李鳳名 ，李曉彤 ，苑昆鵬 ，王照亮*

(1.勝利石油管理局地?zé)嵊酂豳Y源開發(fā)項(xiàng)目部，山東 東營 257000；2.中國石油大學(xué)(華東)能源與動力工程系，山東 青島 266580)

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【能源與動力】

飛秒激光熱反射法用于納米薄膜界面熱阻研究

李鳳名1，李曉彤2，苑昆鵬2，王照亮2*

(1.勝利石油管理局地?zé)嵊酂豳Y源開發(fā)項(xiàng)目部，山東 東營 257000；2.中國石油大學(xué)(華東)能源與動力工程系，山東 青島 266580)

摘要：納米薄膜界面熱阻在納米結(jié)構(gòu)熱輸運(yùn)過程中起主導(dǎo)作用。相對于金屬納米薄膜，非金屬納米薄膜界面熱輸運(yùn)規(guī)律更為復(fù)雜。采用改進(jìn)的雙波長飛秒激光光熱反射法(TDTR)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，測試了金屬納米薄膜、非金屬納米薄膜分別與不同介電基體之間的界面熱阻。薄膜-基體德拜溫比可以近似作為衡量界面聲學(xué)失配程度的度量,德拜溫比接近，非金屬納米薄膜界面熱阻比金屬納米薄膜界面熱阻大2～3倍，主要原因是電子-聲子耦合作用增強(qiáng)了金屬薄膜界面熱輸運(yùn)能力。

關(guān)鍵詞：雙波長飛秒激光；光熱反射法；界面熱阻；納米薄膜；聲學(xué)失配

隨著納米器件和結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)，對其中熱輸運(yùn)的描述正從宏觀方法向基于微觀原理的模型和理論轉(zhuǎn)變。當(dāng)納米器件或結(jié)構(gòu)的尺度小于或與載流子平均自由程相當(dāng)時，其中熱輸運(yùn)不再由構(gòu)成納米結(jié)構(gòu)的材料自身熱物性主導(dǎo)，而是由界面對納米結(jié)構(gòu)的總熱阻起主導(dǎo)作用[1-3]。通過相互接觸的兩種材料之間平面界面的熱流存在界面熱阻，該熱阻稱之為Kapitza熱阻或界面熱阻(TBR)[4]。在界面小溫差ΔT作用下，垂直于平面接觸界面的熱流q與界面熱阻R之間滿足

q=R-1ΔT 。

(1)

目前，現(xiàn)代微電子器件的特征尺度正迅速接近或達(dá)到納米量級，諸如超晶格、量子納米線、半導(dǎo)體納米顆粒等納米材料具有優(yōu)越的熱電特性。微納米器件中由于納米接觸形成的界面熱阻隨著微納米結(jié)構(gòu)、器件的日益微型化而成為微系統(tǒng)熱管理和熱設(shè)計(jì)研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)[5-6]。

光熱反射法包括時域熱反射法(TDTR)和頻域熱反射法(FDTR)。皮秒(ps)、飛秒(fs)激光熱反射法能在原子和電子層面上觀察界面上載能粒子的超快運(yùn)動過程。其皮秒或飛秒時間精度可實(shí)現(xiàn)空間納米尺度分辨率，主要用于測量金屬薄膜與非金屬基體間的界面熱阻[6-12]。Lyeo等[7]利用皮秒激光TDTR測量了低德拜溫度材料(Pb和Bi)分別與高德拜溫度介電材料(Al2O3、SiO2、金剛石)之間的界面熱阻，其范圍為10-8～10-6m2·K·W-1。Hopkins等[11-12]采用TDTR方法系統(tǒng)研究了金屬薄膜與介電基體之間界面熱輸運(yùn)機(jī)理。相對于皮秒激光TDTR法，飛秒激光熱反射法具有更高的界面空間分辨率，正逐漸成為研究金屬薄膜與介電基體之間界面熱輸運(yùn)規(guī)律的有力工具。上述所有的TDTR方法都是采用單波長激光，由于泵浦光和探測光間相互干擾，僅用于金屬納米薄膜界面熱阻研究。本文采用改進(jìn)的雙波長飛秒激光熱反射法研究Au納米薄膜、非金屬納米薄膜分別與不同介電基體之間的界面熱阻，研究聲學(xué)失配程度對界面熱阻的影響規(guī)律。

1測量原理

1.1基本原理

物體的表面反射率和溫度有關(guān)，它們之間的關(guān)系通常用材料的熱反射系數(shù)表示，其定義為溫度改變1 K與之相對應(yīng)材料反射率的變化值。在金屬晶體中，材料表面的熱反射系數(shù)一般都很小，通常溫度變化1 K，反射率的相對變化數(shù)量級只有10-4～ 10-5，所以其熱反射系數(shù)一般為定值，其表面反射率與溫度大致呈線性關(guān)系。TDTR技術(shù)可以利用這種關(guān)系，通過測量金屬材料的表面反射率的變化值間接獲得其對應(yīng)溫度的相對變化情況。

圖1　飛秒脈沖激光抽運(yùn)探測熱反射法的原理Fig.1　Principle of femtosecond pulse laser pump-probe heat reflection

飛秒脈沖激光熱反射法的原理如圖1所示。首先將脈沖串加特定的調(diào)制頻率(圖1a)；脈沖照射到試樣表面，瞬間產(chǎn)生熱量，使材料表面溫度急速升高，然后隨著熱量傳遞溫度逐漸降低(圖1b)；試樣的表面反射率相應(yīng)地隨溫度變化，呈線性關(guān)系(圖1c)；使用移動平臺使探測脈沖與抽運(yùn)脈沖相比有時間延遲τ，也入射到試樣表面的相同位置(圖1d)；反射信號會帶有在該點(diǎn)反射率的變化特征，即溫度特征，同時此反射信號還帶有串加的具有特定調(diào)制頻率的分量(圖1e)；然后探測器將探測光的光強(qiáng)信號轉(zhuǎn)化為電信號(圖1f))傳輸至鎖相放大器，分離這個信號在上述調(diào)制頻率的分量(圖1g)；可通過鎖相放大器分離出該信號的同相信號、反相信號、幅值信號和相位信號，通過移動平臺使延遲時間τ發(fā)生改變，就能獲得熱反射信號隨著時間的變化曲線(圖1h)。

1.2界面熱阻測量熱力模型

一般情況下，超快光熱反射法和諧波法都需要在試樣表面沉積納米金屬薄膜，用作吸收層或加熱測溫器，所以實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)為典型的多層結(jié)構(gòu)。假設(shè)多層結(jié)構(gòu)有n層，其中每一層可以是界面，也可以是薄膜?？梢缘贸鼋缑嫔系臒醾鲗?dǎo)方程的矩陣形式解。對第j層(j=1，…，n)，上表面溫度記作Tj，熱流記作qj，下表面溫度記作Tj+1，熱流記作qj+1。那么他們的關(guān)系可用矩陣Mj來表示，其形式為[13]：

(2)

(3)

實(shí)驗(yàn)中探測信號表示為：

(4)

(5)

上式中，ν為系統(tǒng)常數(shù)，Qpump、Qprobe分別表示抽運(yùn)光和探測光功率，l為Hankel變換變量，A、B、C和D分別為矩陣M的分塊矩陣，rpump、rprobe分別表示抽運(yùn)光和探測光半徑，Vin、Vout分別為時間為t時探測信號的同相和反相分量，Z()為傳遞函數(shù)，i為虛數(shù)單位，ω為調(diào)制頻率，ωs表示重復(fù)頻率，m為整數(shù)，τ表示探測光相對于抽運(yùn)光的延遲時間，該信號最后可由鎖相放大器濾波采集獲得。在數(shù)據(jù)擬合時，選用同相和反相分量比值(-Vin/Vout)的測量值與模擬值相比較。

2實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

該系統(tǒng)主要由光路系統(tǒng)、電路控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)和系統(tǒng)控制及數(shù)據(jù)處理軟件幾個部分組成。其中，光路系統(tǒng)主要包括飛秒激光器、延遲模塊、調(diào)制模塊和共線聚焦模塊等，主要是為了實(shí)現(xiàn)熱過程激發(fā)及熱響應(yīng)信號的產(chǎn)生；電路控制系統(tǒng)主要包括激光器的控制系統(tǒng)、電控位移平臺和電控旋轉(zhuǎn)平臺控制模塊以及調(diào)制信號加載模塊等，功能是實(shí)現(xiàn)對系統(tǒng)中電子功能器件的控制以及系統(tǒng)工作條件和工作模式的控制；數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)由光探測器、鎖相放大器和采集卡組成，主要實(shí)現(xiàn)對探測光信號的采集及放大功能；(4)軟件包括系統(tǒng)控制及數(shù)據(jù)處理兩個子程序，分別實(shí)現(xiàn)整個系統(tǒng)操作的人機(jī)交互功能和對原始信號的處理及對比擬合的功能。

圖2　TDTR實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.2　 Illustration of TDTR experiment system

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的光路示意圖如圖2所示。由Ti: Sapphire激光器發(fā)出的脈沖激光經(jīng)過光隔離器在偏振棱鏡處以一定的比例分為兩束：抽運(yùn)光與探測光。抽運(yùn)光在電光調(diào)制器加載一個周期信號，然后在倍頻器的作用下波長變?yōu)樵瓉淼囊话耄竭_(dá)樣品表面，制造一個瞬間溫升，之后樣品表面溫度會因熱能向材料內(nèi)部擴(kuò)散而逐漸下降。探測光經(jīng)過擴(kuò)束器后直徑擴(kuò)大為原來的2倍，避免到達(dá)樣品表面的路程太長導(dǎo)致光束發(fā)散，然后通過一個可以精確控制位置的位移平臺，在棱鏡處與抽運(yùn)光會合并經(jīng)過物鏡聚焦在樣品表面相同的位置?？刂莆灰破脚_的位置可調(diào)節(jié)探測光和抽運(yùn)光之間的光程差，改變兩種光的脈沖抵達(dá)試樣表面的時間間隔即延遲時間。探測光從試樣的表面沿原路返回，并經(jīng)過物鏡和四分之一波片進(jìn)入到探測器中。此時關(guān)于光強(qiáng)度的信號就轉(zhuǎn)化成電信號，然后電信號進(jìn)入鎖相放大器。根據(jù)金屬表面發(fā)射率的大小和溫度成線性關(guān)系，通過改變延遲時間可以得到試樣表面溫度的時間函數(shù)曲線。該曲線顯示了試樣內(nèi)部的熱輸運(yùn)過程，將其與相關(guān)熱導(dǎo)模型的擬合曲線對比，最后可以得到納米薄膜界面熱導(dǎo)等熱物性參數(shù)。

3結(jié)果及分析

使用飛秒激光熱反射實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對納米結(jié)構(gòu)試樣的界面熱阻和熱導(dǎo)率進(jìn)行了測量，并依據(jù)傅里葉熱傳導(dǎo)理論模型對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合分析。被測量的樣品包括兩層結(jié)構(gòu)樣品和三層結(jié)構(gòu)樣品。已知金屬傳輸層的熱物性，待測的物性參數(shù)為傳輸層和基底材料之間的界面熱阻和基底材料的熱導(dǎo)率。Au納米薄膜與金剛石、SiO2、Si基體試樣為兩層結(jié)構(gòu)，其他GaN、Ge、Al2O3非金屬薄膜為三層結(jié)構(gòu)。三層結(jié)構(gòu)傳輸層金屬膜均為100 nm厚度的Al薄膜，Al薄膜熱導(dǎo)率取體材料熱導(dǎo)率237 W/(m·K)。其中Au/金剛石、GaN/金剛石試樣測量信號及相應(yīng)的擬合曲線分別如圖3和圖4所示。

圖3　Au/金剛石試樣測試信號和最佳擬合曲線Fig.3　Measured data and optimal fitting curve of Au/diamond sample

圖4　GaN/金剛石試樣測試信號和最佳擬合曲線Fig.4　Measured data and optimal fitting curve of GaN/diamond sample

圖5　界面熱阻隨德拜溫比的變化Fig.5　 Variation of TBR with Debye temperature ratios

將不同試樣的界面熱阻室溫實(shí)驗(yàn)結(jié)果按照對應(yīng)的薄膜/基體德拜溫比將其在圖5中列出?？梢姡掳轀乇刃∮?時，隨德拜溫比減小，金屬薄膜-介電基體、非金屬薄膜-介電基體之間的界面熱阻增大。德拜溫比接近時，金屬薄膜-介電基體之間的界面熱阻小于非金屬薄膜-介電基體之間的界面熱阻。

在納米薄膜和基體界面的熱輸運(yùn)過程中，起主導(dǎo)作用的是近界面區(qū)域聲子的運(yùn)動。薄膜和基體各自聲子的聲子譜、態(tài)密度、德拜溫度及失配程度是產(chǎn)生界面熱阻的的內(nèi)因，而近界面區(qū)域的實(shí)際特性是影響聲子散射和衰減的外因。從微觀角度看，界面兩側(cè)的接觸面并不是理想的平直界面，而是厚度為幾納米～幾十納米的混合層或緩沖層，接觸面具有納米量級的粗糙度；納米結(jié)構(gòu)近界面區(qū)域的厚度相當(dāng)或小于聲子平均自由程甚至聲子波長，通過納米尺度界面的熱輸運(yùn)和界面熱阻與聲子等載能粒子的運(yùn)動規(guī)律、缺陷或位錯的分布和密度等相關(guān)。由于德拜溫度同時影響聲子傳輸系數(shù)和聲子截?cái)囝l率，根據(jù)Stevens等[9]的分析，薄膜與基體之間的德拜溫比通常作為表征界面熱輸運(yùn)能力的重要參數(shù)，德拜溫比小于1時，比值愈大則界面熱輸運(yùn)能力愈大。對于金屬加熱膜和基體之間的界面熱輸運(yùn)過程，能量載流子除了聲子，電子的作用也不可忽略，正是由于電子-聲子的耦合作用增強(qiáng)了金屬與增透膜之間的能量輸運(yùn)能力[14]。

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DOI:10.3976/j.issn.1002-4026.2016.03.007

收稿日期：2016-03-30

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金(51176205)

作者簡介：李鳳名(1980-)，男，碩士，研究方向?yàn)榈責(zé)嵊酂帷⑻柲艿刃履茉撮_發(fā)利用技術(shù)。 *通訊作者,王照亮(1971-)，男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)楣こ虩嵛锢?。Email:wzhaoliang@126.com

中圖分類號：TK124

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1002-4026(2016)03-0035-05

Application of femtosecond laser TDTR method in thermal boundary resistance of nano-film

LI Feng-ming1, LI Xiao-tong2, YUAN Kun-peng2, WANG Zhao-liang2

(1.Department of Geothermal Resource Exploitation, Shengli Oilfield, Dongying 257500, China;2. Department of Energy and Power Engineering, China University of Petroleum, Qingdao 266580, China)

Abstract∶Thermal boundary resistance of nano-film is predominant in thermal transport process of nano-scale structure. Compared with metal nano-film, thermal transport process of nonmetal nano-film is more complicated. We measure thermal boundary resistance between metal, nonmetal nano-film and different dielectric substrates with improved dual-color femosecond laser time-domain thermoreflectance (TDTR) method. Debye temperature ratio of film and substrate can serve as a measurement of acoustic mismatch degree. For the same Debye temperature ratio, thermal boundary resistance of nonmetal nano-film is about 2～3 times greater than that of metal nano-film. This is mainly because electric-phonon coupling enhances thermal transport capability of metal nano-film.

Key words∶dual-color femosecond laser; time-domain thermoreflectance; thermal boundary resistance; nano-film; acoustic mismatch