摘 要：在許多能源相關(guān)的化學(xué)過程中，化學(xué)反應(yīng)是在具有催化功能的界面或者團簇分子表面上發(fā)生的。要弄清團簇和催化表面的反應(yīng)機理，在原子分子層次上研究團簇以及表面相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)過程是非常必要的。該研究目標是建立質(zhì)譜與紅外光解離光譜以及光電子能譜相結(jié)合的實驗研究方法，通過對選質(zhì)量金屬及金屬氧化物等團簇的氣相反應(yīng)動力學(xué)研究，獲得團簇反應(yīng)的尺寸效應(yīng)、價態(tài)、幾何和電子結(jié)構(gòu)等對反應(yīng)活性和機理的影響，闡明團簇反應(yīng)的機理和規(guī)律；發(fā)展和利用表面光電子能譜和光電子顯微鏡技術(shù)，結(jié)合第一性理論計算方法和分子動力學(xué)模擬等理論方法，通過對金屬氧化物表面的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)以及表面團簇反應(yīng)的研究，獲得表面反應(yīng)的機理和動力學(xué)。該研究選質(zhì)量過渡金屬氧化物團簇的光譜和結(jié)構(gòu)研究。利用質(zhì)譜、紅外光解離光譜等實驗方法獲得選質(zhì)量團簇的振動光譜等信息，結(jié)合理論計算，獲得團簇的結(jié)構(gòu)和成鍵特性。設(shè)計并建立基于質(zhì)譜和紅外光解離光譜聯(lián)用技術(shù)的選質(zhì)量團簇與小分子反應(yīng)的實驗裝置。通過對不同大小的金屬氧化物團簇的研究，獲得團簇尺寸對其結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性和成鍵特性的影響等。在表面反應(yīng)動力學(xué)實驗研究方面，開展了氧化物/金屬反轉(zhuǎn)催化體系表面結(jié)構(gòu)及反應(yīng)的動態(tài)研究。

關(guān)鍵詞：反應(yīng)動力學(xué) 團簇 表面

Abstract： In many energy related chemical processes， chemical reactions take place on the clusters or surfaces. The researches on the chemical reaction processes of clusters or surface at atomic or molecular levels are very important. The purpose of project is to study the reaction dynamics of clusters and surfaces. The mass spectroscopy combined with infrared photodissociation techniques or photoelectron spectroscopy methods will be used to study the structures and reaction dynamics of transition metal or metal oxides clusters. The effects of size effect， valency， geometry and electronic structures of different clusters on the reaction activities and mechanisms will be studied. The XPS and STM methods， combined with the first-principles calculations and molecular dynamics simulations， will be used to study the surface structures and reactions. This year， we have got some results of the structure and spectrum of clusters， and the equipment used to study the reactions of mass-selected clusters and small molecules has been designed. The surface structures of reversible transition metal oxides/metal catalyst system and its reaction dynamics are studied.

Key Words： Reaction dynamics； Cluster； surface

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