李　巖， 李克強， 馬云鵬， 梁生康， 王修林

(1. 中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院， 山東 青島 266100；

2. 中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室， 山東 青島266100)

?

膠州灣石油類污染狀況及其環(huán)境自凈能力評估?

李巖1， 李克強2??， 馬云鵬2， 梁生康2， 王修林2

(1. 中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院， 山東 青島 266100；

2. 中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室， 山東 青島266100)

摘要：本文根據(jù)調(diào)查分析了膠州灣2007和2015年石油類污染狀況，并應(yīng)用膠州灣石油類污染物三維水動力-水質(zhì)模型，評估了膠州灣石油類環(huán)境自凈能力。結(jié)果表明，2007年8和11月膠州灣石油類平均濃度分別約為(72±32)和(70±41) mg·m-3，超標(biāo)率分別為68%和57%，而2015年5和8月則分別約為(38±17)和(150±46) mg·m-3，超標(biāo)率分別為60%和100%，分布上均在東北部近岸海域污染較嚴(yán)重。膠州灣石油類環(huán)境自凈能力約為2 100 t·a-1，以水動力自凈為主，約占54%，其次為大氣揮發(fā)自凈和微生物降解自凈。膠州灣石油類自凈能力有明顯的季節(jié)變化，秋季自凈能力較大，夏季較小，主要受潮汐和季風(fēng)等因素影響。

關(guān)鍵詞：石油類；自凈能力；污染狀況；模型；膠州灣

Li Yan,Li Ke-Qiang,Ma Yun-Peng,et al. Pollution condition and estimation of self-purification capacity of petroleum in Jiaozhou Bay[J].Periodical of Ocean University of China, 2016, 46(2): 83-89.

膠州灣位于黃海之濱，山東半島南岸，是中國北方海區(qū)典型的半封閉海灣，水域面積約320km2，灣口狹小，最窄處僅有3.1km，整個海灣水深較淺，平均8.8m[1]。隨著青島市經(jīng)濟高速發(fā)展、海上活動日益增強等，海上船舶活動和陸源排污致使石油類成為膠州灣海域重要的污染物之一，甚至在1980年代中后期致使膠州灣成為中國近海海域石油類污染最為嚴(yán)重的海域之一[2-4]，近年來盡管有所降低，但某些年份仍然是主要污染指標(biāo)[5-7]，對于海域生態(tài)系統(tǒng)健康影響不容忽視，特別是溢油事故所引發(fā)的生態(tài)災(zāi)害問題[3]。至今很少見到有關(guān)膠州灣海域石油類污染分布的報道，這在很大程度上制約了人們對膠州灣海洋生態(tài)環(huán)境的整體了解。同時，為了對膠州灣石油類污染進行有效管理，迫切需要了解其海洋自凈能力。

水動力輸運擴散過程、大氣揮發(fā)自凈過程和微生物降解自凈過程是石油類自凈的主要途徑，通過水動力-水質(zhì)模型可以評估石油類環(huán)境自凈能力[3]。其中，水動力模型主要包括箱式潮交換模型[8-9]、標(biāo)識質(zhì)點跟蹤模型[10-11]和對流-擴散輸運模型[12-13]等，石油類水質(zhì)模型主要包括箱式模型[3，14]和三維水動力-水質(zhì)模型[15]。其中，箱式和標(biāo)識質(zhì)點跟蹤模型因不能刻畫水交換時空結(jié)構(gòu)或擴散過程，往往高估或低估水動力自凈能力，而水動力對流-擴散輸運模型只能評估水動力自凈能力，只有三維水動力-水質(zhì)模型能夠比較精確、完備地描述由于對流、擴散等所產(chǎn)生的污染物水動力輸運過程以及其他生物、化學(xué)自凈過程，廣泛應(yīng)用于海灣、河口等近海海域自凈能力研究[15-18]。應(yīng)用上述模型，膠州灣海域開展了水半交換時間、存留時間等水動力自凈能力等方面的研究[11,18-20]，也有分別基于箱式模型的石油類環(huán)境容量研究[14]和基于三維水動力-水質(zhì)模型的石油類分配容量研究[15]，前者因水動力過程過于簡單而不能準(zhǔn)確評估水動力自凈能力，而后者只有排污口分配容量結(jié)果，沒有對自凈能力進行研究。為此，分別于2007年8、11月和2015年5、8月在膠州灣進行了石油類分布調(diào)查，并在此基礎(chǔ)上，根據(jù)膠州灣石油類三維水動力-水質(zhì)模型，評估了膠州灣石油類環(huán)境自凈能力?？蔀檫M一步加強膠州灣海域環(huán)境管理，實施“污染物排放總量控制”提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1 調(diào)查站位和方法

2007年8月21日、11月24日和2015年5月16日、8月19日在膠州灣進行了4個航次污染物陸海同步調(diào)查，對石油類的含量進行了測定。海上共調(diào)查了7個站位，陸上共調(diào)查了7個入海河口和2個污水處理廠排污口(見圖1)。調(diào)查中采用拋浮式無油玻璃采水器采集表層海水樣品用于石油類分析，樣品采集后立即用1∶3 H2SO4調(diào)節(jié)樣品至弱酸性(pH ≈ 4)，然后用10 mL正己烷分2次萃取，萃取液密封后在(5±2)℃條件下避光保存，在實驗室中應(yīng)用紫外分光光度法[17]分析石油類濃度，平均相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為16%(n=90)。

圖1　膠州灣地理位置和海上調(diào)查站位(+)及

1.2 石油類自凈能力評估方法

基于普林斯頓大學(xué)河口、陸架和海洋模式(ECOM)[18-19]所構(gòu)建的膠州灣三維對流擴散數(shù)值模型[20-22]，結(jié)合膠州灣石油類多介質(zhì)動力學(xué)模型[10]，可構(gòu)建膠州灣石油類三維水動力-水質(zhì)模型[11]。在水動力及大氣揮發(fā)、生物降解等生物地球化學(xué)過程作用下，石油類從水體中去除而自凈[23]，自凈能力可通過積分自凈過程計算[24]。

SPC=

(1)

式中：右邊第一項為石油類大氣揮發(fā)自凈量；第二項為生物降解自凈量；第三項為水動力自凈量。

這樣，通過設(shè)定石油類陸源岸線水質(zhì)控制點位置、控制濃度標(biāo)準(zhǔn)，通過方程1，采用積分方法，可計算評估石油類自凈能力。

1.3 邊界條件和初始條件

模式中以大沽河、洋河、墨水河、樓山河、板橋坊河、李村河和海泊河以及廉灣和團島污水處理廠作為陸源源強(見圖1)，其年徑流量和入海石油類量按照實際監(jiān)測值加入，2007年陸源石油類入海共約687t·a-1(見表1)。海源主要是船舶廢水排放，采用估算值，約600t·a-1[3]，合并到大港碼頭作為海源源強。

模型模擬校驗陸地邊界：河流入海口和排污口采用實際監(jiān)測通量，陸地邊界污染物通量為零，法向梯度為零。

自凈能力評估陸地邊界：河流和陸地邊界污染物通量均直接給定石油類濃度，具體采用功能區(qū)國家海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。

開邊界：C=0，入流段；

初始條件：t=0時，C=0。

表1　環(huán)膠州灣2007年主要河流及排污口徑流量和入海石油類量

2結(jié)果與討論

2.1 石油類污染狀況及其分布特征

根據(jù)2007年海水監(jiān)測結(jié)果(見圖2)表明，2007年8和11月膠州灣表層海水中石油類平均濃度較為接近，分別約為(72±32)和(70±41)mg·m-3，變化幅度分別為32～135和32～158mg·m-3，以國家一、二類海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(50mg·m-3)為評價標(biāo)準(zhǔn)，污染指數(shù)(Ai)[25]分別平均為1.5±0.6和1.4±0.8，超標(biāo)率分別為68%和57%，污染較為嚴(yán)重，檢出率均為100%。濃度分布總體上均呈現(xiàn)出由膠州灣東北部向西南部、灣口遞減的趨勢，灣內(nèi)大部分區(qū)域石油類濃度大于40mg·m-3，大于100mg·m-3的高值區(qū)主要集中在膠州灣東北部附近，其中樓山河口附近海域濃度最高(見圖2)，與公報結(jié)果基本一致[5]。

圖2　2007年8月和11月膠州灣海水中石油

2015年海水監(jiān)測結(jié)果(見圖3)表明，2015年5和8月膠州灣表層海水中石油類平均濃度差別較大，分別約為(38±17)和(150±46) mg·m-3，變化幅度分別為26～90和56～230mg·m-3，以國家一、二類海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為評價標(biāo)準(zhǔn)，污染指數(shù)(Ai)分別平均為0.8±0.3和3.0±0.9，超標(biāo)率分別約為60%和100%，8月份污染嚴(yán)重，檢出率均為100%。2015年8月份石油類濃度較2007年有所升高，但濃度分布整體趨勢上與2007年基本一致，只是局部有所區(qū)別，如5月份西南部較中部濃度高，而8月中部和西北部出現(xiàn)濃度高值區(qū)，灣內(nèi)大部分區(qū)域石油類濃度大于40mg·m-3，特別是8月份均超過國家一、二類海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，高值區(qū)同2007年，也集中在膠州灣東北部附近，其中李村河口附近海域濃度最高(見圖3)。海上石油類的時空分布與其來源密切相關(guān)，文獻結(jié)果表明，膠州灣石油類主要來自與陸源排污和海上船舶污染，東北部的李村河、墨水河以及西北部的大沽河是石油類的主要陸源，而灣東部的碼頭及航道船舶航運是主要海源[3]。

圖3　2015年5月和8月膠州灣海水中石油

2.2 石油類環(huán)境自凈能力評估

2.2.1 膠州灣石油類濃度分布模擬應(yīng)用膠州灣石油類三維水動力-水質(zhì)模型，經(jīng)過180天左右的計算，膠州灣內(nèi)的石油類濃度基本達(dá)到動態(tài)平衡。達(dá)到平衡后即為1月1日，然后模擬計算1a，石油類按照2007年陸源監(jiān)測值輸入，取同一潮周期的石油類濃度時間序列進行潮周期平均，從而得到膠州灣石油類2007年平均濃度的分布(見圖4)，與監(jiān)測值相比分布趨勢基本一致。這說明，該模式能近似反映石油類的輸運、擴散過程，可以用來評估石油類環(huán)境自凈能力。

圖4　膠州灣表層石油類濃度模擬結(jié)果分布(單位：mg·m-3)

2.2.2 膠州灣石油類環(huán)境自凈能力通過模式運算，以國家一、二類海水水質(zhì)為控制標(biāo)準(zhǔn)，膠州灣石油類環(huán)境自凈能力約為2100t·a-1，與文獻結(jié)果基本一致[10-11]，較箱式模型計算結(jié)果高約600t·a-1[10]，主要來自水動力自凈貢獻的增量。其中，水動力自凈能力最大，約為1100t·a-1，約占54%，其次為大氣揮發(fā)，約700t·a-1，約占33%，而生物降解最小，僅占13%(見圖5)。受水動力輸運過程影響，膠州灣石油類自凈能力呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化(見圖6)，其中，秋季自凈能力較大，平均可達(dá)6.7t·d-1，夏季自凈能力較小，平均約為5.6t·d-1；每月隨著膠州灣大小潮的不同，自凈容量也有大小之別，大潮自凈容量大，小潮自凈容量小。這可能與膠州灣的潮汐和季風(fēng)等因素季節(jié)變化有關(guān)。

2.2.3 影響膠州灣石油類環(huán)境自凈能力的因素受潮汐的月不等影響，膠州灣海域潮汐每月有大小潮之分，通過模式可以計算一個月的石油類水動力自凈量，將一個月中每天的水動力自凈量除以日平均值，可定義潮汐影響因子(KT)，即潮汐對膠州灣石油類水動力自凈能力的影響。結(jié)果表明，水動力自凈能力隨著潮汐月變化而變化，存在月極大值和極小值(見圖7)。其中，大潮時期膠州灣納潮量大，海水交換量大，自凈能力大；小潮時期海水交換量小，自凈能力小。結(jié)果表明，KT對石油類水動力自凈能力的影響變化范圍約為0.4～1.5，可用三角函數(shù)描述：

KT=0.99+0.51·sin(π·(t+9.9)/7.5)。

(2)

圖5　膠州灣石油類生物降解、大氣揮發(fā)和

圖6　膠州灣石油類環(huán)境自凈能力(SPC)季節(jié)變化

季風(fēng)取團島歷年統(tǒng)計資料[26]，通過模式中引入季風(fēng)和無季風(fēng)影響下對石油類水動力自凈量的計算，將每日季風(fēng)影響下的石油類水動力自凈量與無季風(fēng)影響下的石油類水動力自凈量相比，定義為季風(fēng)影響因子(KW)。當(dāng)KW>1時，表示季風(fēng)對水動力自凈起促進作用，當(dāng)KW<1時，表示季風(fēng)對水動力自凈起阻礙作用。圖8為季風(fēng)影響因子的季節(jié)變化，結(jié)果表明，秋冬季節(jié)KW>1，說明石油類水動力自凈受到了促進，夏季KW<1，說明石油類水動力自凈受到阻礙。進一步分析表明，膠州灣口朝向東南，膠州灣常年秋冬季節(jié)以西北風(fēng)為主，在風(fēng)力的驅(qū)動下加強了灣內(nèi)水與黃海水的交換，而夏季以南風(fēng)為主，不利于海水交換。結(jié)果表明，季風(fēng)影響因子(KW)對石油類水動力自凈能力的影響變化范圍約為0.98～1.12，可用三角函數(shù)描述：

KW=0.988+0.13·(sin(π·(t-165)/360))2-0.02·cos(2·π·(t-200)/160)。

(3)

圖7　潮汐影響因子的變化

圖8　季風(fēng)影響因子的季節(jié)變化

4結(jié)語

本文利用2007和2015年監(jiān)測數(shù)據(jù)對膠州灣石油類污染狀況進行了評價，結(jié)果表明，2015年石油類污染較2007年有所增加，超過國家海水一、二類海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的范圍由約60%增加到100%。應(yīng)用膠州灣石油類三維水動力-水質(zhì)模型，對膠州灣石油類自凈能力進行了評估。結(jié)果表明，膠州灣石油類自凈能力約為2100t·a-1，以水動力自凈為主，并有明顯的季節(jié)變化，受潮汐變化和季風(fēng)的影響，表現(xiàn)出秋季石油類自凈能力大，夏季自凈能力小的特征，每月石油類水動力自凈容量有大小潮之分，大潮水動力自凈能力大，小潮水動力自凈能力小。其結(jié)果可為膠州灣石油類環(huán)境管理提供科學(xué)依據(jù)。

致謝本文水動力模型由中國海洋大學(xué)海洋環(huán)境學(xué)院鮑獻文老師提供，在此對鮑獻文老師及萬修全博士表示感謝！相關(guān)計算工作在中國海洋大學(xué)計算服務(wù)中心完成。

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責(zé)任編輯徐環(huán)

Pollution Condition and Estimation of Self-Purification Capacity of Petroleum in Jiaozhou Bay

LI Yan1, LI Ke-Qiang2, MA Yun-Peng2, LIANG Sheng-Kang2, WANG Xiu-Lin2

(1. College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China; 2. The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, MOE, College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Abstract:Historically, Jiaozhou Bay was badly contaminated by petroleum, and it was a slight improvement recently. The pollution condition of petroleum was studied based on the survey in 2007 and 2015 in Jiaozhou Bay. The results show that the mean concentrations of petroleum were (72±32) and (70±41)mg·m-3in August and November, 2007, respectively, excessing the seawater quality criteria with 68% and 57%. They were (38±17) and (150±46)mg·m-3in May and August, 2015, respectively, excessing the seawater quality criteria with 60% and 100%, where northeastern part of the bay was contaminated badly. The self-purification capacity of petroleum in Jiaozhou Bay was estimated with a 3 dimensional hydrodynamical petroleum transportation model. The results illustrate that the self-purification capacity of petroleum in Jiaozhou Bay was ～2100t·a-1, higher for hydrodynamical self-purification, accounting for ～54%, and lower for volatilization and biodegradation self-purification. There was seasonal variation about hydrodynamical self-purification capacity, and it occured more in autumn, with average 6.7t·d-1, less in summer, with average 5.6t·d-1， which was mainly affected by tide and wind, with influencing factor ranging from 0.4 to 1.5 and from 0.98 to 1.12, respectively. The results can suplly scientific basis for environmental management in Jiaozhou Bay.

Key words:petroleum; self-purification capacity; pollution; dynamical model; Jiaozhou Bay

DOI：10.16441/j.cnki.hdxb.20150312

中圖法分類號：X820.3

文獻標(biāo)志碼：A

文章編號：1672-5174(2016)02-083-07

作者簡介：李巖(1980-)，男，博士生，海洋環(huán)境規(guī)劃與管理方向。E-mail：liyan12@ouc.edu.cn??通訊作者: E-mail:likeqiang@ouc.edu.cn

收稿日期：2015-09-07；

修訂日期：2015-10-21

基金項目：?國家自然科學(xué)基金委員會-山東省人民政府聯(lián)合資助海洋科學(xué)研究中心項目(U1406403)資助

引用格式：李巖，李克強，馬云鵬，等.膠州灣石油類污染狀況及其環(huán)境自凈能力評估[J].中國海洋大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)， 2016， 46(2)： 83-89.

Supported by NSFC-Shandong Joint Fund for Marine Science Research Centers (U1406403 )