李慧蓉,鐘　萍,袁　攀,王浩泉,阮景軍,李小剛,王　晨,劉紅霞*

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 湖北 黃石 435003;2湖北理工

學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點實驗室，湖北 黃石 435003)

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黃石市大氣顆粒物粒徑分布與質(zhì)量濃度特征

李慧蓉1,2,鐘萍1,2,袁攀1,2,王浩泉1,2,阮景軍1,2,李小剛1,2,王晨1,2,劉紅霞1,2*

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 湖北 黃石 435003;2湖北理工

學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點實驗室，湖北 黃石 435003)

摘要：于2015年9月8日至同年月29日采用安德森分級撞擊式采樣器在湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院樓頂采樣，分析不同粒徑樣品中顆粒物質(zhì)量濃度，探討黃石大氣顆粒物粒徑分布與質(zhì)量濃度特征。結(jié)果表明：質(zhì)量濃度相對較大的粒徑依次為0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，質(zhì)量濃度分別為15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3，其余粒徑質(zhì)量濃度相差不大；小于0.7 μm的顆粒物粒徑越細質(zhì)量濃度越高；0.7～10 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度相對較低。各粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度變化為：第3周>第2周>第1周，推斷降雨可降低空氣中顆粒物質(zhì)量濃度。相關(guān)性分析表明，黃石市大氣顆粒物特點隨其粒徑不同而顯著不同，可能是因各粒徑范圍顆粒物理化成分不同而導(dǎo)致。

關(guān)鍵詞：大氣顆粒物；質(zhì)量濃度；粒徑分布；黃石市

大氣顆粒物是影響大氣能見度、氣候變化以及人體健康的重要污染物。除了大氣顆粒物本身對環(huán)境有害外，顆粒物中包含的一些有毒物質(zhì)，如多環(huán)芳烴、異構(gòu)烷烴、重金屬等更易造成二次污染[1-2]。顆粒物粒徑小且可吸附微量元素[3]、硫酸鹽、硝酸鹽和碳組分等，與呼吸器官疾病發(fā)病率、心肺發(fā)病率及死亡率等諸多不利健康效應(yīng)也關(guān)系密切[4-5]。隨著大氣顆粒物污染日趨嚴重和對大氣顆粒物研究的不斷深入[6]，人們逐漸深刻意識到顆粒物給地球環(huán)境和人體健康帶來的巨大危害。

大氣顆粒物的環(huán)境效應(yīng)和氣候效應(yīng)主要取決于其粒徑大小，且粒徑分布特征是研究氣溶膠來源、形成與轉(zhuǎn)變的重要依據(jù)[2,6]。目前，大氣顆粒物研究主要集中在長江三角洲[7]、珠江三角洲[8]、京津翼[9-10]等地區(qū)，在華中城市圈鮮有相關(guān)研究。隨著我國中部崛起戰(zhàn)略逐步實施及東部經(jīng)濟相對發(fā)達地區(qū)的產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)型，很多企業(yè)開始向中部城市轉(zhuǎn)移，這可能會加重中部地區(qū)的環(huán)境污染程度。黃石市作為我國長江中下游地區(qū)典型資源型工礦城市，其工業(yè)經(jīng)濟規(guī)模不斷擴大以及城市機動車保有量不斷增加，大氣顆粒物成為影響該區(qū)域空氣質(zhì)量和危害人體健康的主要污染物之一，因此，研究該地區(qū)大氣顆粒物粒徑分布特征具有重要意義。

于2015年9月8日至同年月29日在黃石市湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院樓頂(距離地面約16 m)采集大氣顆粒物，利用安德森8級顆粒物撞擊采樣器獲得9個粒徑范圍樣品，調(diào)查典型礦區(qū)城市大氣顆粒物的質(zhì)量濃度及粒徑分布，為開展長期而系統(tǒng)的大氣顆粒物研究積累工作經(jīng)驗，并累積城市和區(qū)域大氣化學(xué)的特征數(shù)據(jù)，為城市大氣環(huán)境污染治理提供背景資料。

1實驗與方法

1.1采樣地點

黃石市位于湖北省東南部，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，其地勢由西南向東北傾斜，延綿于湘鄂贛三省邊境的幕阜山脈。黃石市是老礦冶城市，素有“江南聚寶盆”之稱，是我國長江中下游重要的資源型工礦城市。2003年國務(wù)院辦公廳批準實施《黃石市城市總體規(guī)劃(2001-2020)》，黃石市由工礦資源型城市向開放型、多功能現(xiàn)代化工貿(mào)大城市轉(zhuǎn)變，面臨加入WTO及經(jīng)濟全球化發(fā)展。近年來，黃石市空氣污染日趨嚴重，因此，對于大氣顆粒物的跟蹤監(jiān)測以及空氣質(zhì)量調(diào)研與評估顯得非常必要。采樣點為湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院樓頂(經(jīng)度為：30°12′35.34″，緯度為：115°01′30.17″)，采樣儀器距離地面16 m。

1.2采樣儀器及采樣方法

8級顆粒物撞擊式采樣器(安德森，美國)由8個撞擊盤組成，不同粒徑氣溶膠粒子根據(jù)空氣動力學(xué)原理被分離并采集到各級采樣膜，膜片用于重量和顆粒物成分的分析。采樣流速為28.3 L/min，各分級粒徑空氣動力學(xué)直徑范圍分別為:< 0.4 μm、0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm、1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm。采樣膜為玻璃纖維濾膜，采樣前將濾膜放入馬弗爐經(jīng)500 ℃高溫焙燒4 h消除可能有機物，冷卻后放入恒溫恒濕箱中平衡24 h。采樣后濾膜分別裝入膜夾，帶回實驗室于恒溫恒濕箱中平衡24 h后置于冰箱冷凍保存。

采樣時間分別為：第1周(9月8日7∶30～9月15日7∶30)；第2周(9月15日7∶30～9月22日7∶30)；第3周(9月22日7∶30～9月29日7∶30)。每周連續(xù)采集7 d，總共采集不同粒徑樣品27個；同時記錄采樣周期內(nèi)氣溫、風(fēng)速和降雨量等氣象數(shù)據(jù)，采樣時間內(nèi)降雨量情況如圖1所示。

1.3樣品分析方法

將樣品從冰箱中取出，至室溫后放入恒溫恒濕箱中平衡24 h，再用十萬分之一微電子天平稱重，稱完后樣品放回原膜夾置于冰箱(4 ℃)保存。

采樣前后濾膜分別稱量3次。稱量前，濾膜首先在恒溫恒濕箱中(溫度控制在20～23 ℃；相對濕度控制在30%～40%)放置24 h以上至恒重，再用微電子天平稱重。2次稱重誤差分別小于15 μg(采樣前濾膜)和20 μg(采樣后濾膜)。稱重后濾膜保存于聚苯乙烯皮氏皿中，用聚乙烯封口袋密封，冷藏于4 ℃冰箱內(nèi)。采樣前后濾膜質(zhì)量差減去空白樣品質(zhì)量進行校準后，除以標(biāo)況采樣體積即得到樣品的質(zhì)量濃度。

2結(jié)果與討論

2.1顆粒物質(zhì)量濃度特征分析

黃石地區(qū)以及其他地區(qū)大氣顆粒物質(zhì)量濃度如表1所示，其中黃石大氣顆粒物質(zhì)量濃度相對較大的粒徑依次為：0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，對應(yīng)粒徑質(zhì)量濃度分別為15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3，其余粒徑質(zhì)量濃度相差不大。本研究用PM(0～3.3 μm)代表細顆粒，PM(3.3～10 μm)代表粗顆粒。由表1可知，黃石細顆粒質(zhì)量濃度(54.94 μg/m3)高于貴陽(39.92 μg/m3)；低于寶雞(110 μg/m3)、北京城區(qū)(102.81 μg/m3)、成都(187.09 μg/m3)和石家莊(245 μg/m3)；與武漢(52 μg/m3)、鞍山(53 μg/m3)、哈爾濱(56.90 μg/m3)相差不大。黃石粗顆粒質(zhì)量濃度(32.22 μg/m3)高于武漢(7 μg/m3)、貴陽(22.34 μg/m3)；低于哈爾濱(42.21 μg/m3)、寶雞市(69 μg/m3)、石家莊(56.85 μg/m3)和北京城區(qū)(85 μg/m3)。

貴陽市屬于亞熱帶濕潤溫和型氣候，環(huán)境質(zhì)量良好[11]。鞍山市是東北地區(qū)鋼鐵工業(yè)城市，顆粒物是大氣首要污染物[12]。寶雞市近年來環(huán)境空氣質(zhì)量污染以煤煙型為主，機動車尾氣的貢獻逐步上升[13]。哈爾濱市重工業(yè)所占比重較大，懸浮顆粒物污染嚴重[14]。武漢市近年來發(fā)展較為迅速，本地源對大氣污染影響較大，空氣質(zhì)量較為一般[15]。石家莊礦業(yè)發(fā)達，由于特殊地理位置和自然環(huán)境以及特殊工業(yè)結(jié)構(gòu)、燃料結(jié)構(gòu)等多種因素，大氣污染較嚴重[16]。北京市經(jīng)濟發(fā)達、人口密集，空氣污染較為嚴重[17]。綜上分析，黃石市大氣細顆粒物粒徑范圍污染情況相比粗顆粒物粒徑范圍更為嚴重；但是，黃石市作為三線小型工礦城市，城區(qū)人口密度小，大氣顆粒物污染程度總體相對較輕。

表1黃石地區(qū)以及其他地區(qū)大氣顆粒物質(zhì)量濃度μg/m3

研究地區(qū)研究時間粒徑大小/μm0～0.40.4～0.70.7～1.11.1～2.12.1～3.33.3～4.74.7～5.85.8～9.09.0～10黃石市2015.915.9614.268.607.818.317.379.457.987.42貴陽市2014.秋39.92*22.34**鞍山市2014.753.00****寶雞市2013.10110*69.00**哈爾濱2013.956.90*42.21**武漢市2013.夏52.00*7.00**石家莊2013.春245.00*85.00**北京市2012.夏102.81*56.85**

注：*表示粒徑范圍是0～2.5;**表示粒徑范圍是2.5～10;***表示無相應(yīng)值。

2.2顆粒物質(zhì)量濃度特征

黃石大氣顆粒物中不同粒徑范圍質(zhì)量濃度和3周平均值見圖2。不同粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度在第1周表現(xiàn)為：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm>1.1～2.1 μm>2.1～3.3 μm>0.7～1.1 μm>3.3～4.7 μm>5.8～9.0 μm>9.0～10 μm；第2周表現(xiàn)為：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm>0.7～1.1 μm>9.0～10 μm>2.1～3.3 μm>5.8～9.0 μm>3.3～4.7 μm>1.1～2.1 μm；第3周表現(xiàn)為：0.4～0.7 μm>0～0.4 μm>0.7～1.1 μm>2.1～3.3 μm> 4.7～5.8 μm>5.8～9.0 μm>1.1～2.1 μm>9.0～10 μm>3.3～4.7 μm。3周平均質(zhì)量濃度依次為：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm> 0.7～1.1 μm>2.1～3.3 μm>5.8～9.0 μm>1.1～2.1 μm>9.0～10 μm>3.3～4.7 μm。其中，粒徑范圍為0.7～1.1 μm、1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm和3.3～4.7 μm的顆粒物質(zhì)量濃度較為平均，4.7～5.8 μm、5.8～9.0 μm和9.0～10 μm粒徑范圍的顆粒物質(zhì)量濃度逐漸減小，最小在7.0 μg/m3左右。由此可得，粒徑小于0.7 μm的顆粒物粒徑越細質(zhì)量濃度越高[18]，高于其余7個粒徑范圍顆粒物。黃石大氣不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度總體呈現(xiàn)“中間凹兩邊凸”的趨勢，與欽凡等[19]研究結(jié)果一致。

(a)第1周不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度(b)第2周不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度(c)第3周不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度(d)3周平均質(zhì)量濃度

圖2不同粒徑中大氣顆粒物質(zhì)量濃度/(μg/m3)

2.3不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度時間變化特征

采樣周期內(nèi)大氣顆粒物質(zhì)量濃度及其平均濃度見3，采樣周期內(nèi)各粒徑范圍大氣顆粒物濃度變化圖見圖4。

由圖3和圖4可以看出，0～0.4 μm、0.7～1.1 μm、2.1～3.3 μm、4.7～10 μm粒徑范圍顆粒物的3周質(zhì)量濃度變化均為：第2周>第1周>第3周。由黃石氣象資料及圖1可知，2015年9月上旬有中雨和大雨，降雨量表現(xiàn)為：第3周>第1周>第2周。由此推斷，以上粒徑范圍顆粒物受降雨量影響較明顯。1.1～2.1 μm和3.3～4.7 μm粒徑范圍顆粒物周變化為：第1周>第2周>第3周，以上粒徑范圍顆粒物同樣也受到第3周較強降雨量影響。0.4～0.7 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度受降雨量影響不明顯，推測其他因素可能會影響到該粒徑范圍顆粒物濃度。

綜上所述，大多數(shù)粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度會受到降雨量影響，雨水對于顆粒物有一定沖刷作用，表現(xiàn)為降雨量越大其顆粒物濃度越小，這與段菁春等[20]和胡敏等[21]研究結(jié)果一致。有些粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度受降雨影響不明顯，會受到其他因素影響，相關(guān)研究需深入開展。

2.4不同粒徑顆粒物相關(guān)性分析

采用SPSS中pearson(皮爾遜相關(guān)系數(shù))確定黃石大氣不同粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度相關(guān)性，分析結(jié)果見表2。大多數(shù)粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度顯示良好相關(guān)性。0～0.4 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與0.7～1.1 μm、2.1～3.3 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度相關(guān)系數(shù)大于0.9，顯示良好相關(guān)性。0.7～1.1 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與0～0.4 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。2.1～3.3 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與0.4～0.7 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm、1.1～2.1 μm 粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。3.3～4.7 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與2.1～3.3 μm、4.7～5.8 μm粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。4.7～5.8 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。5.8～9.0 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。9.0～10 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm、5.8～9.0 μm粒徑范圍顆粒物顯著相關(guān)。

表2　各級粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度之間的相關(guān)性(P<0.05)

值得注意的是，1.1～2.1 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與各粒徑顆粒物均無顯著相關(guān)性；0.4～0.7 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度與1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm粒徑顆粒物顯著相關(guān)，但是表現(xiàn)為負相關(guān)；粒徑較細的前4個級別顆粒物與相鄰顆粒物之間均不相關(guān)。由此看出，顆粒物特點隨其粒徑不同而顯著不同，大部分粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度之間相關(guān)性良好，反映出它們在來源方面有相關(guān)之處[22]；少數(shù)粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度之間相關(guān)性差，推測可能是由于理化成分不同而導(dǎo)致其來源不同[23-24]。因此，針對不同粒徑顆粒物的理化成分分析需要進一步探討。

3結(jié)論

為調(diào)查黃石不同粒徑大氣樣品中顆粒物質(zhì)量濃度，于2015年9月8日-29日采用安德森分級撞擊式采樣器在湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院樓頂采樣，探討并總結(jié)出黃石大氣顆粒物粒徑分布與質(zhì)量濃度的若干特征。

1) 黃石大氣顆粒物質(zhì)量濃度相對較大的粒徑依次為：0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，質(zhì)量濃度分別為15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3；其余粒徑質(zhì)量濃度相差不大。細顆粒物粒徑范圍內(nèi)污染情況相比粗顆粒物粒徑范圍更嚴重。相比于國內(nèi)其他地區(qū)，黃石市不同粒徑范圍大氣顆粒物質(zhì)量濃度污染水平較低。

2) 黃石市小于0.7 μm的顆粒物粒徑越細含量較高，0.7～10 μm粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度相對較低；各粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度變化為：第3周>第2周>第1周，推斷降雨可降低空氣中顆粒物質(zhì)量濃度，有些粒徑范圍顆粒物質(zhì)量濃度受降雨影響不明顯，應(yīng)與其他因素有關(guān)，有待于深入研究。

3) 黃石市大氣顆粒物特點隨其粒徑不同而顯著不同，可能是因各粒徑范圍顆粒物理化成分不同，從而導(dǎo)致其來源不同。因此，還需針對不同粒徑范圍顆粒物進行理化成分分析，以期查明大氣顆粒物質(zhì)量濃度具體組成以及可能來源。

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(責(zé)任編輯高嵩)

Mass Concentration and Size Distribution of Atmospheric Particles in Huangshi City

LiHuirong1,2,ZhongPing1,2,YuanPan1,2,WangHaoquan1,2,RuanJingjun1,2,LiXiaogang1,2,WangChen1,2,LiuHongxia1,2*

(1School of Environmental Science and Engineering,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003;2Hubei Key Laboratory of Mine Enviromental Pollution Control and Remediation;Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003)

Abstract：To analyze size distribution and mass concentration of atmospheric particles in Huangshi urban area,samples were collected from September 8 to 29 in 2015 using an Anderson classification impingement sampler on the roof of School of Environmental Science and Engineering,Hubei Polytechnic University.The results showed that the higher mass concentrations presented in the following size distribution:0～0.4 μm,0.4～0.7 μm and 4.7～5.8 μm,with the concentration of 15.96 μg/m3,14.26 μg/m3 and 9.45 μg/m3,respectively.Fine particles less than 0.7 μm had higher mass concentrations than coarse particles between 0.7 μm and 10 μm.The change of size particles showed as the following sequence:the third week>the second week>the first week,which may be caused by rainfall that reduced particulate mass concentration in the air.According to the correlation analysis,particle characteristics significantly depended on particle size,suggested that different sources in various sizes particles were owed to different physical and chemical composition of the particles.

Key words：atmospheric particulates;mass concentrations;size distribution;Huangshi city

中圖分類號：X513

文獻標(biāo)識碼：A

文章編號：2095-4565(2016)02-0013-06

doi:10.3969/j.issn.2095-4565.2016.02.004

*通訊作者：劉紅霞，副教授，博士，研究方向：環(huán)境地球化學(xué)。

作者簡介：李慧蓉,本科生。

基金項目：湖北理工學(xué)院大學(xué)生科技創(chuàng)新項目(項目編號：14cx01)；國家級大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目(項目編號：201510920010)；礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點實驗室開放課題項目(項目編號：2014105)。

收稿日期：2015-12-14