韓洪晶，楊元林（東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院綠色化學(xué)省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江大慶163318）

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綠色高效新型水處理劑高鐵酸鹽的性質(zhì)及應(yīng)用進(jìn)展*

韓洪晶，楊元林
（東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院綠色化學(xué)省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江大慶163318）

摘要：高鐵酸鹽（ferrate）是一種新型多功能的綠色氧化劑，集各種優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)如氧化性，絮凝作用于一身。它在水處理方面具有殺菌除藻作用，且用量少、效率高和無(wú)毒害的特點(diǎn)，被認(rèn)為是具有廣闊應(yīng)用前景的水處理劑。本文重點(diǎn)論述了高鐵酸鹽的性質(zhì)及在水處理方面應(yīng)用的現(xiàn)狀。指出了研究高鐵酸鹽復(fù)合藥劑對(duì)改善其穩(wěn)定性及其優(yōu)勢(shì)進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞：協(xié)同作用；水處理劑；聯(lián)用

高鐵酸鹽作為一種高效多功能的氧化劑已受到廣泛關(guān)注。而隨著我國(guó)水體環(huán)境污染的加劇，環(huán)保部門(mén)的要求越趨嚴(yán)格，高鐵酸鹽在水處理領(lǐng)域?qū)l(fā)揮其優(yōu)勢(shì)。體現(xiàn)在：（1）高效的氧化、殺菌、除藻、吸附絮凝協(xié)同作用；（2）用量少，效果好，處理速度快，且還原產(chǎn)物無(wú)毒無(wú)害；（3）操作方便，在全部pH范圍內(nèi)都具有良好的效果。

1　高鐵酸鹽的物化性質(zhì)

1.1分子結(jié)構(gòu)

固體高鐵酸鹽是一種有暗紅色光澤的粉末狀的四面體構(gòu)型的片狀晶體是其基本的晶胞單元結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e原子位于四面體的中心，4個(gè)O原子位于四面體的四個(gè)頂角上，在晶體中是不穩(wěn)定的四面體結(jié)構(gòu)［1］。

1.2穩(wěn)定性

固體高鐵酸鹽能在常溫和干燥的環(huán)境中穩(wěn)定保存，含有水分則很容易分解［2］。在常溫、強(qiáng)堿性溶液中，它能夠穩(wěn)定的存在。極易溶于水生成紫紅色溶液，不溶于常用有機(jī)溶劑（如醚、醇、苯、乙腈等）。它在水中溶解時(shí)發(fā)生質(zhì)子化過(guò)程，形成（OH）-、FeO2（OH）2，最后分解產(chǎn)生

該反應(yīng)式為：

根據(jù)該反應(yīng)的各熱力學(xué)常數(shù)，計(jì)算得到△H0=-177.37kJ·mol-1，△S0= 31.605J/（mol·K），由Gibs公式△G=△H-T△S可知，在任何溫度下該反應(yīng)的△G＜0［4］，從熱力學(xué)上解釋了高鐵酸鹽的不穩(wěn)定性。但在動(dòng)力學(xué)上其穩(wěn)定性是可控的，從而為其保存提供了方法。大量研究表明，其穩(wěn)定性主要受到溫度、濃度、堿度、pH值、雜質(zhì)以及催化劑等的影響［5-11］。

1.3氧化性

表1　常用氧化劑/消毒劑的氧化還原電位比較Tab．1 Comparison of common oxidant/disinfectant REDOX potential

1.4穩(wěn)定性-氧化性的協(xié)同作用

高鐵酸鹽的氧化性和穩(wěn)定性相互制約的，當(dāng)在H+溶液中時(shí)，其氧化性最強(qiáng)，但穩(wěn)定性很差；當(dāng)在OH-溶液中時(shí)，其穩(wěn)定性較好，但氧化性稍弱。一直以來(lái)，由于高鐵酸鹽的不穩(wěn)定性限制了其氧化性能的發(fā)揮，因此，開(kāi)發(fā)復(fù)合高鐵酸鹽以協(xié)同氧化性和穩(wěn)定性是很有前景的。馬軍等［12］研發(fā)的復(fù)合K2FeO4藥劑，是將少量高鐵酸鉀與鋁鹽以一定方式復(fù)合而成。該藥劑可顯著提高對(duì)低溫濁水的處理效果，也一定程度提高了K2FeO4的穩(wěn)定性。

2　制備方法

目前，高鐵酸鹽的制備方法主要有3種：干法、濕法、電解法。電解法的制備原理是以鐵金屬或惰性金屬為電極，通過(guò)電解過(guò)程在陽(yáng)極上發(fā)生氧化反應(yīng)，使鐵或鐵離子氧化成高鐵酸根離子。其優(yōu)點(diǎn)是反應(yīng)容易控制，對(duì)環(huán)境污染小，缺點(diǎn)則是電流效率低，提純復(fù)雜。干法該制備一般是用過(guò)含鐵化合物與氧化物在堿性環(huán)境下發(fā)生高溫熔融反應(yīng)來(lái)制備高鐵酸鹽。該方法效率較高，但是需在高溫下進(jìn)行，容易發(fā)生爆炸。濕法是目前制備高鐵酸鹽最常用的方法。其原理是利用次氯酸鹽在濃堿溶液中氧化三價(jià)鐵生成高鐵酸鹽。濕法制備的成本較低，制備條件容易達(dá)到，是最有工業(yè)推廣價(jià)值的方法。

3　高鐵酸鹽在水處理方面的應(yīng)用

高鐵酸鹽（ferrate）在水處理方面的應(yīng)用是集氧化、吸附和絮凝等協(xié)同作用與連續(xù)發(fā)生的過(guò)程。它可以用于生活飲用水消毒處理、殺菌除藻、去除有機(jī)無(wú)機(jī)污染物，而其還原產(chǎn)物Fe（OH）3膠體，對(duì)環(huán)境無(wú)毒害作用，還有很好的吸附和絮凝作用。

3.1作為消毒劑用于飲用水處理

高鐵酸鹽的氧化能力比常用的O3（2.076V）、Cl2（1.358V）、ClO2（0.954V）、KMnO4（1.679V）等都要高。較常用的Cl2消毒產(chǎn)生的副產(chǎn)物鹵代酰胺（DBPs）、ClO2殘留的氯酸（HClO3）和亞氯酸（HClO2）對(duì)人體健康存在潛在危害、KMnO4投加過(guò)量會(huì)產(chǎn)生錳殘留等缺點(diǎn)，高鐵酸鹽的還原產(chǎn)物Fe3+在水體中形成Fe（OH）3，能對(duì)水體中的懸浮物起到很好的吸附絮凝沉降的作用，提高了水的透明度和濁度，而且用量更少更高效。有研究對(duì)沒(méi)受到嚴(yán)重污染的江河湖泊水等水源，取樣用河砂過(guò)濾或明礬澄清后，加入K2FeO4濃度為（5～6）mg·L-1，殺菌率可達(dá)99%以上，水體的色度和濁度也明顯下降，可達(dá)飲用水標(biāo)準(zhǔn)（GB5750-85）［12，13］。

3.2消毒殺菌

研究表明，其對(duì)各種細(xì)菌病毒（如大腸桿菌、f2病毒等）均有良好的滅活作用。作用機(jī)理是其強(qiáng)氧化性可破壞細(xì)菌的某些結(jié)構(gòu)（如細(xì)胞壁、細(xì)胞膜等）及細(xì)胞結(jié)構(gòu)中的一些物質(zhì)（如酶等），從而阻礙和抑制蛋白質(zhì)及核酸的合成，使菌體的生長(zhǎng)和繁殖受阻，起到殺菌的作用［14］，姜洪泉等［15］對(duì)天然水加適量K2FeO4粉末進(jìn)行消毒處理，研究表明：K2FeO4在水樣中的質(zhì)量濃度為5～6mg·L-1時(shí)，殺菌效率達(dá)99.95%～99.99%。Jiang等［16］以大腸桿菌模擬廢水（濃度3.2×108個(gè)/100mL）和實(shí)際污水為研究對(duì)象，以K2FeO4和NaClO、FS、AS作對(duì)比研究表明，K2FeO4的殺菌效果優(yōu)于NaClO，對(duì)COD的去除率提高30%以上，達(dá)到相同滅菌率需要的量要少得多。當(dāng)和AS和FS聯(lián)用時(shí)，殺菌率顯著提高。

3.2預(yù)氧化除藻

大量研究表明，高鐵酸鹽也具有良好的除藻功效。其除藻機(jī)理主要是通過(guò)氧化絮凝作用從而去除水中藻類(lèi)物質(zhì)。氧化作用破壞藻細(xì)胞的表面結(jié)構(gòu)，造成藻細(xì)胞表面鞘套卷繞，并使細(xì)胞外鞘開(kāi)裂，胞內(nèi)物質(zhì)外流，從而殺滅藻類(lèi)。其次，其還原產(chǎn)物Fe （OH）3，吸附于藻細(xì)胞表面，降低了細(xì)胞表面電荷，增加藻細(xì)胞沉淀性。在殺菌和吸附絮凝的雙重作用下，使得藻類(lèi)得到去除［17］。

劉偉等［18］針對(duì)水中有機(jī)物種類(lèi)變化和濃度影響藻類(lèi)的去除效果，研究了高鐵酸鹽預(yù)氧化除藻工藝對(duì)水中溶解性有機(jī)物的影響規(guī)律，結(jié)果表明高鐵酸鹽的預(yù)氧化作用不僅提高了藻類(lèi)的去除率，而且能有效去除水中溶解的有機(jī)物。苑寶玲［19］等研究了K2FeO4對(duì)顫藻的去除效果。分別比較了先加K2FeO4、Cl2和KMnO4預(yù)氧化，再投加84mg·L-1的聚合氯化鋁（PAC）對(duì)顫藻的去除情況。結(jié)果顯示，氯投加量為0.5～0. 9mg·L-1時(shí)，對(duì)藻類(lèi)的去除效果達(dá)到最大值90%；當(dāng)投加KMnO4量為0.8mg·L-1時(shí)，最大除藻率為86.25%；當(dāng)投加K2FeO4量為0.8mg·L-1時(shí)，除藻率達(dá)97.49%。結(jié)果表明K2FeO4比Cl2和KMnO4的除藻效果好，且反應(yīng)速度快。

3.3氧化去除污水中有機(jī)和無(wú)機(jī)污染物

高鐵酸鹽對(duì)有機(jī)物的降解具有很強(qiáng)的選擇性［20］，能用于有機(jī)合成、工業(yè)污水和環(huán)境中的微量有機(jī)物等的氧化去除，如醇類(lèi)，酚類(lèi)，脂類(lèi)，胺類(lèi)，有機(jī)酸等。其氧化降解難處理的新型有機(jī)污染物一直是研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。研究表明高鐵酸鹽除去有機(jī)物的機(jī)理是首先在水中質(zhì)子化，然后與有機(jī)物形成復(fù)合體，并激發(fā)有機(jī)物的O-H鍵和C-H鍵，發(fā)生電子的轉(zhuǎn)移，形成初級(jí)產(chǎn)物。反應(yīng)過(guò)程中Fe（Ⅳ）依次被還原成Fe（Ⅴ）、Fe（III）、Fe（II），有機(jī)物則被降解成各種中間產(chǎn)物［21］。Huang等研究認(rèn)為高鐵酸鹽氧化酚類(lèi)是有機(jī)物先被氧化成酚氧自由基，然后酚氧自由基經(jīng)過(guò)3種可能的反應(yīng)形成初級(jí)產(chǎn)物對(duì)苯醌、二苯酚合苯醌或多聯(lián)酚，最后初級(jí)產(chǎn)物繼續(xù)被氧化成為二氧化碳和水［22］。楊濱等［23，24］研究了高鐵酸鹽氧化降解三氯生（2，4，4'-三氯-2'-羥基二苯醚）的反應(yīng)，并以藻類(lèi)生長(zhǎng)抑制測(cè)試評(píng)價(jià)了反應(yīng)過(guò)程的毒性變化。表明反應(yīng)副產(chǎn)物主要是2，4-二氯苯酚、2-氯苯醌、氯酚、三氯生的氫醌和苯醌形態(tài)以及副產(chǎn)物的二聚體，藻類(lèi)生長(zhǎng)抑制測(cè)試表明Fe（Ⅵ）的氧化降解作用可以去除三氯生對(duì)藻類(lèi)的毒性，而且投加的Fe（Ⅵ）也不會(huì)引起毒性效應(yīng)。

無(wú)機(jī)污染物基本上無(wú)處不在，在排放的廢水和地表水中含有大量的無(wú)機(jī)污染物，高鐵酸鹽很容易氧化含硫（S6+、S4+、S2-）、氰（CN-）、砷（As3+）等無(wú)機(jī)物，且氧化速度很快，一般幾分鐘內(nèi)就可以完成。要對(duì)無(wú)機(jī)污染物達(dá)到良好的去除效果主要要考慮污水的初始pH值、污染離子的種類(lèi)及濃度，從而尋找合適的投藥劑量比、投藥點(diǎn)及投藥時(shí)間等。

衛(wèi)世乾［25］用復(fù)合高鐵酸鹽氧化模擬含混合廢水的去除效果，分別用濃度為0.13 mol·L-1高鐵酸鹽溶液0.5mL和0.4mL加到500mL含為50mg·L-1的模擬廢水中，24h后，混合水體中和CN-的去除率均達(dá)96%以上。王穎馨等［26］進(jìn)行了K2FeO4去除單獨(dú)及復(fù)合含As3+、Pb2+污染的處理中比較了K2FeO4投加量、起始pH值對(duì)去除率的影響。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)單獨(dú)處理砷、鉛的起始濃度為2mg· L-1，溶液pH值為6.5，鐵砷質(zhì)量濃度比為16或鐵鉛質(zhì)量濃度比為4時(shí)，沉淀后水中As3+、Pb2+均低于10μg·L-1；在處理砷鉛復(fù)合污染時(shí)，在同樣條件下，當(dāng)K2FeO4投加量為24mg·L-1時(shí)，對(duì)As3+、Pb2+的去除率分別為99. 30%和100%。劉偉等［27］進(jìn)行了高鐵酸鹽預(yù)氧化去除地表水中錳的試驗(yàn)，結(jié)果表明，單獨(dú)使用硫酸鋁混凝、沉淀對(duì)水中錳的去除沒(méi)有明顯效果，而高鐵酸鹽預(yù)氧化能顯著提高錳去除率。苑志華等［28］用高鐵酸鉀進(jìn)行模擬去除水中重金屬Pb、Cd、Fe、Zn、Mn和Cu的試驗(yàn)，表明pH值對(duì)重金屬的去除等效果有較大影響。當(dāng)pH值為8.3和10時(shí)，當(dāng)高鐵酸鉀投加量為30mg·L-1時(shí)，Pb的去除率分別為77.8%和85.9%，F(xiàn)e的去除率分別92.6%和94.4%；當(dāng)投加量為50mg·L-1時(shí)，隨著pH值的升高，鎘的去除率分別為9.2%、35.4%和56.9%；當(dāng)投加量30mg·L-1，pH值為5、8.3和10時(shí)的去除率分別為22.6%、69.2%和72.5%。結(jié)果表明提高pH值對(duì)高鐵酸鹽去除重金屬是有利的。

3.4氧化-絮凝聯(lián)用處理水中微量污染物

隨著水體水質(zhì)不斷惡化和環(huán)保措施的不斷加強(qiáng)，對(duì)飲用水和工業(yè)排放廢水的微量污染物的監(jiān)測(cè)指標(biāo)越來(lái)越嚴(yán)格，而高鐵酸鹽的優(yōu)異氧化性、還原產(chǎn)物Fe（OH）3的吸附絮凝作用能對(duì)水體中的微量污染物有著良好的去除效果。在通常的水處理工藝預(yù)氧化處理、常規(guī)處理和深度處理過(guò)程中，高鐵酸鹽都可以起到良好的作用，還能節(jié)省部分絮凝劑的使用，降低成本，是去除水中微量污染物的新思路。開(kāi)發(fā)新的高鐵酸鹽復(fù)合藥劑，更好的發(fā)揮氧化-絮凝作用將具有很好的前景。

4　總結(jié)展望

高鐵酸鹽具有氧化、殺菌、除藻、吸附絮凝等高效多功能作用，使得它的應(yīng)用前景十分廣闊，目前的研究表明：（1）高鐵酸鹽比其他常用氧化劑氧化性更強(qiáng)，無(wú)毒副產(chǎn)物生成，其還原產(chǎn)物Fe（OH）3還有吸附絮凝的作用，能節(jié)省部分絮凝劑添加成本。不穩(wěn)定性是制約發(fā)揮其高效氧化作用的主要因素，開(kāi)發(fā)合適的復(fù)合高鐵酸鹽藥劑，協(xié)同它的氧化性和穩(wěn)定性，以期使之在水處理領(lǐng)域更好的發(fā)揮其功效并推廣其在更廣闊領(lǐng)域的應(yīng)用將具有很好的前景。（2）高鐵酸鹽的性質(zhì)是不穩(wěn)定的，影響固體和溶液中高鐵酸鹽的穩(wěn)定的因素不盡相同。溶液中其穩(wěn)定性主要受到自身的濃度、溶液的堿度和pH值、溫度、雜質(zhì)和催化劑等；固體的穩(wěn)定性受到溫度、濕度、純度、陽(yáng)離子極化作用的強(qiáng)弱等影響。而這些苛刻的保存條件，對(duì)其儲(chǔ)存和運(yùn)輸是不利的，開(kāi)發(fā)原位制備工藝和提高其保存要求將會(huì)一定程度上推廣其應(yīng)用。（3）目前大量的研究都集中在高鐵酸鹽的制備、穩(wěn)定性和氧化性質(zhì)的研究，較少有文獻(xiàn)研究高鐵酸鹽投加對(duì)水體中水生生物的毒理實(shí)驗(yàn)的研究［29］，探索合適的投藥方式對(duì)水體環(huán)境的治理也是值得關(guān)注的。

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Properties and development of a new environmental and high efficient water treatment chemical-ferrate*

HAN Hong-jing，YANG Yuan-lin
（Key laboratory of Environmental Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Northeast Petroleam University, Daqing 163318, China）

Abstract：Ferrate is a new type of multi-functional green oxidant，involving all kinds of excellent physical and chemical properties such as oxidation,flocculation effects at a suit.As it has the effects of disinfect and algae removal in water treatment, and the characteristics of lower dosage, high efficiency and non-toxic, so it is considered to have a broad prospect in water treatment.This paper mainly discusses the properties and research status of ferrate in water treatment，and points out the researches of ferrate compound medicament to improve its stability and its advantages were also discussed.

Key words：synergistic effect；water treatment agent；combination

中圖分類(lèi)號(hào)：O614.81

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI：10.16247/j.cnki.23-1171/tq. 20160546

收稿日期：2016-01-26

基金項(xiàng)目：東北石油大學(xué)青年基金（NEPUQN2014-13）

作者簡(jiǎn)介：韓洪晶（1980-），女，副教授，主要研究領(lǐng)域：油田污水處理。

通訊作者：楊元林（1992-），男，在讀研究生，研究方向：油田污水處理。