虞麗菊 孟祥雨 李俊琴 曹杰峰 王 勇 敬 超 吳衍青 邰仁忠

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蒙特卡羅模擬人工自旋冰的退磁過程

虞麗菊1孟祥雨2李俊琴2曹杰峰2王 勇2敬 超1吳衍青2邰仁忠2

1（上海大學(xué) 物理系 上海 200444）2（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 張江園區(qū) 上海 201204）

近年來，人工自旋冰(Artificial spin ice, ASI)因具有潛在的應(yīng)用價值以及理論研究價值而倍受關(guān)注，成為磁學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。以往的研究集中在Square和Kagome兩種晶格結(jié)構(gòu)，由于能量勢壘和阻挫的大量存在，實驗上難以通過退磁等方法達(dá)到其內(nèi)部相互作用決定的能量基態(tài)。本文基于Kagome晶格結(jié)構(gòu)提出了一種新的人工自旋冰結(jié)構(gòu)，并基于蒙特卡羅模擬了三種不同的退磁方法對體系能量的影響。結(jié)果表明，退磁過程中旋轉(zhuǎn)磁場方向可更有效地降低體系能量，并誘導(dǎo)多種磁結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)。

人工自旋冰，蒙特卡羅模擬，退磁

自旋冰是Harris等[1]在研究鈦酸鹽Ho2Ti2O7時，發(fā)現(xiàn)的一種自旋阻挫新象。該體系中晶格結(jié)構(gòu)由四面體基本單元構(gòu)成，每個Ho原子周圍存在4個Ti原子，其中兩個自旋指向四面體內(nèi)部，另外兩個指向外部，遵循“冰法則”排列[2]。這種鈦酸鹽存在絕對零度剩余熵和阻挫現(xiàn)象，并且其剩熵幅值與Pauling預(yù)言的冰氫剩熵幅值大小一致[3]，因此稱之為自旋冰。

阻挫指體系中等價單元之間存在相互競爭，但每一方都無法取得支配地位的現(xiàn)象，廣泛存在于自然界及凝聚態(tài)體系中。研究阻挫現(xiàn)象對于計算機(jī)錯誤校正碼[4]、蛋白質(zhì)動力學(xué)[5]以及生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[6]的模型研究具有重要幫助。磁學(xué)中主要研究幾何阻挫[7]，如圖1所示，幾何晶格結(jié)構(gòu)和近鄰交換作用不相容，位于格點(diǎn)的磁矩?zé)o論如何排列，都不能滿足所有相鄰磁矩間相互作用能極小，形成阻挫。

圖1 幾何阻挫結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure charts of geometrical frustration.

研究表明，阻挫的存在導(dǎo)致了自旋冰體系基態(tài)高度簡并，是凝聚態(tài)領(lǐng)域中十分重要的研究體系。然而，鈦酸鹽等天然自旋冰存在樣品制備困難、表征平臺少以及分辨能力有限等缺點(diǎn)，導(dǎo)致相關(guān)的研究受阻。2006年，Wang等[8]采用電子束刻蝕的方法，制備了世界上首個人工自旋冰體系。該課題組在硅片基底上沉積單個尺寸為220 nm×80 nm× 25nm的坡莫合金，形成準(zhǔn)二維Square晶格陣列，并使用原子力顯微鏡(Atomic Force Microscope, AFM)和磁力顯微鏡(Magnetic Force Microscope, MFM)觀測了陣列的磁結(jié)構(gòu)成像。磁體為沿矩形長軸方向排列的單疇?wèi)B(tài)，每4個磁體形成一個阻挫作用點(diǎn)。圖2為Square和Kagome兩種人工自旋冰體系的晶格示意圖。

圖2 兩種人工自旋冰結(jié)構(gòu)示意圖(a) Square晶格，(b) Kagome晶格Fig.2 Two Lattice structures of ASI.(a) Square lattice, (b) Kagome lattice

該項工作實現(xiàn)了自旋冰體系的人工制備和成像觀測，很大程度上降低了阻挫現(xiàn)象的研究難度。此外，這種有序的周期結(jié)構(gòu)可作為多體相互作用系統(tǒng)的統(tǒng)計力學(xué)研究平臺[9]，其內(nèi)部單元之間存在很強(qiáng)的作用力，磁耦合能和阻挫的相關(guān)研究還將有望給圖案化磁記錄技術(shù)提供參考。

實現(xiàn)以上研究和應(yīng)用首要解決的問題就是尋找人工自旋冰體系的基態(tài)。理論認(rèn)為，體系總是在能量最小時處于平衡穩(wěn)定的狀態(tài)，而總能量是由內(nèi)部單元耦合相互作用決定的。由于阻挫和勢壘的大量存在，制備完成的樣品往往處于無序的能量激發(fā)態(tài)。使用傳統(tǒng)的退火處理效果不甚理想，原因在于自旋冰體系近鄰磁矩間的耦合作用能高達(dá)105K[10]，要在室溫附近對其進(jìn)行退火處理難度很大。Mrogan等[11]通過在樣品生長過程中退火誘導(dǎo)Square自旋冰體系達(dá)到了有序基態(tài)。不少工作對自旋冰體系的退磁處理進(jìn)行了研究，Wang等[12]認(rèn)為如果在變換磁場的同時旋轉(zhuǎn)樣品，可使Square體系較大范圍接近能量基態(tài)。Mengotti等[13]使用類似的方法研究了Kagome自旋冰的退磁，結(jié)果表明，對單個六邊形進(jìn)行退磁處理，較易出現(xiàn)自旋首尾相接的能量基態(tài)，但隨著六邊形的數(shù)目增大，近鄰磁體形成阻挫，很難再出現(xiàn)這種基態(tài)。

圖3 渦旋人工自旋冰結(jié)構(gòu)示意圖(a) 單元結(jié)構(gòu)，中間形成六邊形，另外三個磁體分別沿[10]，[?11]，[?1?1]三個方向，(b) 每三個渦旋單元交匯處形成一個阻挫作用點(diǎn)，(c) 晶格示意圖Fig.3 Structure charts of Vortex ASI.(a) Unit structure, there is a hexagon in the middle, the other three along [10], [?11], [?1?1] respectively,(b) Every three units forming a frustrated Vortex,(c) Lattice structure

為降低阻挫對體系的干擾，我們基于Kagome晶格設(shè)計了一種渦旋自旋冰結(jié)構(gòu)，并采用蒙特卡羅模擬方法來研究三種不同的退磁手段對體系的退磁效果。如圖3所示，每個渦旋結(jié)構(gòu)單元由9個矩形坡莫合金磁體組成，磁體尺寸為220 nm×80nm× 25nm。單元中間6個磁體形成一個六邊形結(jié)構(gòu)，而在單元交接處，每3個磁體形成一個阻挫作用點(diǎn)。我們模擬了包括21×21個與41×41個渦旋單元結(jié)構(gòu)的體系，結(jié)果基本相同，因此以下以21×21為例進(jìn)行分析。

由于矩形磁體沿長軸方向形成單疇?wèi)B(tài)，有兩種取向，可近似為伊辛自旋。對于渦旋單元結(jié)構(gòu)中心的六邊形，可以形成26共64種自旋組態(tài)。然而近鄰磁體之間存在耦合作用，當(dāng)渦旋結(jié)構(gòu)處于能量基態(tài)時，將形成自旋首尾相接的兩種磁組態(tài)：自旋順時針(Type-CW)和自旋逆時針(Type-CCW)，是兩種簡并的能量基態(tài)。對于阻挫作用點(diǎn)，其基態(tài)自旋結(jié)構(gòu)為“兩進(jìn)一出”或“兩出一進(jìn)”，共有6種簡并態(tài)。激發(fā)態(tài)呈現(xiàn)為自旋三個朝內(nèi)(Type-In)或者三個朝外(Type-Out)，是兩種能量簡并態(tài)(圖4)。體系處于理想基態(tài)時(圖6(a))，六邊形形成Type-CW與Type-CCW交替排列，在阻挫作用點(diǎn)，則是“兩進(jìn)一出”和“兩出一進(jìn)”交替排列，而不會出現(xiàn)Type-In或Type-Out的激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)。

圖4 渦旋人工自旋冰的4種典型結(jié)構(gòu)Fig.4 Four typical structures of Vortex ASI.

1 蒙特卡羅模擬

本文基于蒙特卡羅模擬三種不同的退磁方法對體系的退磁效果。其主要思想是：假設(shè)整個體系共有個自旋構(gòu)成一個組態(tài)，隨機(jī)分配給體系一個初始態(tài)，假設(shè)體系中的部分自旋發(fā)生翻轉(zhuǎn)而產(chǎn)生新的組態(tài)，通過近鄰磁耦合作用計算能量變化Δ及玻爾茲曼權(quán)重指數(shù)：0=exp(?Δ/B)，決定是否翻轉(zhuǎn)，其中：B為玻爾茲曼常數(shù)，為溫度，模擬中取為300 K；不斷重復(fù)上述過程，直到體系能量趨于穩(wěn)定。對于近鄰磁體之間的相互作用，本文選用磁偶極子模型[10]。該模型將每個磁體看成理想的點(diǎn)磁矩，磁矩之間的作用能大小為：

式中：0為玻爾茲曼常數(shù)；和指相互作用的兩個磁矩，其值由坡莫合金的磁化強(qiáng)度=800×103A?m?1計算得到；代表兩個磁矩中心的距離矢量。然而，當(dāng)近鄰磁矩間距較小時，磁體的體積不可忽略。本文改進(jìn)了磁偶極子模型，將每個220 nm× 80nm×25 nm的坡莫合金磁體細(xì)分成許多個大小為22 nm×10 nm×5 nm的單元，總的近鄰磁體之間的耦合能采用求和的方式得到。施加外磁場時，還需考慮體系的塞曼能：

由于兩個磁體之間的耦合能會隨著它們之間的距離增大而快速減小。對于一個給定的磁體，當(dāng)另一個磁體與它之間的耦合能小于來自最近鄰磁體耦合能的3%時，忽略不計。對于單個矩形磁體，由于形狀各向異性能的影響，退磁過程中需要克服一定的能量勢壘才能發(fā)生翻轉(zhuǎn)。根據(jù)文獻(xiàn)[14]，對于尺寸為220 nm×80 nm×25 nm的坡莫合金，形狀各向異性能大小為：0=3.17′10?18J（約為2.3′105K）。考慮漲落的存在，計算中對每個磁體的勢壘進(jìn)行隨機(jī)分配：0j0，其中：為無量綱隨機(jī)分布，期望值=1，標(biāo)準(zhǔn)差選取了0.1?0.3之間的一系列參數(shù)進(jìn)行試驗，對結(jié)果的影響很小，最終選取=0.25。

本工作中，基于能量最小原理的蒙特卡羅模擬計算包含以下具體步驟：1) 給體系隨機(jī)分配一個初始狀態(tài)；2) 隨機(jī)假設(shè)每個單元中的個磁體進(jìn)行翻轉(zhuǎn)，其中服從概率分布：P=(1/2)，(=1,2,…,9)；3) 計算翻轉(zhuǎn)所需的能量變化：Δ=E?E+Σ0，其中：E和E分別為翻轉(zhuǎn)后和翻轉(zhuǎn)前的體系總能量。如果Δ≤0，表明翻轉(zhuǎn)后體系能量降低，發(fā)生翻轉(zhuǎn)，回到第2步；4) 如果Δ>0，表明翻轉(zhuǎn)后體系能量將增加，計算玻爾茲曼權(quán)重指數(shù)：0=exp(?Δ/B)，產(chǎn)生一個隨機(jī)數(shù)，∈(0,1)，如果0>，發(fā)生翻轉(zhuǎn)，回到第2步；5) 如果0≤，不發(fā)生翻轉(zhuǎn)，回到第2步；6) 多次重復(fù)以上過程，直到系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)定的能量狀態(tài)。

本工作中我們一共采用三種退磁方法。方法1(圖5(a))：首先沿[10]方向(圖3)施加0.15 T的初始飽和磁場，等待一定的時間使系統(tǒng)達(dá)到平衡，然后快速變化到反方向，每次反向磁場的大小都減少一定幅度Δ，其值等于初始飽和磁場除以循環(huán)總數(shù)，待退磁完成所有的循環(huán)，磁場剛好降到零。方法2(圖5(b))：在每個循環(huán)中，磁場大小按一定的步長變化，達(dá)到最大值時無需等待系統(tǒng)平衡，直接進(jìn)行下一個循環(huán)。方法3(圖5(c))：磁場的角度沿順時針（或逆時針）方向勻速變化，同時磁場的大小按一定的步長均勻減小，直至磁場為零。

圖5 三種退磁方法示意圖(a) 方法1，(b) 方法2，(c) 方法3Fig.5 Demagnetization scheme.(a) Method 1, (b) Method 2, (c) Method 3

為尋找最優(yōu)的參數(shù)，我們對每種方法采取了一系列的循環(huán)次數(shù)和步數(shù)進(jìn)行模擬，并以退磁后體系的總能量為指標(biāo)，比較而得較優(yōu)參數(shù)。對于方法1，選取了50000、100000、150000、200000這4種循環(huán)次數(shù)，體系的退磁總能量先降低，然后趨于穩(wěn)定，磁場的大小快速變化，步數(shù)為1；方法2的循環(huán)次數(shù)取1000，步數(shù)分別取100?400，間隔為100，隨著步數(shù)增大，退磁總能量并沒有降低，取100即可；而對于方法3，循環(huán)次數(shù)取500和1000，步數(shù)分別取180?720，間隔為180，結(jié)果表明當(dāng)循環(huán)次數(shù)取1000，步數(shù)取540時，退磁總能量已降到最低，更精細(xì)化的參數(shù)對結(jié)果幾乎沒有影響。

2 結(jié)果與討論

首先，選取晶格常數(shù)=500 nm的體系進(jìn)行模擬計算，得到三種方法退磁后體系的自旋組態(tài)(圖6)。圖6(a)為理想的體系基態(tài)，中間六邊形形成Type-CW與Type-CCW交替排列的磁結(jié)構(gòu)，兩種結(jié)構(gòu)出現(xiàn)的頻率都為50%，在阻挫作用點(diǎn)，則是“兩進(jìn)一出”和“兩出一進(jìn)”交替排列。與有序基態(tài)相比，方法3更容易形成Type-CW和Type-CCW兩種基態(tài)結(jié)構(gòu)，方法2次之，由于近鄰單元之間存在復(fù)雜的相互作用，Type-CCW和Type-CW并不是交替排列的，而有可能同一類型連續(xù)出現(xiàn)，這是由于近鄰磁矩之間存在較強(qiáng)的耦合作用能，引起磁體連續(xù)翻轉(zhuǎn)造成的。圖7對三種方法退磁后體系中4種結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)頻率進(jìn)行了統(tǒng)計，對應(yīng)圖6(b)?(d)。在理想情況下的最低能量狀態(tài)(圖6(a))，每一個六角結(jié)構(gòu)均為CW或者CCW，CW和CCW交替出現(xiàn)，各自占六角結(jié)構(gòu)總數(shù)的50%。在實際的退磁過程中，體系中磁體的翻轉(zhuǎn)是一個漲落過程，不可能達(dá)到最低能量狀態(tài)，有些六角結(jié)構(gòu)既不是CW也不是CCW，而是一種無序狀態(tài)。這種情況在方法1中尤其明顯，只有約10%的六角結(jié)構(gòu)是CW和CCW；方法2比方法1好一點(diǎn)，CW和CCW在所有六角結(jié)構(gòu)中的占比達(dá)到了20%左右；方法3最理想，達(dá)到了40%左右，體系的總能量也最接近基態(tài)，同時由于大量Type-CW和Type-CCW結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)，誘導(dǎo)近鄰的阻挫作用點(diǎn)出現(xiàn)Type-In以及Type-Out的能量激發(fā)態(tài)，在所有三角結(jié)構(gòu)中的占比接近10%。比較三種方法退磁后的體系總能量(圖8)，方法3仍最大程度接近體系的基態(tài)能量1.947×10?15J。

圖6 蒙特卡羅計算體系的基態(tài)自旋排布，以及三種方法退磁后的自旋排布，對應(yīng)圖4中的4種結(jié)構(gòu)類型(a) 理想基態(tài)，(b) 方法1，(c) 方法2，(d) 方法3Fig.6 Structure chart for ground state and demagnetization results of three methods corresponding to Fig.4.(a) Ground state, (b) Method 1, (c) Method 2, (d) Method 3

另外在圖7中可以看出，在三種退磁方法中，Type-CW和Type-CCW、Type-In和Type-Out的數(shù)目并不嚴(yán)格相等。這是由于磁體的翻轉(zhuǎn)具有隨機(jī)性，進(jìn)行特定的退磁過程后，會產(chǎn)生對稱性破缺，各種結(jié)構(gòu)的數(shù)目不相等，體系不是處于最低能量狀態(tài)。并且由于每個磁體的翻轉(zhuǎn)存在勢壘，當(dāng)熱漲落的能量不足以克服勢壘時，整個體系會達(dá)到平衡狀態(tài)，這種平衡狀態(tài)不具有嚴(yán)格的對稱性。

圖7 三種方法退磁后4種結(jié)構(gòu)類型的統(tǒng)計頻率Fig.7 Statistical frequency of four types by three methods.

隨后調(diào)整體系的晶格常數(shù)為=400 nm和=600 nm，同樣模擬了三種方法的退磁效果。對于這兩種晶格參數(shù)的體系，方法3仍然是最理想的退磁方法，能將體系總能量降得最低(表1)。統(tǒng)一采用方法3退磁后，對等于400 nm、500 nm、600 nm的體系進(jìn)行比較，4種結(jié)構(gòu)類型的分布如圖9所示。當(dāng)=400 nm時，近鄰磁體之間距離更近，相互作用更強(qiáng)，退磁后容易形成能量較低的兩種結(jié)構(gòu)類型Type-CW和Type-CCW，頻率在40%左右，幾乎不會出現(xiàn)能量激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)。隨著晶格常數(shù)增大，Type-CW和Type-CCW的出現(xiàn)頻率減小，Type-In和Type-Out兩種激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)頻率則在增大，=600 nm時，分別達(dá)到12.5%和12.8%。上述結(jié)果表明，晶格常數(shù)可有效地調(diào)控內(nèi)部相互作用，后者是驅(qū)動體系抵達(dá)有序能量基態(tài)的主要因素，而退磁可以部分消除能量勢壘的影響，某種程度上誘導(dǎo)自旋實現(xiàn)“自由翻轉(zhuǎn)”，使體系更容易接近能量基態(tài)。

圖8 三種方法退磁后體系的總能量Fig.8 System energy after demagnetization by three methods.

表1 不同晶格常數(shù)的體系退磁后的總能量
Table 1 System energy of different lattices after demagnetization.

晶格常數(shù)

/ nm

方法1

Method 1 / 10J

方法2

Method 2 / 10J

方法3

Method 3 / 10J

最低能量

Min energy / 10J

400

?4.040

?4.143

?4.159

?4.227

500

?1.799

?1.811

?1.818

?1.947

600

?9.842

?9.761

?9.890

?1.094

圖9 方法3退磁后4種結(jié)構(gòu)的頻率分布Fig.9 Statistical frequency by method 3.

3 結(jié)語

本文基于蒙特卡羅方法模擬了三種方法對人工自旋冰體系的退磁效果，通過調(diào)整外磁場的循環(huán)次數(shù)、步數(shù)以及場方向，確定旋轉(zhuǎn)磁場退磁為最佳退磁方案。選取循環(huán)次數(shù)為1000，步數(shù)為540，磁場沿面內(nèi)旋轉(zhuǎn)，當(dāng)一個循環(huán)完成時回到原點(diǎn)。作為消除磁性材料勢壘的常用方法，退磁可使人工自旋冰體系中的自旋磁矩克服能量障礙，實現(xiàn)一定程度的“自由翻轉(zhuǎn)”，最終通過近鄰磁矩間的相互作用決定體系的自旋組態(tài)。無論是作為多體相互作用系統(tǒng)的統(tǒng)計力學(xué)平臺，還是圖案化磁記錄技術(shù)以及阻挫現(xiàn)象的研究體系，退磁處理都是人工自旋冰研究過程中首要的、關(guān)鍵的一步。我們將在隨后的工作中采用電子束曝光等手段[15]制備本文提出的人工自旋冰結(jié)構(gòu)，對其進(jìn)行磁性表征，研究其豐富的物理性質(zhì)并與本文的理論結(jié)果進(jìn)行比較。

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國家自然科學(xué)基金(No.11475251、No.11275255、No.11225527、No.5137111)、上海市科委基礎(chǔ)研究重點(diǎn)項目(No.13JC402400)資助

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11475251, No.11275255, No.11225527, No.5137111), and the Key Project of Shanghai Municipal Science and Technology Commission (No.13JC402400)

Monte Carlo simulation on demagnetization of artificial spin ice

YU Liju1MENG Xiangyu2LI Junqin2CAO Jiefeng2WANG Yong2JING Chao1WU Yanqing2TAI Renzhong2

1(Department of Physics, Shanghai University, Shanghai 200444, China)2(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Zhangjiang Campus, Shanghai 201204, China)

Background: Recently, the artificial spin ice (ASI) draws a wide attention for its exotic phenomenon and potential applications. Previous works mainly studied the Square and Kagome lattice systems, and extensive researches concentrated upon how to achieve the ground state. It turned out to be experimentally difficult to get the absolute ground state of Kagome ASI because of the high frustration. Purpose: Here we propose a new structure based on Kagome lattice, which is just locally frustrated. In order to get good approximation of its ground state, we employed a Monte Carlo simulation on demagnetization process with three methods. Methods: The Monte Carlo simulation was carried on a system including 21×21 cells, and an extra field had been employed to drive the spins overturning. Results & Conclusion: It turned out that the rotating magnetic field was more effective to get to the ground state, and induced the emergence of various magnetic structures.

ASI, Monte Carlo simulation, Demagnetization

YU Liju, female, born in 1989, graduated from Guangxi University in 2013, master student, focusing on magnetic nanostructure

WANG Yong, E-mail: wangyong@sinap.ac.cn; WU Yanqing, E-mail: wuyanqing@sinap.ac.cn; TAI Renzhong, E-mail: tairenzhong@sinap.ac.cn

TL65，O469

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.060502

虞麗菊，女，1989年出生，2013年畢業(yè)于廣西大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域為磁性納米結(jié)構(gòu)

王勇，E-mail: wangyong@sinap.ac.cn；吳衍青，E-mail: wuyanqing@sinap.ac.cn；邰仁忠，E-mail: tairenzhong@sinap.ac.cn

2016-01-25，

2016-04-12