康 帥，周 楠，楊武璋，郭 陽，徐春強(qiáng)，黃浩然，楊金虎，

陳 斌，李玉科，許曉峰

(杭州師范大學(xué)理學(xué)院，浙江 杭州 310036)

過渡金屬錫化物RhSn3的磁電阻研究

康 帥，周 楠，楊武璋，郭 陽，徐春強(qiáng)，黃浩然，楊金虎，

陳 斌，李玉科，許曉峰

(杭州師范大學(xué)理學(xué)院，浙江 杭州 310036)

具有大磁阻效應(yīng)的材料廣泛運(yùn)用在實(shí)際生活中，因此對(duì)這些材料的研究具有重要的科學(xué)意義和現(xiàn)實(shí)意義.該論文通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，與一般金屬不同，二元過渡金屬錫化物RhSn3單晶樣品具有很大的磁電阻效應(yīng).在T=2K,B=9 T時(shí)，磁電阻達(dá)到近400%.并且，與一般金屬中B2的電阻-磁場(chǎng)依賴關(guān)系不同，RhSn3的磁阻與磁場(chǎng)的關(guān)系近似滿足線性行為.這一線性磁阻與Dirac半金屬或Weyl半金屬中的線性磁阻具有很多相似性.進(jìn)一步的分析表明，該樣品的磁阻在很大的磁場(chǎng)和溫度范圍內(nèi)都很好的符合Kohler定理.綜合以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果，我們認(rèn)為RhSn3樣品中的載流子具有很高的遷移率，并且載流子濃度并不隨溫度顯著的變化.至于該樣品中是否也存在Dirac電子，還需要進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和理論研究.

RhSn3；磁阻；Kohler定理

0 引言

近年來，具有大磁阻效應(yīng)的材料在理論和實(shí)驗(yàn)中獲得了極大的關(guān)注[1-6].例如，2014年Cava小組在WTe2樣品中發(fā)現(xiàn)了很大的磁阻效應(yīng).當(dāng)溫度為0.5 K，磁場(chǎng)為60 T時(shí)，該樣品磁阻可達(dá)到13000000%[1].隨后，人們通過壓力的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，壓力可以有效抑制這種巨磁阻效應(yīng)，并且在很高壓強(qiáng)下，樣品可以過渡到超導(dǎo)態(tài)[7-8].這樣的結(jié)果似乎預(yù)示著該材料中的巨磁阻效應(yīng)可能與超導(dǎo)相變存在相互競(jìng)爭(zhēng)的關(guān)系.另一方面，巨磁阻材料在現(xiàn)實(shí)生活中也有很多應(yīng)用.例如在電子開關(guān)、電子傳感器的開發(fā)等方面，巨磁阻材料運(yùn)用廣泛.因此，對(duì)于巨磁阻材料的研究不僅具有理論研究的意義，同時(shí)它也很可能帶來很大的經(jīng)濟(jì)效益.

1 基礎(chǔ)理論

1.1 磁阻

另外，根據(jù)玻爾茲曼的輸運(yùn)理論可得出，在弱場(chǎng)情形下，對(duì)于一般金屬有ΔR∝B2，即磁阻隨磁場(chǎng)的平方形式增加[12]；近年來，人們發(fā)現(xiàn)在具有Dirac費(fèi)米子的材料中，磁阻隨磁場(chǎng)線性改變[10]，即ΔR∝B.這是由于在這些Dirac材料中，所謂的量子極限(即所有電子都簡(jiǎn)并到最低的朗道能級(jí)上)很容易達(dá)到，而處于量子極限下的電子具有線性磁阻[13].

1.2Kohler定理

由玻爾茲曼的輸運(yùn)理論可以得到如下的關(guān)系式[14-17]：

(1)

2 實(shí)驗(yàn)方法

在實(shí)驗(yàn)中，我們通過固相合成法并以Sn作為自助溶劑生長(zhǎng)RhSn3單晶樣品[18-19].首先，將Rh(99.99%) 粉和Sn(99.99%) 粒按照摩爾比1∶13進(jìn)行計(jì)算稱量，并經(jīng)混合充分研磨.然后，將兩種元素的混合物放入到石英管中，抽取真空，最大程度減少燒結(jié)過程中空氣的影響.最后，將封好的真空石英管放置在豎直的管式爐中進(jìn)行燒結(jié)，先經(jīng)過24h從室溫升至1050 ℃并在該溫度穩(wěn)定24h；隨后以每小時(shí)2.4 ℃的降溫速率降到650 ℃；最終經(jīng)過24h從650 ℃降到室溫.我們將所得的樣品經(jīng)濃鹽酸溶解過多的助溶劑Sn，從而得到層狀并具有金屬光澤的單晶樣品.

為了獲得樣品的實(shí)際組分，我們通過SEM掃描電子顯微鏡中EDX(EnergyDispersiveX-ray) 能譜分析對(duì)多個(gè)樣品進(jìn)行分析，得出樣品的主要成分和各組分對(duì)應(yīng)比例. 隨后，通過標(biāo)準(zhǔn)的四引線法測(cè)量電阻.磁阻的測(cè)量是在QuantumDesignPPMS-9系統(tǒng)中完成的，磁場(chǎng)最大可達(dá)9T，最低溫度達(dá)到2K.電流的方向沿著平面方向，而磁場(chǎng)則沿著c方向，即I∥ab, B∥c.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1RhSn3樣品的成分分析和晶體結(jié)構(gòu)

圖1 RhSn3單晶樣品EDX分析Fig. 1 EDX pattern of RhSn3 single crystal

如圖1所示，我們用SEM掃描電子顯微鏡對(duì)樣品進(jìn)行EDX能譜分析.左上角的插圖是實(shí)際樣品的照片，樣品呈片狀，大小約為0.6 mm×0.3 mm，表面有金屬光澤.右下角插圖中的小框標(biāo)明了樣品表面進(jìn)行EDX分析的選定區(qū)域，測(cè)試結(jié)果如主圖中能譜相圖所示，其中Rh元素和Sn元素的摩爾量之比近似為1:3，測(cè)量結(jié)果顯示樣品中沒有其它雜質(zhì)元素的存在.

圖2顯示RhSn3樣品的晶體結(jié)構(gòu)，其中深色代表Sn元素，淺色代表Rh元素.圖2(a)對(duì)應(yīng)于沿著晶體c方向觀測(cè)的晶體結(jié)構(gòu)；圖2(b)為調(diào)整角度后的視圖，可以更加清楚的觀察原子的排列方式.RhSn3的晶體結(jié)構(gòu)與CoSn3相似[19],都具有 四方晶系中的 I41/acd 空間群[18].

圖2 RhSn3單晶樣品晶體結(jié)構(gòu).方框代表晶體的一個(gè)單包Fig. 2 Crystalline structure of the RhSn3 single crystal

3.2 磁場(chǎng)下的電輸運(yùn)性質(zhì)

(右下圖顯示了100 K以下不同磁場(chǎng)下電阻)圖3 零磁場(chǎng)下RhSn3單晶樣品的電阻-溫度關(guān)系曲線(300 K-2 K)Fig. 3 The resistivity of RhSn3 single crystal under zero magnetic fieldfrom room temperature down to 2 K

圖3顯示了RhSn3樣品從室溫到2 K的電阻曲線(電阻曲線以室溫阻值為標(biāo)準(zhǔn)重整歸一).我們發(fā)現(xiàn)樣品的電阻隨著溫度的降低而降低，表明樣品具有金屬性質(zhì).在高溫階段，電阻具有較好的線性，如圖虛線所示.隨著溫度的降低，電阻在低溫階段出現(xiàn)了向上的曲率，但仍具有金屬的電阻關(guān)系.從電阻曲線看出，直到2 K，樣品都沒有發(fā)生明顯的相變，也沒有出現(xiàn)超導(dǎo)電性.插圖部分展示了樣品在不同磁場(chǎng)下的電阻曲線.從圖中可以看出，隨著磁場(chǎng)的增大，樣品的電阻也隨著增大，即正磁阻效應(yīng).但是，在所測(cè)的磁場(chǎng)下，所有曲線都保持金屬的電阻-溫度關(guān)系，即磁場(chǎng)并沒有誘導(dǎo)明顯的金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變.

圖4 不同溫度下RhSn3單晶樣品磁阻Fig. 4 The magnetoresistance of RhSn3 single crystal at different temperatures

我們進(jìn)一步測(cè)量了不同溫度下電阻隨磁場(chǎng)的變化.圖4中顯示了各個(gè)溫度下的磁阻隨磁場(chǎng)的變化關(guān)系.圖中可以看出每個(gè)溫度點(diǎn)的磁阻與磁場(chǎng)近似符合線性關(guān)系，且磁阻的大小隨著溫度的升高而降低.在T= 2 K，B=9 T時(shí)，磁阻達(dá)到了近400%.應(yīng)該指出，與其它大部分金屬相比，這是一個(gè)很大的磁阻，因?yàn)橐话憬饘俚拇抛璐蠖嘣诎俜种畮资詢?nèi)，并且在不高的磁場(chǎng)下(如2-3 T)會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象.而在RhSn3中，至少到9 T時(shí)，磁阻并沒有顯示出飽和的趨勢(shì).從圖4還能看出，隨著溫度的升高，磁阻曲線的曲率變得越來越明顯，也就是說磁阻的B2項(xiàng)開始變得越來越大.

為了更加清晰直觀的觀察磁阻變化，我們對(duì)磁阻數(shù)據(jù)進(jìn)行了進(jìn)一步處理.圖5(a)顯示了不同溫度下磁阻隨磁場(chǎng)的變化情況.圖中可以很清晰的看出不同溫度點(diǎn)對(duì)應(yīng)不同的磁阻，在低溫階段磁阻較大，最大值接近4倍.其中10 K以下，磁阻沒有很明顯的變化.10 K以上，隨著溫度增加磁阻有顯著的減少.圖5(b)中展示了磁場(chǎng)為9 T時(shí)磁阻隨溫度的變化情況，從圖中也可看到相同的現(xiàn)象，低溫10 K以下磁阻趨于飽和，隨溫度增加磁阻有明顯下降，直到140 K以上磁阻趨于不變.

圖5 磁阻在不同溫度磁場(chǎng)下的變化關(guān)系Fig. 5 The changes of the magnetoresistance under different temperature and field

3.3 Kohler定理

圖6 RhSn3單晶樣品在9特斯拉磁場(chǎng)內(nèi)的Kohler圖像Fig. 6 Kohler’s plot of the RhSn3 single crystal measuredin fields up to 9T

4 結(jié)論

在本文中，合成了RhSn3單晶樣品，并對(duì)其低溫磁阻進(jìn)行了細(xì)致的測(cè)量，發(fā)現(xiàn)其具有較大準(zhǔn)線性的磁阻效應(yīng).應(yīng)用Kohler定理分析，認(rèn)為RhSn3樣品的載流子濃度并不隨溫度的變化而變化，并且樣品中也不存在奇異的各向異性散射.因此，RhSn3樣品中的反常的準(zhǔn)線性磁阻似乎不能從電子反常散射來解釋.認(rèn)為更加可能的解釋是，除了一般的載流子外，RhSn3樣品中可能存在著Dirac費(fèi)米子，這些Dirac費(fèi)米子在低溫時(shí)主導(dǎo)了電子的輸運(yùn)過程，從而引起了很大的、準(zhǔn)線性的磁阻效應(yīng).但同時(shí)由于一般非Dirac載流子的存在，RhSn3樣品的磁阻并沒有像TaAs,NbP等Weyl半金屬那么顯著.

致謝 感謝劉通，沈云娟，侯延亮同學(xué)在文章投稿修改中給予的幫助.

[1]ALIMN,XIONGJ,FLYNNS,etal.Large,non-saturatingmagnetoresistanceinWTe2[J].Nature,2014,514(7521):205-208.

[2]OLSONR,RODRIGUEZS.MagnetoresistanceofSingleCrystalsofCopper[J].PhysicalReview,1957,108(5):1212-1218.

[3]LACERDAA,RODRIGUEZJP,HUNDLEYMF,etal.MagnetoresistanceinthenormalstateofLa1.925Sr0.075CuO4+s[J].PhysicalReviewB,1994,49(13):9097-9102.

[4]GHIMIRENJ,LUOYK,NEUPANEM,etal.MagnetotransportofsinglecrystallineNbAs[J].JPhys(CondensMatter),2015,27(15):152201.

[5]PLETIKOSICI,ALIMN,FEDOROVAV,etal.ElectronicStructureBasisfortheExtraordinaryMagnetoresistanceinWTe2[J].PhysicalReviewLetter,2014,113(21):216601.

[6]ISINA,COLEMANRV.TemperatureDependenceofMagnetoresistanceinIron[J].PhysicalReview,1996,142(2):372-378.

[7]KANGD,ZHOUYZ,YIW,etal.SuperconductivityemergingfromsuppressedlargemagnetoresistantstateinWTe2[J].arXiv:cond-matsupr-con,2015,1502(00493):1-15.

[8]PANXC,CHENXL,LIUHM,etal.Pressure-drivendome-shapedsuperconductivityandelectronicstructuralevolutionintungstenditelluride[J].NatureCommunications,2015,6(07394):7805.

[9]GERBERA,KISHONI,KORENBLITIY,etal.LinearPositiveMagnetoresistanceandQuantumInterferenceinFerromagneticMetals[J].PhysicalReviewLetter,2007,99(2):027201.

[10] ZHANG C L, YUAN Z J, XU S Y. et al. Tantalum Monoarsenide: an Exotic Compensated Semimetal[J]. arXiv:cond-mat.supr-con,2015,1502(00251):1-14.

[11] HUANG X C, ZHAO L X, LONG Y J, et al. Observation of the chiral anomaly induced negative magneto-resistance in 3D Weyl semi-metal TaAs[J]. arXiv:cond-mat.supr-con,2015,1503(01304):1-19.

[12] KIMURA T, MIYASAKA S, TAKAGI H. In-plane and out-of-plane magnetoresistance in La2-xSrxCuO4single crystals[J]. Physical Review B,1996,53(13):8733-8742.

[13] ABRIKOSOV A A. Quantum magnetoresistance[J]. Physical Review B,1998,58(5):2788-2794.

[14] CHAN M K, VEIT M J, DOROW C J, et al. In-Plane Magnetoresistance Obeys Kohler’s Rule in the Pseudogap Phase of Cuprate Superconductors[J]. Physical Review Letters,2014,113(17):177005.

[15] HARRIS J M, YAN Y F, MATL P, et al. Violation of Kohler’s Rule in the Normal State Magnetoresistance of YBa2Cu307-δand La2SrxCuO4[J]. Physical Review Letters,1995,75(7):1391-1394.

[16] MCKENZIE R H. Violation of Kohler’s rule by the magnetoresistance of a quasi-two-dimensional organic metal[J]. Physical Review B,1998,57(19):11854-11857.

[17] ANDO Y, KURITA Y, KOMIYA S, et al. Evolution of the hall coefficient and the peculiar electronic structure of the cuprate superconductors[J]. Physical Review Letters,2004,92(19):197001.

[18] LANG A, JEITSCHKO W. Transition-metal stannides with high tin content: Os4Sn17,RhSn3,RhSn4and IrSn4[J]. J Mater Chem,1996,6(12):1897-1903.

[19] ZHAI C X, DU N, ZHANG H, et al. Assembling CoSn3nanoparticles on multiwalled carbon nanotubes with enhanced lithium storage properties[J]. Nanoscale,2011,3(4):1798-1801.

Magnetoresistance in the Transition-metal Stannide RhSn3

KANG Shuai, ZHOU Nan, YANG Wuzhang, GUO Yang, XU Chunqiang, HUANG Haoran,YANG Jinhu, CHEN Bin, LI Yuke, XU Xiaofeng

(School of Science, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

Materials with large magnetoresistance have attracted tremendous interest not only because of its fundamental scientific importance, but also due to its broad application in reality. This paper reports on the large, quasi-linear magnetoresistance in the binary transition-metal based stannide RhSn3single crystal. WhenT=2 K andB= 9 T, the magnetoresistance of RhSn3reaches as high as 400%. Different from the dependency relation between the magnetoresistance and magnetic field ofB2in general metals, the relation between the magnetoresistance and magnetic field of RhSn3is similar to linear behavior. In contrast to the quadratic in field magnetoresistance in standard metals, the magnetoresistanc of RhSn3is quasi-linear in field which resembles the behaviors found in Dirac or Weyl semimetals. Moreover, it is further found that the semi-classical Kohler’s rule is well obeyed in this material. These results seem to argue against the remarkable loss of carriers with decreasing temperature or strange anisotropic scattering on the Fermi surface in this material. Whether Dirac fermions are responsible for the linear magnetoresistance observed here remains to be studied in the future.

RhSn3; magnetoresistance; Kohler’s rule

2015-08-03

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(2014CB648400)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11474080)；浙江省杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目(LR14A040001).

許曉峰(1980—)，男，副教授，博士，主要從事超導(dǎo)及強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)研究.E-mail:xiaofeng.xu@hznu.edu.cn

10.3969/j.issn.1674-232X.2016.02.014

O469

A

1674-232X(2016)02-0197-06