辛丹慧,趙由才,柴曉利(同濟大學環(huán)境科學與工程學院,上海 200092)

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填埋場甲烷氧化傳輸與釋放預(yù)測模型研究進展

辛丹慧,趙由才,柴曉利*(同濟大學環(huán)境科學與工程學院,上海 200092)

摘要：基于目前填埋場甲烷氧化與釋放過程的影響因素研究,綜合評述了填埋場甲烷氧化、傳輸與釋放模型的研究進展,分析了導(dǎo)致填埋場甲烷釋放預(yù)測模型準確性、可靠性差的主要原因;通過系統(tǒng)分析植被對填埋場甲烷傳輸與氧化過程的影響規(guī)律,揭示了植被傳輸機制在提高填埋場甲烷預(yù)測模型準確性方面的重要作用.

關(guān)鍵詞：填埋場；甲烷氧化；甲烷釋放；植被；模型

* 責任作者, 教授, xlchai@#edu.cn

溫室效應(yīng)所導(dǎo)致的全球性氣候變化和生態(tài)環(huán)境問題已經(jīng)成為21世紀人類面臨的嚴重威脅[1].甲烷(CH4)是一種重要的溫室氣體,其大氣濃度為1800×10-9[2],比1750年上升了150%,是溫室氣體中上升最快的一種[3];甲烷的全球增溫潛勢是二氧化碳的25倍[4],對全球溫室效應(yīng)的綜合貢獻率達20%[3].同時,甲烷作為一種重要的清潔能源,與煤、石油等傳統(tǒng)能源相比,燃燒熱值高、燃燒產(chǎn)物無污染,日益受到關(guān)注[5].因此,如何有效的實現(xiàn)甲烷的減排與再利用對緩解溫室效應(yīng)與能源危機均具有重要作用.

填埋作為最主要的垃圾處置工藝,填埋氣中甲烷的體積濃度高達50%～60%,垃圾的產(chǎn)甲烷潛力為0.01～0.13m3/kg[6-7],全球填埋場甲烷的年排放量達0.61億t[8],占全球甲烷總排放量的比例達到12%[9],垃圾填埋場成為第三大人為甲烷釋放源.

自1975年美國南加州Palos Verdes填埋場首次設(shè)置填埋氣收集系統(tǒng)以來,至今世界上已有1000座以上的填埋場安裝了填埋氣收集、利用系統(tǒng);該工藝大大減少了填埋場甲烷的無序釋放,并實現(xiàn)了甲烷的資源化利用.填埋場甲烷產(chǎn)生、釋放量預(yù)測是填埋氣收集系統(tǒng)設(shè)計、資源化利用工藝選擇以及經(jīng)濟可行性評價最基本的依據(jù).然而,由于填埋場復(fù)雜的環(huán)境條件,目前填埋場甲烷釋放量預(yù)測模型的準確性與可靠性較差,誤差高達200%以上[10];由于缺乏科學有效的甲烷釋放量計算標準,國內(nèi)外不同文獻和報告提供的甲烷釋放量數(shù)據(jù)差異顯著,難以對填埋場甲烷釋放造成的溫室效應(yīng)做出準確的評估[11-14].

我國垃圾產(chǎn)生量急劇增加導(dǎo)致很多不規(guī)范的、中小型的填埋場運行;這些填埋場將垃圾進行簡易填埋,覆蓋工藝簡陋,沒有填埋氣收集與利用系統(tǒng),填埋氣基本處于無控制排放狀態(tài).而對于少數(shù)較規(guī)范的、新建的填埋場,雖然建設(shè)了完善的填埋氣收集與利用系統(tǒng),由于缺乏科學可靠的填埋場甲烷產(chǎn)生及釋放量基礎(chǔ)數(shù)據(jù),收集效率低,且受經(jīng)濟因素的影響,填埋氣收集系統(tǒng)的運行周期較短,導(dǎo)致填埋氣無序排放現(xiàn)象普遍存在.

因此,如何有效地解析填埋場中甲烷的產(chǎn)生、傳輸與釋放規(guī)律,建立科學有效的填埋場甲烷產(chǎn)生、釋放量預(yù)測模型,對于準確評估填埋場甲烷無序釋放對溫室效應(yīng)的影響,完善全球填埋場甲烷釋放清單,實現(xiàn)填埋場甲烷的減排和資源化利用均具有重要的理論和現(xiàn)實意義.為此本文基于國內(nèi)外對甲烷氧化、傳輸與釋放過程的影響因素研究,對目前填埋場甲烷釋放預(yù)測模型的準確性、可靠性進行了綜合分析,指出了導(dǎo)致填埋場甲烷釋放預(yù)測模型準確性、可靠性差的主要原因;通過系統(tǒng)分析植被對填埋場甲烷傳輸與氧化的影響,揭示了植被傳輸機制在提高填埋場甲烷釋放預(yù)測模型的精確性和適用性方面的重要作用.

1　填埋場甲烷在覆蓋層中的傳輸與氧化

政府間氣候變化委員會(IPCC)的報告指出,覆蓋層甲烷氧化是經(jīng)濟有效的填埋場甲烷釋放控制方法之一[8].國內(nèi)外學者對填埋場覆蓋層的甲烷氧化作用開展了大量研究,研究主要集中在覆蓋土理化特性對甲烷氧化能力的影響[15-16],覆蓋層甲烷氧化微生物群落結(jié)構(gòu)及其氧化作用機理等[17-18].研究結(jié)果表明覆蓋土種類與理化特性,如溫度、含水率、有機質(zhì)含量、pH值、Eh值等均可通過影響甲烷氧化菌數(shù)量及甲烷氧化菌的活性影響甲烷氧化過程[19].

1.1覆蓋土甲烷氧化過程影響因素

填埋場甲烷產(chǎn)生后,通過覆蓋層傳輸至大氣,期間發(fā)生一系列的生物、化學氧化過程,覆蓋土的甲烷氧化效率與覆蓋土環(huán)境條件密切相關(guān)[20].填埋場覆蓋土中甲烷氧化率的變化范圍為3.37× 10-9～1.93×10-3g/(m2·s),相差6個數(shù)量級;相比其他土壤環(huán)境中的甲烷氧化率(2.3×10-9～7.5×10-8g/ (m2·s)),其變化范圍大,說明在填埋場覆蓋土中甲烷氧化率較高,且影響因素復(fù)雜[7].

甲烷氧化菌利用甲烷單加氧酶將甲烷氧化為甲醇,甲醇在多種酶作用下被逐級氧化為甲醇、甲醛、甲酸鹽,最終被氧化為二氧化碳,此過程受覆蓋土種類、溫度、含水率、pH值、有機質(zhì)含量等多種因素的影響.研究表明填埋場覆蓋土中甲烷氧化過程的最適溫度為20～30℃,最適含水率為15%～25%,最適pH值為7左右的中性環(huán)境,土壤有機質(zhì)含量與甲烷氧化菌活性呈正相關(guān).甲烷氧化活性與溫度呈正相關(guān),當溫度低于10℃時,溫度成為影響甲烷氧化菌活性的最主要因素;含水率對甲烷氧化活性和傳輸效率有著雙重影響,當含水率低于8%時甲烷氧化活性急劇降低[6,15],而當含水率過高時不利于甲烷的傳輸.Charlotte等[21]的研究發(fā)現(xiàn),當覆蓋土有機質(zhì)含量從1%增大為1.7%時,最大甲烷氧化速率從12mol/(m2column·d)增加至18mol/(m2column·d),高有機質(zhì)的覆蓋土有利于甲烷氧化速率的提高.此外,甲烷氧化菌活性還受氨氮、鹽度、銅離子等因素的影響[16,18,22-23].

甲烷與氧氣作為甲烷氧化反應(yīng)底物,對甲烷氧化過程產(chǎn)生最重要的影響[7];而覆蓋層中甲烷與氧氣的濃度分布與覆蓋土厚度、孔隙率等特性密切相關(guān).研究表明填埋場甲烷氧化過程主要發(fā)生在覆土表層0～30cm,且此處甲烷氧化菌數(shù)量最多、甲烷氧化活性最強.甲烷、氧氣的濃度分布對甲烷氧化菌的種類也有影響,甲烷體積濃度小于0.016%、氧氣濃度接近空氣中的氧氣濃度時,Ⅰ型甲烷氧化菌占主導(dǎo);甲烷濃度在1%～7%,氧氣濃度在15%～18%時,Ⅱ型甲烷氧化菌占主導(dǎo)[18].

1.2植被對甲烷氧化與傳輸?shù)挠绊?/p>

植被對甲烷氧化與釋放具有重要影響,每年約有0.32～1.43億t的甲烷通過植被釋放到大氣中,植被甲烷釋放量占全球甲烷釋放量的22%[24].國內(nèi)外學者對濕地、稻田、森林及填埋場等不同環(huán)境下植被對甲烷的產(chǎn)生、傳輸與氧化過程的影響進行了大量研究.結(jié)果表明植物通氣組織可傳輸并釋放甲烷,濕地中通過植物傳輸?shù)募淄楸壤秊?9%～90%[25-28];由于通過植被途徑釋放的甲烷大部分在高效對流機制下傳輸,且避免了覆蓋層的氧化,植被生長促進了甲烷的釋放效率[29-30].然而,植被生長還可促進甲烷氧化作用[25-28,31-33],抑制甲烷的釋放:一方面植物通氣組織將氧氣傳輸至根系,提高植物根周圍的氧氣濃度;另一方面植物根系可改善覆蓋土理化特性,增大甲烷氧化菌數(shù)量與活性.因此,植被對甲烷釋放具有對立相反作用,植被對甲烷氧化、釋放的影響機制比較復(fù)雜.

Bazhin等[34]研究了沉積地中植被對甲烷釋放過程的影響,發(fā)現(xiàn)植被覆蓋度增加使甲烷釋放通量增大;Tyler等[35]的研究發(fā)現(xiàn)濕地中植物是甲烷釋放的主要途徑,50%～90%的甲烷通過植物傳輸,不同植物之間的甲烷傳輸能力有較大的差異.植物甲烷傳輸存在擴散與對流兩種機制:由甲烷的濃度差引起的分子擴散;由氣體總壓強差引起的對流.Van der Nat等[25]發(fā)現(xiàn)不同植被覆蓋點的甲烷傳輸機制差異是引起水生植物甲烷傳輸能力各不相同的主要原因.研究表明蘆葦、香蒲等植物覆蓋點的甲烷傳輸機制主要為對流;對流不僅為高效的甲烷傳輸機制,且可增大晝夜甲烷釋放通量的變異性[25,28].植物甲烷傳輸機制本質(zhì)上與植物形態(tài)、生理特性密切相關(guān).Gogoi等[33]發(fā)現(xiàn)水稻的形態(tài)、生理特性對稻田甲烷的釋放起著重要的作用, 甲烷釋放通量與水稻的葉片數(shù)、葉片面積呈顯著正相關(guān).此外,Kruger等[36]的研究發(fā)現(xiàn)水稻植株的根系周圍存在微氧區(qū)域,水稻生長季稻田土壤中產(chǎn)生的甲烷中約有36%～90%在根際環(huán)境中被氧化.

填埋場終場覆蓋約半年后,填埋場表面逐漸被植被所覆蓋;植被作為濕地中最主要的甲烷釋放途徑,對填埋場甲烷傳輸、氧化與釋放也有重要影響.本課題組前期調(diào)查結(jié)果發(fā)現(xiàn)填埋場覆蓋土特性受植被生長的影響;且填埋時間相同時,植被覆蓋點的表面甲烷濃度明顯低于裸露點,植被覆蓋點的甲烷釋放通量高于裸露點[37-38].

近年來,國外學者開始對植被對填埋場覆蓋土中甲烷氧化作用的影響予以關(guān)注.Bohn等[39]的實驗室模擬研究發(fā)現(xiàn),植物覆蓋條件下植物根系使覆蓋層形成較大的孔隙,增加了覆蓋土的通透性,進而增強了覆蓋層的甲烷氧化作用.此外,植物蒸騰作用可減少滲濾液的量;豆科植物使覆蓋土中的氮氧化物含量增加,進一步增強甲烷氧化作用.Reichenauer等[40]則對不同植物覆蓋條件下覆蓋土的甲烷氧化效率進行了對比.研究結(jié)果表明,植物可以增強甲烷氧化過程,是填埋場甲烷減排的有效手段;不同植物覆蓋點甲烷氧化效率從高到低依次為苜蓿、白楊、芒草,植物根系形態(tài)特點的差異是影響甲烷氧化效率的主要原因. Ndanga等[41]也在受控條件下測定了無植物覆蓋、白色三葉草(Trifolium repens L.)覆蓋、貓葉草(Phleum pretense L.)覆蓋、以及兩種植物混合覆蓋條件下的填埋場甲烷氧化效率.然而,結(jié)果表明植被覆蓋條件并不能提高填埋場覆蓋層的甲烷氧化效率,植被對甲烷氧化過程的影響不明顯.

綜上所述,填埋場甲烷氧化與釋放是甲烷在不均勻多孔固體介質(zhì)中的遷移過程,是涉及一系列動態(tài)變化的生物、化學過程.目前,覆蓋土理化、微生物特性對甲烷氧化過程影響的研究較多,然而由于填埋場復(fù)雜多變的環(huán)境,在實際填埋場中影響甲烷氧化過程的關(guān)鍵因素還不明確;此外,解析填埋場植被覆蓋條件下的甲烷傳輸機制的研究較少.因此,探究填埋場覆蓋土中的甲烷氧化過程關(guān)鍵因素,闡明植被覆蓋條件下的甲烷傳輸與氧化過程,對建立完整的填埋場甲烷傳輸、釋放模型具有重要意義.

2　填埋場甲烷釋放預(yù)測模型

填埋場甲烷釋放通量受垃圾組成、填埋工藝、填埋時間、以及氣象條件的影響,變化范圍為0.0002～4000g/(m2·d),可達7個數(shù)量級,且在甲烷氧化率高的情況下甚至出現(xiàn)負值[7].填埋場甲烷釋放量的預(yù)測方法主要包括現(xiàn)場實測法、試驗?zāi)M法、模型預(yù)測法等.模型預(yù)測法由于適用性較強,可節(jié)省大量時間、人力與物力,近年來得到了廣泛的應(yīng)用.

填埋場甲烷模型的研究可根據(jù)甲烷的產(chǎn)生、傳輸與釋放的全過程分為3部分:填埋場甲烷產(chǎn)生預(yù)測模型;填埋場甲烷釋放預(yù)測模型;覆蓋層中的甲烷傳輸與氧化模型.

2.1填埋場甲烷產(chǎn)生預(yù)測模型

2.1.1IPCC模型聯(lián)合國氣候變化小組的排放清單中主要采用IPCC的TierⅠ與TierⅡ方法對填埋場填埋氣的產(chǎn)生量與釋放量進行預(yù)測[11]. TierⅠ方法主要根據(jù)垃圾填埋量計算甲烷產(chǎn)生量,多應(yīng)用于年垃圾填埋量、垃圾成分等基礎(chǔ)數(shù)據(jù)較缺乏的發(fā)展中國家;TierⅡ方法根據(jù)垃圾填埋量與垃圾組成,基于一級反應(yīng)動力學(FOD一級降解方程)計算甲烷產(chǎn)生量,需要較詳細的數(shù)據(jù)支撐,多應(yīng)用于發(fā)達國家與地區(qū).TierⅡ模型中的垃圾填埋量、垃圾組成、垃圾降解系數(shù)及產(chǎn)甲烷潛力系數(shù)等參數(shù)對模擬結(jié)果有重要影響.在TierⅠ、TierⅡ模型基礎(chǔ)上,IPCC通過對比甲烷產(chǎn)生量的現(xiàn)場測定結(jié)果與模擬結(jié)果,給出了垃圾填埋量與人口、GDP、人均能源消耗量等參數(shù)的相關(guān)關(guān)系,增強了IPCC模型的適用性.

2.1.2USEPA模型與IPCC TierⅡ模型相似,USEPA也根據(jù)垃圾的一級反應(yīng)動力學開發(fā)了一階衰減模型,即LandGEM模型[42].在LandGEM模型中假設(shè)被填埋的垃圾經(jīng)過短暫的延遲期(厭氧環(huán)境的形成期)后,立即達到產(chǎn)甲烷高峰;之后隨著時間的延長,垃圾降解速率(甲烷產(chǎn)生速率)呈指數(shù)衰減.LandGEM模型中采用每0.1年的填埋垃圾量為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)對甲烷釋放量進行預(yù)測,提高了甲烷釋放量的時間分布準確性.

2.1.3Marticorena、Gardner模型除了國際上廣泛采用的IPCC模型與EPA模型外, Marticorena[43]、Gardner[44]等學者對一些特定填埋場的垃圾降解過程開展了系統(tǒng)的研究,開發(fā)了填埋場甲烷產(chǎn)生動力學模型.Marticorena動力學模型適用于進行分期填埋的填埋場;該模型以垃圾產(chǎn)甲烷潛勢(MP0)、產(chǎn)甲烷持續(xù)時間(Ti)為主要輸入?yún)?shù),MP0與垃圾特性有關(guān),Ti受垃圾特性與填埋場環(huán)境條件的影響[43].Gardner動力學模型基于垃圾中可降解有機碳全部轉(zhuǎn)化為甲烷與二氧化碳的假設(shè),根據(jù)垃圾的可降解有機碳含量與降解系數(shù)計算甲烷的產(chǎn)生量[44].與TierⅡ方法相似,Gardner動力學模型可預(yù)測甲烷產(chǎn)生量隨填埋時間的動態(tài)變化.除上述2種模型外,化學計量式模型、COD估算模型、以及針對特定填埋場的各類經(jīng)驗?zāi)Ｐ鸵蚕嗬^被開發(fā)應(yīng)用,促進了填埋氣收集、利用工藝的發(fā)展[45].

IPCC模型、EPA模型及Marticorena模型與Gardner模型側(cè)重于垃圾降解過程中的甲烷產(chǎn)生量預(yù)測,全球甲烷排放清單中的填埋場甲烷釋放量是從甲烷產(chǎn)生量中扣除甲烷氧化量得出的(IPCC甲烷氧化系數(shù)取單一經(jīng)驗值10%[46]).因此,雖然上述模型在某種程度上預(yù)測了甲烷產(chǎn)生量,但甲烷釋放量的預(yù)測上明顯存在不足:①甲烷產(chǎn)生模型所需的垃圾填埋量、垃圾組成等基礎(chǔ)數(shù)據(jù)缺乏,模型輸入的可靠性和一致性差,甲烷產(chǎn)生量的準確性得不到保證,導(dǎo)致甲烷釋放量的預(yù)測偏差較大.②甲烷在覆蓋層中的傳輸過程受覆蓋土特性、植被特征與氣象條件等多種因素的影響;甲烷氧化率以單一的經(jīng)驗系數(shù)估算,顯然與實際情況不符.③填埋場甲烷釋放量隨填埋時間、表面覆蓋條件的不同波動較大,需進行動態(tài)預(yù)測.研究表明填埋場甲烷產(chǎn)生量與釋放量之間并無顯著相關(guān)性,直接用填埋場甲烷產(chǎn)生模型預(yù)測甲烷釋放,其準確性和適用性都不能滿足模擬要求[7].

2.2填埋場甲烷釋放預(yù)測模型

2.2.1Bogner理論模型隨著對覆蓋土甲烷氧化作用的認識逐步加深,一些學者對甲烷在覆蓋土中的傳輸、氧化過程進行模擬.Bogner等[47]將邊長為1cm的立方體作為填埋場覆蓋層的模擬單元,并將模擬單元內(nèi)的土壤介質(zhì)抽象為一定直徑的小球,建立了氣態(tài)物料守恒方程與微生物動力學方程.此外該模型還做出如下假設(shè):①甲烷氧化系數(shù)的取值根據(jù)填埋場覆蓋特性(終場覆蓋土或中間覆蓋土)的不同而不同;②覆蓋土中甲烷的液相溶解符合亨利定律;③甲烷的傳輸同時考慮擴散與對流兩種機制.該模型將復(fù)雜的填埋場覆蓋層環(huán)境進行簡化,綜合考慮了甲烷在覆蓋層固、液、氣三相中的物化與生物過程,具有科學性與創(chuàng)新性.然而,模型中的微生物生長動力學方程不是從覆蓋土特性對微生物的影響機制出發(fā),而是根據(jù)終場覆蓋和中間覆蓋條件進行分類,并采用經(jīng)驗方程進行了模擬,導(dǎo)致模擬誤差的可能性較大;模型為理論模型,沒有考慮填埋場實際環(huán)境與氣候條件的影響,使模型的實際應(yīng)用具有一定難度.

2.2.2CALMIM模型Bogner等[47-48]通過分析美國加州填埋場的甲烷釋放通量,開發(fā)了CALMIM填埋場甲烷傳輸與釋放模型.該模型考慮了填埋氣收集工藝、覆蓋工藝、覆蓋土溫度與濕度等因素,并做了如下假設(shè):①只考慮甲烷擴散傳輸機制,忽略對流傳輸機制;②甲烷的擴散過程遵循菲克定律.CALMIM模型通過嵌入IPCC TierⅢ模型與Global TEMPSIM、STM2、Global RAINSIM、SOLARCALC等氣象模型[49-50],實現(xiàn)了不同氣候條件下填埋場甲烷釋放量的動態(tài)預(yù)測,是現(xiàn)有甲烷釋放模型中較成熟的模型之一.CALMIM模型在簡化與設(shè)計時仍然存在一些不足之處:①CALMIM模型沒有考慮植被覆蓋特性對甲烷傳輸與釋放過程的影響;②沒有充分考慮覆蓋土理化特性與甲烷氧化反應(yīng)的相關(guān)性;③只考慮了甲烷的濃度擴散,而在土壤濕度較高或降雨量較多的情況下,甲烷的對流傳輸作用不容忽視.④模型中嵌入了大量已有模型,對原有模型的依賴性較強.

2.3覆蓋層中的甲烷傳輸與氧化模型

垃圾層產(chǎn)生的填埋氣通過覆蓋層傳輸,在覆蓋層中至下而上填埋氣濃度遞減,甲烷與二氧化碳濃度范圍達5個數(shù)量級[7].覆蓋土中的填埋氣傳輸過程是伴隨甲烷氧化反應(yīng)的擴散與對流復(fù)合傳輸過程,因此研究者們基于甲烷氧化理論與氣體傳輸理論,解析了覆蓋層中填埋氣的縱向分布.

Bogner等[47]的理論模型中將填埋氣擴散傳輸動力與對流傳輸動力作為整體考慮,模擬了填埋氣的傳輸過程;樊石磊等[51]用對流-擴散方程解析了填埋場壓強的分布;這種模擬方式給計算帶來了極大的便捷,然而與混合氣體傳輸理論相差較大,限制了模型的實際應(yīng)用.

Visscher、關(guān)馳等[52-53]學者依據(jù)菲克定律,結(jié)合甲烷氧化理論對覆蓋土中的甲烷傳輸過程進行了模擬. Visscher的模型中采用了雙基質(zhì)甲烷氧化方程,且根據(jù)甲烷氧化菌的生長規(guī)律,基于甲烷氧化菌數(shù)量與甲烷氧化活性的相關(guān)性模擬了甲烷氧化過程的變化規(guī)律,提高了模型可靠性與準確性.菲克定律是描述稀薄介質(zhì)中物質(zhì)擴散的經(jīng)典理論;然而,由于填埋氣中二氧化碳含量可達35%～55%,填埋氣的傳輸過程不符合菲克定律中稀薄介質(zhì)假設(shè).因此,該模型主要理論上存在缺陷,且均未經(jīng)過現(xiàn)場數(shù)據(jù)驗證.

Hilger等[54]用Maxwell-Stefan方程模擬了填埋氣中甲烷與二氧化碳的傳輸過程.由于Maxwell-Stefan方程是描述混合氣體傳輸過程的主要理論,相比菲克定律更符合覆蓋土中填埋氣的擴散規(guī)律.然而,該模型沒有考慮對流傳輸過程,且甲烷氧化過程以氧氣為唯一限制性因素.因此,現(xiàn)有模型中沒有模型將Maxwell-Stefan方程與對流方程耦合解析填埋場甲烷傳輸機制,也沒有模型在甲烷傳輸理論的基礎(chǔ)上,結(jié)合覆蓋土特性、氣象條件等因素描述覆蓋層中的甲烷傳輸、氧化與釋放全過程.

3　植被與覆蓋土復(fù)合機制下的甲烷釋放模型

3.1植被覆蓋條件下的濕地甲烷釋放預(yù)測模型

稻田與濕地是傳統(tǒng)的甲烷釋放源,許多學者建立了稻田、濕地環(huán)境中的甲烷產(chǎn)生、傳輸與釋放預(yù)測模型.Xu等[32]同時考慮了甲烷的水稻植株傳輸、液相擴散與氣泡排放過程,結(jié)合水稻的生長動力學方程,建立了稻田甲烷釋放理論模型.Yao等[55]在稻田甲烷釋放模型的基礎(chǔ)上,引入對植物凋落過程與Eh變化過程的模擬,建立了CH4MODwetland濕地甲烷釋放模型.這些模型對植被甲烷傳輸過程的模擬對植被覆蓋環(huán)境下的填埋場甲烷釋放模型的建立提供了思路.此外,由于植被根系對甲烷傳輸與氧化具有重要影響, Segers等[56-58]分三步建立了植被根系環(huán)境中甲烷的氧化與傳輸模型:首先,基于甲烷氧化、電子受體還原、氧氣釋放等過程,建立了獨立根周圍的甲烷擴散動力學模型;然后,向模型中引入植物根形態(tài)學與甲烷擴散的相關(guān)性方程,將模型范圍擴大至土壤層;最后,通過模擬根密度和溫度、濕度的縱向分布進一步進行了優(yōu)化.

3.2植被覆蓋條件下的填埋場甲烷釋放預(yù)測模型

填埋場甲烷通過覆蓋土和植被兩條傳輸途徑釋放到大氣環(huán)境中,其傳輸與釋放過程受到填埋工藝、覆蓋特征與氣象條件等的綜合影響.植被是填埋場甲烷的重要傳輸、釋放途徑;由于填埋場植被種類、覆蓋度和優(yōu)勢度均隨著填埋時間的延長發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化[38],造成植被覆蓋環(huán)境下填埋場甲烷的釋放規(guī)律與一種或幾種特定植物隨著季節(jié)交替反復(fù)變化的稻田、濕地環(huán)境中的甲烷釋放規(guī)律不盡相同.

Abichou等[59]模擬了植被覆蓋條件下甲烷在覆蓋土中的氧化與傳輸過程,其內(nèi)容包括兩方面:①填埋場植物可通過改變覆蓋土結(jié)構(gòu)特性與有機質(zhì)含量等增強甲烷氧化;②植被覆蓋條件下的甲烷傳輸與氧化過程與氣象因素相關(guān).該模擬是基于填埋氣傳輸與甲烷氧化方程的數(shù)值計算,仍處于理論研究階段.

迄今為止,植被傳輸途徑對于甲烷釋放量的貢獻率,氣象條件、植被生理特性與甲烷釋放通量的相關(guān)性等填埋場甲烷釋放模型的關(guān)鍵核心問題一直沒有解決.因此,在稻田、濕地甲烷傳輸、釋放模型的基礎(chǔ)上,進一步深入研究填埋場植被遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及其對甲烷釋放的影響成為保證填埋場甲烷模型準確性的重要內(nèi)容.

圖1　基于植被與覆蓋土復(fù)合傳輸機制的填埋場甲烷釋放模型示意Fig.1　Landfill methane emission model based on an interactive effect of vegetation and cover soil

基于前期填埋場植被特征隨填埋時間的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究、植被覆蓋條件下的填埋氣釋放規(guī)律研究[37-38],本課題組將進一步通過對不同填埋工藝、填埋時間、氣象條件以及覆蓋條件下填埋場甲烷釋放通量進行系統(tǒng)測定,解析填埋場覆蓋土與植被復(fù)合條件下的甲烷傳輸機制.此外,依據(jù)混合氣體傳輸與甲烷氧化動力學原理,構(gòu)建基于植被與覆蓋土復(fù)合傳輸機制的填埋場甲烷釋放模型(圖1),對填埋場覆蓋土中填埋氣的傳輸、氧化過程進行解析;并通過嵌入植被影響模塊與氣象條件影響模塊,對甲烷的傳輸、氧化過程進行校正,提高填埋場甲烷釋放模型的準確性與適用范圍.

4　結(jié)語

填埋場甲烷產(chǎn)生、氧化傳輸與釋放模型構(gòu)建對實現(xiàn)填埋場甲烷的減排和資源化利用具有重要的理論與實際意義.雖然目前填埋場甲烷產(chǎn)生模型比較成熟,但甲烷釋放預(yù)測模型方面的研究卻較少,填埋場甲烷釋放預(yù)測模型的準確性與可靠性有待提高;此外,由于發(fā)展中國家的垃圾組成、填埋場覆蓋工藝與環(huán)境條件的顯著差異,將發(fā)達國家的甲烷釋放模型應(yīng)用于我國或其他發(fā)展中國家時,其模型適用性仍有待驗證.因此在目前甲烷釋放模型的基礎(chǔ)上,通過對填埋場甲烷釋放過程的系統(tǒng)分析與研究,開發(fā)可靠性與適用性較強的填埋場甲烷釋放模型將成為建立全球填埋場甲烷釋放清單、實現(xiàn)填埋場甲烷釋放抑制與能源化利用的重要內(nèi)容.

參考文獻：

[1] Karl T R, Trenberth K E. Modern global climate change [J].Science, 2003,302(5651):1719-1723.

[2] Miller S M, Wofsy S C, Michalak A M, et al. Anthropogenic emissions of methane in the United States [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2013,110(50):20018-20022.

[3] Allen M R, Barros V R, Broome J, et al. Climate Change 2014:Synthesis Report [R]. New York, USA:IPCC, 2014.

[4] Solomon S, Qin D, Manning M. Contribution of Working Group I to the Fourth Assessment Report of the IPCC [R]. Cambridge, United Kingdom and New York, USA:IPCC, 2007.

[5] Jaramillo P, Matthews HS. Landfill gas to energy projects: Analysis of net private and social benefits [J]. Environmental Science & Technology, 2005,39(19):65-7373.

[6] 李海玲.我國典型城市生活垃圾填埋場溫室氣體甲烷排放特征研究 [D]. 蘭州:蘭州大學, 2014.

[7] Bogner J, Meadows M, Czepiel P. Fluxes of methane between landfills and the atmosphere: natural and engineered controls [J]. Soil Use and Management, 1997,13(4):268-277.

[8] Metz B, Davidson OR, Bosch PR, et al. Contribution of Working Group III to the Fourth Assessment Report of the IPCC [R]. Cambridge, United Kingdom and New York, USA:IPCC, 2007.

[9] Karakurt I, Aydin G, Aydiner K. Sources and mitigation of methane emissions by sectors: A critical review [J]. Renewable Energy, 2012,39(1):40-48.

[10] Eggleston S, Buendia L, Miwa K, et al. 2006 IPCC Guidelines for National Greenhouse Gas Inventories [R]. Hayama, Japan: IPCC, 2007.

[11] Bogner J, Matthews E. Global methane emissions from landfills: New methodology and annual estimates 1980-1996 [J]. Global Biogeochemical Cycles, 2003,17(2).

[12] Kumar S, Gaikwad S A, Shekdar AV, et al. Estimation method for national methane emission from solid waste landfills [J]. Atmospheric Environment, 2004,38(21):3481-3487.

[13] Scharff H, Jacobs J. Applying guidance for methane emission estimation for landfills [J]. Waste Management, 2006,26(4):417-429.

[14] Stern J C, Chanton J, Abichou T, et al., Use of a biologically active cover to reduce landfill methane emissions and enhance methane oxidation [J]. Waste Management, 2007,27(9):1248-1258.

[15] 岳波,林曄,黃澤春,等.垃圾填埋場的甲烷減排及覆蓋層甲烷氧化研究進展 [J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2010(8):2010-2016.

[16] 何品晶,瞿賢,楊琦,等.土壤因素對填埋場終場覆蓋層甲烷氧化的影響 [J]. 同濟大學學報(自然科學版), 2007(6):755-759.

[17] Serrano-Silva N, Sarria-Guzman Y, Dendooven L, et al. Methanogenesis and Methanotrophy in Soil: A Review [J]. Pedosphere, 2014,24(3):291-307.

[18] 王云龍,郝永俊,吳偉祥,等.填埋覆土甲烷氧化微生物及甲烷氧化作用機理研究進展 [J]. 應(yīng)用生態(tài)學報, 2007(1):199-204.

[19] Schuetz C, Bogner J, Chanton J, et al. Comparative oxidation and net emissions of methane and selected non-methane organic compounds in landfill cover soils [J]. Environmental Science & Technology, 2003,37(22):5150-5158.

[20] 楊益彪,詹良通,陳云敏.垃圾填埋場覆蓋黃土的甲烷氧化能力及其影響因素研究 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(2):484-492.

[21] 趙長煒.垃圾填埋場覆土層植物根圍甲烷氧化活性研究 [D].北京:北京林業(yè)大學, 2011.

[22] 蘇瑤,孔嬌艷,張萱,等.甲烷氧化過程中銅的作用研究進展[J]. 應(yīng)用生態(tài)學報, 2014,(4):1221-1230.

[23] 王智平,胡春勝,楊居榮.無機氮對土壤甲烷氧化作用的影響 [J].應(yīng)用生態(tài)學報, 2003(2):305-309.

[24] Carmichael M J, Bernhardt E S, Brauer S L, et al. The role of vegetation in methane flux to the atmosphere: should vegetation be included as a distinct category in the global methane budget? [J]. Biogeochemistry, 2014,119(1-3):1-24.

[25] Van der Nat FJWA, Middelburg JJ, Van Meteren D, et al. Diel methane emission patterns from Scirpus lacustris and Phragmites australis [J]. Biogeochemistry, 1998,41(1):1-22.

[26] Ding W X, Cai Z C, Tsuruta H. Diel variation in methane emissions from the stands of Carex lasiocarpa and Deyeuxia angustifolia in a cool temperate freshwater marsh [J]. Atmospheric Environment, 2004,38(2):181-188.

[27] Kaki T, Ojala A, Kankaala P. Diel variation in methane emissions from stands of Phragmites australis (Cav.) Trin. ex Steud. and Typha latifolia L. in a boreal lake [J]. Aquatic Botany, 2001, 71(4):259-271.

[28] Kim J, Verma S B, Billesbach D P, et al. Diel variation in methane emission from a midlatitude prairie wetland: Significance of convective through flow in Phragmites australis [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 1998,103(D21):28029-28039.

[29] 陳槐,周舜,吳寧,等.濕地甲烷的產(chǎn)生、氧化及排放通量研究進展 [J]. 應(yīng)用與環(huán)境生物學報, 2006(5):726-733.

[30] 江剛.植物能排出大量甲烷 [J]. 中國環(huán)境科學, 1983,3(6): 349.

[31] Wang Z P, Han X G. Diurnal variation in methane emissions in relation to plants and environmental variables in the Inner Mongolia marshes [J]. Atmospheric Environment, 2005,39(34): 6295-6305.

[32] Xu S P, Jaffe P R, Mauzerall D L. A process-based model for methane emission from flooded rice paddy systems [J]. Ecological Modelling, 2007,205(3/4):475-491.

[33] Gogoi N, Baruah K K, Gogoi B, et al. Methane emissioncharacteristics and its relations with plant and soil parameters under irrigated rice ecosystem of northeast India [J]. Chemosphere, 2005,59(11):1677-1684.

[34] Bazhin N M. Influence of plants on the methane emission from sediments [J]. Chemosphere, 2004,54(2):209-215.

[35] Tyler S C, Bilek R S, Sass R L, et al. Methane oxidation and pathways of production in a Texas paddy field deduced from measurements of flux, delta C-13, and delta D of C H4[J]. Global Biogeochemical Cycles, 1997,11(3):323-348.

[36] Kruger M, Frenzel P, Conrad R. Microbial processes influencing methane emission from rice fields [J]. Global Change Biology, 2001,7(1):49-63.

[37] Chai X L, Lou Z Y, Shimaoka T, et al. Characteristics of environmental factors and their effects on CH4and CO2emissions from a closed landfill: An ecological case study of Shanghai [J]. Waste Management, 2010,30(3):446-451.

[38] Chai X L, Zhao Y C, Lou Z Y, et al. Characteristics of vegetation and its relationship with landfill gas in closed landfill [J]. Biomass & Bioenergy, 2011,35(3):1295-1301.

[39] Bohn S, Brunke P, Gebert J, et al. Improving the aeration of critical fine-grained landfill top cover material by vegetation to increase the microbial methane oxidation efficiency [J]. Waste Management, 2011,31:854-863.

[40] Reichenauer T G, Watzinger A, Riesing J, et al. Impact of different plants on the gas profile of a landfill cover [J]. Waste Management, 2011,31:843-853.

[41] Ndanga E M, Bradley R B, Cabral A R. Does vegetation affect the methane oxidation efficiency of passive biosystems? [J]. Waste Management, 2015,38(4):240-249.

[42] USEPA. LFG Energy Project Development Handbook, Chapter 2: Landfill gas modeling [R]. Washington D.C., USA:USEPA, 2015.

[43] Marticorena B, Attal A, Camacho P, et al. Prediction rules for biogas valorisation in municipal solid waste landfills [J]. Water Science & Technology, 1993,27(2):235-241.

[44] Gardner N, Probert SD. Forecasting landfill-gas yields [J]. Applied Energy, 1993,44(2):131-163.

[45] 王偉,韓飛,袁光鈺,等.垃圾填埋場氣體產(chǎn)量的預(yù)測 [J]. 中國沼氣, 2001(2):18-22.

[46] Czepiel P M, Mosher B, Crill P M, et al. Quantifying the effect of oxidation on landfill methane emissions [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 1996,101(D11):16721-16729.

[47] Bogner J, Spokas K, Burton E. Kinetics of methane oxidation in a landfill cover soil: Temporal variations, a whole landfill oxidation experiment, and modeling of net CH4emissions [J]. Environmental Science & Technology, 1997,31(9):2504-2514.

[48] Spokas K, Bogner J, Chanton J. A process-based inventory model for landfill CH4emissions inclusive of seasonal soil microclimate and CH4oxidation [J]. Journal of Geophysical Research-Biogeosciences, 2011,116.

[49] Spokas K, Forcella F. Estimating hourly incoming solar radiation from limited meteorological data [J]. Weed Science, 2006,54(1): 182-189.

[50] Spokas K, Forcella F. Software tools for weed seed germination modeling [J]. Weed Science, 2009,57(2):216-227.

[51] 樊石磊,呂鑑,席北斗,等.垃圾填埋場填埋氣產(chǎn)生與遷移計算機模擬 [J]. 環(huán)境工程學報, 2008(8):1115-1120.

[52] Visscher A D, Cleemput O V. Simulation model for gas diffusion and methane oxidation in landfill cover soils [J]. Waste Management, 2003,23(7):581-591.

[53] 關(guān)馳,謝海建,樓章華.成層非飽和覆蓋層中氣水兩相擴散模型 [J]. 力學學報, 2013,(2):171-176.

[54] Hilger H A, Liehr S K, Barlaz M A. Exopolysaccharide control of methane oxidation in landfill cover soil [J]. Journal of Environmental Engineering-Asce, 1999,125(12):1113-1123.

[55] Li TT, Huang Y, Zhang W, et al., CH4MOD(wetland): A biogeophysical model for simulating methane emissions from natural wetlands [J]. Ecological Modelling, 2010,221(4):666-680.

[56] Segers R, Leffelaar PA. Modeling methane fluxes in wetlands with gas-transporting plants 1. Single-root scale [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2001,106(D4):3511-3528.

[57] Segers R, Leffelaar P A. Modeling methane fluxes in wetlands with gas-transporting plants 2. Soil layer scale [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2001,106(D4):3529-3540.

[58] Segers R, Leffelaar P A. Modeling methane fluxes in wetlands with gas-transporting plants 3. Plot scale [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2001,106(D4):3541-3558.

[59] Abichou T, Yuan K T, Johnson T, et al. Modeling the effects of vegetation on methane oxidation and emissions through soil landfill final covers across different climates [J]. Waste Management, 2015,36:230-240.

Review on the landfill methane oxidation, transportation and emission models.

XIN Dan-hui, ZHAO You-cai, CHAI Xiao-li*(College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：819～826

Abstract：Based on a thorough study of factors influencing the processes of methane oxidation and emission, the research progress of landfill models for the methane oxidation, transportation and emission is comprehensively reviewed, where the main defects affecting the accuracy and reliability of models were pointed out. In addition, through the synthetic analysis on the possible impacts of vegetation on methane transportation and emission, the importance of considering the effects of vegetation in landfill methane emission model is illustrated.

Key words：landfill；methane oxidation；methane emission；vegetation；model

作者簡介：辛丹慧(1990-),女,福建廈門人,同濟大學碩士研究生,研究方向固體廢物處理處置與資源化.

基金項目：國家自然科學基金項目(51478327);國際科技合作專項項目(2015DFA91390);國家自然科學基金項目(51278357)

收稿日期：2015-06-19

中圖分類號：X705

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)03-0819-08