程志斌， 劉艷菊， 白加德， 鐘震宇， 朱明淏

(北京麋鹿生態(tài)實驗中心，北京100076)

麋鹿角重金屬、微量元素及其區(qū)域差異性

程志斌， 劉艷菊*， 白加德， 鐘震宇， 朱明淏

(北京麋鹿生態(tài)實驗中心，北京100076)

麋鹿Elaphurusdavidianus是監(jiān)測濕地環(huán)境質量變化的重要指示物種，其角為我國傳統(tǒng)中藥材。對我國北京南海子、天津七里海、江蘇大豐、湖北石首、河北灤河上游、海南?？凇⒄憬R安、浙江慈溪8個地區(qū)圈養(yǎng)和半散放種群及湖北石首楊坡坦野生種群的麋鹿角中5種重金屬和39種微量元素進行研究。結果表明，44種元素在麋鹿角中均被檢測出，統(tǒng)計分析表明Li、Be、Sc、V、Co、Ni、Cu、Ga、Sr、Y、Mo、Cd、Cs、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Er、Tm、Lu、Pb、Th、U、Zr、Hf等26種元素是麋鹿角的特征元素；不同區(qū)域、不同部位之間，麋鹿角微量元素含量存在一定差異；浙江慈溪杭州灣國家濕地公園和湖北石首麋鹿國家級自然保護區(qū)種群Pb含量超過國家限量標準(GB 2762-2012，WM-T 2-2004)，天津七里海國家濕地公園、湖北石首麋鹿國家級自然保護區(qū)、江蘇大豐麋鹿國家級自然保護區(qū)和海南?？跓釒б吧鷦又参飯@4個種群Cr含量超過國家限量標準(GB 2762-2012)。研究表明，部分麋鹿棲息環(huán)境或者食物受到重金屬污染的威脅。

麋鹿；重金屬；微量元素；區(qū)域差異性

隨著人類社會的快速發(fā)展，世界各國的重金屬污染嚴重影響生物安全，已成為當今環(huán)境熱點問題之一。生物體內重金屬與微量元素的含量與其棲息環(huán)境密切相關，由于生物富集作用，野生動物容易受環(huán)境中重金屬污染的影響，因此，許多野生動物的器官、附屬物的重金屬和微量元素含量被用于生物環(huán)境安全性評價(李峰，丁長青，2007)。

麋鹿Elaphurusdavidianus是我國特有的濕地物種，為國家Ⅰ級重點保護動物，麋鹿角作為麋鹿附屬產物，具有滋陰、壯陽、強筋、益血之效，一直是較為名貴的補益類中藥材(汪銀銀等，2007)。關于開發(fā)利用麋鹿角資源的報道主要集中于藥理學和生藥學研究(張德昌等，2001；成海龍等，2009；楊朝曄，2010)，其中化學成分研究以宏量元素和部分微量元素為主(宋建平等，2012)，缺少全面的微量元素分析。

自1985年重引入以來，麋鹿在我國經歷了圈養(yǎng)、半散放并最終恢復野生種群過程，目前全國擁有50多處麋鹿飼養(yǎng)場所(白加德等，2012)，對江蘇大豐麋鹿國家級自然保護區(qū)的麋鹿角中的8種宏量元素和15種微量元素進行測定，檢測出重金屬元素鉛(Pb)超過國家重金屬限量標準(宋建平等，2012)，這也許是麋鹿飼料或生活環(huán)境所致。而我國其他地區(qū)麋鹿角的重金屬和微量元素含量狀況如何？本文對北京南海子、天津七里海、江蘇大豐、湖北石首、河北灤河上游、海南?？?、浙江臨安、浙江慈溪8個地區(qū)的圈養(yǎng)和半散放種群及湖北石首楊坡坦的野生種群麋鹿角的重金屬和微量元素進行分析，比較麋鹿角重金屬和微量元素含量的地區(qū)差異，為麋鹿健康狀況提供基礎數(shù)據(jù)，對地區(qū)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測有重要參考價值；同時為合理開發(fā)利用麋鹿角及開展其棲息環(huán)境安全性評價提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 材料與測試方法

2013年12月—2014年5月采集北京南海子麋鹿苑(麋鹿苑)、天津七里海國家濕地公園(七里海濕地公園)、江蘇大豐麋鹿國家級自然保護區(qū)(大豐保護區(qū))、湖北石首麋鹿國家級自然保護區(qū)(石首保護區(qū))、湖北石首楊坡坦(石首楊坡坦)、河北灤河上游國家級自然保護區(qū)(木蘭圍場)、海南?？跓釒б吧鷦又参飯@(海口動植物園)、浙江大學國家瀕危野生動植物基因保護中心臨安繁殖研究基地(臨安繁殖基地)、浙江慈溪杭州灣國家濕地公園(慈溪濕地公園)等8個地區(qū)共9個麋鹿種群的19個麋鹿角樣本。其中麋鹿角樣本數(shù)：七里海濕地公園、大豐保護區(qū)、石首楊坡坦、木蘭圍場、慈溪濕地公園均為1個，臨安繁殖基地為2個，麋鹿苑和石首保護區(qū)均為5個，選取角基部(花盤)、中部和尖部3個部位的角組織；而?？趧又参飯@為2個花盤，缺少中部和尖部的角組織。用手持電動砂輪磨去角表面雜質并刨片，去離子水洗凈并干燥后將鹿角粉碎，然后過80目篩。參考GB/T 14506.30-2010《硅酸鹽巖石化學分析方法》，將鹿角粉末消解后，使用 ELEMENT 2/XR ICP-MS電感耦合等離子體質譜儀(Thermo Scientific，德國)對鹿角粉末中鉻(Cr)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鎘(Cd)、鉛(Pb)5種重金屬元素和鋰(Li)、鈹(Be)、鈧(Sc)、釩(V)、鈷(Co)、鎳(Ni)、鎵(Ga)、銣(Rb)、鍶(Sr)、銥(Y)、鈮(Nb)、鉬(Mo)、銦(In)、銻(Sb)、銫(Cs)、鋇(Ba)、鑭(La)、鈰(Ce)、鐠(Pr)、釹(Nd)、釤(Sm)、銪(Eu)、釓(Gd)、鋱(Tb)、鏑(Dy)、鈥(Ho)、鉺(Er)、銩(Tm)、鐿(Yb)、镥(Lu)、鉭(Ta)、鎢(W)、錸(Re)、鉈(Tl)、鉍(Bi)、釷(Th)、鈾(U)、鋯(Zr)、鉿(Hf)39種微量元素的含量進行測定。

1.2 統(tǒng)計分析

使用SPSS 18.0對數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析。除?？趧又参飯@種群只有花盤外，每個麋鹿角的重金屬及微量元素取基部、中部、尖部3個部位的平均值。麋鹿苑和石首保護區(qū)麋鹿角微量元素含量的差異，及麋鹿角3個不同部位之間微量元素含量的差異，均采用單因素方差分析(One-Way ANOVA)。44種元素之間的相關性使用Pearson相關分析，44種微量元素的主成分分析使用因子分析程序。

2 結果與分析

2.1 麋鹿角重金屬及微量元素

2.1.1 元素含量 44種元素在19個麋鹿角樣本中均被測出(表1)，其含量大小順序為：Sr>Ba>Zn>Ni>Cr>Pb>Cu>Co>Li>V>Ga>Sc>Rb>Zr>Ce>Mo>Sb>W>Er>Nb>Gd>Hf>La>Dy>Yb>Nd>Y>Be>U>Lu>Tm>Tl>Th>Tb>Cd>Ta>Ho>Cs>Eu>Bi>Pr>In>Sm>Re，前三者為Sr、Ba和Zn，含量分別是159.49 μg·g-1±35.96 μg·g-1、89.13 μg·g-1±82.47 μg·g-1、74.66 μg·g-1±8.04 μg·g-1，最少者為In、Sm和Re，含量分別是0.007 μg·g-1±0.004 μg·g-1、0.005 μg·g-1±0.003 μg·g-1和0.001 μg·g-1±0.001 μg·g-1。而微量元素含量范圍可分為4個：1)大于10 μg·g-1：Sr、Ba、Zn和Ni；2)1～10 μg·g-1：Cr、Pb和Cu；3)0.1～1 μg·g-1：Co、Li、V、Ga、Sc和Rb；4)小于0.1 μg·g-1：Zr、Ce、Mo、Sb、W、Er、Nb、Gd、Hf、La、Dy、Yb、Nd、Y、Be、U、Lu、Tm、Tl、Th、Tb、Cd、Ta、Ho、Cs、Eu、Bi、Pr、In、Sm、Re。

5種重金屬元素的含量從大到小依次是Zn、Cr、Pb、Cu、Cd，分別為：74.66 μg·g-1±8.04 μg·g-1、6.060 μg·g-1±8.760 μg·g-1、3.314 μg·g-1±2.463 μg·g-1、1.250 μg·g-1±0.878 μg·g-1、0.009 μg·g-1±0.002 μg·g-1。

2.1.2 44種元素之間的關系 主成分分析表明，麋鹿角8個因素被確定原始特征值大于1，它們的累積貢獻率為100%(表3)。第一因素和V、Co、Ga、Y、Mo、Cd、Cs、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Tm、Pb、Th、Zr高度正相關，第二因素和Li、Be、Sc、Ni、Cu、Sr、Mo、Er、Lu、U、Hf高度相關，第三因素和Li、Rb、Yb、W高度相關，第四因素和Ba、Eu、Tl高度相關，第五因素和Gd高度正相關，第六因素和Bi高度負相關，第七因素和Cr高度正相關，第八因素和Tm高度負相關?？偡讲钸_53.924%的貢獻率來自前2個因素，所以，Li、Be、Sc、V、Co、Ni、Cu、Ga、Sr、Y、Mo、Cd、Cs、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Er、Tm、Lu、Pb、Th、U、Zr、Hf等26種元素是麋鹿角的特征元素。

相關性分析表明，樣本量均為9，元素之間存在顯著相關(P<0.05)的有Co-Sc(R=0.686，P=0.041)，Co-Ni(R=0.783，P=0.013)，Ni-Cu(R=0.783，P=0.013)，Ni-Zn(R=0.699，P=0.036)，Ni-Ga(R=0.690，P=0.040)，Ga-Sc(R=0.778，P=0.014)，Ga-V(R=0.747，P=0.021)，Sr-Cu(R=0.742，P=0.022)，Y-V(R=0.736，P=0.024)，Y-Ga(R=0.784，P=0.012)，Mo-Sc(R=0.782，P=0.013)，Mo-V(R=0.678，P=0.045)，Mo-Ni(R=0.691，P=0.039)，Mo-Ga(R=0.735，P=0.024)，Cd-Co(R=0.686，P=0.041)，Sb-V(R=0.731，P=0.025)，Ga-La(R=0.736，P=0.024)，Ga-Ce(R=0.744，P=0.022)，Ga-Pr(R=0.733,P=0.025)，Ga-Nd(R=0.749,P=0.020)，Ga-Sm(R=0.741,P=0.022)，Cd-La(R=0.771,P=0.015)，Cd-Ce(R=0.763,P=0.017)，Cd-Cs(R=0.800,P=0.010)，Cd-Pr(R=0.741,P=0.022)，Cd-Nd(R=0.742,P=0.022)，Cd-Sm(R=0.712,P=0.031)，Dy-Gd(R=0.744,P=0.022)，Ho-Li(R=0.716,P=0.030)，Ho-Cu(R=0.728,P=0.026)，Er-Ni(R=-0.754,P=0.019)，Er-Zn(R=-0.754,P=0.019)，Tm-Cd(R=0.731,P=0.025)，Tm-La(R=0.727,P=0.026)，Tm-Ce(R=0.734,P=0.024)，Tm-Pr(R=0.743,P=0.022)，Tm-Nd(R=0.701,P=0.035)，Yb-Gd(R=0.692,P=0.039)，Yb-Dy(R=0.701,P=0.035)，Lu-Li(R=0.735,P=0.024)，Lu-Cu(R=0.766,P=0.016)，W-Rb(R=-0.754,P=0.019)，Pb-Be(R=0.753,P=0.019)，Pb-Cs(R=0.760,P=0.018)，Bi-W(R=0.788,P=0.012)，Th-V(R=0.673,P=0.047)，Th-Ga(R=0.751,P=0.020)，Th-Cd(R=0.691,P=0.039)，Th-Tm(R=0.675,P=0.046)，U-V(R=0.706,P=0.033)，U-Ni(R=0.753，P=0.019)，U-Zn(R=0.669，P=0.049)，Zr-V(R=0.732，P=0.025)，Zr-Co(R=0.741，P=0.022)，Zr-Cs(R=0.743，P=0.022)，Zr-La(R=0.790，P=0.011)，Zr-Ce(R=0.782，P=0.013)，Zr-Pr(R=0.756，P=0.019)，Zr-Nd(R=0.781，P=0.013)，Zr-Sm(R=0.770，P=0.015)，Zr-Th(R=0.706，P=0.033)，Hf-Co(R=-0.699，P=0.036)，Hf-Ga(R=-0.773，P=0.015)；元素之間存在高度相關(P<0.01)的有Co-V(R=0.803，P=0.009)，Ni-Sc(R=0.842，P=0.004)，Ga-Co(R=0.806，P=0.009)，Cd-Ga(R=0.820，P=0.007)，Li-Sb(R=0.811，P=0.008)，Cs-Ga(R=0.853，P=0.004)，Cs-Y(R=0.896，P=0.001)，Y-La(R=0.915，P=0.001)，Y-Ce(R=0.924，P=0.001)，Y-Pr(R=0.917，P=0.001)，Y-Nd(R=0.935，P<0.001)，Y-Sm(R=0.935，P<0.001)，Cs-La(R=0.928，P<0.001，Cs-Ce(R=0.944，P<0.001)，Cs-Pr(R=0.923，P<0.001)，Cs-Nd(R=0.924，P<0.001)，Cs-Sm(R=0.962，P<0.001)，Eu-Ba(R=0.966，P<0.001)，Yb-Rb(R=-0.817，P=0.007)，Lu-Ho(R=0.953，P<0.001)，Pb-Y(R=0.802，P=0.009)，Pb-La(R=0.861，P=0.003)，Pb-Ce(R=0.868，P=0.002)，Pb-Pr(R=0.889，P=0.001)，Pb-Nd(R=0.883，P=0.002)，Pb-Sm(R=0.847，P=0.004)，Th-Y(R=0.921，P<0.001)，Th-Cs(R=0.937，P<0.001)，Th-La(R=0.955，P<0.001)，Th-Ce(R=0.976，P<0.001)，Th-Pr(R=0.982，P<0.001)，Th-Nd(R=0.979，P<0.001)，Th-Sm(R=0.940，P<0.001)，Th-Pb(R=0.900，P=0.001)，U-Li(R=0.811，P=0.008)，U-Sb(R=0.805，P=0.009)，Zr-Y(R=0.857，P=0.003)，Hf-Sc(R=-0.981，P<0.001)，Hf-Ni(R=-0.881，P=0.002)，另外鑭族元素中的La、Ce、Pr、Nd、Sm之間均高度相關。

2.2 不同地區(qū)重金屬及微量元素的差異

雖然單因素方差分析表明除Sc含量差異有統(tǒng)計學意義(P=0.046)，Li(P<0.001)、Ga(P=0.001)、Sr(P=0.001)、Ba(P<0.001)、Eu(P<0.001)和Pb(P<0.001)6種元素含量差異有高度統(tǒng)計學意義外，麋鹿苑與石首保護區(qū)麋鹿角的其他微量元素含量之間差異均無統(tǒng)計學意義(P>0.05)。但由表1可知，不同地區(qū)麋鹿角大部分重金屬及微量元素含量存在差異。微量元素中，各種群間變動范圍較小(最大值/最小值小于1.8)的元素是Sc、Co、Ni、Ga、Sb、Tb、Dy、Nb。各種群間變動范圍較大(最大值/最小值大于5)的14種微量元素是Li、Be、Rb、In、Cs、Ba、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Yb、Th。?？趧又参飯@的麋鹿角樣本中未檢測出Be和Pr，七里海濕地公園、石首楊坡坦、木蘭圍場、臨安繁殖基地和慈溪濕地公園的麋鹿角樣本中均未檢測出Re。

石首保護區(qū)種群中的Cr含量最高(27.523 μg·g-1)，是其他地區(qū)的3～37倍，木蘭圍場種群最低；七里海濕地公園種群的Cu含量最高(3.366 μg·g-1)，是其他地區(qū)的3～5倍；Zn和Cd的含量在各種群中差別較小，石首楊坡坦野生種群均最高；慈溪濕地公園的種群中的Pb含量最高(9.150 μg·g-1)，是其他地區(qū)的2～8倍。

2.3 不同部位重金屬及微量元素含量的差異

麋鹿角不同部位重金屬及微量元素含量見表2。單因素方差分析表明，除V(P=0.045)、Co(P=0.035)、Zn(P<0.001)、Ga(P=0.002)、Y(P=0.003)和Cd(P=0.004)6種元素在基部與尖部，Zn(P=0.001)、Ga(P=0.014)、Y(P=0.003)、Cd(P=0.031)和Rb(P=0.029)5種元素在中部與尖部差異有統(tǒng)計學意義外，大部分元素含量在不同部位的差異無統(tǒng)計學意義；除Cr、Ni、Cu、Tb、Ho、Lu、Re和Bi外，36種元素在尖部的含量是3個部位中最高的，其中Be、V、Co、Zn、Ga、Mo、Cd、Cs、Gd、Dy、Pb、Th、Nb和Zr 14種元素含量為尖部>中部>基部。

3 討論

麋鹿角的成分分析發(fā)現(xiàn)其中含多種氨基酸、微量元素、維生素等(汪銀銀等，2007)。本研究表明，所檢測的44種元素在麋鹿角中均含有，這些元素在人體中均有重要作用，其中人體必需的14種微量元素中的Cu、Zn、Cr、Co、Mo、Ni、V均被檢測出。重金屬元素中，Pb、Cr、Cd、Zn、Cu在所有種群麋鹿角中均含有。

目前我國還沒有關于藥用動物的重金屬限量標準，因此參照我國《食品中污染物限量》(GB 2762-2012)和《藥用植物及制劑外經貿綠色行業(yè)標準》(WM-T 2-2004)(表4)對Pb、Cd、Cr、Zn、Cu等重金屬的限量標準，對各種群麋鹿角重金屬含量進行比較。Pb在慈溪濕地公園和石首保護區(qū)種群未達到《食品中污染物限量》和《藥用植物及制劑外經貿綠色行業(yè)標準》的限值；Cr在七里海濕地公園、石首保護區(qū)、大豐保護區(qū)和海口動植物園4個種群未達到《食品中污染物限量》的限值。重金屬污染是陸地生態(tài)系統(tǒng)中的重金屬濃度超過自然背景水平且導致生態(tài)破壞或環(huán)境質量下降的一種現(xiàn)象，由于生態(tài)系統(tǒng)重金屬的富集作用，大型野生哺乳動物可作為環(huán)境重金屬污染監(jiān)測研究的指示物(張鳳杰等，2004)。宋建平等(2012)在研究江蘇大豐麋鹿國家級自然保護區(qū)麋鹿角時也發(fā)現(xiàn)Pb的含量比較高，超過國家重金屬限量標準。因此，麋鹿角中重金屬濃度超過國家標準說明在慈溪濕地公園、七里海濕地公園、石首保護區(qū)、大豐保護區(qū)和?？趧又参飯@5個種群分布地中，麋鹿棲息環(huán)境或者食物受到重金屬污染的威脅。

表4 食品、中藥中重金屬限量標準Table 4 Heavy metal limited standard in food and Chinese medicine

主成分分析表明，Li、Be、Sc、V、Co、Ni、Cu、Ga、Sr、Y、Mo、Cd、Cs、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Er、Tm、Lu、Pb、Th、U、Zr、Hf等26種元素是麋鹿角的特征元素，相關性分析表明，這些特征元素之間存在一定的相關性，這說明特征元素之間存在一定的協(xié)同作用。宋建平等(2012)研究認為P、Ca、Mg、Sn、Pb、Cr、Mn是麋鹿角的特征元素，可見麋鹿角富含豐富的礦物元素。

雖然不同地區(qū)種群之間微量元素含量差異無統(tǒng)計學意義，但由于棲息環(huán)境、食物和水等的差異，不同地區(qū)種群之間微量元素存在較大差異，?？趧又参飯@麋鹿種群中未檢測出Be和Pr，七里海濕地公園、石首楊坡坦、木蘭圍場、臨安繁殖基地和慈溪濕地公園的麋鹿種群中均未檢測出Re；且有14種元素在各種群間變化幅度較大。分布于同一地區(qū)，石首楊坡坦種群有23種元素含量高于石首保護區(qū)種群。七里海濕地公園、?？趧又参飯@、慈溪濕地公園和臨安繁殖基地4個種群為全人工飼養(yǎng)，食物種類單一；大豐保護區(qū)、木蘭圍場和麋鹿苑3個種群為半散放飼養(yǎng)，食物種類相對豐富；石首保護區(qū)和石首楊坡坦種群為自由野外采食，食物種類豐富。而在全人工飼養(yǎng)種群、半散放種群和野外自由采食種群之間微量元素的含量并不存在逐漸遞增等任何規(guī)律性變化，可能與人工飼喂食物能夠保證麋鹿茸的正常生長和骨化有關。

麋鹿角不同部位之間的元素含量差異無統(tǒng)計學意義，但麋鹿角不同部位樣品的44種元素含量均有一定差異，這與宋建平等(2012)研究麋鹿角23種無機元素含量時得出不同部位麋鹿角元素含量存在差異的結果一致。44種元素中有36種元素表現(xiàn)為尖部含量最高，且其中14種元素表現(xiàn)為尖部>中部>基部，說明麋鹿角尖部對元素有富集作用。

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Heavy Metals, Trace Elements and their Regional Differences of David’s Deer Antler

CHENG Zhibin, LIU Yanju*, BAI Jiade, ZHONG Zhenyu, ZHU Minghao

(Beijing Milu Ecological Research Center, Beijing 100076, China)

David’s deer (Elaphurusdavidianus) is an indicator species for the environmental quality variation of wetland, and its antler also is the Chinese traditional medicinal materials. We studied 5 heavy metals and 39 trace elements in the David’s deer antlers from eight regions of China. Eighteen samples were collected from the captive or semi-free population of Beijing Milu Park, Tianjin Qilihai National Wetland Park, Jiangsu Dafeng Milu National Nature Reserve, Hubei Shishou Milu National Nature Reserve, Hebei Luan River Upstream National Nature Reserve, Hainan Tropical Wildlife Park, Linan Research Base of Breeding, National Protection Center for Endangered Species of Wild Fauna and Flora Gene, Zhejiang University, Zhejiang Cixi National Wetland Park, and one sample was from the wild population of Yangpotan village in Shishou city. The results showed that 44 elements had been detected in all samples and among which, 26 were the characteristic element such as Li, Be, Sc, V, Co, Ni, Cu, Ga, Sr, Y, Mo, Cd, Cs, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Er, Tm, Lu, Pb, Th, U, Zr and Hf. The concentration of trace elements varied from the distribution sites and the part of the antler. Concentration of Pb in the antler from the Zhejiang Cixi National Wetland Park and Hubei Shishou Milu National Nature Reserve exceeded national limited standards (GB 2762-2012, WM-T 2-2004). And concentration of Cr in the antler from the Tianjin Qilihai National Wetland Park, Hubei Shishou Milu National Nature Reserve, Jiangsu Dafeng Milu National Nature Reserve and Hainan Tropical Wildlife Park also exceeded national limited standards (GB 2762-2012). We concluded that some habitats and food resources of David’s deer were threatened by heavy metal pollution.

Elaphurusdavidianus; heavy metal; trace element; regional difference

2015-06-04 接受日期：2016-07-20

北京市科學技術研究院海外人才專項資助項目(OTP-2013-003)； 北京市科學技術研究院青年骨干計劃項目(201423)

程志斌(1983—)， 男， 碩士， 助理研究員， 主要從事野生動物保護學研究， E-mail:czb@milupark.org.cn

*通信作者Corresponding author, E-mail:liuyanju@hotmail.com

10.11984/j.issn.1000-7083.20150201

Q959.8

A

1000-7083(2016)05-0734-07