崔德春，門秀杰，李強，徐慶虎

（中海油研究總院，北京100028）

開發(fā)應用

煤制天然氣氣質(zhì)產(chǎn)品組成分析

崔德春，門秀杰，李強，徐慶虎

（中海油研究總院，北京100028）

煤制天然氣不同于常規(guī)開采的天然氣，是通過化工過程合成的富含甲烷的燃氣，產(chǎn)品氣的化學組成決定了最終產(chǎn)品氣的質(zhì)量，而產(chǎn)品氣中各組分的含量水平受整個生產(chǎn)工藝流程中不同單元工序的影響。結(jié)合現(xiàn)有單元過程的技術(shù)水平，本文分析了在正常操作條件下煤制天然氣各個單元工序?qū)ψ罱K產(chǎn)品氣體組分含量的影響。基于工業(yè)生產(chǎn)結(jié)果和項目設(shè)計數(shù)據(jù)，歸納分析了現(xiàn)有生產(chǎn)水平下煤制天然氣組分的含量水平，并討論了產(chǎn)品氣中甲烷含量與產(chǎn)品熱值的關(guān)系。

煤制天然氣；產(chǎn)品組成；生產(chǎn)工藝；熱值；甲烷

目前，我國的能源結(jié)構(gòu)主要以煤炭為主體，天然氣等清潔能源比重偏低。大量煤炭資源直接燃燒給環(huán)境帶來了嚴重污染。中國未來對天然氣需求量很大，預計到2020年，我國天然氣總需求量為3000億m3，國產(chǎn)僅1500億m3，缺口將達到1500億m3。作為常規(guī)天然氣的有益補充，發(fā)展煤制天然氣將有助于改善我國的能源消費結(jié)構(gòu)，并減輕對環(huán)境的污染和對石油資源的依賴。據(jù)不完全統(tǒng)計，截至2014年6月，獲得國家發(fā)改委核準的煤制天然氣項目共6個，獲得發(fā)改委“路條”項目共計14個，建成、在建、擬建煤制天然氣項目總設(shè)計產(chǎn)能1700億m3/a左右。

煤制天然氣是通過煤氣化制得合成氣并進一步通過甲烷化反應合成的替代天然氣。盡管煤制天然氣中的主要組分為CH4（設(shè)計平均值φ(CH4)≈95%），但是受生產(chǎn)工藝的制約，在組成上不同于常規(guī)的氣田天然氣和油田天然氣[1]。本文分析總結(jié)了現(xiàn)有工藝技術(shù)水平下煤制天然氣氣質(zhì)產(chǎn)品的組成以及影響產(chǎn)品組分含量的關(guān)鍵性工藝單元，期望為優(yōu)化生產(chǎn)操作、制（修）訂煤制天然氣氣質(zhì)產(chǎn)品質(zhì)量標準提供借鑒。

1 生產(chǎn)工藝簡介及產(chǎn)品組成特征

1.1 生產(chǎn)工藝簡介

國內(nèi)外已有的和規(guī)劃中的煤制天然氣項目的一般工藝路線如圖1所示。首先，洗選后的煤通過氣化工藝生成粗煤氣，粗煤氣通過凈化處理將其中大部分的固體顆粒物（飛灰）、焦油、NH3和氯脫除，以利于后續(xù)工藝的進行。凈化后的煤氣通過水煤氣變換反應(WGS)或者是補充一部分氫氣來調(diào)節(jié)H2/ CO比，使合成氣組分更好地適應于甲烷化反應。調(diào)整好氫碳比的合成氣經(jīng)脫酸性氣體處理后，除去H2S和CO2等酸性氣體，然后進入甲烷化反應單元裝置進行甲烷化反應，所得粗產(chǎn)品氣體經(jīng)干燥后即為煤制天然氣產(chǎn)品。煤氣化、粗煤氣凈化、水煤氣變換、酸氣脫除、甲烷化和脫水干燥等單元操作是煤制天然氣的核心工藝單元。

圖1 典型煤制天然氣生產(chǎn)工藝流程圖

1.2 產(chǎn)品組成與特征

由于煤制天然氣是通過較長的化學反應工藝流程所得，所以工藝過程中選擇的單元操作工藝、條件等不相同時，將導致終端煤制天然氣產(chǎn)品氣的組成存在一定的變化，而這種產(chǎn)品氣組成成分和含量的改變，對下游產(chǎn)品氣儲運和終端利用可能會有影響。分析可知，最終得到的煤制天然氣產(chǎn)品組成由單元裝置脫除雜質(zhì)成分的能力和甲烷化反應的選擇性決定。表1和表2列出了典型煤制天然氣工藝過程對中間產(chǎn)物和最終產(chǎn)物組成影響的變化規(guī)律和基本特征。

表1 碎煤加壓氣化技術(shù)及后續(xù)產(chǎn)品氣組成

表2 粉煤氣化技術(shù)及后續(xù)產(chǎn)品氣組成

由表1和表2中數(shù)據(jù)可知，無論采用何種生產(chǎn)工藝，隨著氣體物流的轉(zhuǎn)移方向，其化學組成的變化規(guī)律為：

（1）H2含量：從氣化爐出口的粗煤氣開始，通過變換單元和脫酸性氣單元，H2含量一直呈現(xiàn)增加的趨勢，最終在甲烷化單元H2通過反應生產(chǎn)甲烷，剩余的少量H2保留在煤制天然氣產(chǎn)品中。

（2）CO含量：在經(jīng)過變換單元后大幅度下降，在脫酸性氣單元中，由于CO2含量的大幅下降，CO含量有所增加，最終通過甲烷化單元后，基本上100%轉(zhuǎn)化成甲烷，微量CO存在于煤制天然氣產(chǎn)品中。

（3）CO2含量：在變換單元后大幅度提高，在脫酸性氣單元中，95%以上的CO2被脫除，剩余部分在甲烷化工序中依據(jù)甲烷化催化劑的加氫活性得到不同程度的轉(zhuǎn)化，少量CO2存在于煤制天然氣產(chǎn)品中。

（4）CH4含量：在進入甲烷化單元之前，其絕對數(shù)量基本上不發(fā)生變化，是甲烷化單元的主要產(chǎn)物，因此是煤制天然氣產(chǎn)品中的主要組分。

（5）（N2+Ar）含量：惰性組分（N2+Ar）基本上都來自于空氣，具體來源包括輸送煤炭到氣化爐所用的N2、空分過程獲得氧氣中的雜質(zhì)氣體等。從粗煤氣開始，在后續(xù)單元工藝中其絕對數(shù)量變化較小，最終富集到煤制天然氣產(chǎn)品中。

（6）以H2S為代表的硫化物含量：其含量在本質(zhì)上由原料煤中的硫含量決定，經(jīng)過耐硫變換單元后略有降低。為了保證甲烷化單元對進料氣中硫含量的要求，分別在脫酸性氣單元和甲烷化單元前的精脫硫裝置中，基本上將硫化物全部脫除，存在于煤制天然氣產(chǎn)品中的硫含量低于0.1×10-6。

2 單元操作技術(shù)水平對產(chǎn)品組成的影響

2.1 空分單元

煤制天然氣的空分裝置主要是為了制備高壓氧氣和氮氣產(chǎn)品。高壓氧氣作為氣化爐的氣化劑，在氣化單元被完全消耗而進入產(chǎn)品鏈中，氮氣作為原料煤輸送氣。高壓氧氣中的雜質(zhì)組分，主要包括氮氣、氬，與輸送用氮氣在進入煤制天然氣生產(chǎn)工藝流程后，成為最終產(chǎn)品氣體中惰性組分的重要來源之一。

2.2 氣化單元

根據(jù)煤氣化爐的結(jié)構(gòu)特點和煤炭在氣化爐中進行轉(zhuǎn)化時的運動方式，煤氣化工藝可分為三種類型：固定床（移動床）、流化床和氣流床。采用不同的煤氣化工藝所得到的粗煤氣，其組成具有非常大的差別。不同氣化技術(shù)的技術(shù)指標和干煤氣組成如表3所示[2]。

針對煤制天然氣工業(yè)生產(chǎn)項目，碎煤固定床加壓氣化技術(shù)和干粉煤氣流床加壓氣化技術(shù)是具有適用煤種范圍廣的先進煤氣化技術(shù)。特別是碎煤加壓固定床氣化技術(shù)，在氣化區(qū)主要發(fā)生烴類脫甲基和部分甲烷化反應，受煤質(zhì)及操作條件的影響，所生成的干煤氣甲烷體積分數(shù)一般在10%～12%，粗煤氣中CH4含量高尤其有利于煤制天然氣項目，對下游工藝的選擇、最終煤制天然氣工藝產(chǎn)品的組成和技術(shù)經(jīng)濟性都有較大影響。對于粉煤加壓氣化技術(shù)，粉煤干燥及輸送單元的惰性氣體載氣，一般采用氮氣，而且載氣量較大，因而向氣化工藝中引入了較多的惰性氣體N2+Ar。惰性氣體在后續(xù)工藝流程中無法脫除，將始終存在于產(chǎn)品氣中，將直接影響最終產(chǎn)品氣的熱值。采用各種氣化工藝，均向系統(tǒng)中引入一定量的惰性氣體成分，碎煤氣化工藝惰性氣氛的引入主要來自于空分的氧氣中含有一定量的N2+Ar，而采用粉煤氣化工藝比采用碎煤氣化工藝更加明顯，惰性氣體由原料粉煤的輸送和來自空分的氧氣中含有的N2+Ar共同引入，粉煤輸送引入的惰性氣體更多，控制原料粉煤輸送氣中N2+Ar的含量非常重要。依據(jù)工業(yè)大型空分裝置氣體純度指標和粉煤氣化原料煤密相輸送固氣比數(shù)據(jù)，計算碎煤加壓氣化和粉煤加壓氣化兩種工藝下，折合最終煤制天然氣產(chǎn)物中惰性氣體N2+Ar體積分數(shù)的限值范圍分別為：0.14%～0.22%和0.90%～1.34%。

表3 不同氣化技術(shù)的技術(shù)指標和干煤氣組成

2.3 粗煤氣凈化單元

粗煤氣凈化，是將離開氣化爐的高溫粗煤氣依次通過水急冷洗滌飽和、廢鍋間接冷卻步驟，將其攜帶的煤焦油、氨、氯、固體顆粒物去除而得到含水呈飽和狀態(tài)的煤氣的過程，屬于原料氣的預處理單元，目的是保障后續(xù)工藝單元的順利進行。因此，在正常操作條件下，可以認為該過程單元對煤制天然氣產(chǎn)品組成不產(chǎn)生明顯影響。

2.4 水氣變換單元

水氣變換單元是將氣化單元送來的粗煤氣中的CO經(jīng)變換反應部分變換成H2，使變換氣H2/CO比滿足甲烷化的要求。該過程主要目的是調(diào)整氣化產(chǎn)品氣中H2和CO的比例，以滿足后續(xù)甲烷化單元工藝的要求。在其他條件相同時，變換單元出口氣的氫碳比對最終天然氣產(chǎn)品中的H2含量有重要影響。當氫碳比高于3.0時，表明在后續(xù)發(fā)生甲烷化反應時H2過剩，過剩的H2會進入最終的產(chǎn)品氣中。但是考慮到在低氫碳比時，后續(xù)甲烷化催化劑容易發(fā)生積炭失活，因此通常要求變換單元出口氣的氫碳比略高于3.0。

現(xiàn)在也有具有水氣變換功能的甲烷化催化劑，對于這種催化劑可以適當調(diào)整變換單元的設(shè)計負荷。

2.5 酸氣脫除單元

酸氣脫除單元的主要任務是脫除變換氣中的H2S和CO2等酸性氣體及少量有機硫化物，得到合格的凈化氣，滿足甲烷化單元對原料氣組成的要求。可見，脫酸性氣單元主要影響最終氣體產(chǎn)品組成中的CO2和硫的含量。

大型的煤制天然氣工藝過程中酸性氣體的脫除通常選擇物理吸收法，目前主要是NHD溶劑吸收工藝和低溫甲醇洗工藝兩種代表性工藝。低溫甲醇洗工藝雖然投資較大，但是脫硫、脫碳效率高，因而一般屬首選[3]。常規(guī)操作溫度下，H2S、COS等含硫化合物在低溫甲醇中的溶解度是CO2的數(shù)倍，但是在氣流中其含量卻遠低于CO2。采用上、下塔設(shè)計的吸收塔通過逆流操作可以將氣流中的φ(H2S+COS)降低至＜0.1×10-6，而φ(CO2)降至≤1.0%，通過控制凈化氣中n(H2-CO2)/n(CO+CO2)≈3.0，使其滿足后續(xù)甲烷化單元的要求。

2.6 甲烷化單元

該單元中，在甲烷化催化劑作用下，CO、CO2與H2發(fā)生反應生成CH4和H2O，副反應包括積炭反應、生成C2～C4低碳烴的反應。因為CO毒性大，為保證下游使用的安全性，通常使CO接近100%轉(zhuǎn)化，出口氣中φ(CO)一般小于100×10-6。甲烷化過程對CO2轉(zhuǎn)化率不做限制，但是在甲烷化催化劑的加氫作用下，CO2整體上有一定程度的減小，且催化劑的CO2加氫活性越高，CO2的轉(zhuǎn)化率越高?；跍p少催化劑積炭和保證CO轉(zhuǎn)化率的要求，通常H2略有過量。此外，為了避免鎳基甲烷化催化劑發(fā)生硫中毒，在原料氣進入甲烷化裝置前通常設(shè)置硫保護裝置，用于深度脫除痕量的H2S、COS等，因此甲烷化裝置出口氣中的φ(硫)也不超過0.1×10-6。綜上可知，甲烷化單元是生成煤制天然氣主要組分—甲烷的關(guān)鍵單元，對于產(chǎn)品氣中CO、CO2含量起到控制作用。采用高加氫活性、高甲烷選擇性的甲烷化催化劑，有助于降低產(chǎn)品氣中CO、CO2甚至是H2的含量，提高CH4的含量。

目前，煤制天然氣工廠采用的甲烷化工藝為多段循環(huán)固定床完全甲烷化工藝，其中比較典型的是魯奇、Davy和托普索的工藝[4]。甲烷化催化劑均為Ni基催化劑[5]，CO轉(zhuǎn)化率可達100%，CO2轉(zhuǎn)化率一般也達到80%，甲烷選擇性可達95%，產(chǎn)品氣高位熱值不低于35.2 MJ/m3。

2.7 產(chǎn)品氣干燥單元

來自甲烷化反應單元的產(chǎn)物氣流，出口壓力為2.0～5.0MPa、40℃，呈飽和狀態(tài)。由蒸汽透平驅(qū)動的天然氣壓縮機壓縮，以及經(jīng)水分離器分離出水后，進入脫水裝置進行干燥處理，然后得到煤制天然氣產(chǎn)品氣。產(chǎn)品氣壓力達到7.0～12.0MPa下，水露點比管輸環(huán)境下的溫度低5℃，需符合Q/SY 30-2002《天然氣長輸管道氣質(zhì)要求》標準的要求。按照極端管輸情況如溫度為-20℃，對應7.0～12.0MPa的管道壓力，天然氣中φ(水)為(20～24)×10-6。因此，煤制天然氣產(chǎn)品中含有很少量不提供熱值的水分，但是基本上不對最終產(chǎn)品組成產(chǎn)生影響。

3 影響產(chǎn)品組成的關(guān)鍵單元裝置

總體而言，煤制天然氣產(chǎn)品組成由兩個部分組成：一部分是提供熱值的組分，包括具有最大含量的甲烷組分和一定數(shù)量的氫氣，其組成取決于甲烷化催化劑對原料氣的轉(zhuǎn)化率和對目標產(chǎn)物甲烷的選擇性；另一部分是不提供熱值的惰性氣體，其成分和含量由各級工藝單元引入或脫除雜質(zhì)氣體的控制指標決定?？梢姡诂F(xiàn)有技術(shù)水平條件下，煤制天然氣各生產(chǎn)單元都對最終的產(chǎn)品組成產(chǎn)生一定的影響。生產(chǎn)工藝流程包括多個工藝單元，每個單元工藝又可以有不同的技術(shù)方案，通常根據(jù)原料煤的性質(zhì)選擇單元技術(shù)方案，因此將會得到不同的產(chǎn)品結(jié)構(gòu)。

分析研究煤制天然氣生產(chǎn)工藝主要單元，如空分、煤氣化、水氣變換、脫酸性氣、甲烷化、干燥等對煤制天然氣產(chǎn)品組成的影響，尤其需要明確影響煤制天然氣產(chǎn)品組成的關(guān)鍵單元，以便于為技術(shù)比選、產(chǎn)品質(zhì)量控制提供指導。影響煤制天然氣產(chǎn)品組分含量的關(guān)鍵單元裝置見表4。

表4 影響煤制天然氣產(chǎn)品組成的單元裝置分類

4 現(xiàn)有工藝水平下產(chǎn)品組成的范圍

甲烷化單元位于煤制天然氣工藝流程的后端，是控制氣質(zhì)產(chǎn)品組成的關(guān)鍵。根據(jù)現(xiàn)有煤制天然氣工業(yè)裝置的產(chǎn)品組成數(shù)據(jù)和在建、擬建項目的甲烷化單元設(shè)計數(shù)據(jù)，可以基本確定現(xiàn)有工藝技術(shù)水平下的煤制天然氣產(chǎn)品組成范圍。美國大平原煤制天然氣廠是已知的運行時間最長的工業(yè)化生產(chǎn)裝置[6]。在國內(nèi)，大唐集團的克旗項目是第一個開車成功的煤制天然氣項目，新疆慶華集團伊寧項目和內(nèi)蒙古匯能集團鄂爾多斯項目都已先后投產(chǎn)?，F(xiàn)有煤制天然氣工業(yè)裝置的產(chǎn)品組成或建設(shè)項目甲烷化單元所采用甲烷化技術(shù)的模擬計算數(shù)據(jù)，如表5所示。

表5 現(xiàn)有工業(yè)裝置的產(chǎn)品組成或甲烷化單元模擬

由表5可知，在已知公開報道的煤制天然氣產(chǎn)品組成或建設(shè)項目甲烷化單元產(chǎn)品氣的模擬計算結(jié)果中，φ(CH4)均可以達到95%以上，CO幾乎完全轉(zhuǎn)化，φ(H2)為1%～4%，φ(CO2)小于1%，φ(N2+Ar)小于3.0%，產(chǎn)品氣幾乎不含硫和C2+烴分子。

國家將煤制天然氣定位為常規(guī)天然氣的補充[7]，故煤制天然氣產(chǎn)品氣的氣質(zhì)首先要求滿足常規(guī)天然氣的氣質(zhì)要求。國家強制性標準（GB 17820-2012天然氣）按照高位發(fā)熱量(HHV)、總硫含量、H2S含量、CO2含量等將天然氣劃分為一類、二類和三類。其中一類天然氣的HHV≥36.0MJ/m3，總硫≤60mg/ m3，φ(CO2)≤2.0%；二類天然氣的HHV≥31.4 MJ/ m3，總硫≤200mg/m3，φ(CO2)≤3.0%。中國石油天然氣集團企業(yè)標準Q/SY 30-2002規(guī)定，天然氣長輸管道氣質(zhì)應至少達到國標規(guī)定的二類天然氣標準。由表5可知，對于現(xiàn)有煤制天然氣工業(yè)裝置的產(chǎn)品或甲烷化單元所采用甲烷化技術(shù)的模擬計算值，其HHV均在35.5～36.5MJ/m3之間，很接近GB 17820-2012規(guī)定的一類氣標準要求，但是未能全部達到一類氣標準，這也屬于煤制天然氣氣質(zhì)產(chǎn)品的特點之一。

圖2 符合國家標準的煤制天然氣CH4含量限值范圍

針對煤制天然氣產(chǎn)品的特征，產(chǎn)品氣中提供熱值的氣體組分中，CH4和H2屬于常量級，尤其是甲烷是其最主要的組分。將氣質(zhì)產(chǎn)品的甲烷含量與氣質(zhì)產(chǎn)品的HHV進行關(guān)聯(lián)，從而可以將氣質(zhì)產(chǎn)品中甲烷含量與國標要求的天然氣分類等級進行關(guān)聯(lián)，如圖2所示。由圖可知，若產(chǎn)品氣完全由CH4提供熱值，平衡氣為惰性氣體（N2+CO2），則當φ(CH4)大于97.2%時，產(chǎn)品氣達到國標一類氣要求，當φ(CH4)大于84.8%時，達到國家二類氣要求；若煤制天然氣產(chǎn)品氣中全部由CH4和H2組成，不含有平衡氣（N2+CO2），則當φ(CH4)大于95.9%時，產(chǎn)品氣達到國標一類氣要求，當φ(CH4)大于77.6%時，達到國家二類氣要求。實際的煤制天然氣中均同時存在有常量級的惰性氣和H2，因此，氣質(zhì)產(chǎn)品若滿足天然氣國家標準一類氣的要求，其φ(CH4)最低值域為95.9%～97.2%，若滿足二類氣的要求，其φ(CH4)的最低值域為77.6%～84.8%。

5 結(jié)論與展望

煤制天然氣工藝過程各工藝單元的技術(shù)方案和技術(shù)指標對最終氣質(zhì)產(chǎn)品組成具有重要影響。煤制天然氣產(chǎn)品由兩個主要部分組成，一部分是提供熱值的組分，包括甲烷、氫氣等，其含量取決于甲烷化單元催化劑對原料氣的轉(zhuǎn)化率和對目標產(chǎn)物甲烷的選擇性，水氣變換單元對H2含量也有較大影響；另一部分是不提供熱值的惰性氣體，包括CO2、N2、Ar等，CO2含量受脫酸性氣單元和甲烷化單元的制約，而N2、Ar均來自空氣，主要受氣化單元、空分的制約。其他微量組分如CO、含硫化合物、C2+烴、H2O等對氣質(zhì)產(chǎn)品影響小，在正常的生產(chǎn)操作下可以忽略其影響。

作為常規(guī)天然氣的補充，煤制天然氣的氣質(zhì)應滿足常規(guī)天然氣對熱值的要求。在現(xiàn)有工藝水平下，煤制天然氣產(chǎn)品的熱值一般在35.5～36.5MJ/m3之間，近似達到GB 17820-2012規(guī)定的一類天然氣的熱值標準。氣質(zhì)產(chǎn)品若滿足天然氣標準要求的一類氣要求，其CH4含量的最低值域為95.9%～97.2%，滿足二類氣要求，其φ(CH4)的最低值域為77.6%～84.8%。

單元裝置操作的精細化和技術(shù)指標的提高，有利于提高CH4選擇性，同時也提升了產(chǎn)品氣的熱值，增強煤制天然氣與常規(guī)天然氣的互換性，但是需要付出高操作成本和高能耗的代價。因此，煤制天然氣的技術(shù)經(jīng)濟性分析，首要是產(chǎn)品氣需要滿足國家和行業(yè)標準對天然氣技術(shù)指標的強制性要求，其次是需要考慮裝置工藝過程的穩(wěn)定操作和成本最低化。

[1]趙澤秀,張忠平.石油天然氣與煤制天然氣生產(chǎn)區(qū)別和優(yōu)勢[J].煤炭加工與綜合利用,2014,(6):9-14.

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A discuss on chemical composition of coal-based substitute natural gas

CUI De-chun,MEN Xiu-jie,LI Qiang,XU Qing-hu
(CNOOC Research Institue,Beijing 100028,China)

Different from conventional natural gas,coal-based substitute natural gas(SNG)is a kind of fuel gas synthesized through chemical processes.The quality and combustion performance of SNG are determined by its chemical composition,which is essentially influenced by every processing unit and is the accumulative result of the whole production process.Based on the existing technology levels of SNG production,the influence of the each process unit on the contents of chemical components in SNG was tentatively reviewed and the normal contents were summarized under the guideline of industrial production results and/or project design data.Moreover,the relationship of methane content in SNG to gas heat value was discussed.

synthetic natural gas;chemical composition;production process;heat value;methane

B

1001-9219(2016）02-52-05

2015-06-11；作者簡介：崔德春（1968-），男，博士，高級工程師，從事煤炭轉(zhuǎn)化和合成氣轉(zhuǎn)化技術(shù)研究，電話010-84525564，電郵cuidch@cnooc.com.cn；*聯(lián)系人：門秀杰，高級工程師，從事煤炭轉(zhuǎn)化和合成氣轉(zhuǎn)化技術(shù)研究，電話010-84525242，電郵menxj@cnooc.com.cn。