龍偉民，路全彬，何　鵬，薛松柏，吳銘方，薛　鵬

(1 鄭州機(jī)械研究所 新型釬焊材料與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，鄭州 450001；2 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001；3 南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，南京 210016；4 江蘇科技大學(xué) 先進(jìn)焊接技術(shù)省級(jí)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 鎮(zhèn)江 212003;5 南京理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210094)

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釬焊過(guò)程原位合成Al-Si-Cu合金及接頭性能

龍偉民1，路全彬1，何鵬2，薛松柏3，吳銘方4，薛鵬5

(1 鄭州機(jī)械研究所 新型釬焊材料與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，鄭州 450001；2 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001；3 南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，南京 210016；4 江蘇科技大學(xué) 先進(jìn)焊接技術(shù)省級(jí)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 鎮(zhèn)江 212003;5 南京理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210094)

Al-Si-Cu基釬料熔點(diǎn)低、強(qiáng)度高，非常適用于鋁合金的釬焊。但位于三元共晶成分點(diǎn)附近的Al-Si-Cu合金由于含有大量的CuAl2脆性金屬間化合物，無(wú)法采用常規(guī)塑性加工方法成形，因此限制了其使用范圍。為克服上述不足，設(shè)計(jì)一種使用AlSi-CuAl復(fù)合焊絲在釬焊過(guò)程中原位合成Al-Si-Cu釬料的方法，并對(duì)其釬焊接頭組織與性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明：采用的復(fù)合焊絲外層為AlSi合金，內(nèi)層為CuAl合金粉，兩者熔點(diǎn)接近。復(fù)合釬料的加工性能遠(yuǎn)優(yōu)于同成分的Al-Si-Cu釬料。使用復(fù)合焊絲感應(yīng)釬焊3A21鋁合金，釬焊過(guò)程中兩種合金幾乎同時(shí)熔化，經(jīng)瞬間保溫后可充分熔合并形成Al-Si-Cu釬料，獲得成分均勻、界面結(jié)合良好的釬縫，釬焊接頭抗剪強(qiáng)度高于采用常規(guī)Al-Si-Cu釬料釬焊的接頭抗剪強(qiáng)度。

Al-Si-Cu釬料；原位合成；復(fù)合焊絲；釬焊

鋁及鋁合金廣泛應(yīng)用于電力電子、車輛、制冷和航空領(lǐng)域，且其應(yīng)用范圍在不斷擴(kuò)大[1-5]。釬焊是鋁合金應(yīng)用最廣的連接方式之一，由于常用的鋁基釬料液相線與被焊鋁合金的固相線非常接近，鋁合金釬焊時(shí)釬焊溫度控制難度較大，易發(fā)生溶蝕、過(guò)燒甚至使母材熔化[1,6]。

Al-Si-Cu釬料具有熔點(diǎn)低、強(qiáng)度高、流動(dòng)性好、對(duì)母材潤(rùn)濕性好等優(yōu)點(diǎn)，非常適用于鋁合金的釬焊[7,8]。但該釬料中CuAl2金屬間化合物含量高，因而釬料脆性很大，難以進(jìn)行塑性成形；如果采用快速凝固[8-10]和非晶態(tài)成形工藝等制備技術(shù)，則帶來(lái)生產(chǎn)效率低、成本高的問(wèn)題。因而該類釬料只能以鑄條或粉末形態(tài)使用，給釬焊帶來(lái)了很大的困難，限制了其應(yīng)用范圍。

針對(duì)Al-Si-Cu合金脆性大，成形加工難等問(wèn)題，本研究在原位粉末合成及原位合成三元合金的基礎(chǔ)上[11-14]，設(shè)計(jì)了采用復(fù)合焊絲原位合成Al-Si-Cu高脆合金的工藝。所用復(fù)合釬焊絲外層為塑性良好的AlSi合金，內(nèi)層為CuAl合金粉，內(nèi)層熔點(diǎn)略低于外層。釬焊過(guò)程中內(nèi)外層合金發(fā)生熔合與擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)原位冶金性合成新合金，獲得的合金熔點(diǎn)低于AlSi12和CuAl60合金，合金釬縫強(qiáng)度高。雖然已有原位合成納米陶瓷顆粒、涂層、復(fù)合材料等的研究報(bào)道[15-18]，但鮮有原位合成釬料特別是Al-Si-Cu釬料的報(bào)道。

本研究旨在實(shí)現(xiàn)低溫高強(qiáng)釬料制備和使用的一體化，克服Al-Si-Cu合金加工困難的技術(shù)難題，降低生產(chǎn)成本，拓展Al-Si-Cu釬料的應(yīng)用范圍，實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度鋁基釬料在工業(yè)中的推廣應(yīng)用。

1　實(shí)驗(yàn)材料與方法

實(shí)驗(yàn)所用復(fù)合焊絲合成工藝及結(jié)構(gòu)如圖1所示。焊絲外層為AlSi12合金，該合金具有良好的塑性。AlSi12合金釬焊性好、接頭強(qiáng)度高、焊后色澤與母材一致、耐蝕性極佳，AlSi12作為釬料使用時(shí)對(duì)3003，3A21，6061等常用鋁合金具有良好的釬焊性和強(qiáng)韌性，但釬料熔化溫度在577℃以上，導(dǎo)致釬焊溫度高，接近釬焊母材固相線溫度；內(nèi)層為Cu60Al合金粉，在AlSi共晶釬料中加入銅可顯著提高釬料流動(dòng)性，同時(shí)進(jìn)一步降低熔點(diǎn)。

圖1　復(fù)合釬料絲合成工藝及結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1　Preparation process and structure of composite brazing wire

采用鑄造-擠壓法制備復(fù)合釬焊絲，制備工藝如圖1所示。首先熔煉制備AlSi鑄錠，將CuAl還原粉加入到帶有預(yù)制孔的AlSi合金鑄錠中，充分壓實(shí)后形成金屬粉芯鑄錠棒，然后經(jīng)擠壓、擴(kuò)散退火、拉拔，得到直徑1.0～2.5mm的成品復(fù)合焊絲。該種方法制備Al-Si-Cu釬料，設(shè)備操作簡(jiǎn)單、產(chǎn)品穩(wěn)定性好，制造成本低廉，能解決高脆性Al-Si-Cu難以加工成絲的問(wèn)題。

外側(cè)AlSi合金和芯部CuAl粉質(zhì)量比為10∶9，故預(yù)期獲得的釬縫合金成分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為Al66Si6Cu28。復(fù)合釬焊絲尺寸波動(dòng)和合成前內(nèi)外層合金質(zhì)量波動(dòng)對(duì)原位合成后釬料成分的影響分別見(jiàn)表1和表2，使用時(shí)可適當(dāng)調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)尺寸或原始質(zhì)量，以獲得不同成分的原位合成釬料。采用感應(yīng)釬焊工藝，分別用鑄態(tài)BAl67CuSi釬料和原位合成后Al-Si-Cu釬料，釬焊3A21鋁合金板，使用CsF-KF-AlF3系釬劑進(jìn)行保護(hù)，釬料熔化后保溫20s，在空氣中自然冷卻。焊后首先清洗去除釬劑，采用電火花線切割從試樣上切下小塊的接頭界面樣品，使用樹脂鑲嵌，對(duì)釬縫進(jìn)行機(jī)械打磨與拋光，并進(jìn)行腐蝕。對(duì)組成復(fù)合焊絲的外側(cè)AlSi12合金、內(nèi)側(cè)Cu60Al合金和鑄態(tài)BAl67CuSi釬料、原位合成后Al-Si-Cu釬料制備金相觀察試樣，使用AxioScope A1光學(xué)顯微鏡觀察合金微觀組織，并進(jìn)行對(duì)比分析。釬縫及界面形貌采用帶有EDS的JSM-7500F場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(SEM)進(jìn)行觀察。

表1　尺寸波動(dòng)對(duì)原位合成成分的影響(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)

表2　質(zhì)量波動(dòng)對(duì)原位合成成分的影響(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)

為考察原位合成釬料釬焊后界面組織穩(wěn)定性，對(duì)釬焊后的原位合成釬縫，在450℃進(jìn)行5min的擴(kuò)散退火，并觀察退火前后界面組織。

釬焊接頭強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)參照GB/T 11363—2008標(biāo)準(zhǔn)，用于剪切實(shí)驗(yàn)的接頭形狀和尺寸如圖2所示，3A21鋁合金試板尺寸為60mm×10mm×5mm，搭接寬度3mm。剪切實(shí)驗(yàn)使用MTS E45.105力學(xué)試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行，橫梁移動(dòng)速率0.05mm·s-1。

圖2　剪切試樣形狀和尺寸示意圖(單位：mm)Fig.2　Illustration on size and shape of shear samples (unit:mm)

2　結(jié)果與分析

2.1合金的微觀組織

復(fù)合焊絲外層的AlSi12合金、內(nèi)層Cu60Al合金和鑄態(tài)BAl67CuSi釬料經(jīng)感應(yīng)加熱熔化并在室溫下冷卻凝固后的微觀組織如圖3(a)～(c)所示。圖3(d)給出了復(fù)合釬焊絲原位合成后經(jīng)感應(yīng)加熱熔化并在室溫下冷卻凝固后的微觀組織。圖3(a)所示的外層AlSi12合金微觀組織中較細(xì)的組織為Al-Si二元共晶組織，較亮相為富Al相，少量的灰色塊狀組織為初生的Si相。由圖3(b)可看出，Cu60Al合金主要由富Al基體相和分布在晶界的Al和CuAl2共晶相，脆性CuAl2化合物在晶界的大量析出，導(dǎo)致該合金脆性非常大。圖3(c)為鑄態(tài)BAl67CuSi釬料熔化后組織，圖中白色為富Al相，較亮的為CuAl2相，灰色大塊狀相為初生的Si相，剩余相為Al-Si-Cu三元共晶相。由于CuAl2化合物和大塊狀Si相的存在，BAl67CuSi合金塑性較差。由AlSi12合金和內(nèi)層Cu60Al合金粉原位合成的Al-Si-Cu合金組織示于圖3(d)，對(duì)比圖3(a)～(c)，原位合成Al-Si-Cu合金組織均勻，初生的大塊狀Si相被顆粒狀或長(zhǎng)條狀Si相所代替，原大量分布在晶界的CuAl2脆性化合物尺寸變小、數(shù)量減少。原位合成后合金組織的變化，表明原位合成合金具有一定的塑性。

圖3　合金顯微組織(a)AlSi12合金；(b)Cu60Al合金；(c)BAl67CuSi合金；(d)原位合成后合金Fig.3　Optical microstructure of alloys(a)AlSi12 alloy;(b)Cu60Al alloy;(c)BAl67CuSi alloy;(d)in situ synthesis alloy

2.2釬縫組織

復(fù)合焊絲釬焊后得到的Al-Si-Cu合金釬縫組織如圖4所示。圖4(a)為接頭整體形貌，可見(jiàn)各組成相分布于整個(gè)釬縫中，釬縫組織均勻，表明使用復(fù)合焊絲釬焊3A21鋁合金時(shí)，釬焊過(guò)程中內(nèi)外部合金發(fā)生了充分的熔合，實(shí)現(xiàn)了成分均勻化。釬縫晶粒較為粗大，由多種不同顏色和形態(tài)的相組成。根據(jù)設(shè)計(jì)的釬縫成分和EDS分析，判斷各相分別為富Al相、CuAl2相及Si相，三相以Al-CuAl2,Al-Si共晶的形式存在。對(duì)比釬縫顯微組織(圖4(b)，(c))和鑄態(tài)BAl67CuSi釬料顯微組織(圖3(c))可知，鑄態(tài)BAl67CuSi釬料中存在大塊Si相，使用復(fù)合釬焊絲釬焊后的釬縫組織中，塊狀Si相尺寸減小，Si相以顆粒狀或長(zhǎng)條狀形成存在。大塊狀Si相的存在，對(duì)合金強(qiáng)度和塑性有危害，故釬焊原位合成過(guò)程中大塊狀Si相的消失，有利于釬縫強(qiáng)度和塑性的改善。

圖4　Al-Si-Cu/3A21釬焊接頭微觀組織(a)接頭光學(xué)組織；(b)釬縫光學(xué)顯微組織；(c)釬縫組織SEM照片F(xiàn)ig.4　Microstructure of the Al-Si-Cu/3A21 brazed joint(a)optical morphology of the brazed joint;(b)optical micrograph of brazed seam;(c)SEM image of brazed seam

釬焊界面微觀形貌如圖5所示，圖5(a)為原位合成Al-Si-Cu/3A21界面顯微組織和SEM形貌圖。圖5(b)為使用常規(guī)BAl67CuSi/3A21界面顯微組織和SEM形貌圖。由圖5(a)可見(jiàn)界面形成了良好的冶金結(jié)合，無(wú)可見(jiàn)的缺陷生成，且無(wú)過(guò)厚的過(guò)渡層出現(xiàn)。外側(cè)AlSi流動(dòng)性好，且與基體合金潤(rùn)濕性好，結(jié)合強(qiáng)度高。界面僅有少量CuAl2化合物相出現(xiàn)(相對(duì)于圖5(b))，對(duì)接頭界面強(qiáng)度和塑性影響較弱。

圖5　Al-Si-Cu/3A21釬焊接頭界面組織形貌1-光學(xué)顯微照片；2-SEM照片　(a)原位合成；(b)BAl67CuSiFig.5　The morphology of Al-Si-Cu/3A21 brazed joint　1-optical micrograph；2-SEM image(a)in situ synthesis;(b)BAl67CuSi

圖6所示為原位合成Al-Si-Cu/3A21釬焊界面擴(kuò)散前后對(duì)比圖。復(fù)合釬焊絲感應(yīng)釬焊后保溫20s后釬縫界面，經(jīng)過(guò)450℃，5min的擴(kuò)散退火后，界面組織基本不發(fā)生變化。說(shuō)明感應(yīng)釬焊過(guò)程中，AlSi和CuAl合金熔化后互相熔合，經(jīng)短暫保溫后元素均勻擴(kuò)散，可形成組織穩(wěn)定的Al-Si-Cu釬料。

圖6　原位合成Al-Si-Cu/3A21釬焊界面擴(kuò)散前(a)后(b)光學(xué)顯微照片F(xiàn)ig.6　Optical micrographs of in situ synthesis Al-Si-Cu/3A21 joint interface before(a) and after(b) diffusion

2.3釬焊接頭強(qiáng)度與斷裂行為

圖7和表3分別為獲得的釬焊接頭抗剪曲線和抗剪強(qiáng)度，可見(jiàn)復(fù)合釬焊絲釬焊接頭平均抗剪強(qiáng)度超過(guò)80MPa，優(yōu)于常規(guī)Al-Si-Cu釬料釬焊的抗剪強(qiáng)度[7,19,20]。圖8所示為原位合成釬料釬焊試樣抗剪斷口形貌，斷口上未見(jiàn)裸露的基體，說(shuō)明界面結(jié)合強(qiáng)度高于釬料強(qiáng)度；斷口上未見(jiàn)大片的脆性化合物，表明界面化合物厚度已被控制在不發(fā)生沿界面脆性斷裂的范圍；斷口表面無(wú)解理斷裂特征，說(shuō)明釬焊接頭塑性較好。

表3　釬焊接頭抗剪強(qiáng)度

圖7　接頭剪切應(yīng)力-位移曲線Fig.7　Shearing stress-displacement curves of brazed joint

2.4分析討論

基于以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析，對(duì)AlSi/CuAl復(fù)合焊絲釬焊3A21時(shí)反應(yīng)過(guò)程的定性描述如圖9所示。感應(yīng)釬焊時(shí)兩種合金幾乎同時(shí)熔化， 外側(cè)的AlSi合金熔化后潤(rùn)濕鋁合金基體，與之發(fā)生熔合并相互擴(kuò)散，從而形成良好的結(jié)合界面；內(nèi)側(cè)的CuAl合金粉熔化后與AlSi合金發(fā)生擴(kuò)散與對(duì)流，實(shí)現(xiàn)成分均勻化。熔化后釬料的溫度遠(yuǎn)低與焊前內(nèi)外層合金溫度，獲得的接頭強(qiáng)度遠(yuǎn)高于常規(guī)Al-Si-Cu釬料釬焊接頭，且使母材發(fā)生熔蝕、熔化等缺陷發(fā)生的幾率降低。使用AlSi和CuAl兩種合金的復(fù)合釬焊絲感應(yīng)釬焊3A21鋁合金，焊絲熔化過(guò)程與鑄態(tài)的BAl67SiCu相比有延遲現(xiàn)象，但不影響釬焊焊縫形成；采用火焰釬焊時(shí)釬焊過(guò)程基本相同。由于位于三元共晶成分的Al-Si-Cu釬料熔點(diǎn)低于AlSi12和Cu60Al合金粉熔點(diǎn)，因此，通過(guò)原位合成實(shí)現(xiàn)Al-Si-Cu的應(yīng)用，可達(dá)到降低釬料熔點(diǎn)、提高釬縫強(qiáng)度、釬料易于成形的效果。

圖8　Al-Si-Cu/3A21釬焊試樣抗剪斷口形貌(a)斷口形貌；(b)斷口局部形貌Fig.8　The shearing fracture apperance of the specimen Al-Si-Cu/3A21 brazed joint(a)fracture morphology;(b)part of fracture morphology

此外，由于復(fù)合焊絲內(nèi)外層體積比例直接決定了釬縫成分和性能，實(shí)際釬焊生產(chǎn)中，可通過(guò)調(diào)節(jié)內(nèi)外層合金體積比而調(diào)節(jié)釬縫性能，可參考原位合成銀基或銅基合金的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)[14,21,22]。

圖9　使用復(fù)合焊絲釬焊時(shí)的釬縫形成過(guò)程示意圖(a)反應(yīng)前；(b)反應(yīng)中；(c)成分均勻化Fig.9　Illustration on reaction process of brazing using composite brazing wire(a)before reaction;(b)in the reaction;(c)composition uniformity

3　結(jié)論

(1)使用Cu60Al和AlSi12兩種合金分別做預(yù)鑄錠的內(nèi)外層，通過(guò)擠壓復(fù)合工藝可得到復(fù)合釬焊絲。這種釬焊絲可以進(jìn)行常溫塑性成形。

(2)使用AlSi和CuAl兩種合金的復(fù)合釬焊絲感應(yīng)釬焊3A21鋁合金，焊絲熔化過(guò)程與鑄態(tài)的BAl67SiCu相比有延遲現(xiàn)象，但不影響釬焊焊縫形成；采用火焰釬焊時(shí)釬焊過(guò)程基本相同。

(3)在焊絲熔化后瞬時(shí)保溫，可原位完成合金化，生成均勻的Al-Si-Cu合金釬縫組織，接頭剪切強(qiáng)度超過(guò)使用常規(guī)Al-Si-Cu合金釬焊的接頭強(qiáng)度。

(4)釬焊后增加5min，450℃擴(kuò)散退火，釬焊界面組織基本不發(fā)生變化。

(5)該創(chuàng)新設(shè)計(jì)將可用于原位合成多種難成形釬料合金，實(shí)現(xiàn)難加工釬料制造與使用過(guò)程的一體化，避免一些難成形釬料的成形問(wèn)題，為釬縫性能優(yōu)良但難加工成形釬料的應(yīng)用提供了一種新思路。

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In Situ Synthesis of Al-Si-Cu Alloy During Brazing Process and Mechanical Property of Brazing Joint

LONG Wei-min1，LU Quan-bin1，HE Peng2，XUE Song-bai3，WU Ming-fang4，XUE Peng5

(1 State Key Laboratory of Advanced Brazing Filler Metals & Technology,Zhengzhou Research Institute of Mechanical Engineering,Zhengzhou 450001,China；2 State Key Laboratory of Advanced Welding and Joining,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001,China；3 College of Materials Science and Technology,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics,Nanjing 210016,China；4 Provincial Key Laboratory of Advanced Welding Technology,Jiangsu University of Science and Technology,Zhenjiang 212003,Jiangsu,China；5 School of Materials Science and Engineering,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China)

The Al-Si-Cu alloy system is considered to be a promising choice of filler metal for aluminium alloys brazing due to its high strength and low melting point. The greatest obstacle is its lack of plastic forming ability and being difficult to be processed by conventional methods. This disadvantage is ascribed to the considerable amount of brittle CuAl2intermetallic compound which forms when alloy composition is around the ternary eutectic point. In order to overcome this deficiency, authors of this article proposed to synthesize Al-Si-Cu filler metal by using in situ synthesis method, and the structure and properties of brazing joints were studied. The results show that AlSi alloy is used as the wrap layer, and CuAl alloy is used as the powder core in the composite brazing wire, the two alloys have similar melting points. The machinability of the composite brazing wire is much superior to the traditional Al-Si-Cu filler metal. During the induction brazing of 3A21 alloy, when using AlSi-CuAl composite filler wire, AlSi and CuAl alloys melt almost simultaneously, then after short time holding, Al-Si-Cu braze filler is obtained, the brazing seam has uniform composition and good bonding interface, also, the shearing strength of the brazing joints is higher than the joint brazed by conventional Al-Si-Cu filler metal.

Al-Si-Cu brazing filler metal；insitusynthesis; composite brazing wire; braze

龍偉民(1966-)，男，研究員，博士生導(dǎo)師，研究方向：新型釬焊材料及其生產(chǎn)技術(shù)、釬焊工藝與設(shè)備研發(fā)及應(yīng)用,聯(lián)系地址：河南省鄭州市高新區(qū)科學(xué)大道紅松路鄭州機(jī)械研究所新型釬焊材料與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(450001)，E-mail: brazelong@163.com

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.06.003

TG454

A

1001-4381(2016)06-0017-07

國(guó)際科技合作計(jì)劃項(xiàng)目(2014DFR50820)

2015-11-15;

2016-03-20