.Teflon膜由聚四氟乙烯材料制成,其吸濕性和空白值都相對(duì)較低,對(duì)結(jié)果干擾較小,所以采用Teflon膜采集的樣品進(jìn)行水溶性離子的分析.

1.4 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

測(cè)定結(jié)果用空白膜進(jìn)行校正;使用離子色譜儀測(cè)定水溶性離子含量過(guò)程中,分析時(shí)做10%樣品量的平行樣,以保證分析結(jié)果的準(zhǔn)確性;研究中所使用的濾膜均在恒溫恒濕箱中按平衡條件平衡24h后進(jìn)行稱重.

2 分析與討論

2.1 煙氣中顆粒物的粒數(shù)濃度分布

由ELPI測(cè)得的燒結(jié)工藝排放煙氣中顆粒物的粒數(shù)濃度如圖1所示.

燒結(jié)爐經(jīng)過(guò)除塵、脫硫后排放煙氣中的顆粒物的粒數(shù)濃度隨著粒徑的增加呈單調(diào)遞減分布,這與燃煤工業(yè)鍋爐排放顆粒物的粒數(shù)濃度分布形態(tài)有所不同,郝吉明等[14-16]發(fā)現(xiàn)多數(shù)燃煤工業(yè)鍋爐排放的PM10在0.12~0.20μm粒徑范圍內(nèi)出現(xiàn)1個(gè)濃度峰值,呈單峰分布.

不同規(guī)模的兩種燒結(jié)工藝除塵、脫硫后排放的顆粒物的粒數(shù)濃度在105~107cm-3范圍內(nèi).該粒數(shù)濃度范圍略低于李超等[15]研究的工業(yè)鍋爐除塵后排放的顆粒物粒數(shù)濃度106~107cm-3范圍.顆粒物隨著粒徑增大其粒數(shù)濃度不斷減小,所排放的顆粒物粒數(shù)濃度主要取決于粒徑小于0.1μm的顆粒物,占總粒數(shù)濃度的67%~77%左右.燒結(jié)2排放的顆粒物的粒數(shù)濃度在不同粒徑上均大于燒結(jié)1,這主要是由于燒結(jié)2比燒結(jié)1進(jìn)料更多,且燒結(jié)1采用的電袋復(fù)合除塵工藝較燒結(jié)2的電除塵工藝除塵效率更高所致.

2.2 煙氣中顆粒物的質(zhì)量濃度分布

燒結(jié)工藝經(jīng)除塵、脫硫后排放煙氣中顆粒物的質(zhì)量濃度如圖2所示.

燒結(jié)1和燒結(jié)2經(jīng)除塵、脫硫后排放的顆粒物的質(zhì)量濃度分別為2.85和8.15mg/m3,均低于GB28662-2012[17]規(guī)定的燒結(jié)機(jī)尾排放顆粒物濃度限值30mg/m3.

燒結(jié)工藝經(jīng)除塵、脫硫后產(chǎn)生的顆粒物的質(zhì)量濃度呈現(xiàn)雙峰分布,燒結(jié)1經(jīng)除塵、脫硫后顆粒物的質(zhì)量濃度分別在0.61μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值,燒結(jié)2分別在0.37μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值,這種分布形態(tài)與許多燃煤電廠產(chǎn)生顆粒物的質(zhì)量濃度分布形態(tài)大體一致[18-20].這可能是因?yàn)槿紵^(guò)程中產(chǎn)生的粗顆粒物由各種碎裂過(guò)程直接產(chǎn)生,而細(xì)顆粒物主要是通過(guò)汽化—凝結(jié)機(jī)制形成[16].

2.3 顆粒物中水溶性離子粒徑分布特征分析

燒結(jié)1和燒結(jié)2排放的顆粒物在不同粒徑段中總體上SO42-、Cl-、NH4+和Ca2+含量較高,而NO3-、NO2-和Mg2+的含量相對(duì)較低.燒結(jié)工藝排放顆粒物中SO42-一部分主要來(lái)自于煤燃燒產(chǎn)生SO2, SO2氧化形成硫酸鹽,另一部分來(lái)源于經(jīng)過(guò)脫硫工藝后,會(huì)產(chǎn)生一些含硫的漿液滴吸附在顆粒物表面.Cl-和Ca2+主要來(lái)源于煤的燃燒和脫硫工藝中使用的脫硫劑[Ca(OH)2和NaCl]. NH4+主要由于煤的燃燒產(chǎn)生的.其中燒結(jié)1排放煙氣中不同粒徑段顆粒物所含水溶性離子整體上含量最高的是SO42-、NH4+和Ca2+,分別為2.12%~ 52.49%、11.18%~25.54%、7.80%~24.48%;燒結(jié)2排放煙氣中不同粒徑段顆粒物所含水溶性離子整體上含量最高的是SO42-、Cl-和NH4+,分別為2.76%~43.92%、7.33%~37.17%、6.68%~27.49%.這可能與燒結(jié)工藝所用燃料煤種的含硫量較高有關(guān),顆粒物中大多數(shù)SO42-是通過(guò)SO2氧化而形成的,具有脫硫裝置的燒結(jié)機(jī)所排放顆粒物中SO42-通常是以(NH4)2SO4、NH4HSO4和CaSO4等形式存在的[21-22].這與郭興明等研究中得到的電廠燃煤鍋爐排放顆粒物中水溶性離子含量有所不同,電廠燃煤鍋爐排放顆粒物中, Ca2+和SO42-是最主要的水溶性離子,分別占水溶性離子質(zhì)量總和的49%和35%[23].以粒徑為1μm為分界線,燒結(jié)1排放的PM1中含量最高的是NH4+和Ca2+,分別為15.26%和14.84%;PM>1中含量最高的是SO42-,為33.52%.燒結(jié)2排放的PM1中含量最高的是Cl-,為28.12%;PM>1中含量最高的是SO42-,為29.21%.

不同水溶性離子在不同粒徑段顆粒物中的含量分布趨勢(shì)是不同的.如燒結(jié)1中的NH4+,其在不同粒徑段顆粒物中含量分布較均勻,變化趨勢(shì)較小,在11.18%~25.54%區(qū)間內(nèi)變化;而燒結(jié)1和燒結(jié)2中的SO42-在不同粒徑段顆粒物中含量分布變化趨勢(shì)較大,分別在2.12%~52.49%和2.76%~43.92%區(qū)間內(nèi)變化.同一種離子在不同的燒結(jié)工藝段所排放顆粒物中的粒徑分布情況也是不同的.如燒結(jié)1中的SO42-含量主要集中在6.89~10.23μm這一粗粒徑段中,占60%左右,在細(xì)粒徑段中含量相對(duì)較低且分布較均勻;而在燒結(jié)2中SO42-含量主要集中在粒徑小于2.5μm的細(xì)粒徑顆粒物中,占81%左右,且分布不均勻.這可能主要與兩種燒結(jié)工藝段采用的脫硫方式不同造成的.燒結(jié)1采用的脫硫方式是干法脫硫,燒結(jié)2采用的脫硫方式是石灰石/石膏濕法脫硫,通過(guò)噴淋法能夠有效的除去粗粒徑顆粒物中的硫酸鹽,但同時(shí)該方法也會(huì)產(chǎn)生一些含硫的漿液滴,穿過(guò)除霧器后干化形成固體顆粒物(粒徑一般小于1μm),隨煙氣排放到空氣中[24-26].燒結(jié)1和燒結(jié)2中的Cl-在不同粒徑段顆粒物中含量分布變化趨勢(shì)也是不同的,燒結(jié)1中Cl-在不同粒徑段顆粒物中含量較低且分布較均勻,而在燒結(jié)2中Cl-在0.13~0.24μm粒徑段顆粒物中出現(xiàn)峰值且含量較高,達(dá)45%左右.這可能是由于燒結(jié)2采用的是煙塔一體式的電除塵+石灰石/石膏法脫硫工藝,NaCl是脫硫劑成分,而且工藝中的水循環(huán)使用,導(dǎo)致Cl-累積,含量較高.

3 結(jié)論

3.1 兩種燒結(jié)工藝除塵、脫硫后排放的顆粒物的粒數(shù)濃度在105~107cm-3,顆粒物隨著粒徑增大其粒數(shù)濃度不斷減小,所排放的顆粒物粒數(shù)濃度主要取決于粒徑小于0.1μm的顆粒物,其占總粒數(shù)濃度的67%~77%左右.

3.2 燒結(jié)工藝經(jīng)除塵、脫硫后產(chǎn)生的顆粒物的質(zhì)量濃度呈現(xiàn)雙峰分布,燒結(jié)1經(jīng)除塵、脫硫后顆粒物的質(zhì)量濃度分別在0.61μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值,燒結(jié)2分別在0.37μm和1.62μm處出現(xiàn)峰值.

3.3 燒結(jié)1排放的PM1中含量最高的是NH4+和Ca2+,分別為15.26%和14.84%;PM>1中含量最高的是SO42-,為33.52%.燒結(jié)2排放的PM1中含量最高的是Cl-,為28.12%;PM>1中含量最高的是SO42-,為29.21%.

3.4 SO42-在燒結(jié)1中主要集中在6.89~10.23μm這一粗粒徑段中,占60%左右,而在采用石灰石/石膏法脫硫工藝的燒結(jié)2中,會(huì)產(chǎn)生一些含硫的漿液滴,導(dǎo)致SO42-主要集中在粒徑小于2.5μm的細(xì)粒徑段顆粒物中,且含量較高占81%左右.

3.5 Cl-在燒結(jié)1不同粒徑段顆粒物中含量較低且分布較均勻,而在采用煙塔一體式工藝的燒結(jié)2中,水循環(huán)使用,Cl-累積,導(dǎo)致Cl-在0.13~ 0.24μm粒徑段顆粒物中出現(xiàn)峰值且含量較高達(dá)45%左右.

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* 責(zé)任作者, 講師, envwujh@nankai.edu.cn

Emission characteristics of water-soluble ions in the particulate matters from sintering process

SUN Ying-ming, WU Jian-hui*, MA Xian, LIANG Dan-ni, FENG Yin-chang

(State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China)., 2016,36(8)：2270~2274

Electrical low pressure impactor (ELPI) was used to analyze the particulate matters size, mass concentration distribution and ions from two sintering processes after dust removal and desulfurization. Results showed that the grain number concentration of the particulate matters from the sintering process after dust removal and desulfurization was in the range of 105~107cm-3, and 67%~77% particulate matters’ particle sizes were mainly below 0.1μm. The mass concentration distribution showed double peaks. Two peaks respectively existed at 0.61μm and 1.62μm of particle size in No.1sintering process, while two peaks respectively existed at 0.37μm and 1.62μm of particle size in No.2 sintering process. Chemical composition analysis indicated that the highest content of water-soluble ions in PM1from No.1 sintering process were NH4+and Ca2+, which was 15.26% and 14.84%, respectively. The highest content of water-soluble ion in PM>1from No.1 sintering process was SO42-, which was 33.52%. The highest content of water-soluble ions in PM1and PM>1from No.2 sintering process were Cl-and SO42-, which was 28.12% and 29.21%, respectively. 60% of SO42-concentrated in the particulate matters of 6.89~10.23μm particle size in No.1sintering process, and 81% of SO42-concentrated in the particulate matters with the particle size below 2.5μm in No.2 sintering process. The content of Cl-in the particulate matters of different particle sizes distributes uniformly in No.1sintering process, and 45% of Cl-concentrated in the particulate matters of 0.13~0.24μm particle size for a peak in No.2 sintering process.

sintering process；particulate matters；particle-size distribution；water-soluble ions

X513

A

1000-6923(2016)08-2270-05

孫英明(1990-),男,河北承德人,南開(kāi)大學(xué)碩士研究生,研究方向?yàn)榇髿馕廴痉乐?

2016-01-05

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21407081,41205089);天津市科技計(jì)劃項(xiàng)目(14ZCDGSF00029)