馮建宇， 董麗芳， 魏領燕， 郝 芳, 杜 天, 崔義乾

(河北大學 物理科學與技術學院， 河北 保定 071002)

?

不同結構六邊形斑圖演化過程光譜特性

馮建宇， 董麗芳*， 魏領燕， 郝 芳, 杜 天, 崔義乾

(河北大學 物理科學與技術學院， 河北 保定 071002)

采用發(fā)射光譜法，研究了水電極介質阻擋放電中具有相同對稱性的3種不同結構的六邊形斑圖演化過程的光譜特性。實驗結果表明，隨著外加電壓的增加，放電首先形成六邊形點陣斑圖，然后是空心六邊形斑圖，最后是蜂窩六邊形斑圖。利用氬原子696.5 nm(2P2→1S5)譜線的展寬、氬原子763.2 nm(2P6→1S5)與772.1 nm(2P2→1S3)兩條譜線強度比法和氮分子第二正帶系(C3Πu→B3Πg)的發(fā)射譜線，研究上述3種斑圖的電子密度、電子激發(fā)溫度及分子振動溫度。結果發(fā)現(xiàn)，隨著外加電壓的升高，六邊形點陣斑圖、空心六邊形斑圖和蜂窩六邊形斑圖的電子密度逐漸減小，而電子激發(fā)溫度和分子振動溫度逐漸增加。等離子體狀態(tài)的改變直接影響著斑圖的自組織。

介質阻擋放電； 斑圖； 發(fā)射光譜； 電子密度； 電子激發(fā)溫度； 分子振動溫度

1 引 言

介質阻擋放電(DBD)是一種典型的非平衡態(tài)交流氣體放電，已經(jīng)成為低溫等離子體的一個重要的研究領域[1-4]。至少一個覆蓋著電介質層的兩個平行板電極組成其核心裝置。當外加的高頻交流電壓達到氣體擊穿閾值時，會在兩個極板間形成等離子體，即放電絲。在合適的條件下，放電絲能夠通過自組織形成穩(wěn)定的斑圖[5-9]。斑圖是具有某種特定的時間或者空間規(guī)律的非均勻結構，是一種典型的非線性自組織現(xiàn)象。近些年，由介質阻擋放電裝置產(chǎn)生的斑圖，因其具有自身發(fā)光、合適的時間尺度和廣闊的應用前景等優(yōu)點而受到廣泛的關注[10-13]。

等離子體的激發(fā)物質從高能態(tài)向低能態(tài)躍遷會輻射出光，據(jù)此能夠得到發(fā)射光譜。發(fā)射光譜中攜帶著大量的信息。通過對發(fā)射光譜進行分析，能夠得到等離子體的電子密度、電子激發(fā)溫度和分子振動溫度等等離子體參量。與此同時，發(fā)射光譜還是一種實時、原位、對體系無擾動、時空分辨性能良好的診斷手段。因此發(fā)射光譜被廣泛地應用于等離子體發(fā)光的診斷[14-15]。

具有相同對稱性的不同結構的斑圖之間的演化以及斑圖表現(xiàn)出的不同的宏觀特性，這些可能與所處的等離子體狀態(tài)有關。目前這方面的報道還很少。鑒于此，本工作首次通過增加外加電壓，先后得到了六邊形點陣斑圖、空心六邊形斑圖和蜂窩六邊形斑圖，三者均具有六邊形的對稱性。這也是通過增加外加電壓，首次得到了具有相同對稱性的3種不同結構的六邊形斑圖，觀察發(fā)現(xiàn)，3種不同結構的六邊形斑圖的放電絲的排列方式、直徑和顏色等宏觀特性均是不同的，這說明等離子體的激發(fā)狀態(tài)可能不同，即可能處于不同的等離子狀態(tài)。為此，采用發(fā)射光譜法，對3種不同結構的六邊形斑圖的電子密度、電子激發(fā)溫度和分子振動溫度等等離子體參量進行研究，實驗所得結果，不僅對深入研究斑圖的形成及其相互轉化具有重要價值，而且對于加快斑圖在材料處理、表面改性、污染物控制、等離子體光子晶體等工業(yè)領域中的應用也具有重要意義。

2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示。將兩個直徑為70 mm的圓柱形容器充滿水作為水電極，每個容器都有一個金屬環(huán)與驅動電源相連。在兩個相對放置的水電極之間放入一個氣隙厚度為2.1 mm、 邊長為2.5 cm六邊形玻璃邊界作為放電氣隙，并將它們都放入氣體含量可調節(jié)的密閉反應室中。氣壓范圍是10～100 kPa，驅動電壓可通過高壓探頭(Tektronix P6015A 1000×)探測并通過示波器(Tektronix DPO 4010B)采集記錄下來。用數(shù)碼相機(Nikon D7000)記錄3種不同結構六邊形斑圖。氣體擊穿形成放電后發(fā)出的光先通過透鏡成像，再由光纖探頭導入光譜儀(ACTON ADVANCED SP 2750A，CCD：1 340×400 pixels)，由計算機采集分析后進行存儲。實驗使用的驅動頻率為70 kHz，氣壓為40 kPa。

圖1 實驗裝置示意圖

3 結果與討論

3.1 不同電壓下的放電照片

隨著外加電壓的增加，放電依次形成六邊形點陣斑圖，空心六邊形斑圖，蜂窩六邊形斑圖，如圖2所示。3種不同結構的六邊形斑圖的放電絲的排列方式、直徑和顏色等均不同，這說明等離子體的激發(fā)狀態(tài)不同，即處于不同的等離子狀態(tài)。為了研究3種不同結構斑圖之間的轉化，比較3種不同斑圖的等離子體狀態(tài)，采用發(fā)射光譜法對3種不同結構的六邊形斑圖的等離子體狀態(tài)進行了研究。實驗結果對于研究不同結構六邊形斑圖之間的演化具有重要意義。

圖2 不同電壓下的放電照片。(a)六邊形點陣斑圖；(b)空心六邊形斑圖；(c)蜂窩六邊形斑圖。

Fig.2 Images of different applied voltage. (a) Hexagon superlattice pattern. (b) Hollow hexagon pattern. (c) Honeycomb hexagon pattern.

3.2 電子密度

由文獻[16-17]可知，氬原子696.5 nm(2P2→1S5)譜線的展寬能夠反映電子密度的大小。因此，實驗利用氬原子696.5 nm(2P2→1S5)譜線的展寬，對3種不同結構的六邊形斑圖的電子密度進行了研究。如圖3所示，隨著外加電壓的增加，譜線的左支重疊，右支向著短波的方向移動。經(jīng)計算，Ar Ⅰ發(fā)射譜線696.5 nm的展寬隨外加電壓的增加而逐漸變窄，如圖4所示。結果表明，隨著外加電壓的逐漸增加，電子密度是逐漸減小的。

圖3 3種不同斑圖在696.5 nm處的譜線

Fig.3 Profiles of the spectral line 696.5 nm of the three kinds of patterns

圖4 3種不同斑圖在696.5 nm處的譜線的線寬

Fig.4 Broadenings of spectral line 696.5 nm of the three kinds of patterns

3.3 電子激發(fā)溫度

采集氬原子763.2 nm(2P6→1S5)和772.1 nm(2P2→1S3)兩條譜線，如圖5所示。利用相對強度比法，得到了3種不同結構的六邊形斑圖的電子激發(fā)溫度，如圖6所示, 原理見文獻[18]。結果發(fā)現(xiàn)，隨著外加電壓的升高，電子激發(fā)溫度逐漸升高。六邊形點陣斑圖的電子激發(fā)溫度大約為12 000 K，空心六邊形斑圖的電子激發(fā)溫度大約為15 000 K，蜂窩六邊形斑圖的電子激發(fā)溫度大約為40 000 K。

圖5 3種不同斑圖在755～781 nm范圍的發(fā)射譜線

Fig.5 Emission spectra of three kinds of patterns in the range of 755-781 nm

圖6 3種不同斑圖的電子激發(fā)溫度

Fig.6 Electron excitation temperature of the three kinds of patterns

3.4 分子振動溫度

實驗中還選用300 G/mm的光柵，設定中心波長為390 nm，在波長360～420 nm的范圍內(nèi)，采集了氮分子第二正帶系(C3Πu→B3Πg)的發(fā)射譜線，如圖7所示。通過對該組發(fā)射譜線的處理和分析，采用第二正帶系的兩組振動序帶： Δν=-2(0-2，1-3，2-4)和Δν=-3(0-3，1-4，2-5)，計算出了3種不同結構的六邊形斑圖的分子振動溫度[16-18]，結果如圖8所示。從圖中可以看出，隨著外加電壓的升高，分子振動溫度逐漸升高。六邊形點陣斑圖的分子振動溫度大約為1 900 K，空心六邊形斑圖的分子振動溫度大約為2 150 K，蜂窩六邊形斑圖的分子振動溫度大約為2 250 K。

圖7 3種不同斑圖在360～420 nm范圍的發(fā)射譜線

Fig.7 Emission spectra of the three kinds of patterns in the range of 360-420 nm

圖8 3種不同斑圖的分子振動溫度

Fig.8 Molecular vibration temperature of the three kinds of patterns

綜上可知，隨著外加電壓的增加，放電依次形成六邊形點陣斑圖、空心六邊形斑圖、蜂窩六邊形斑圖。它們的電子密度逐漸減小，而電子激發(fā)溫度和分子振動溫度卻逐漸升高。電子激發(fā)溫度和分子振動溫度能夠反映電子能量，因此，隨著外加電壓的升高，電子能量逐漸增大。六邊形點陣斑圖電子密度大，放電絲明亮并且較大，在介質表面沉積的壁電荷較多，放電絲之間的作用較強，因此放電絲之間的距離較大。隨著外加電壓的增加，電子密度逐漸變小，放電絲灰暗并且較小，在介質表面沉積的壁電荷較少，放電絲之間的作用減弱。因此，放電絲需要重新排列，以達到新的平衡。隨著外加電壓的升高，氬原子的相對譜線強度升高，表明受激發(fā)的氬原子比例增多，斑圖的顏色逐漸變?yōu)榛野咨??？梢?，等離子體狀態(tài)的改變直接影響著斑圖的自組織。

4 結 論

在氬氣與空氣組成的混合氣體的介質阻擋放電實驗中，隨著外加電壓的增加，放電首先形成六邊形點陣斑圖，然后是空心六邊形斑圖，最后是蜂窩六邊形斑圖。采用發(fā)射光譜法，研究了具有相同對稱性的3種不同結構的六邊形斑圖演化過程的光譜特性。結果發(fā)現(xiàn)，隨著電壓的升高，六邊形點陣斑圖、空心六邊形斑圖和蜂窩六邊形斑圖的電子密度逐漸減小，而電子激發(fā)溫度和分子振動溫度卻逐漸增大。因此，等離子體狀態(tài)的改變直接影響著斑圖的自組織。實驗所得結果，不僅對深入研究斑圖的形成及其相互轉化具有重要價值，而且對于加快斑圖在材料處理、表面改性、污染物控制、等離子體光子晶體等工業(yè)領域中的應用也具有重要意義。

[1] KOGELSCHATZ U. Dielectric-barrier discharges: their history, discharge physics physics, and industrial applications [J].PlasmaChem.PlasmaProc., 2003, 23(1):1-46.

[2] WERNER T, KOSHIKAWA S, WILLIAMS T M,etal.. Generation of a novel wing colour pattern by the wingless morphogen [J].Nature, 2010, 464(7292):1143-1148.

[3] FRIDMAN A, CHIROKOV A, GUTSOL A,etal.. Non-thermal atmospheric pressure discharges [J].J.Phys. D:Appl.Phys., 2005, 38(2):R1-R24.

[4] 李華,韋昌嚴,曾德查,等. 針-柱結構敞開式離子源和微型氣泵集成系統(tǒng)的放電特性 [J]. 光學 精密工程, 2014, 22(6):1531-1537. LI H, WEI C Y, ZENG D C,etal.. Discharge properties of integrated system of ambient ion source and micro air pump based on needle-to-cylinder structure [J].Opt.PrecisionEng., 2014, 22(6):1531-1537. (in Chinese)

[5] DUAN X X, OUYANG J T, ZHAO X F,etal.. Pattern formation and boundary effect in dielectric barrier glow discharge [J].Phys.Rev. E, 2009, 80(1):016202.

[6] BERNECKER B, CALLEGARI T, BLANCO S,etal.. Hexagonal and honeycomb structures in dielectric barrier discharges [J].Eur.Phys.J.Appl.Phys., 2009, 47(2):22808-1-4.

[7] SINCLAIR J, WALHOUT M. Dielectric-barrier discharges in two-dimensional lattice potentials [J].Phys.Rev.Lett., 2012, 108(3):035005-1-14.

[8] GUREVICH E L, ZANIN A L, MOSKALENKO A S,etal.. Concentric-ring patterns in a dielectric barrier discharge system [J].Phys.Rev.Lett., 2003, 91(15):154501.

[9] ZHU P, DONG L F, YANG J,etal.. Honeycomb superlattice pattern in a dielectric barrier discharge in argon/air [J].Phys.Plasmas, 2015, 22(2):023507.

[10] 董麗芳,楊京,朱平,等. 介質阻擋放電旋轉同心圓環(huán)斑圖的研究 [J]. 高電壓技術, 2015, 41(2):479-484. DONG L F, YANG J, ZHU P,etal.. Study on the rotating concentric spot-ring patters in dielectric barrier discharge[J].HighVoltageEng., 2015, 41(2):479-484. (in Chinese)

[11] WEI L Y, DONG L F, FENG J Y,etal.. Spatio-temporal dynamics of the white-eye square superlattice pattern in dielectric barrier discharge [J].J.Phys. D:Appl.Phys., 2016, 49(18):185203.

[12] 易愛平,劉晶儒,唐影,等. 電激勵重復頻率非鏈式HF激光器 [J]. 光學 精密工程, 2011, 19(2):360-366. YI A P, LIU J R, TANG Y,etal.. Electrically initiated repetitive-pulsed non-chain HF lasers [J].Opt.PrecisionEng., 2011, 19(2):360-366. (in Chinese)

[13] 劉瑩,董麗芳,牛雪姣. 介質阻擋放電中點線超四邊形發(fā)光斑圖研究 [J]. 發(fā)光學報, 2014, 35(10):1210-1214. LIU Y, DONG L F, NIU X J. Study on dot-line square superlattice luminous pattern in dielectric barrier discharge [J].Chin.J.Lumin., 2014, 35(10):1210-1214. (in Chinese)

[14] POHL P, ZAPATA I J, AMBERGER M A,etal.. Characterization of a microwave microstrip helium plasma with gas-phase sample introduction for the optical emission spectrometric determination of bromine, chlorine, sulfur and carbon using a miniaturized optical fiber spectrometer [J].Spectrochim.ActaPart B:AtomicSpectrosc., 2008, 63(3):415-421.

[15] TSAI C H, WANG Y F, YANG H H,etal.. Effects of ethylene on NO conversion and production and product distributions in an RF discharge reactor [J].J.Hazard.Mater., 2008, 150(2):401-407.

[16] 牛雪姣,董麗芳,劉瑩,等. 介質阻擋放電中超四邊斑圖沿面放電的光譜研究 [J]. 光譜學與光譜分析, 2016, 36(2):368-371. NIU X J, DONG L F, LIU Y,etal.. Study on the square super-lattice pattern with surface discharge in dielectric barrier discharge by optical emission spectra [J].Spectrosc.Spect.Anal., 2016, 36(2):368-371. (in Chinese)

[17] 馮建宇,董麗芳,魏領燕. 自組織等離子體光子晶體的光譜研究 [J]. 人工晶體學報, 2016, 45(2):328-332. FENG J Y, DONG L F, WEI L Y. Investigation on the spectrum of self-organized plasma photonic crystal [J].J.Synth.Cryst., 2016, 45(2):328-332. (in Chinese)

[18] 付宏艷,董麗芳,趙楊. 氬氣含量對介質阻擋放電中單絲等離子體溫度的影響 [J]. 光譜學與光譜分析, 2015, 35(3):591-594. FU H Y, DONG L F, ZHAO Y. Influence of argon content on plasma temperature of single filament in dielectric barrier discharge [J].Spectrosc.Spect.Anal., 2015, 35(3):591-594. (in Chinese)

馮建宇(1990-)，男，河北承德人，碩士研究生，2014年于河北大學獲得學士學位，主要從事非線性介質阻擋放電斑圖動力學的研究。

E-mail： fengjianyu2010@163.com

董麗芳(1963-)，女，河北保定人，教授，博士生導師，1994年于中國科學院物理研究所獲得博士學位，主要從事光學、等離子體等方面的研究。

E-mail： donglf@hbu.edu.cn

Spectral Characteristics of Different Kinds of Hexagon Pattern in Evolutionary Process

FENG Jian-yu, DONG Li-fang*, WEI Ling-yan, HAO Fang, DU Tian, CUI Yi-qian

(CollegeofPhysicsScienceandTechnology,HebeiUniversity,Baoding071002,China)*CorrespondingAuthor,E-mail:donglfhbu@163.com

The spectral characteristics of different kinds of hexagon pattern with the same symmetry in evolutionary process were studied in dielectric barrier discharge by optical emission spectrum. It is found that the discharge undergoes hexagon superlattice pattern, hollow hexagon pattern and honeycomb pattern with the increasing of the applied voltage. The electronic density, electron excitation temperature and molecular vibration temperature of the three kinds of patterns were investigated by the broadening of spectral line 696.5 nm, the relative intensity ratio method of spectral lines of Ar Ⅰ 763.2 nm (2P6→1S5) and Ar Ⅰ 772.1 nm (2P2→1S3) and the emission spectra of nitrogen band of second positive system (C3Πu→B3Πg), respectively. The results show that the electronic density of the hexagon superlattice pattern, hollow hexagon pattern and honeycomb pattern gradually decreases, while the electron excitation temperature and molecular vibration temperature of the three kinds of patterns gradually increase with the applied voltage increasing. It is found that the change of the plasma state has effect on the self-organization of the pattern.

dielectric barrier discharge; pattern; emission spectra; electronic density; electron excitation temperature; molecular vibration temperature

1000-7032(2016)09-1076-06

2016-04-16；

2016-05-10

國家自然科學基金(11375051,11505044)； 河北省教育廳項目(LJRC011)資助

O461

A

10.3788/fgxb20163709.1076