程 軍,張 亮,楊延棟,張樹軍,彭永臻*(.北京工業(yè)大學(xué),北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點實驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術(shù)研究中心,北京 004;.北京城市排水集團有限責(zé)任公司科技研發(fā)中心,北京污水資源化工程技術(shù)研究中心,北京000;.哈爾濱工業(yè)大學(xué),黑龍江 哈爾濱 50090)
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一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器的優(yōu)化及其穩(wěn)定性研究
程 軍1,張 亮2,楊延棟3,張樹軍2,彭永臻1*(1.北京工業(yè)大學(xué),北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點實驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術(shù)研究中心,北京 100124;2.北京城市排水集團有限責(zé)任公司科技研發(fā)中心,北京污水資源化工程技術(shù)研究中心,北京100022;3.哈爾濱工業(yè)大學(xué),黑龍江 哈爾濱 150090)
摘要:采用一體化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器(120L)處理高氨氮廢水,研究系統(tǒng)總氮去除負(fù)荷提高和穩(wěn)定性的影響因素.長期試驗結(jié)果表明:該一體化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器的最大總氮去除負(fù)荷為1.1kg/(m3·d),影響反應(yīng)器運行穩(wěn)定性的主要因素有:游離氨濃度、溶解氧濃度、絮體污泥和顆粒污泥相對比例等.在一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器中保持AOB和Anammox活性的相互匹配是維持系統(tǒng)穩(wěn)定運行的關(guān)鍵因素.大量淘洗絮體污泥會造成氨氧化活性降低和溶解氧升高,從而引起總氮去除負(fù)荷下降.限制反應(yīng)器負(fù)荷增加的主要因素有:(1)污泥隨出水流失,體系污泥濃度保持恒定;(2)受溶解氧影響AOB和Anammox活性不能同時提高;(3)傳質(zhì)效率難以進一步提高.試驗中發(fā)現(xiàn)總氮去除負(fù)荷和曝氣量之間具有很好的相關(guān)性,反應(yīng)器負(fù)荷波動時通過調(diào)整曝氣量來調(diào)控反應(yīng)狀態(tài),有利于一體化工藝的穩(wěn)定運行.
關(guān)鍵詞:一體化厭氧氨氧化;絮體污泥;總氮去除負(fù)荷;曝氣量
* 責(zé)任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn
厭氧氨氧化工藝是一種高效、節(jié)能的新型脫氮工藝[1].相比傳統(tǒng)硝化-反硝化脫氮工藝它具有節(jié)省能量、無需外加碳源、能量回收率高、污泥產(chǎn)量少等顯著優(yōu)勢[2].基于厭氧氨氧化的一體化工藝是反應(yīng)器中同時存在氨氧化菌(AOB)和厭氧氨氧化菌(Anammox),低氧條件下AOB消耗溶解氧產(chǎn)生NO2-為Anammox提供底物并創(chuàng)造缺氧環(huán)境,Anammox將NO2-和NH4+轉(zhuǎn)化為N2[3-4].一體化工藝具有工藝流程簡單、運行管理方便、亞硝沖擊負(fù)荷小等特點.經(jīng)過長期的試驗研究和工程實踐,厭氧氨氧化工藝在處理污泥消化液、垃圾滲濾液、味精廢水、制藥廢水、養(yǎng)殖廢水等高氨氮廢水方面已經(jīng)取得了顯著的成果[5-6].目前,城市生活污水的厭氧氨氧化處理技術(shù)已經(jīng)成為研究熱點,它將最大限度地提高污水的能量回收率,實現(xiàn)污水處理廠能量自給甚至產(chǎn)能[7].
根據(jù)調(diào)查,截止到2014年,全世界用于處理高溫、高氨氮、低C/N的短程硝化-厭氧氨氧化污水處理工程已達到100座,其中88%采用一體化工藝且SBR反應(yīng)器占到50%,而DEMON工藝占到所有SBR工藝形式的80%[8].在實際運行中大多采用在線監(jiān)測控制策略,其中DO和pH值是應(yīng)用最廣泛的控制參數(shù),適宜的DO可以避免厭氧氨氧化菌受抑制并控制硝化細菌(NOB)的增長,適宜的pH值則可以避免過高的游離氨(FA)或游離亞硝酸(FNA)對厭氧氨氧化菌的抑制[9].然而,由于一體化厭氧氨氧化工藝運行精細化程度高、操作困難、受外界環(huán)境影響大等因素的影響,僅僅依靠DO和pH值的控制策略往往不能實現(xiàn)一體化工藝的長期穩(wěn)定運行.目前,雖然關(guān)于一體化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器的研究較多,且在實際工程中得到較為廣泛的應(yīng)用,但是有關(guān)絮體污泥和顆粒污泥的關(guān)系以及比例對系統(tǒng)穩(wěn)定性和反應(yīng)負(fù)荷的影響研究不夠全面.而且由于厭氧氨氧化菌生長速率緩慢[10],普遍存在反應(yīng)器接種污泥缺乏現(xiàn)象,尤其對于城市生活污水處理廠,接種污泥的來源將是污水處理廠主流區(qū)實現(xiàn)厭氧氨氧化工藝的主要問題之一[11].因此進一步優(yōu)化一體化厭氧氨氧化工藝,提高系統(tǒng)穩(wěn)定性和總氮去除負(fù)荷,實現(xiàn)Anammox菌快速大量富集對厭氧氨氧化工藝的推廣應(yīng)用有重要意義.本論文以SBR反應(yīng)器為研究對象,考察了一體化工藝總氮去除負(fù)荷的變化及其限制因素;并研究了反應(yīng)負(fù)荷提高過程中游離氨、絮體污泥濃度、溶解氧等因素對系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響以及曝氣量與DO、總氮去除負(fù)荷(NRR)之間的關(guān)系,并且提出了以曝氣量作為控制反應(yīng)狀態(tài)的控制策略.
1.1 反應(yīng)器形式及運行條件
本試驗采用SBR反應(yīng)器,如圖1所示.反應(yīng)器內(nèi)徑380mm,高1100mm,有效容積120L,曝氣設(shè)備采用微孔曝氣盤和空壓機.曝氣量通過轉(zhuǎn)子流量計控制.反應(yīng)器接種污泥來自一中試規(guī)模的SBR反應(yīng)器[12],污泥形態(tài)為絮體污泥和顆粒污泥,接種污泥濃度為4000mg/L,其中絮體污泥(粒徑<200μm,下同)占60%.顆粒平均粒徑309μm.
反應(yīng)器穩(wěn)定期間運行周期為12h,負(fù)荷降低調(diào)整為24h.其中進水10min,連續(xù)曝氣11~23h,沉淀30min,排水20min,排水比為1/4.試驗控制反應(yīng)器溫度為30℃,后一階段調(diào)整為34℃,pH值控制在6.9~7.8之間.反應(yīng)過程中監(jiān)測NO2-濃度,通過調(diào)整曝氣量控制NO2-濃度在5~20mg/L之間.
圖1 SBR反應(yīng)器示意Fig.1 Schematic diagram of the SBR reactor
1.2 試驗用水
進水采用北京高碑店污水處理廠初沉池出水加入NH4HCO3模擬高氨氮、低C/N廢水.進水水質(zhì)為:NH4+-N:550~2800mg/L、NO2--N: 0~ 10mg/L、COD:150~300mg/L、TP:5~8mg/L.
1.3 分析方法
試驗過程中利用在線設(shè)備監(jiān)測反應(yīng)器內(nèi)NH4+、NO2-和NO3-濃度,pH值、溫度和DO采用WTW便攜式檢測儀(340i)檢測;試驗?zāi)┤〕鏊畽z測,其中NH4+-N采用納氏試劑分光光度法測定;亞硝酸鹽和硝酸鹽采用離子色譜檢測;污泥濃度采用濾紙過濾稱重法;粒徑分析采用馬爾文激光粒度儀測定.
試驗共進行了118d,整體表現(xiàn)為隨著曝氣量的提高總氮去除負(fù)荷逐漸增加并最終穩(wěn)定在1.1kg/(m3·d)左右,平均總氮去除率為87%.隨著反應(yīng)進行,污泥粒徑逐漸增加,最終顆粒污泥平均粒徑維持在500~600μm.污泥粒徑的增加是在水力剪切力和水力篩分雙重作用下產(chǎn)生的,顆粒粒徑增大一方面可以增加顆粒內(nèi)部缺氧區(qū)的范圍,避免溶解氧對厭氧氨氧化菌的影響有利于反應(yīng)負(fù)荷提高,但同時又會降低傳質(zhì)效率使反應(yīng)速率降低;另一方面,顆粒粒徑過大顆粒內(nèi)部產(chǎn)生的N2不能迅速排出,形成空腔使顆粒漂浮在水面上,容易隨出水流失[13].所以隨著反應(yīng)負(fù)荷的增加,顆粒污泥粒徑最終維持在500~600μm.
2.1 反應(yīng)器運行穩(wěn)定性影響因素分析
試驗期間,出現(xiàn)了3次明顯的負(fù)荷波動現(xiàn)象(圖2).結(jié)合不同的運行條件,重點分析了一體化反應(yīng)器穩(wěn)定運行的影響因素.
2.1.1 游離氨濃度對系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響 第Ⅰ階段為反應(yīng)器接種和活性恢復(fù)階段.反應(yīng)前10d污泥活性逐漸恢復(fù).由于進水pH值升高,在10~16d出現(xiàn)了第一次負(fù)荷降低,表現(xiàn)為NO2-積累明顯,溶解氧升高,總氮去除率下降.試驗結(jié)果表明系統(tǒng)內(nèi)氨氧化活性并沒有發(fā)生變化,而厭氧氨氧化活性明顯降低.游離氨(FA)濃度過高是厭氧氨氧化菌受抑制的主要原因.根據(jù)NH4+和NH3的解離平衡,FA濃度隨著NH4+-N濃度和pH的增加而增加[14].而在此階段進水混合液NH4+-N濃度為450mg/L, pH=8.3~8.5,對應(yīng)的FA濃度則為68.11~99.16mg/L.
根據(jù)已有報道,當(dāng)水中FA濃度大于70mg/L時就會對厭氧氨氧化菌造成抑制[15],長期的運行結(jié)果也表明,當(dāng)進水NH4+-N濃度高于700mg/L時就會引起厭氧氨氧化活性的抑制,隨著氨氮濃度逐漸降低厭氧氨氧化反應(yīng)速率提高.通過降低進水pH值,在7個周期內(nèi)反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷從0.2kg/(m3·d)提高到0.6kg/(m3·d),并且維持在穩(wěn)定水平,同時曝氣量30L/h提高到60L/h,平均總氮去除負(fù)荷高于接種污泥反應(yīng)器.從圖3可以看出該階段反應(yīng)器內(nèi)污泥濃度增加并逐漸維持穩(wěn)定,這是反應(yīng)負(fù)荷增加的主要原因.另外,小試反應(yīng)器良好的混合狀態(tài)提高了傳質(zhì)效率,其總氮去除能力高于中試反應(yīng)器.
圖2 總氮去除負(fù)荷和去除率變化Fig.2 Variations of total nitrogen removal rate and efficiency
圖3 污泥濃度變化Fig.3 Variations of mixed liquor suspended sludge concentration
2.1.2 絮體污泥所占比例對系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響第Ⅱ階段反應(yīng)溫度從30℃提高到34℃,反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷迅速提高到0.8kg/(m3·d).為了促進系統(tǒng)內(nèi)污泥顆?;纬?從第38d開始,每天排出8L混合液,用200μm孔徑篩子篩分,顆粒污泥返回到反應(yīng)器中,絮體污泥直接排放.初始反應(yīng)器混合液污泥濃度為5252mg/L,其中絮體污泥占到55.9%.隨著絮體污泥排出,反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷呈現(xiàn)下降趨勢.排泥初期反應(yīng)負(fù)荷下降緩慢,而從第55d開始發(fā)生突降,第57d總氮去除負(fù)荷降低到0.35kg/(m3·d),占最高總氮去除負(fù)荷的31.3%,此時體系中絮體污泥比例下降到27.8%.分子生物學(xué)試驗表明:AOB主要存在于絮體污泥中而Anammox則主要存在于顆粒污泥中[16],大量排出絮體導(dǎo)致體系內(nèi)微生物結(jié)構(gòu)發(fā)生較大變化.排泥初期體系中AOB是過量的, 增加曝氣量溶解氧濃度升高,使得體系仍能維持較高的氨氧化活性,從而彌補了AOB流失引起的氨氧化活性下降.然而隨著排泥繼續(xù)進行,體系中AOB進一步流失,相反Anammox主要存在于顆粒中,豐度基本保持不變.絮體污泥排放導(dǎo)致了反應(yīng)器氨氧化活性下降,引起亞硝濃度受限,反應(yīng)負(fù)荷迅速下降.試驗結(jié)果表明一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器中保持微生物之間的協(xié)調(diào)關(guān)系是至關(guān)重要的[17].為了保證體系正常運行,停止排泥并逐漸增加曝氣量,經(jīng)過5個周期恢復(fù),系統(tǒng)達到較高的總氮去除負(fù)荷,并穩(wěn)定維持在0.85kg/(m3·d),以上結(jié)果說明AOB增長速率較快[18],系統(tǒng)氨氧化活性在較短時間內(nèi)得到恢復(fù)進而與厭氧氨氧化活性相匹配.
2.1.3 溶解氧對系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響 隨著曝氣量逐漸提高,溶解氧升高反應(yīng)負(fù)荷逐漸增加.在反應(yīng)第76d反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷再一次出現(xiàn)了明顯的下降.表現(xiàn)出氨氧化和厭氧氨氧化活性迅速降低,溶解氧、pH值升高現(xiàn)象.圖3表明,盡管第Ⅱ階段末停止排泥,但是由于出水中絮體流失較多,經(jīng)過18d運行絮體污泥濃度仍維持在1500mg/L以下,占混合液污泥總量的32.2%.在絮體濃度較低的情況下,氨氧化活性較低,反應(yīng)器內(nèi)微生物耗氧速率下降,同樣的曝氣量下體系溶解氧明顯升高,尤其在第76d和80d溶解氧濃度提高到0.8mg/L.溶解氧的升高造成了Anammox嚴(yán)重抑制,引起總氮去除率下降. Joss等[19]使用ATU對AOB進行抑制后同樣引起氨氧化活性降低、溶解氧升高,在很短的時間內(nèi)厭氧氨氧化活性完全受到抑制.Hubaux等[17]也指出少量絮體污泥可以顯著影響反應(yīng)效果和體系對溶解氧的適應(yīng)能力.在第81d,對厭氧氨氧化菌活性做了測試,進水NH4+-N和NO2--N濃度分別為386, 77.75mg/L,缺氧攪拌3h,出水NH4+-N和NO2--N濃度分別為324,0.75mg/L,對應(yīng)厭氧氨氧化活性為1.11kg/(m3·d),這進一步表明高DO抑制了厭氧氨氧化菌活性,在厭氧條件下厭氧氨氧化活性可以較快恢復(fù).
長期的試驗結(jié)果表明,在絮體污泥和顆粒污泥混合的一體化反應(yīng)器中游離氨濃度、亞硝酸鹽濃度、絮體污泥與顆粒污泥的相對比例以及溶解氧濃度等是影響反應(yīng)器穩(wěn)定運行的關(guān)鍵因素.穩(wěn)定的進水水質(zhì)、適宜的曝氣量以及合理的微生物結(jié)構(gòu)組成有利于一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器去除負(fù)荷快速提高,并促進系統(tǒng)運行的穩(wěn)定性.
2.2 反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷限制性因素
圖2表明,反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷隨試驗運行逐漸增加.試驗進行100d以后,反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷基本保持穩(wěn)定.為了探究一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器的最大總氮去除負(fù)荷,通過提高曝氣量使系統(tǒng)中存在一定的NO2-積累,平均NO2--N濃度約為15mg/L,考察在NO2-濃度不受限的情況下反應(yīng)去除負(fù)荷能否進一步提高.試驗結(jié)果表明:該系統(tǒng)的最大總氮去除負(fù)荷為1.1kg/ (m3·d).進一步提高曝氣量會造成系統(tǒng)NO2-的迅速積累和溶解氧升高,而試驗中發(fā)現(xiàn)當(dāng)NO2--N濃度大于80mg/L、溶解氧大于0.8mg/L時就會引起厭氧氨氧化菌的抑制.
為了驗證增加厭氧氨氧化菌是否能夠進一步提高總氮去除負(fù)荷,反應(yīng)第119d從反應(yīng)器中排出10L混合液,并用500μm篩網(wǎng)篩分另外10L混合液中的顆粒污泥混合后投入到一個11.5L的SBR反應(yīng)器中,反應(yīng)器污泥濃度為7293mg/L,其中絮體污泥占到39.3%.在相同的反應(yīng)條件下運行15d后發(fā)現(xiàn)該小試反應(yīng)器的總氮去除負(fù)荷并沒有提高,平均為1.067kg/(m3·d).說明原一體化反應(yīng)器中厭氧氨氧化菌是過量的,在氨氧化不受限的情況下,基質(zhì)的傳遞效率成為了限制反應(yīng)負(fù)荷進一步提高的主要因素.
根據(jù)已有報道,SBR一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器的總氮去除負(fù)荷均在1.0kg/(m3·d)以下,如表1所示.綜合分析本試驗和已有的文獻報道,限制一體化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器負(fù)荷提高的原因主要有:(1)污泥隨出水流失導(dǎo)致體系中污泥濃度基本保持恒定(MLSS=6000mg/L)不再增加,而在MBBR或MBR反應(yīng)器中可以有效持留污泥從而達到更高的總氮去除負(fù)荷[24-25];(2)本系統(tǒng)是絮體污泥和顆粒污泥的混合體系,AOB和Anammox分別主要分布在絮體污泥和顆粒污泥中[17],反應(yīng)器溶解氧控制較低,限制了氨氧化速率,然而進一步提高溶解氧會造成厭氧氨氧化菌的抑制.已有的報道表明,在純顆粒污泥與生物膜一體化厭氧氨氧化系統(tǒng)中AOB主要附著在顆粒表面,可以消耗溶解氧避免顆粒內(nèi)部的Anammox受到抑制[26],從而可以在較高的溶解氧(0.8~1.5mg/L)條件下運行并達到更高的總氮去除負(fù)荷[1.5kg/ (m3·d)][27].因此合理的微生物分布結(jié)構(gòu)有利于不同菌群之間的協(xié)同發(fā)展;(3)低曝氣量條件下很難保證顆粒的混合狀態(tài),從而影響傳質(zhì)效率,限制氮去除負(fù)荷的提高,所以在SBR反應(yīng)器中如何促進傳質(zhì)也是研究重點之一.
表1 一體化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷Table 1 Summary of total nitrogen removal rate of various single-stage anammox reactors
2.3 曝氣量與總氮去除負(fù)荷之間的關(guān)系
圖4 曝氣量與總氮去除負(fù)荷關(guān)系Fig.4 The correlation between aeration rate and total nitrogen removal rate
在厭氧氨氧化工藝的實際應(yīng)用中,通常溶解氧的調(diào)控被認(rèn)為是反應(yīng)器穩(wěn)定運行的關(guān)鍵因素.然而由于受到檢測設(shè)備的準(zhǔn)確程度、反應(yīng)器混合的均勻程度以及調(diào)控的滯后性等因素的影響,溶解氧往往不能及時、準(zhǔn)確地反映系統(tǒng)真實的運行狀態(tài).試驗發(fā)現(xiàn)曝氣量與總氮去除負(fù)荷之間存在很好的相關(guān)性,如圖4所示.隨曝氣量的增加,總氮去除負(fù)荷逐漸提高(NRR=0.3~1.0kgN/(m3?d),Q=60~150L/h);在反應(yīng)穩(wěn)定階段曝氣量基本保持恒定(NRR=1.0kgN/ (m3?d),Q=160L/h).而在整個反應(yīng)過程中溶解氧基本保持恒定(0.1~0.3mg/L,圖2).很顯然,當(dāng)反應(yīng)負(fù)荷發(fā)生變化時曝氣量更能準(zhǔn)確地反映反應(yīng)器狀態(tài).在反應(yīng)器啟動和穩(wěn)定運行過程中,可以通過調(diào)節(jié)曝氣量來調(diào)控和維持反應(yīng)器處于最佳的運行狀態(tài).當(dāng)反應(yīng)器進水負(fù)荷發(fā)生波動時能夠及時、準(zhǔn)確地通過調(diào)整曝氣量避免發(fā)生過曝氣,有利于實際工程的穩(wěn)定運行.
3.1 在絮體污泥與顆粒污泥混合的一體化厭氧氨氧化系統(tǒng)中,絮體污泥的作用非常重要.絮體污泥所占比例不宜小于混合液總量的30%.
3.2 絮體和顆?;旌系囊惑w化厭氧氨氧化SBR反應(yīng)器的最大總氮去除負(fù)荷約為1.1kg/(m3·d).限制負(fù)荷進一步提高的因素有生物量、傳質(zhì)效率和微生物分布結(jié)構(gòu),合理的微生物分布結(jié)構(gòu)有利于一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器總氮去除負(fù)荷的提高. 3.3 在一定的反應(yīng)器形式下,曝氣量和總氮去除負(fù)荷具有很好的相關(guān)性,可以通過調(diào)整曝氣量調(diào)控反應(yīng)器運行狀態(tài).
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Optimization and stability of single-stage anammox reactor. CHENG Jun1, ZHANG Liang2, YANG Yan-dong3, ZHANG Shu-jun2, PENG Yong-zhen1*(1.Key Laboratory of Beijing Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2.Research and Development Center of Beijing Drainage Group Co., Ltd., Beijing Wastewater Recycling Engineering Technology Research Center, Beijing 100022, China;3. Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China). China Environmental science, 2016,36(4):1027~1032
Abstract:Key operational parameters of single-stage partial nitritation/anammox (PN/A) process was investigated to achieve higher nitrogen removal rate (NRR) and robustness by using a sequencing batch reactor (SBR) (120L) treating ammonia-rich wastewater. Long-term operation demonstrated that the maximum NRR of the reactor was 1.1kgN/(m3·d). The main parameters influenced the stability of the reactor were: free ammonia concentration, dissolved oxygen (DO) concentration and the relative proportions of the granules and flocs. The balance of AOB and anammox activity was the key to a robust single-stage PN/A operation. Excess discharge of floc sludge led to a decrease of ammonia oxidation rate and a high and inhibitory DO level to anammox bacteria, which eventually triggered the dramatic drop of NRR. The limiting factors of further improvement of NRR were: (1) sludge concentration stabilized due to biomass washout; (2) anammox and AOB activity could not be promoted simultaneously when further increasing DO levels; (3) mass transfer could not be further enhanced. Furthermore, NRR showed strong correlation with aeration rate in this study. Therefore, aeration rate could be an alternative regulating parameter under fluctuating influent load.
Key words:single-stage anammox;flocs;total nitrogen removal rate;aeration rate
作者簡介:程 軍(1991-),男,陜西咸陽人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事污水生物處理理論與應(yīng)用研究.
基金項目:國家自然科學(xué)基金(51478013),城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室開放基金項目(哈爾濱工業(yè)大學(xué),項目號QAK201502)
收稿日期:2015-09-29
中圖分類號:X703
文獻標(biāo)識碼:A
文章編號:1000-6923(2016)04-1027-06