潘君艷，馬　強(qiáng)，王　剛， 張　杭

中國原子能科學(xué)研究院反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413

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鈉冷快堆燃料破損及其探測方法

潘君艷，馬強(qiáng)，王剛， 張杭

中國原子能科學(xué)研究院反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413

摘要：結(jié)合鈉冷快堆一回路冷卻劑系統(tǒng)特點(diǎn)，系統(tǒng)闡述了燃料包殼在不同尺寸破口下的裂變產(chǎn)物釋放機(jī)理. 燃料包殼在小氣密性破損階段會(huì)有氣態(tài)裂變核素Kr和Xe釋放到一回路覆蓋氣體中，當(dāng)發(fā)展到燃料與冷卻劑接觸性破損階段，短壽命的緩發(fā)中子先驅(qū)核會(huì)釋放到鈉冷卻劑中. 鈉冷快堆燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)由燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)和燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)組成，分別監(jiān)測不同性質(zhì)的燃料破損. 基于國際快堆燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計(jì)方案對(duì)比分析，評(píng)述了不同的燃料破損探測方法和影響燃料破損探測靈敏度的相關(guān)因素.

關(guān)鍵詞：原子能技術(shù)；鈉冷快堆；金屬材料；燃料包殼；燃料破損探測；裂變產(chǎn)物釋放；緩發(fā)中子先驅(qū)核；緩發(fā)中子探測

鈉冷快堆是采用液態(tài)金屬鈉作為冷卻劑的快中子增殖反應(yīng)堆. 鈉除了擁有核反應(yīng)堆導(dǎo)熱劑的良好物理特性外，其活潑的化學(xué)特性和中子活化特點(diǎn)影響了反應(yīng)堆系統(tǒng)和回路的結(jié)構(gòu)設(shè)置，也直接使鈉冷快堆的燃料破損特征及探測方法與壓水堆有很大的區(qū)別.

燃料包殼主要作用是包容放射性裂變產(chǎn)物，是反應(yīng)堆除燃料基體以外的第二道安全屏障. 燃料破損指的是燃料元件包殼出現(xiàn)了小裂縫或者較大破口，核裂變產(chǎn)物與(或)燃料泄漏到包殼外的一回路冷卻劑系統(tǒng)中. 燃料破損探測即燃料包殼密封完整性的探測. 燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)，是在反應(yīng)堆運(yùn)行工況下實(shí)現(xiàn)堆芯燃料組件包殼密封性在線監(jiān)測的燃料破損探測系統(tǒng).

各國快堆在保障核反應(yīng)堆的放射性安全時(shí)，都要求反應(yīng)堆在正常運(yùn)行工況下，不允許出現(xiàn)大量的燃料元件密封性破壞或大的燃料元件包殼破損，在燃料元件密封性的破壞超過了允許極限的情況下，一回路冷卻劑與覆蓋氣體可能會(huì)被裂變產(chǎn)物較嚴(yán)重污染，并使核燃料落入到一回路中. 另外，由于燃料功率線密度和燃耗的提高，鈉冷快堆中燃料和包殼性能始終受到高度關(guān)注. 燃料破損探測在快堆安全中占重要位置，燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)要求能迅速有效地給出堆芯燃料包殼破損的信息. 國際快堆在不斷改進(jìn)燃料包殼材料和燃料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以降低燃料破損概率，也在不斷地發(fā)展燃料破損探測方法.

結(jié)合鈉冷快堆一回路冷卻劑系統(tǒng)的特點(diǎn)，本研究系統(tǒng)闡述燃料破損情況下的核裂變產(chǎn)物釋放機(jī)理，并在對(duì)比分析國際快堆燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)探測方案的基礎(chǔ)上，論述燃料破損探測方法和探測靈敏度影響因素.

1燃料破損下裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理

鈉冷快堆的一回路冷卻劑系統(tǒng)處在密閉環(huán)境下，冷卻劑鈉是非透明金屬，燃料包殼密封性破損沒有直接的探測手段，而是采用對(duì)裂變產(chǎn)物監(jiān)測的非直接手段進(jìn)行探測. 因此，掌握裂變產(chǎn)物釋放特性是燃料破損在線探測方案設(shè)計(jì)的前提. 此外，一回路冷卻劑系統(tǒng)的特點(diǎn)又直接影響裂變氣體釋放行為與燃料破損探測方案.

1.1鈉冷快堆一回路冷卻劑系統(tǒng)的特點(diǎn)

鈉冷卻劑在流過堆芯時(shí)被中子活化，經(jīng)(n,γ)反應(yīng)產(chǎn)生活化產(chǎn)物24Na，放射性水平高，美國FFTF計(jì)算的24Na比活度為4.07×1011Bq/kg，CRBRP的24Na比活度為1.11×1012Bq/kg[1].

為防止24Na等放射性物質(zhì)對(duì)蒸汽發(fā)生器產(chǎn)生放射性污染，保護(hù)堆芯免受壓力沖擊；同時(shí)避免在蒸汽發(fā)生器管道破裂情況下，一次側(cè)的強(qiáng)放射性鈉和水發(fā)生劇烈的化學(xué)反應(yīng)，目前的鈉冷快堆都設(shè)有中間鈉回路，即鈉冷快堆采用的鈉-鈉-水3個(gè)回路的模式. 其中，鈉冷快堆一回路冷卻劑系統(tǒng)有兩種結(jié)構(gòu)形式：池式系統(tǒng)的反應(yīng)堆鈉池和回路式系統(tǒng)的反應(yīng)堆容器[2-3]. 池式結(jié)構(gòu)的反應(yīng)堆，整個(gè)一回路系統(tǒng)設(shè)備都在反應(yīng)堆容器(reactor vessel, RV)內(nèi)，堆芯被中子屏蔽包圍，池內(nèi)四周安裝有主循環(huán)泵和中間熱交換器(intermediate heat exchanger, IHX). 回路式結(jié)構(gòu)的反應(yīng)堆，堆芯放在一個(gè)相對(duì)要小的容器里，中間熱交換器和主循環(huán)泵安置在主容器鄰近的工藝間，來自堆芯的熱冷卻劑，經(jīng)管道進(jìn)入主容器外的中間熱交換器. 所以，一回路冷卻劑系統(tǒng)有不同的結(jié)構(gòu)，這直接關(guān)系到裂變產(chǎn)物的流動(dòng)范圍，影響燃料破損在線監(jiān)測方案.

此外，由于冷卻劑鈉很活潑，容易燃燒，鈉冷快堆中的鈉液面被惰性氣體氬氣覆蓋，氬氣充當(dāng)保護(hù)氣體，把鈉池和反應(yīng)堆頂蓋隔離開來[3]. 冷卻劑鈉23Na和雜質(zhì)41K分別經(jīng)23Na(n,p)23Ne和41K(n,p)41Ar活化， 以及覆蓋氣體40Ar經(jīng)40Ar(n,γ)41Ar活化，其活化產(chǎn)物大部分滯留在覆蓋氣體中，使覆蓋氣體具有較強(qiáng)的放射性. 覆蓋氣體的存在及其特性也直接關(guān)系到氣態(tài)裂變產(chǎn)物的釋放行為，影響燃料破損在線探測方案.

1.2燃料包殼破損下裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理

鈉冷快堆運(yùn)行時(shí)，如果反應(yīng)堆內(nèi)不存在密封性破壞的燃料元件，一回路覆蓋氣體和冷卻劑的放射性由活化的放射性核素決定. 一回路冷卻劑中主要放射性物質(zhì)是24Na、22Na[23Na(n,2n)22Na]和其他一些腐蝕活化產(chǎn)物，例如54Mn[54Fe(n,p)54Mn]、60Co[59Co(n,γ)60Co]、182Ta[181Ta(n,γ)182Ta]. 覆蓋氣體中除了飽和鈉蒸汽帶有的放射性外，主要放射性物質(zhì)是23Ne 和41Ar. 另外，也要考慮鈾钚燃料表面沾污導(dǎo)致的本底放射性.

當(dāng)燃料元件的包殼密封性破壞后，會(huì)釋放核裂變產(chǎn)物，包括氣體的、揮發(fā)性的和不揮發(fā)性的. 大量的氣體裂變產(chǎn)物(Xe與Kr同位素)會(huì)經(jīng)鈉冷卻劑逃逸到反應(yīng)堆的覆蓋氣體氣腔內(nèi). 與此相反，揮發(fā)性的及不揮發(fā)性的放射性核分裂產(chǎn)物(I、Br、Cs、Nb和La等同位素)會(huì)有較大部分滯留在鈉液內(nèi). 所以，鈉冷快堆運(yùn)行工況下至少要建立兩個(gè)燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)，分別監(jiān)測反應(yīng)堆覆蓋氣體和鈉冷卻劑內(nèi)的核裂變產(chǎn)物及其放射性活度[4].

燃料元件的燃料段部分在徑向上由內(nèi)到外分為燃料芯塊、包殼間隙和燃料包殼．其中，包殼間隙內(nèi)填充熱導(dǎo)率高的氦氣. 同時(shí)，燃料棒元件設(shè)計(jì)中還留有氣腔空間. 通常，根據(jù)包殼破口大小和裂變產(chǎn)物釋放情況，將燃料元件芯塊段包殼破損發(fā)展分為3個(gè)主要不同階段.

1.2.1氣密性破損

燃料元件包殼上有微小的缺陷——帶很小尺寸的裂縫(或叫針孔，容許氣體漏出)，即氣密性破損. 因此，從燃料元件內(nèi)泄漏出氣態(tài)核裂變產(chǎn)物，即γ射線發(fā)射體Xe和Kr放射性同位素，此時(shí)燃料與冷卻劑鈉被燃料包殼間隙阻隔，未發(fā)生接觸.

泄漏的裂變氣體在鈉中經(jīng)過一段延遲時(shí)間后，最終會(huì)進(jìn)入到反應(yīng)堆的覆蓋氣體中，所以通過對(duì)覆蓋氣體中裂變氣體放射性活度的監(jiān)測以及裂變核素的分析，能夠?qū)崿F(xiàn)堆芯燃料組件包殼破損探測.表1給出了燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測的主要放射性裂變核素，并羅列了俄羅斯BOR-60上燃料燃耗在7%～12%、線功率密度在520 W/cm情況下穩(wěn)態(tài)釋放時(shí)各氣態(tài)裂變核素釋放到覆蓋氣體中的份額[5]，即某氣態(tài)裂變核素釋放到覆蓋氣體中原子數(shù)與核裂變產(chǎn)生該裂變核素原子數(shù)的百分比. 燃料氣密性破損情況下，裂變氣體的釋放量隨著燃耗加深而增加，國際上擁有的快堆裂變氣體釋放模型各不相同，但都考慮了燃耗的促進(jìn)作用. 氣密性破損在冷態(tài)下會(huì)存在燃料棒包殼破口閉合的情況，此類破口往往會(huì)小于熱室的探測限值.

裂變氣體釋放分為兩種模式：瞬態(tài)噴出式釋放和隨后的穩(wěn)態(tài)持續(xù)釋放[6]. 瞬態(tài)噴出式釋放是包殼氣密性破損初始階段的釋放，與包殼內(nèi)外的壓差有關(guān)，此時(shí)原先儲(chǔ)存在包殼內(nèi)的半衰期較長的裂變氣體占較大的比例.對(duì)此階段裂變氣體進(jìn)行分析，如半衰期短的裂變核素與半衰期長的裂變核素的比值，可以得到破損燃料組件燃耗.由不同穩(wěn)態(tài)裂變核素的比值，可以得到燃料類型信息. 隨后是穩(wěn)態(tài)持續(xù)釋放，這時(shí)半衰期短的核素對(duì)放射性活度的影響占主導(dǎo)作用，對(duì)此階段裂變氣體的分析，可用于監(jiān)測包殼破損發(fā)展情況.如由氣態(tài)核素的釋放與產(chǎn)生之比，及該比值與核素半衰期的關(guān)系，能明確裂變氣體從燃料包殼內(nèi)到一回路中的主要釋放機(jī)制，進(jìn)一步反映了燃料破損狀況[7-8]. 除半衰期為5.3 d的133Xe外，其他被監(jiān)測的短半衰期放射性核素在覆蓋氣體中的活度通常在3 d后達(dá)到平衡.

表1　燃料破損下覆蓋氣體中主要放射性裂變核素[5]

覆蓋氣體中會(huì)有一定比例的鈉蒸汽. 同時(shí)23Ne和41Ar對(duì)裂變氣體放射性活度監(jiān)測影響大，并很可能淹沒裂變氣體的放射性活度，尤其是半衰期短的23Ne. 所以，為提高系統(tǒng)燃料破損探測的靈敏度，覆蓋氣體中裂變氣體放射性測量時(shí)要降低本底放射性核素的影響. 回路式結(jié)構(gòu)的反應(yīng)堆，其本底放射性要比池式高.

氣密性破損情況下，反應(yīng)堆不用立即停堆，往往能持續(xù)安全地運(yùn)行一段時(shí)間[9]，幾天甚至幾十天. 通常規(guī)定允許的氣密性破損燃料元件根數(shù)在1%以下. 氣密性破損發(fā)展通常較為緩慢，有時(shí)還會(huì)出現(xiàn)破口閉合情況，當(dāng)然，閉合的破口隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行還會(huì)重新打開.

1.2.2裂縫尺寸的增大

燃料元件包殼缺陷發(fā)展——裂縫尺寸擴(kuò)大(氣密性破損進(jìn)一步發(fā)展). 在此情況下，除了γ射線發(fā)射體Xe和Kr同位素外，從燃料元件內(nèi)跑出長壽命的揮發(fā)性同位素(131I、134Cs、137Cs等同位素)，泄漏到冷卻劑鈉中，且該揮發(fā)性裂變產(chǎn)物大部分會(huì)滯留在鈉液內(nèi)，少部分揮發(fā)到覆蓋氣體中.

冷卻劑中24Na的放射性活度很高，會(huì)比揮發(fā)性裂變核素的放射性活度高好幾個(gè)數(shù)量級(jí). 因此在對(duì)Cs等揮發(fā)性裂變核素監(jiān)測時(shí)要加入活性炭吸附裝置，富集揮發(fā)性裂變核素，提高揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的百分比，從而降低本底放射性影響. 表2給出了一回路冷卻劑鈉中γ放射性活度監(jiān)測核素，同時(shí)也羅列了BOR-60上燃料燃耗在7%～12%、線功率密度在520 W/cm情況下各揮發(fā)性裂變核素釋放到冷卻劑鈉中的份額[5]，即某揮發(fā)性裂變核素釋放到冷卻劑鈉中原子數(shù)與核裂變產(chǎn)生該裂變核素原子數(shù)的百分比.

表2　燃料破損下?lián)]發(fā)性裂變核素及其釋放份額[5]

長壽命的揮發(fā)性同位素，由于半衰期長，加上冷卻劑本身具有強(qiáng)γ放射性，其對(duì)燃料包殼密封完整性探測的價(jià)值相對(duì)要小. 不過，冷卻劑Na中長壽命揮發(fā)性同位素的監(jiān)測卻能很好地反映出冷卻劑被不同放射性裂變產(chǎn)物污染的程度. 通常，137Cs等長壽命裂變產(chǎn)物在冷卻劑鈉中累積放射性活度之和，最高允許與半衰期為2.06 a的22Na的放射性活度在同一量級(jí)上，以免嚴(yán)重污染一回路，從而影響反應(yīng)堆維修和維護(hù)，同時(shí)也不會(huì)對(duì)后續(xù)放射性廢物的處理與處置有大影響.

1.2.3燃料與冷卻劑接觸性的包殼破損

燃料與冷卻劑接觸性的包殼破損——燃料元件包殼上出現(xiàn)大的裂縫或破口，此時(shí)，冷卻劑鈉與裸露的燃料發(fā)生接觸，也叫燃料裸露性破損. 在此情況下，除了γ射線發(fā)射體Xe和Kr，以及長壽命的揮發(fā)性同位素外，冷卻劑內(nèi)還進(jìn)入了不揮發(fā)的裂變產(chǎn)物(95Nb、140La及其他放射性同位素)和短壽命的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物(I、Br和Cs放射性同位素).

短壽命的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物，隨冷卻劑鈉流動(dòng)在一回路內(nèi)擴(kuò)散，并伴隨核衰變，核衰變過程中，除了產(chǎn)生γ光子外，還以一定概率釋放緩發(fā)中子，所以該部分短壽命裂變產(chǎn)物也稱緩發(fā)中子先驅(qū)核. 表3給出了對(duì)燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測有主要貢獻(xiàn)的緩發(fā)中子先驅(qū)核及其裂變產(chǎn)額，以及相應(yīng)的中子發(fā)射概率，該裂變產(chǎn)額是在快中子譜下235U為核裂變?nèi)剂系漠a(chǎn)額值[10].

緩發(fā)中子先驅(qū)核有兩種產(chǎn)生方式：①由燃料直接裂變產(chǎn)生，即獨(dú)立產(chǎn)額部分；②由裂變產(chǎn)物——緩發(fā)中子先驅(qū)核的母核衰變產(chǎn)生，如87As(0.30 s)→87Se(5.60 s) →87Br(55.68 s). 兩部分產(chǎn)額之和為緩發(fā)中子先驅(qū)核的累積產(chǎn)額. 如表3，緩發(fā)中子先驅(qū)核β-n衰變的概率很低，更多的概率是直接β-衰變成為放射性裂變氣體.

表3　快堆燃料破損監(jiān)測起主要作用的緩發(fā)中子先驅(qū)核[10]

通過監(jiān)測強(qiáng)γ放射性的冷卻劑鈉中緩發(fā)中子的注量率，能實(shí)現(xiàn)燃料與冷卻劑接觸性的包殼破損探測. 緩發(fā)中子先驅(qū)核中，半衰期最長的87Br也只有55.68 s，所以為提高燃料破損探測靈敏度，要求緩發(fā)中子先驅(qū)核從包殼破口處到緩發(fā)中子探測位置的傳輸時(shí)間越短越好，以提高監(jiān)測點(diǎn)的緩發(fā)中子注量率. 同時(shí)，緩發(fā)中子探測位置應(yīng)該盡量避開高瞬發(fā)本底區(qū)域，本底中子注量率越小越好. 此外，由于鈉冷卻劑緩發(fā)中子強(qiáng)γ放射性，緩發(fā)中子探測站設(shè)計(jì)和探測器選擇時(shí)要考慮消減γ光致中子影響.

緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放的多少除跟燃料與冷卻劑接觸的面積相關(guān)外，也與很多其他因素相關(guān)，如燃料類型、燃料結(jié)構(gòu)、包殼破口形狀和燃料燃耗. 另外，碳化物燃料、氮化物燃料以及金屬燃料與冷卻劑鈉有很好的相容性，但氧化物燃料在與鈉接觸過程中會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成Na3(UPu)Ox， 其密度約為氧化物燃料的1/2，所以在包殼破損區(qū)域會(huì)有燃料體積膨脹[11-12]. 通常認(rèn)為Na3(UPu)Ox能促進(jìn)緩發(fā)中子先驅(qū)核的釋放，俄羅斯在BR-10上曾給出了Na3(UPu)Ox層厚度與緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放增強(qiáng)因子的關(guān)系模型. 綜上所述，緩發(fā)中子釋放機(jī)制較復(fù)雜，包括反沖、擊出和擴(kuò)散等. 目前，國際上通常采用等效反沖面積來表征燃料包殼破口大小，而等效反沖面積可由緩發(fā)中子信號(hào)強(qiáng)度計(jì)算得出.

上面給出了燃料元件燃料段包殼破損由小到大的幾個(gè)主要不同發(fā)展階段，不同燃料破損階段下釋放到一回路冷卻劑系統(tǒng)的主要裂變產(chǎn)物有明顯的區(qū)別. 但并不是所有包殼破損都是從氣密性破損開始發(fā)展到燃料與冷卻劑接觸性破損的. 有時(shí)，如在較高燃耗下，一開始包殼破口就較大，燃料與冷卻劑直接發(fā)生接觸，這時(shí)裂變氣體與緩發(fā)中子先驅(qū)核一起釋放出來[13]. 另外，如果破損發(fā)生在燃料元件氣腔段，則不會(huì)演化為燃料與冷卻劑接觸性大破損的情況.

2鈉冷快堆燃料破損探測方法

從燃料破損情況下裂變產(chǎn)物釋放行為分析的結(jié)果看，鈉冷快堆燃料破損探測包括了覆蓋氣體中裂變核素監(jiān)測和鈉冷卻劑中緩發(fā)中子注量率的監(jiān)測. 鈉冷快堆需要建立兩套燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)，分別是覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)和緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng). 兩系統(tǒng)的結(jié)合，實(shí)現(xiàn)堆芯內(nèi)任一燃料組件發(fā)生不同性質(zhì)的燃料破損時(shí)都能被有效地監(jiān)測到. 本節(jié)在對(duì)比分析國際快堆燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計(jì)方案的基礎(chǔ)上，評(píng)述了燃料破損探測方法及其影響因素.

2.1燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)的探測方法

燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)，監(jiān)測反應(yīng)堆覆蓋氣體內(nèi)的核裂變氣體的放射性活度并(或)分析氣態(tài)裂變核素，判斷在反應(yīng)堆堆芯是否出現(xiàn)氣密性破損的燃料元件. 根據(jù)燃料包殼破損發(fā)展過程分析，覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)往往能在其他燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)之前先給出燃料破損信息，提示燃料是否處在包殼裂縫形成的初始階段.

因?yàn)榉磻?yīng)堆覆蓋氣體氣腔內(nèi)環(huán)境的限制以及本底放射性水平的影響，覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)需要將堆內(nèi)覆蓋氣體抽出堆外進(jìn)行監(jiān)測，隨后再將覆蓋氣體送回到堆內(nèi)，系統(tǒng)設(shè)有覆蓋氣體監(jiān)測回路. 系統(tǒng)除了帶取樣環(huán)的一短管段在堆容器內(nèi)，監(jiān)測儀表和相關(guān)設(shè)備都位于堆容器外. 覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)會(huì)設(shè)有2條或3條互為備用的氣體取樣回路，相應(yīng)的取樣環(huán)分布在堆氣腔不同扇區(qū)內(nèi).

燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計(jì)中要實(shí)現(xiàn)其燃料包殼氣密性破損監(jiān)測功能，提高燃料破損探測靈敏度，需要消減干擾因素的影響.

1)在監(jiān)測核裂變氣體放射性的過程中必須降低23Ne(半衰期為37.24s)和41Ar(半衰期為1.82h) 的放射性影響.

23Ne放射性水平往往高于被監(jiān)測的裂變氣體. 燃料破損覆蓋氣體系統(tǒng)，其監(jiān)測回路設(shè)計(jì)充分利用了23Ne半衰期短的特點(diǎn)，使取樣氣體在回路中經(jīng)過特定的一段時(shí)間延遲后才到達(dá)放射性活度以及放射性核素分析監(jiān)測點(diǎn)，大大降低23Ne放射性水平，從而提高系統(tǒng)氣密性燃料破損探測的靈敏度. 國際上快中子反應(yīng)堆的延遲時(shí)間一般在5～30 min，5 min延遲能使23Ne放射性活度降低256倍.

41Ar在覆蓋氣體中放射性水平相對(duì)要低很多，一般在主要監(jiān)測裂變核素的放射性活度以下，所以大多數(shù)快堆的覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)并沒有采取措施來降低其影響. 但美國EBR-II在覆蓋氣體監(jiān)測回路中設(shè)置低溫活性炭吸附裝置，從堆容器內(nèi)抽取的覆蓋氣體在經(jīng)過5 min延遲后會(huì)被回路中3 g活性炭吸附，活性炭富集后，133Xe(81 keV)/41Ar(1 293 keV)可提高3×104倍，133Xe/23Ne提高1×106倍[14]. 回路式堆型中23Ne和41Ar的干擾影響更大，美國FFTF和CRBRP快中子增殖堆也沿用了相同的技術(shù)，采用了活性炭低溫吸附裝置.

2)在覆蓋氣體監(jiān)測回路中要避免覆蓋氣體中的鈉蒸汽冷凝堵塞取樣管道，并消減鈉蒸汽中24Na的放射性影響.

覆蓋氣體中會(huì)有一定飽和度的鈉蒸汽，所以在覆蓋氣體取樣過程中，一方面在滿足燃料破損監(jiān)測要求的前提下要限制取樣流量；另一方面為避免鈉蒸汽冷凝的鈉堵塞管道，在覆蓋氣體監(jiān)測回路中設(shè)置鈉蒸汽阱和鈉氣溶膠過濾器[14].

各國的快堆在燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)的工藝設(shè)計(jì)和原理上相差不多，主要區(qū)別體現(xiàn)在裂變氣體放射性活度探測和裂變核素分析的監(jiān)測裝置上. 美國FFTF直接采用γ譜儀進(jìn)行裂變核素的分析及活度的監(jiān)測[14]，見圖1. 日本MONJU采用了β沉降器和γ射線探測裝置[15]，見圖2. β沉降器主要監(jiān)測對(duì)象為88Kr衰變的88Rb與138Kr衰變的138Cs, 利用高壓裝置收集β衰變過程中帶電粒，該裝置能實(shí)現(xiàn)(3×10-5) %燃料棒的氣密性破損監(jiān)測，即一根燃料棒氣腔中1%的氣體釋放時(shí)就能實(shí)現(xiàn)破損探測，而另外設(shè)置的γ射線探測裝置能夠?qū)崿F(xiàn)0.02%燃料棒氣密性破損探測.

圖1　美國FFTF燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)[14]Fig.1　FFTF cover-gas monitoring system[14]

表4羅列了各國快堆燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)采用的裂變氣體監(jiān)測裝置[14-18]. 電離室和β沉降計(jì)數(shù)器是相對(duì)廉價(jià)的測量儀器，γ譜儀可以提供較詳細(xì)的放射性核素信息.在γ譜儀放射性同位素定量分析的基礎(chǔ)上可以得出破損組件的燃耗、燃料類型以及破損燃料元件的根數(shù)等信息. 通過對(duì)裂變氣體分析獲取破損燃料組件信息的能力體現(xiàn)了各國燃料破損探測水平. 美國快堆和日本MONJU將覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)和標(biāo)簽氣體破損燃料組件定位系統(tǒng)相結(jié)合[14-15]，共用一些回路設(shè)備和監(jiān)測裝置，如Xe-吸附的富集裝置. 標(biāo)簽氣體同位素采用質(zhì)譜儀進(jìn)行定量分析，在確定標(biāo)簽氣體同位素含量比值后實(shí)現(xiàn)破損燃料組件的定位，也有利于燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)對(duì)燃料破損發(fā)展情況的監(jiān)測和控制.

燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測采用何種測量裝置取決于對(duì)裂變氣體分析(以及燃料破損定位采用的標(biāo)簽氣體)的需求，本質(zhì)上是對(duì)破損燃料組件定位的需求以及燃料破損程度分析的要求，燃料破損程度包括堆內(nèi)破損的燃料元件的根數(shù)和包殼破口的大小.

燃料包殼發(fā)生氣密性破損時(shí)，覆蓋氣體中裂變核素的放射性活度比非破損情況下高出幾個(gè)量級(jí)，因此，覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)的燃料破損探測靈敏度高. 燃料氣密性破損下，裂變氣體的釋放是從燃料基體到包殼間隙、再到冷卻劑里、最后逃逸到覆蓋氣體氣腔中，整個(gè)過程需要較長的時(shí)間，所以覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)對(duì)燃料破損監(jiān)測存在一定的時(shí)間延遲.

圖2　日本MONJU燃料破損覆蓋氣體監(jiān)測系統(tǒng)[15]Fig.2　MONJU cover-gas monitoring system[15]

反應(yīng)堆Ge或Ge(Li)色譜儀電離室質(zhì)譜儀沉降器閃爍計(jì)數(shù)管標(biāo)簽氣體Xe-吸附Rapsodie-1)√2)√√--√-Phenix√√√√--早期采用-SPX√-√-----KNKⅡ?qū)嶒?yàn)實(shí)驗(yàn)--實(shí)驗(yàn)√-實(shí)驗(yàn)SNR300√-------FBTR-√√-----PFBR√-√----√JOYO實(shí)驗(yàn)-√-√-實(shí)驗(yàn)實(shí)驗(yàn)MONJU--√√√-√-DFR-----√部分-PFR√---√-部分-CDFR√---√-部分-EBR-Ⅱ√--√--√√FFTF√√-√--√√CRBRP√√-√--√√BR10√-√-√√--BOR-60√-√-√√--BN-350√-√-√√--BN600√-√-√√--BN800√-√-√√--CEFR√---√√--

1)-表示沒有采用； 2)√ 表示采用

2.2燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)的探測方法

燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)通過監(jiān)測鈉冷卻劑中短壽命揮發(fā)性核裂變產(chǎn)物——緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放的緩發(fā)中子的注量率，來判斷在反應(yīng)堆活性區(qū)中包殼密封破壞是否已達(dá)到燃料與冷卻劑發(fā)生接觸程度的燃料元件.

當(dāng)反應(yīng)堆堆芯內(nèi)任一燃料組件發(fā)生燃料與冷卻劑接觸性包殼破損時(shí)，燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)要求都能有效地探測出燃料破損的存在. 因此，緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)監(jiān)測的冷卻劑鈉要求能表征整個(gè)堆芯燃料組件的包殼破損信息，即當(dāng)堆芯內(nèi)任何位置的燃料組件發(fā)生燃料裸露性破損時(shí)，其釋放的緩發(fā)中子先驅(qū)核會(huì)流入到系統(tǒng)監(jiān)測區(qū)域內(nèi)，且流入量越高越好. 由于緩發(fā)中子先驅(qū)核在一回路系統(tǒng)內(nèi)的擴(kuò)散主要受冷卻劑鈉流的驅(qū)動(dòng)，而冷卻劑鈉從堆芯帶走熱量后絕大部分流入了中間熱交換器. 因此，一般情況下，緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)會(huì)選取監(jiān)測中間熱交換器入口區(qū)域的熱鈉. 由于堆芯燃料組件上流過的鈉是分股流向不同扇區(qū)的中間熱交換器，所以緩發(fā)中子是分扇區(qū)監(jiān)測的，監(jiān)測點(diǎn)的數(shù)量與中間熱交換器相匹配或是中間熱交換器的倍數(shù)關(guān)系. 根據(jù)各個(gè)緩發(fā)中子監(jiān)測點(diǎn)測量值的情況，就可以判斷在反應(yīng)堆活性區(qū)內(nèi)哪一扇區(qū)存在包殼密封性破壞達(dá)到“燃料與冷卻劑接觸”的燃料組件.

燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)，要求具備靈敏地探測燃料破損的能力，即在燃料與冷卻劑接觸面積較小的情況下就能識(shí)別出燃料破損的存在. 因此，系統(tǒng)需要提高緩發(fā)中子探測位置的信噪比. 首先，緩發(fā)中子監(jiān)測裝置要求位于受堆芯裂變中子影響很低的位置，即本底中子注量率低，一般情況下在反應(yīng)堆容器外；同時(shí)，由于冷卻劑鈉具有強(qiáng)γ放射性，監(jiān)測裝置的設(shè)計(jì)需要考慮消減γ光致中子的影響. 再者，為提高燃料破損信號(hào)，要求緩發(fā)中子先驅(qū)核從燃料元件破口傳輸?shù)较到y(tǒng)監(jiān)測區(qū)域的時(shí)間越短越好，以保證傳輸過程中衰變的緩發(fā)中子先驅(qū)核少，監(jiān)測區(qū)域能釋放更多的緩發(fā)中子.

燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)，其探測方案與鈉冷快堆一回路的結(jié)構(gòu)直接相關(guān).

管式結(jié)構(gòu)的鈉冷快堆中，來自堆芯的熱冷卻劑經(jīng)一回路管道進(jìn)入中間熱交換器，中間熱交換器在主容器外鄰近的工藝間里. 管式結(jié)構(gòu)的快堆，由于一回路管道在堆容器外，管道區(qū)域本底瞬發(fā)中子注量率較低，其燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)通常采用兩種監(jiān)測方案：

1) 一回路主管道外設(shè)置鈉取樣旁通管道，將冷卻劑出口管道中的鈉引出到瞬發(fā)中子本底極低的區(qū)域，監(jiān)測取樣鈉中的緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放出來的中子注量率.

圖3中印度FBTR堆采用的就是此方案[18]. 由于緩發(fā)中子探測站在本底中子噪聲極低的位置，所以探測站只設(shè)置了屏蔽γ的鉛層和中子慢化的聚乙烯層，并不需要考慮吸收本底中子. 東西兩側(cè)每個(gè)緩發(fā)中子探測站內(nèi)裝有6個(gè)涂硼中子正比計(jì)數(shù)管.

圖3　印度FBTR堆冷卻劑管道取樣緩發(fā)中子探測方案[18]Fig.3　FBTR delayed neutron detection (by-pass pipe)[18]

2)在一回路主管道外圍直接安裝緩發(fā)中子探測站，管道位置在鈉冷卻劑出口與中間熱交換器入口之間，探測站內(nèi)的中子探測器監(jiān)測管道中緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放出來的中子注量率.

圖4中日本MONJU堆采用的就是此方案[15]， 雖然緩發(fā)中子探測站位置的本底中子注量率相對(duì)較低，與堆容器有一定距離，但在探測站結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中還是在最外圍一周設(shè)置一層較厚的B4C材料，以吸收從堆芯過來的本底中子，進(jìn)一步消減本底噪聲.

池式結(jié)構(gòu)的鈉冷快堆，包括中間熱交換器等一回路設(shè)備都位于反應(yīng)堆容器內(nèi)，一回路冷卻劑流動(dòng)也都在反應(yīng)堆容器內(nèi). 池式結(jié)構(gòu)的鈉冷快堆，通常有3種燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測方案：

1) 用電磁泵通過特定取樣管將熱池中的鈉抽取到堆容器外測量的緩發(fā)中子監(jiān)測方案.

為避免或減少瞬發(fā)中子的干擾，通過電磁泵(electromagnetic pump，EMP)分扇區(qū)將熱池內(nèi)中間熱交換器入口區(qū)域的冷卻劑鈉引出到堆容器外瞬發(fā)中子注量率低的位置，進(jìn)行鈉中緩發(fā)中子注量率的監(jiān)測. 冷卻劑鈉經(jīng)過燃料破損監(jiān)測后返回到反應(yīng)堆容器內(nèi). 該監(jiān)測方案要求系統(tǒng)在堆內(nèi)的回路及設(shè)備滿足抗震設(shè)計(jì)要求.

圖4　日本MONJU堆冷卻劑管道外緩發(fā)中子探測方案[15]Fig.4　MONJU delayed neutron detection (main pipe)[15]

由于熱鈉經(jīng)管道引出到堆外本底較低位置，所以系統(tǒng)緩發(fā)中子探測站通常不再設(shè)置瞬發(fā)中子吸收層. 但需根據(jù)自身的設(shè)備儀表，考慮通風(fēng)降溫設(shè)置.

圖5　Phenix潛沒式電磁泵熱鈉取樣緩發(fā)中子探測方案[8]Fig.5　Phenix delayed neutron detection (specific pipe with EMP in RV)[8]

根據(jù)電磁泵所在位置，有兩種測量方式：① 潛式電磁泵，電磁泵浸沒在反應(yīng)堆熱鈉池內(nèi)，抽取一回路熱池中的鈉到堆容器外，監(jiān)測取樣鈉中緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放出的緩發(fā)中子. 法國的Phenix采用該探測方案[8]，如圖5所示. 潛式電磁泵泡在熱池高溫高輻射的環(huán)境內(nèi)，其性能是關(guān)注的焦點(diǎn). ② 堆容器外電磁泵，電磁泵安裝在反應(yīng)堆容器外. 堆外電磁泵有強(qiáng)迫冷卻裝置，電磁泵啟動(dòng)時(shí)要確保鈉冷卻劑充滿系統(tǒng)管道. 該測量方式降低了對(duì)電磁泵的性能要求，幾乎不影響堆容器內(nèi)結(jié)構(gòu). 美國EBR-Ⅱ采用該探測方案[14]，如圖6所示.

2) 在堆坑內(nèi)正對(duì)中間熱交換器入口高度的位置測量的緩發(fā)中子監(jiān)測方案.

緩發(fā)中子探測站安裝在堆坑內(nèi)正對(duì)中間熱交換器入口高度的位置，正好其監(jiān)測的是流向中間熱交換器入口區(qū)域冷卻劑鈉中的緩發(fā)中子注量率，緩發(fā)中子先驅(qū)核隨著鈉流動(dòng)分別匯聚在各中間熱交換器的入口區(qū)域. 另外，該位置在徑向和軸向上都與堆芯有一定距離，堆芯過來的裂變中子影響相對(duì)較小. 俄羅斯池式快堆BN600與BN800以及中國實(shí)驗(yàn)快堆CEFR采用了該方案[19]，如圖7所示.

堆坑內(nèi)緩發(fā)中子監(jiān)測方案結(jié)構(gòu)相對(duì)簡單，沒有取樣回路，完全不影響堆內(nèi)結(jié)構(gòu)，但緩發(fā)中子探測站所在位置還是會(huì)一定程度上受堆芯裂變中子的干擾，為滿足系統(tǒng)的探測靈敏度，有可能會(huì)要求進(jìn)一步增加堆內(nèi)屏蔽. 另外，當(dāng)堆外中子注量率測量設(shè)置在反應(yīng)堆容器側(cè)壁附近時(shí)，本系統(tǒng)的本底中子注量率也會(huì)使中子引出通道的受影響有所升高. 因此，該系統(tǒng)緩發(fā)中子探測站的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)要復(fù)雜很多，是設(shè)計(jì)的難點(diǎn)，必須考慮消減本底中子的影響[20]，在保證緩發(fā)中子探測效率前提下吸收更多本底中子.

3)堆容器內(nèi)中間熱交換器后兩側(cè)直接放置緩發(fā)中子探測裝置測量的緩發(fā)中子監(jiān)測方案.

圖6　EBR-Ⅱ堆外電磁泵熱池鈉取樣緩發(fā)中子探測方案[14]Fig.6　EBR-Ⅱdelayed neutron n detection (specific pipe with EMP out of RV)[14]

圖7　CEFR堆坑內(nèi)正對(duì)IHX入口緩發(fā)中子探測方案[19]Fig.7　CEFR delayed neutron detection (in reactor pit)[19]

印度的PFBR將高溫裂變室裝入一體化的緩發(fā)中子探測裝置中，該裝置通過堆頂直接放置在中間熱交換器入口兩側(cè)后方[6,21]，如圖8所示. 除了支撐框架外，緩發(fā)中子探測站由外至內(nèi)依次是：30 mm厚的B4C，能夠吸收堆芯過來能量較低的裂變中子；65 mm厚的石墨，慢化穿透B4C的能量較高的緩發(fā)中子；高溫裂變室，探測經(jīng)過石墨慢化的中子. 系統(tǒng)在設(shè)計(jì)階段，經(jīng)過三維詳細(xì)的理論計(jì)算，得出堆芯的裂變中子經(jīng)過鈉冷卻劑慢化作用到達(dá)探測裝置附近時(shí)其能量<1 keV，能被探測站外層包裹的B4C充分吸收；而緩發(fā)中子探測裝置附近600 mm區(qū)域鈉中緩發(fā)中子先驅(qū)核釋放的緩發(fā)中子能量>100 keV，能穿透B4C不被吸收，經(jīng)石墨慢化后被高溫裂變室探測到. 該探測方案的設(shè)計(jì)初衷是為縮短緩發(fā)中子先驅(qū)核到達(dá)監(jiān)測點(diǎn)的延遲時(shí)間，根據(jù)計(jì)算結(jié)果，在滿足信噪比為9的情況下，系統(tǒng)在6～49 s內(nèi)實(shí)現(xiàn)10 cm2等效反沖面積的燃料破損監(jiān)測.

該探測方案在法國Superphenix進(jìn)行過部分測試[22]，但真正意義上的工程應(yīng)用只有印度PFBR. 目前PFBR還沒有運(yùn)行，其系統(tǒng)燃料破損探測的有效性和探測靈敏度尚待實(shí)踐檢驗(yàn).

表5羅列了各國快堆緩發(fā)中子探測方案，包括燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)的探測靈敏度、緩發(fā)中子先驅(qū)核流到探測區(qū)域的延遲時(shí)間、以及與保護(hù)系統(tǒng)的關(guān)系[6,16,19]. 除了上述緩發(fā)中子探測方法外，國內(nèi)中國原子能科學(xué)研究院與清華大學(xué)開展合作，借鑒法國和日本燃料破損堆內(nèi)采用多道閥法定位在線探測系統(tǒng)[23]，研究了在堆芯出口區(qū)域的周邊分布一圈取樣點(diǎn)進(jìn)行鈉取樣測量的方案，并對(duì)所有取樣點(diǎn)的鈉是否能表征整個(gè)堆芯燃料破損的情況進(jìn)行了計(jì)算論證. 相對(duì)中間熱交換器入口區(qū)域取樣測量方案，該方案具有以下優(yōu)點(diǎn)：能控制或縮短緩發(fā)中子先驅(qū)核的傳輸時(shí)間；取樣點(diǎn)位置的緩發(fā)中子先驅(qū)核未經(jīng)大量冷卻劑的稀釋，濃度高，即能有效提高破損信號(hào).

圖8　PFBR反應(yīng)堆容器內(nèi)緩發(fā)中子探測方案(單位：mm)[21]Fig.8　PFBR delayed neutron detection (in RV)(unit：mm)[21]

表5　各國快堆燃料破損緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng)采用的方案[16]

表5(續(xù))

1)-表示未采用； 2)√ 表示能觸發(fā)緊急停堆； 3) R表示燃料破損等效反沖面積

結(jié)語

本研究結(jié)合鈉冷快堆一回路冷卻劑系統(tǒng)的特點(diǎn)，系統(tǒng)闡述了快堆燃料元件包殼在氣密性破損、裂縫尺寸擴(kuò)大和燃料與冷卻劑接觸性破損3個(gè)階段下裂變產(chǎn)物的釋放行為，并以此為基礎(chǔ)，結(jié)合國際快堆燃料破損在線監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計(jì)方案的對(duì)比分析，進(jìn)一步評(píng)述了燃料破損的覆蓋氣體探測方法、緩發(fā)中子探測方法和影響探測靈敏度的相關(guān)因素.

燃料破損機(jī)理的研究包括包殼破口的演變行為、包殼材料性能的變化、裂變產(chǎn)物與燃料釋放行為等方向. 本研究雖然論述了快堆燃料元件不同破口下的裂變產(chǎn)物釋放特征和燃料破損探測方法，但目前對(duì)包殼破口的演化機(jī)理認(rèn)識(shí)并不清晰. 另外，國際上也在不斷改善燃料破損探測方法和燃料探測靈敏度，尤其是緩發(fā)中子監(jiān)測系統(tǒng). 因此，進(jìn)一步掌握燃料破損機(jī)理和改善探測方法，將成為確定燃料安全運(yùn)行限值和加速快堆商用的關(guān)鍵因素.

引文：潘君艷，馬強(qiáng)，王剛，等．鈉冷快堆燃料破損及其探測方法[J]. 深圳大學(xué)學(xué)報(bào)理工版，2016，33(4)：331-343.

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【中文責(zé)編：坪梓；英文責(zé)編：遠(yuǎn)鵬】

中圖分類號(hào)：TB 31；TL 38

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi：10.3724/SP.J.1249.2016.04331

基金項(xiàng)目：國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目 (2011AA050305)

作者簡介：潘君艷(1985—)，女，中國原子能科學(xué)研究院工程師．研究方向：燃料破損機(jī)理研究和燃料破損探測設(shè)計(jì)．E-mail：panjunyan@126.com

Fuel failure and failed fuel detection methods for sodium cooled fast reactor

Pan Junyan?, Ma Qiang, Wang Gang, and Zhang Hang

Reactor Engineering Technology Research Division, China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, P.R.China

Abstract：The release mechanism of fission products in deterioration process of fuel failure is summarized according to the characteristics of primary coolant system in sodium cooled fast reactor (SFR). When fuel cladding has pinhole failure, the gaseous fission products Kr and Xe would escape to the cover gas. When fuel cladding is developed to the fuel-coolant contact failure, the delayed neutron precursor with short life would be released to the sodium coolant. The fuel failure online monitoring system in SFR is composed of the failed fuel cover gas monitoring subsystem and the failed fuel delayed neutron detection subsystem. They are designed to monitor failed fuel with different properties. The development of failed fuel detection methods and the factors of detection sensitivity are illustrated in detail on basis of a comparison analysis of the international design for failed fuel online monitoring system in SFR.

Key words：atomic energy technology; sodium cooled fast reactor; metallic material; fuel cladding; failed fuel detection; fission product release; delayed neutron precursor; delayed neutron detection

Received：2016-05-10；Accepted：2016-06-01

Foundation：National High Technology Research and Development Program of China (2011AA050305)

? Corresponding author：Engineer Pan Junyan．E-mail: panjunyan@126.com

Citation：Pan Junyan，Ma Qiang，Wang Gang，et al．Fuel failure and failed fuel detection methods for sodium cooled fast reactor[J]. Journal of Shenzhen University Science and Engineering, 2016, 33(4): 331-343.(in Chinese)

【物理 / Physics】