仰云峰

(中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫　214126)

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川東南志留系龍馬溪組頁巖瀝青反射率和筆石反射率的應(yīng)用

仰云峰

(中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫214126)

摘要：川東南地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁巖中發(fā)育有較多的形態(tài)清晰的筆石碎屑和孔隙充填無定形固體瀝青，準(zhǔn)確區(qū)分兩者是研究該地區(qū)熱演化程度的基礎(chǔ)。川東南地區(qū)多口鉆井龍馬溪組頁巖反射率測試結(jié)果顯示，筆石反射率比瀝青反射率在區(qū)域分布上具有更好的一致性，筆石反射率均大于3.0%，略高于瀝青反射率，并沿西南—東北方向熱成熟度逐漸增大，對應(yīng)等效鏡質(zhì)體反射率在2.0%以上，指示川東南龍馬溪組頁巖處于高—過成熟階段。但是，筆石反射率與等效鏡質(zhì)體反射率換算關(guān)系仍存在不確定性，有待進一步的研究。

關(guān)鍵詞：瀝青反射率；筆石反射率；頁巖；龍馬溪組；川東南

頁巖氣作為一種資源量巨大的非常規(guī)天然氣資源，繼北美之后，在我國四川盆地也取得了良好的勘探開發(fā)效益。在四川盆地東緣焦石壩構(gòu)造建成了我國首個頁巖氣示范區(qū)。近年來針對四川盆地及周緣下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁巖開展了大量勘探與研究工作[1-4]，發(fā)現(xiàn)龍馬溪組頁巖具有構(gòu)造作用改造強烈和熱演化程度高的特點[5-6]。

熱成熟度不僅是烴源巖評價的重要參數(shù)，而且是頁巖氣評價最重要的參數(shù)之一。固體瀝青反射率被普遍用于評價早古生代缺乏鏡質(zhì)體的海相地層熱成熟度，也廣泛用于四川盆地龍馬溪組頁巖成熟度評價研究中。根據(jù)瀝青反射率獲得的等效鏡質(zhì)體反射率相當(dāng)分散，分布從1.4%到5.0%，造成這一現(xiàn)象的原因可能為不同的研究采用不同的換算公式，另外一個原因可能是錯誤地將筆石有機質(zhì)當(dāng)作瀝青有機質(zhì)對待，導(dǎo)致原始測試數(shù)據(jù)存在不同顯微組分的混淆。

其實，動物碎屑反射率也可以用于缺乏鏡質(zhì)體地層的熱成熟度評價，如筆石反射率[7]和幾丁蟲反射率[7-9]。四川盆地龍馬溪組頁巖中普遍存在較多的筆石碎屑[10-11]。本文詳細(xì)闡述了龍馬溪組筆石和瀝青的光學(xué)顯微特征差異，分別對兩者單獨測定其反射率值，并初步探討了等效鏡質(zhì)體反射率的換算及川東南龍馬溪組頁巖成熟度的平面分布特征。

1樣品和方法

反射率測試的頁巖樣品取自川東南地區(qū)主要頁巖氣鉆井下志留統(tǒng)龍馬溪組底部鉆井巖心。塊狀巖心樣品經(jīng)顎式破碎機輕微破碎后過篩，選取10～20目(2～0.9 mm)之間的顆粒，用環(huán)氧樹脂膠合成直徑約1 cm的圓柱形塊樣，經(jīng)研磨和拋光形成一個包含有眾多細(xì)小巖石顆粒的光亮表面。反射率測量在徠卡DM4500P偏光顯微鏡下進行，采用50倍物鏡，結(jié)果為油浸條件下隨機反射率值。

由于頁巖中的瀝青顆粒很細(xì)小，采用了測定有機質(zhì)的灰度值來計算反射率的方法[12-13]。在樣品測量前，先選用0.59%，0.90%，1.72%，3.17%，5.21%等5個標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)獲得標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)反射率值與灰度值之間的線性回歸方程。根據(jù)有機質(zhì)顆粒大小，每一個測點包含有不同數(shù)量的像素點(64～4 096個)，取所有像素點的灰度平均值計算反射率值。分別對頁巖中的不同有機組分(筆石、瀝青A和瀝青B)進行了反射率的測定，獲得反射率值分布直方圖(圖1)，計算其反射率平均值。

2有機顯微組分

龍馬溪組頁巖全巖光片顯微鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，筆石碎屑和固體瀝青是最主要的2類有機顯微組分，也是含量最多的2類有機組分，并且這2類組分的反射率值都可以用于成熟度的表征參數(shù)[7,12,14-17]。

圖1　川東南龍馬溪組頁巖總反射率直方圖與 各有機組分反射率直方圖的測試范例Fig.1　Example of total reflectance histogram and individual histograms for different organic components measured in Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin

2.1筆石

龍馬溪組筆石常呈碎片分散于礦物基質(zhì)中，顆粒尺寸較固體瀝青大，大多形態(tài)保存不完好，形態(tài)較好的一般具有板條狀特征(圖2a，b)，或是保留對稱的外殼殘留(圖2c，d)。顯微鏡下，這些可觀察到的筆石碎屑來源于筆石的周皮組織[18-19]，無熒光，在反射光下呈現(xiàn)顆粒狀(鑲嵌)或非顆粒狀(均質(zhì))2種形態(tài)，非顆粒狀碎屑比顆粒狀碎屑具有更高的反射率值和更明顯的雙反射現(xiàn)象[20]。非顆粒狀筆石碎屑主要分布于頁巖中，而顆粒狀筆石碎屑更普遍存在于碳酸鹽巖中。在龍馬溪組頁巖中，主要存在非顆粒狀的筆石碎屑。

2.2瀝青

形態(tài)學(xué)是顯微鏡下識別固體瀝青最可靠的性質(zhì)[14]。龍馬溪組頁巖中的固體瀝青具有2種不同的形態(tài)，為了便于區(qū)分，我們分別命名為瀝青A和瀝青B。瀝青A是一種近圓形或半圓形的有機質(zhì)顆粒，質(zhì)地均勻，輪廓光滑，大小從數(shù)個微米至二三十個微米不等(圖3)，個別近圓形顆粒外圍有一層微晶硅質(zhì)礦物包裹(圖3b)，可能指示了與某種生物有關(guān)。瀝青A在龍馬溪組頁巖中分布不多，以單個分散形式存在于礦物基質(zhì)中。

圖2　川東南龍馬溪組筆石顯微照片F(xiàn)ig.2　Photomicrographs of graptolites in Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin

圖3　川東南龍馬溪組瀝青A顯微照片F(xiàn)ig.3　Photomicrographs of bitumen type-A in Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin

圖4　川東南龍馬溪組瀝青B顯微照片F(xiàn)ig.4　Photomicrographs of bitumen type-B in Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin

不同于瀝青A，瀝青B主要是以細(xì)小的有機質(zhì)顆粒大量分散于礦物基質(zhì)中，孔隙充填，無特定形態(tài)(圖4)，一些顆粒非常細(xì)小的瀝青在常規(guī)光學(xué)顯微鏡下已難以分辨。顯微鏡下，我們盡可能尋找形狀較大的顆粒(>5 μm，圖4c，d)進行反射率的測定。瀝青B在川東南龍馬溪組頁巖中普遍大量存在，以無定形充填在礦物孔隙之中，是早期生成的重質(zhì)油持續(xù)高溫裂解產(chǎn)生的次生組分[14-15]。

3討論

3.1筆石、瀝青A和瀝青B

四川盆地早志留世龍馬溪期主要為局限的深水陸棚環(huán)境。海相低等藻類和浮游生物在深水缺氧的還原環(huán)境中，經(jīng)歷腐泥化作用后，形成黑灰色含大量水分的棉絮狀膠體物質(zhì)，后經(jīng)沉積壓實作用，形成富含有機質(zhì)的黑色頁巖層系。在這個過程中，主要以脂類為主要成分的低等藻類和浮游生物失去原始形貌，變成了無定形有機質(zhì)；而當(dāng)時大量存在的筆石動物周皮組織不易水解而保存下來，經(jīng)歷成巖作用和變質(zhì)作用后，成為顯微鏡下能看到的筆石體。筆石動物是一類已滅絕了的生存于早古生代海洋中的浮游生物。無定形有機質(zhì)在成巖作用和變質(zhì)作用階段發(fā)生生烴行為，瀝青是生烴產(chǎn)物之一。瀝青在生油窗早期，相當(dāng)于鏡質(zhì)體反射率0.35%～0.60%，就開始形成[15]，是一種次生組分[14,21-22]，可分為前油瀝青和后油瀝青2類[23]。前油瀝青是優(yōu)質(zhì)烴源巖早期生成的產(chǎn)物，可能以一種非常黏稠的流體從母質(zhì)中擠壓出來，就近運移至巖石的裂縫與孔隙之中，所以前油瀝青形成于源巖開始生成石油之前。后油瀝青是已生成的液態(tài)原油蝕變生成的產(chǎn)物，形成于源巖開始生成石油之后。瀝青可以運移幾個微米或是數(shù)千米，因此它既可能存在于生油巖中，又可能運移到貧有機質(zhì)的巖石中[15]。龍馬溪組頁巖中存在2類形態(tài)不同的瀝青組分。瀝青A具有較一致的規(guī)則形態(tài)，可能形成于生油之前，來源于某些浮游動物。無形態(tài)孔隙充填的瀝青B具有運移瀝青的典型特征[15]，生油早期它們從有機質(zhì)內(nèi)部就近運移到礦物基質(zhì)的孔隙之中，高成熟階段孔隙充填的有機質(zhì)繼續(xù)發(fā)生生烴作用，殘留的固態(tài)有機質(zhì)即是觀察到的瀝青A。

筆石體、瀝青A和瀝青B來源于不同化學(xué)組成的原始有機質(zhì)，這些原始有機質(zhì)對熱效應(yīng)的響應(yīng)程度是不一樣的。顯微鏡下看到的筆石體，即筆石周皮組織[18-19]，與鏡質(zhì)體相比具有更高的芳香度[24]，可能會導(dǎo)致筆石周皮比鏡質(zhì)體成熟得更快，即經(jīng)歷相同的熱史，筆石周皮具有更高的反射率值。瀝青的成熟作用一般在成熟階段慢于鏡質(zhì)體，高—過成熟階段則快于鏡質(zhì)體。筆石體和瀝青的成熟演化過程不同，體現(xiàn)為其反射率的變化不協(xié)同。

表1統(tǒng)計了川東南頁巖氣鉆井龍馬溪組筆石和瀝青的反射率均值測試結(jié)果，顯示筆石、瀝青A和瀝青B三者具有不同的反射率值，說明它們雖然經(jīng)歷了相同的地質(zhì)過程，但是成熟速率并不相同。對比焦石壩地區(qū)(焦頁1，2，3，4井)和丁山地區(qū)(丁頁1，2井)相同構(gòu)造單元內(nèi)的反射率數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)筆石反射率具有較好的收斂性，瀝青A反射率次之，瀝青B反射率收斂性最差。焦頁1，2，3，4井龍馬溪組頁巖筆石反射率集中在3.70%～4.05%之間，除焦頁1井?dāng)?shù)據(jù)偏大，其他鉆井反射率集中在3.7%～3.9%之間。瀝青A反射率集中在3.67%～3.95%之間，但是反射率數(shù)據(jù)測點少于10個的樣品占67.5%。瀝青B反射率分布在2.80%～4.23%之間，同一構(gòu)造單元內(nèi)數(shù)據(jù)離散度高。丁頁1井和丁頁2井4個樣品筆石反射率集中在3.11%～3.27%之間，且數(shù)據(jù)測點較多。丁頁2井相差12 m的2個樣品瀝青A反射率分別為3.31%和3.85%，說明這2個樣品的瀝青A可能具有不同的來源；瀝青B反射率分別為2.88%和3.58%，說明瀝青B可能形成于不同的演化階段。

表1　川東南龍馬溪組頁巖有機顯微組分反射率值Table 1　Reflectance values of organic components in Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin

注：表中數(shù)據(jù)為平均值(樣品數(shù))。

另外，瀝青A反射率數(shù)據(jù)與筆石反射率數(shù)據(jù)具有較好的相關(guān)性(除利頁1井和丁頁2井2個數(shù)據(jù)點外)，接近1∶1的關(guān)系，表示兩者經(jīng)歷的熱演化過程基本相似。再者，瀝青A顯微形態(tài)更像是來源于某種生物，不同于充填于礦物孔隙中的無定形瀝青B，說明瀝青A具有與瀝青B不一樣的來源。這說明瀝青A可能來源于或部分來源于筆石動物，或是與筆石具有相同有機結(jié)構(gòu)的未知來源，與筆石具有類似的成熟行為。Petersen等[13]在研究北歐下古生界頁巖中動物碎屑和固體瀝青反射率時，同樣指出頁巖中的鏡狀體來源于與筆石具有相同成熟行為的未知有機來源。

所以，瀝青A來源的不確定性和瀝青B來源的多樣性影響了它們作為成熟度參數(shù)的價值。相比而言，筆石來源明確、反射率值具有較好的收斂性，是表征川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖成熟度的最佳指標(biāo)。

3.2等效鏡質(zhì)體反射率的換算

有機質(zhì)反射率是由有機質(zhì)芳香結(jié)構(gòu)的縮合程度決定的，所以等效鏡質(zhì)體反射率的換算原則上應(yīng)該比較不同有機質(zhì)(筆石、瀝青等)與共存鏡質(zhì)體的芳香度。而實際情況下，不同有機質(zhì)極少共存于同一巖層。筆者在總結(jié)以往經(jīng)驗公式的基礎(chǔ)上，優(yōu)選等效鏡質(zhì)體反射率換算公式，對川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖成熟度進行了討論。

自Clausen等[25]指出筆石反射率不同于等效鏡質(zhì)體反射率之后，20世紀(jì)80—90年代，國外學(xué)者[7,18,20,24,26-30]對筆石反射率和等效鏡質(zhì)體反射率之間的相互關(guān)系進行了深入的研究，但都沒有獲得兩者的定量關(guān)系。

曹長群等[31]通過對我國塔里木盆地、鄂爾多斯盆地、江蘇等地區(qū)奧陶系、志留系筆石反射率的研究，以該地區(qū)有機地球化學(xué)等綜合分析指標(biāo)為中介，分析了筆石反射率與等效鏡質(zhì)體反射率之間的對比關(guān)系，建立了筆石反射率對奧陶系、志留系烴源巖成熟度的評價標(biāo)準(zhǔn)。他們認(rèn)為筆石反射率(GR)對奧陶系、志留系烴源巖成熟度有良好的指示作用，與等效鏡質(zhì)體反射率(EqVR)具有以下對數(shù)關(guān)系：lgEqVR=0.572lgGR+0.021。

Petersen等[13]對歐洲斯堪的納維亞(Scandinavia)半島南部地區(qū)中寒武統(tǒng)—上志留統(tǒng)的富含筆石泥頁巖進行了筆石反射率與熱解溫度的研究，發(fā)現(xiàn)兩者存在很好的線性關(guān)系，借助鏡質(zhì)體反射率與熱解溫度的相互關(guān)系，建立了筆石反射率與等效鏡質(zhì)體反射率的對比關(guān)系：EqVR=0.73GR+0.16。但是他們認(rèn)為鏡狀體來源于筆石碎屑，所以以上公式中的筆石反射率包含了鏡狀體反射率。熱解產(chǎn)率S2很低的樣品可能得到較高的Tmax值，這些值是不可信的，所以他們在研究中刪除了這些數(shù)據(jù)，使得高演化階段的可信度降低。另外，樣品數(shù)量少和相對有限的可信Tmax溫度區(qū)間都限制了換算公式的使用范圍。

基于以上原因，本文選擇曹長群等[31]的等效鏡質(zhì)體反射率換算公式，對川東南龍馬溪組黑色頁巖筆石反射率進行等效鏡質(zhì)體反射率的換算，結(jié)果見表2。根據(jù)構(gòu)造單元來看，利頁1井龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率為2.49%，焦石壩地區(qū)龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率為2.27%，南頁1井龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率為2.30%，丁山—仁懷地區(qū)龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率為2.0%。平面上，川東南地區(qū)龍馬溪組黑色頁巖等效鏡質(zhì)體反射率呈現(xiàn)從南向北逐漸增大的趨勢(圖5)。

表2　川東南龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率換算結(jié)果Table 2　Equivalent vitrinite reflectance of Longmaxi shales in the southeastern Sichuan Basin

由于瀝青在巖石中廣泛存在，所以瀝青反射率與等效鏡質(zhì)體反射率的換算研究相對較多[12,14-15,17,32-34]，表3列舉了主要的換算公式。雖然大多數(shù)的研究工作都采用了鏡質(zhì)體和瀝青共存的地質(zhì)樣品，但不同的換算公式之間仍然存在較大的差異，其中的原因尚不清楚，可能與瀝青形成的時間和運移的距離有關(guān)。筆者采用較為常用的Jacob公式，對每個樣品所有測點數(shù)據(jù)的平均值進行了瀝青反射率與等效鏡質(zhì)體反射率的換算(表2)，結(jié)果表明焦頁1井龍馬溪組等效鏡質(zhì)體反射率為2.74%，與文獻報道結(jié)果相近[5-6]。

圖5　川東南地區(qū)龍馬溪組黑色頁巖 等效鏡質(zhì)體反射率分布Fig.5　Distribution of equivalent vitrinite reflectance of Longmaxi shales in the southeastern Sichuan Basin

另外，在龍馬溪組頁巖反射率測試過程中準(zhǔn)確區(qū)分筆石和瀝青至關(guān)重要。如果不區(qū)分測定對象，而直接認(rèn)為是固體瀝青反射率，那么勢必會因為不同測定對象數(shù)據(jù)的不均等而造成每次測試數(shù)據(jù)都不可重復(fù)，影響數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。事實上，這樣的測試數(shù)據(jù)是無效的。

從圖5中可知，根據(jù)筆石反射率換算獲得的等效鏡質(zhì)體反射率比根據(jù)瀝青反射率換算的等效值要低。原則上，兩者的換算值應(yīng)該是一致的，才能表明相同的地質(zhì)演化階段。雖然實際研究中可以加強對測定對象的區(qū)分，減小人為誤差，但是筆石光學(xué)性質(zhì)的各向異性對反射率的影響[35]，筆石反射率與等效鏡質(zhì)體反射率的換算存在研究尚不夠深入的問題。由于換算公式不準(zhǔn)確帶來的誤差同樣影響龍馬溪組頁巖熱成熟度的評價，因此川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖的熱演化過程有待進一步的深入研究。

4結(jié)論

(1)川東南地區(qū)龍馬溪組海相頁巖中發(fā)育有較多的形態(tài)清晰的筆石碎屑和孔隙充填無定形固體瀝青，準(zhǔn)確區(qū)分兩者是研究該地區(qū)熱演化程度的基礎(chǔ)。通常研究中忽略了筆石和瀝青顯微特征的差異，而簡單地當(dāng)作瀝青，導(dǎo)致反射率測試結(jié)果的不準(zhǔn)確，影響頁巖成熟度的評價。

(2)筆石、瀝青A和瀝青B三者雖然經(jīng)歷了相同的地質(zhì)過程，但是成熟速率并不相同，可能與它們的來源有關(guān)。瀝青A可能來源于或部分來源于筆石動物，或是與筆石具有相同有機結(jié)構(gòu)的未知來源，與筆石具有類似的成熟行為。瀝青B可能形成于不同的演化階段，是生烴過程中產(chǎn)生的次生組分。相比而言，筆石來源明確、反射率值具有較好的收斂性，是表征川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖成熟度的最佳指標(biāo)。

表3　瀝青反射率與等效鏡質(zhì)體反射率關(guān)系Table 3　Relationship between equivalent vitrinite reflectance and bitumen reflectance

(3)根據(jù)筆石反射率換算的等效鏡質(zhì)體反射率顯示，川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖熱成熟度介于2.0%～2.5%，屬高—過成熟階段，且沿西南—東北方向熱演化程度逐漸加劇。但是筆石光學(xué)性質(zhì)的各向異性對反射率的影響，筆石反射率與等效鏡質(zhì)體反射率的換算關(guān)系尚處于初級研究階段，需要進一步的深入研究。

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(編輯韓彧)

文章編號：1001-6112(2016)04-0466-07

doi：10.11781/sysydz201604466

收稿日期：2016-02-05；

修訂日期：2016-04-26。

作者簡介：仰云峰(1982—)，男，碩士，工程師，從事烴源巖有機巖石學(xué)與生烴模式研究。E-mail:yangyf.syky@sinopec.com。

基金項目：國家自然科學(xué)基金“古生界頁巖含氣性原生有機質(zhì)控制作用研究”(U1663202)資助。

中圖分類號：TE135

文獻標(biāo)識碼：A

Application of bitumen and graptolite reflectance in the Silurian Longmaxi shale, southeastern Sichuan Basin

Yang Yunfeng

(Wuxi Research Institute of Petroleum Geology, SINOPEC, Wuxi, Jiangsu 214126, China)

Abstract:Graptolites with clear morphology and pore-filling amorphous bitumen are abundant in the Lower Silurian Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin. It is very necessary to distinguish them exactly for thermal maturity research in this area. Reflectance measurements of the Longmaxi shales from several boreholes have revealed that graptolite reflectance has a better consistency on regional distribution than bitumen reflectance. Graptolite reflectance is more than 3.0%, which is a little bit higher than bitumen reflectance, and gradually increases from southwest to northeast. The equivalent vitrinite reflectance based on graptolite reflectance is more than 2.0%, indicating that the Longmaxi shales from the southeastern Sichuan Basin are over-mature. However, the correlation between graptolite reflectance and equivalent vitrinite reflectance is uncertain yet, and needs further study.

Key words:bitumen reflectance; graptolite reflectance; shale; Longmaxi Formation; southeastern Sichuan Basin