秦文超，趙仝，鄒凱

（中國核電工程有限公司，北京100840）

核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測量及評價(jià)

秦文超，趙仝，鄒凱

（中國核電工程有限公司，北京100840）

Sr-90屬裂變產(chǎn)物中對人體危害較大的放射性核素，在核設(shè)施運(yùn)行前及運(yùn)行期間的流出物及環(huán)境監(jiān)測中對Sr-90測量和評價(jià)意義重大。通過對土壤中Sr-90的來源及測量方法進(jìn)行簡要介紹，說明制樣過程中需注意的問題，對13個(gè)地區(qū)、274個(gè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明土壤中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.00 Bq·kg-1，0.15～5.0 Bq·kg-1的數(shù)據(jù)占比96%以上，該分析結(jié)論可在核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的活度濃度水平測量方法建立、測量結(jié)果分析及評價(jià)時(shí)參考使用。

土壤；Sr-90；統(tǒng)計(jì)分析；數(shù)據(jù)分布

鍶（Sr）屬堿土族金屬元素，化學(xué)性質(zhì)與鈣相似，進(jìn)入人體后易沉積在骨骼上［1］。Sr-90同位素半衰期較長，屬裂變產(chǎn)物中對人體危害較大的放射性核素，因此在核設(shè)施運(yùn)行期間的環(huán)境影響評價(jià)中對Sr-90的測量及評價(jià)意義重大，在應(yīng)急行動(dòng)水平中對于食物中的Sr-90活度有明確要求［2］。人體攝入Sr-90的途徑主要包括吸入及食入，其中食入的植物中的Sr-90主要來源于土壤中Sr-90的轉(zhuǎn)移［3］。在我國國家標(biāo)準(zhǔn)、核行業(yè)技術(shù)規(guī)范、環(huán)保部技術(shù)規(guī)范中對核設(shè)施周圍環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測量提出了明確的要求［4-5］，對其測量方法也給出了詳細(xì)規(guī)范［6］。尤其對于我國正在大力發(fā)展的核動(dòng)力廠建設(shè)，在核動(dòng)力廠廠址選擇階段的輻射環(huán)境本底初步調(diào)查、首次裝料前的輻射環(huán)境兩年本底調(diào)查、運(yùn)行期間的輻射環(huán)境常規(guī)測量中均要對土壤中的Sr-90進(jìn)行取樣測量。

隨著我國核工業(yè)及核環(huán)境輻射監(jiān)測的發(fā)展，核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測量工作也在逐步研究完善，并形成了監(jiān)測要求、技術(shù)規(guī)范、質(zhì)量保證措施等相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范。近年環(huán)境土壤中Sr-90測量設(shè)備及手段的更新，對環(huán)境土壤中Sr-90的測量過程中的關(guān)鍵步驟有了新的研究結(jié)果。但對環(huán)境土壤中Sr-90的本底水平分布情況缺少數(shù)據(jù)支持，對各地區(qū)環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度水平的分析評價(jià)缺少基準(zhǔn)。

筆者簡要說明了土壤中Sr-90的來源及測量方法，通過部分省市的環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測量結(jié)果數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，重點(diǎn)說明土壤中Sr-90的水平分布，以期對土壤中Sr-90的評價(jià)提供數(shù)據(jù)支持，為核設(shè)施環(huán)境實(shí)驗(yàn)室建設(shè)提供技術(shù)參考。

1 Sr-90 的來源及特性

Sr-90是核裂變產(chǎn)物中的重要核素。核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中的Sr-90主要來源于核爆炸試驗(yàn)的沉降灰沉降、核事故的沉降灰沉降、核設(shè)施排出的氣載流出物跟隨沉降灰沉降、核設(shè)施廢液排放后的生物圈循環(huán)及遷移等［7］。Sr-90為純?chǔ)路派湫院怂?，半衰期?8.79 a，其β衰變子體為Y-90（半衰期為64.2 h），通常通過測量與Sr-90處于平衡的子體Y-90的活度來推算Sr-90的活度［8］。

2 測量流程及方法

2.1 土壤樣品的采樣方法

土壤樣品的采樣，使用土壤采集器或?qū)Ｓ貌蓸隅P，在相對開闊的未耕區(qū)采取垂直深10 cm的表層土。一般在10 m×10 m的范圍內(nèi)，采用梅花形布點(diǎn)或根據(jù)地形采用蛇形布點(diǎn)進(jìn)行采樣，單個(gè)樣品的采點(diǎn)不少于3個(gè)。每個(gè)樣品取2～3 kg土壤。在現(xiàn)場取出石塊、草根等雜物后裝在雙層塑料袋內(nèi)密封，再置于同樣大小的布袋中保存。采樣完成后填寫采樣記錄表［5］。

2.2 樣品預(yù)處理

樣品運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室，除去沙石、雜草等，然后稱重。置于搪瓷盤中攤開晾干，碾碎過120目篩，105℃恒溫干燥至恒重，計(jì)算樣品失水量。于已經(jīng)編號(hào)的廣口瓶中密封保存，備用［5］。

2.3 樣品制樣

鑒于環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度水平較低，通常需將待測目標(biāo)從環(huán)境樣品中進(jìn)行分離、提純、濃縮等制樣處理后再進(jìn)行測量。目前環(huán)境土壤樣品中Sr-90的制樣主要有兩種方法，分別為發(fā)煙硝酸法和萃取色層法，后者目前在國內(nèi)應(yīng)用較多［8］。萃取色層法的主要處理流程可參見圖1。

圖1 萃取色層法主要處理流程圖Fig.1The main steps and flows of the extraction chromatography method

在環(huán)境土壤樣品Sr-90的制樣過程中，應(yīng)注意以下幾點(diǎn)：1）色層柱材質(zhì)選擇：是制樣實(shí)驗(yàn)過程中的關(guān)鍵步驟之一。在原行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)EJ/T 1035—1996中采用的色層粉，在EJ/T 1035—2011采用了P204翠淋樹脂［9］；2）制樣過程中需對Bi-210進(jìn)行去除，以避免對Sr-90測量的影響。Bi-210在環(huán)境土壤中的含量為8～222 Bq·kg-1，如不考慮Bi-210的影響，Sr-90的分析結(jié)果會(huì)大大偏高［8］；3）在進(jìn)行草酸鹽沉淀時(shí)應(yīng)注意pH值的控制，以保證Sr、Y定量沉淀，不破壞其平衡［8］；4）制樣過程中還需注意Sr、Fe的含量對Sr回收率的影響［8］。

2.4 物理測量

Sr-90的測量一般采用低本底α/β測量儀進(jìn)行測量，單個(gè)樣品需測量24 h。近年部分科研院所及實(shí)驗(yàn)室嘗試?yán)玫捅镜滓后w閃爍體計(jì)數(shù)器進(jìn)行Sr-90的測量工作。此外，也有利用高純鍺γ譜儀探測器進(jìn)行Sr-90測量的研究報(bào)道。

3 測量數(shù)據(jù)分析與評價(jià)

隨著我國近年核工業(yè)的發(fā)展，尤其核電站的建設(shè)及運(yùn)行，積累的大量環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測量數(shù)據(jù)。筆者共收集了13個(gè)地區(qū)、274個(gè)環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度測量結(jié)果，所有測量結(jié)果均采用萃取色層法得到，13個(gè)地區(qū)分布見圖2。鑒于篇幅關(guān)系未給出274個(gè)測量結(jié)果詳細(xì)列表，僅給出各地區(qū)的土壤中Sr-90放射性活度濃度測量統(tǒng)計(jì)結(jié)果范圍，詳見表1。需要說明的是由于執(zhí)行測量的單位不同，其采樣量、樣品處理及制樣環(huán)節(jié)、測量時(shí)間等不同，導(dǎo)致其探測下限、測量結(jié)果的誤差略會(huì)有不同。

圖2 土壤Sr-90測量數(shù)據(jù)所屬的13個(gè)地區(qū)分布圖Fig.2The 13 regions distribution of the measurement results of the Sr-90 in environment solid

通過對274個(gè)測量結(jié)果數(shù)據(jù)分析，各地區(qū)測量結(jié)果年均值統(tǒng)計(jì)分布對比見圖3，274個(gè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分布結(jié)果見圖4。由以上分析可知，所獲取數(shù)據(jù)中的環(huán)境土壤樣品、Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間。圖3表現(xiàn)出各地測量水平范圍的大小差異較大。測量結(jié)果范圍中昌江地區(qū)、秦山地區(qū)等數(shù)據(jù)變化范圍較小。嘉峪關(guān)、龍游等地區(qū)測量結(jié)果范圍較大，原因?yàn)閭€(gè)別點(diǎn)位測量結(jié)果較高。如嘉峪關(guān)地區(qū)，10個(gè)測量值中僅有一個(gè)點(diǎn)位的測量結(jié)果為12.60 Bq·kg-1，其余測量結(jié)果基本在1.05～3.97 Bq·kg-1范圍內(nèi)。由圖4可知，測量數(shù)據(jù)主要集中在0.15～5.0Bq·kg-1，占比96%以上，而超出5.0 Bq·kg-1的數(shù)據(jù)較少，僅占4%。環(huán)境土壤樣品中Sr-90測量結(jié)果可參考上述結(jié)論進(jìn)行分析及評價(jià)。

1）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對環(huán)境土壤中Sr-90實(shí)驗(yàn)室測量方法建立的參考意義

一般情況下，由于環(huán)境土壤中Sr-90的活度濃度水平較低，擬對其進(jìn)行測量的實(shí)驗(yàn)室需采用合適的測量方法方能得到測量結(jié)果。通過上述數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析可知，環(huán)境土壤中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間，0.15～5.0 Bq·kg-1占比96%以上。因此建議實(shí)驗(yàn)室在環(huán)境土壤樣品Sr-90測量方法程序建立過程中方法探測下限宜低于0.15 Bq·kg-1，才可能測出環(huán)境土壤中Sr-90實(shí)際的活度濃度水平。

表113 個(gè)地區(qū)的環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測量水平范圍Table 1The range of Sr-90 radioactivity concentration in the environment soil of 13 regions

圖313 個(gè)地區(qū)環(huán)境土壤樣品中Sr-90水平分布比較Fig.3The comparison of Sr-90 radioactivity concentration level in the environment soil of 13 regions

2）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對環(huán)境土壤中Sr-90測量結(jié)果分析的參考意義

如果環(huán)境土壤Sr-90測量結(jié)果中出現(xiàn)低于0.15 Bq·kg-1或高于13.0 Bq·kg-1的測量值，需進(jìn)一步核實(shí)測量結(jié)果的準(zhǔn)確性，分析整個(gè)測量過程中的可能影響因素及誤差來源，如有必要需再次進(jìn)行采樣測量，條件允許的還可進(jìn)行不同實(shí)驗(yàn)室間的比對分析。經(jīng)過核實(shí)對于測量值確實(shí)低于0.15 Bq·kg-1的，再次采樣測量時(shí)可考慮采用提高樣品采樣量、降低測量環(huán)境本底、提高回收率、提高測量時(shí)間（但一般不超過24 h）等措施來降低測量方法的探測下限。對于測量值高于13.0 Bq·kg-1的，需分析實(shí)驗(yàn)過程中是否出現(xiàn)過交叉污染、是否有其他核設(shè)施異常排放等導(dǎo)致測量結(jié)果偏高等原因，并應(yīng)再次進(jìn)行采樣測量，如可能還需對采樣點(diǎn)周圍水體、劑量率等有關(guān)聯(lián)的環(huán)境樣品一并進(jìn)行測量，最終確認(rèn)結(jié)果無誤。

3）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度水平評價(jià)的參考意義

按照我國建設(shè)項(xiàng)目環(huán)境影響評價(jià)的要求，一般在核設(shè)施運(yùn)行前需對廠址所在地區(qū)的環(huán)境現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查和評價(jià)。在進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度評價(jià)時(shí)，在確認(rèn)其測量結(jié)果無誤后，對于Sr-90活度濃度低于0.15 Bq·kg-1的地區(qū)可認(rèn)為所調(diào)查地區(qū)為低本底/水平地區(qū)，在核設(shè)施運(yùn)行以后，需重點(diǎn)關(guān)注這類區(qū)域的Sr-90活度濃度水平的變化。對于Sr-90活度濃度測量結(jié)果高于13.0 Bq·kg-1的地區(qū)，可認(rèn)為所調(diào)查地區(qū)屬于高本底/水平地區(qū)，在對核設(shè)施運(yùn)行期間環(huán)境影響評價(jià)時(shí)應(yīng)對環(huán)境本底值予以扣除，以免過高估計(jì)了核設(shè)施排放的Sr-90對環(huán)境的影響。

圖4274 個(gè)環(huán)境土壤中Sr-90測量數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分布圖Fig.4The statistical distribution of 274 measurement data of Sr-90 in environment soil注：圖中橫坐標(biāo)為土壤Sr-90測量結(jié)果分布，單位為Bq·kg-1；縱坐標(biāo)為樣品個(gè)數(shù)。

5 結(jié)論

筆者對環(huán)境土壤中Sr-90的來源及測量方法進(jìn)行了簡要的說明。環(huán)境土壤中Sr-90的測量過程分為采樣、制樣及物理測量3部分。采樣一般采用梅花形布點(diǎn)或蛇形布點(diǎn)進(jìn)行采樣，采樣量通常為2～3 kg。所使用的制樣方法為萃取色層法，制樣過程中應(yīng)注意草酸鹽沉淀時(shí)pH值的控制、色層柱材質(zhì)的選擇、對Bi-210的去除等關(guān)鍵因素。物理測量設(shè)備一般采用低本底α/β測量儀。

通過13個(gè)地區(qū)、274個(gè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析可知，環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間，0.15～5.0 Bq·kg-1之間的數(shù)據(jù)占比96%以上。該統(tǒng)計(jì)結(jié)果可在在核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測量方法建立、測量結(jié)果分析及評價(jià)時(shí)參考使用。

對于擬進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度測量的實(shí)驗(yàn)室，所建立的測量方法探測下限宜低于0.15 Bq·kg-1。當(dāng)環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度出現(xiàn)低于0.15 Bq·kg-1或者高于13.0 Bq·kg-1的測量結(jié)果時(shí)，應(yīng)注意重新檢查整個(gè)測量過程，以確認(rèn)測量結(jié)果的正確性。在進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90現(xiàn)狀評價(jià)時(shí)，對于低于對于Sr-90活度濃度低于0.15 Bq·kg-1的地區(qū)可認(rèn)為該地區(qū)為低本底（背景）地區(qū)，對于測量結(jié)果高于13.0 Bq·kg-1的地區(qū)，可認(rèn)為該地區(qū)屬于為高本底（背景）地區(qū)。

［1］陸應(yīng)江.放射性同位素鍶90的危害與預(yù)防［J］. Labour Protection，1984，（10）：31.

［2］GB18871—2002.電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2002：182-183.

［3］韓寶華，李建國.Sr-90、Cs-137在我國野生植物中轉(zhuǎn)移系數(shù)的研究現(xiàn)狀［J］.輻射防護(hù)通訊，2007，27（5）：20-23.

［4］GB 6249—2011.核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2011：7.

［5］HJ/T 61—2001.輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2001：3-12.

［6］EJ/T1035—2011.土壤中鍶-90的分析方法［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2011：1-3.

［7］ТюРюканова Э Б.生物圈中的鍶-90［J］.原子能農(nóng)業(yè)譯叢，1981，（4）：45-48.

［8］潘自強(qiáng).電離輻射環(huán)境監(jiān)測與評價(jià)［M］.北京：原子能出版社，2009.

［9］李少婷，劉少輝.咸寧核電廠周圍土壤放射性水平調(diào)查［J］.輻射防護(hù)通訊，2013，33（3）：34-36.

The measurement and analysis of Sr-90 in soil samples of the environment around nuclear facilities

QIN Wenchao，ZHAO Tong，ZOU Kai
（China Nuclear Power Engineering Co.Ltd.，Beijing 100840，China）

Strontium-90 is a kind of radioactive nuclide and toxic to human body.It is important to measure and analyze the effluent and environment of Sr-90 in the nuclear facilities.The source and the measurement method are introduced.And the key issues in the measurement process are described.274 measurement results of 13 regions of the country are analyzed by statistics method. The radioactivity concentrations of Sr-90 in the environment soil are distributed in the range of 0.15～13.00 Bq·kg-1mainly.And over 96%of the concentration value are distributed in the range of 0.15～5.0 Bq·kg-1.The analysis results provide reference to the measurement method building，measurement result analysis，and radioactivity level review of Sr-90 in the environment soil.

soil；Sr-90；statistics analysis；data distribution

X8

A

1672-0636（2016）04-0244-05

10．3969/j．issn．1672-0636．2016．04．009

2016-03-30；

2016-04-27

秦文超（1985—），女，內(nèi)蒙古赤峰人，工程師，從事核輻射監(jiān)測設(shè)計(jì)工作。E-mail：qinwc@cnpe.cc