林曼利,彭位華

(1.宿州學(xué)院資源與土木工程學(xué)院,安徽 宿州 234000; 2.北京航空航天大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,北京 100191)

具有難降解性、生物累積性和食物鏈放大等生態(tài)環(huán)境效應(yīng)的重金屬,經(jīng)各種途徑進入地表或地下水體后,可通過飲水、食物鏈等途徑進入人體,從而對人體產(chǎn)生直接或間接的健康風(fēng)險。從研究現(xiàn)狀看,對水體重金屬風(fēng)險評價的研究主要集中在城市飲用水源地,如高繼軍等[1]和韓芹芹等[2]分別對北京市和烏魯木齊市飲用水源(地表水和地下水)開展了重金屬健康風(fēng)險評價研究;李祥平等[3]、杜維等[4]、曾彩明等[5]和程柳等[6]分別對廣州市主要飲用水源地、長江武漢段、南方某河流型水源地和小浪底水庫開展了地表水體的重金屬健康風(fēng)險評價研究;而李蘭芳等[7]和楊陽等[8]則直接對廣州市和保定市城區(qū)生活飲用水開展了重金屬污染物的檢測及健康風(fēng)險評價?？傮w看,目前針對地下水,特別是農(nóng)村地下水中重金屬健康風(fēng)險評價的研究相對較少[9-10],而農(nóng)村地下水與廣大農(nóng)民生活緊密關(guān)聯(lián),因此開展農(nóng)村地區(qū)地下水重金屬監(jiān)測和健康風(fēng)險評價分析,對保障廣大農(nóng)村供水安全有重要意義。

目前,對宿州市地下水已有少量關(guān)于水質(zhì)評價及健康風(fēng)險評價的研究,研究多關(guān)注水資源可持續(xù)利用、城區(qū)地下水和礦區(qū)深層地下水,如張生等[11]討論了宿州市水資源可持續(xù)利用問題,并對地表水和地下水開展了水質(zhì)評價;Sun等[12]和昌熙[13]則對宿州市城區(qū)地下水重金屬和硬度開展了水質(zhì)評價和空間分布研究;林曼利等[14-15]主要對宿州市礦區(qū)深層地下水開展了重金屬水質(zhì)污染和健康風(fēng)險評價研究;Sun等[16]針對宿州市農(nóng)村地下水中重金屬進行了數(shù)理統(tǒng)計分析,但是目前針對宿州市農(nóng)村地下水重金屬健康風(fēng)險評價的研究尚未見報道。筆者在對5種重金屬(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni)進行質(zhì)量濃度特征分析的基礎(chǔ)上,運用美國環(huán)保署(United States Environment Protection Agency, USEPA)推薦的健康風(fēng)險評價模型對宿州市農(nóng)村地下水開展了重金屬健康風(fēng)險評價研究,以期為研究區(qū)地下水污染與防治工作提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

宿州市位于安徽省北部,坐標為東經(jīng)116°09′～118°10′,北緯33°18′～34°38′。地處皖蘇魯豫4省交匯地帶,現(xiàn)轄4縣1區(qū)(碭山、蕭縣、靈璧、泗縣、埇橋區(qū)),面積9 787 km2,人口651.66萬。宿州市屬暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候,年均氣溫14～14.5℃,年降雨量只有774～895 mm,主要集中在5～9月,生活、農(nóng)業(yè)和工業(yè)幾乎所有的水資源均來自于地下水[16]。宿州市水資源總量為34.8億m3,占全省水資源總量的26%,人均水資源量602m3,屬于嚴重缺水地區(qū)[11],由于地表水資源匱乏及污染嚴重,地下水成為城鎮(zhèn)和廣大農(nóng)村居民的主要供水水源,開采層位為淺層和深層孔隙水[11,17]。淺層水開采量為3.39萬m3/d,深層水開采量為10.83萬m3/d,受開采的影響,城區(qū)中深層地下水水位以0.6～1 mm/a的速度下降,市區(qū)淺層和深層水已形成了3個統(tǒng)一的降落漏斗,漏斗中心最大水位埋深分別為19.19 m和24 m,漏斗區(qū)面積達150 km2,地面累計沉降44 mm[11, 17]。宿州市是一個缺水的城市,同時也是一個農(nóng)業(yè)大市[11],且煤炭資源豐富,化肥、農(nóng)藥和畜禽養(yǎng)殖等面源污染,以及煤炭開采等工業(yè)活動是區(qū)內(nèi)地下水中重金屬最可能的污染來源。

1.2 樣品采集與指標檢測

1.2.1 樣品采集

本次共采集70個地下水樣品,均直接采集于村民家中的自用水井,采樣時間為2013年9～10月。每次采樣時先用水樣涮洗聚乙烯瓶(已用去離子水清洗),采樣量為1L,并于24 h內(nèi)帶回實驗室進行預(yù)處理。70個樣品中,有58個采樣點深度范圍在7～38 m之間,有1個采樣點深度約100 m,11個采樣點深度不詳,具體采樣點分布見圖1。

圖1 采樣點分布

1.2.2 指標檢測

水溫、pH值和總?cè)芙庑怨腆w在采樣現(xiàn)場測試,測試結(jié)果分別為10.5～19.0℃,7.3～8.0和211～131 1 mg/L。水樣帶回實驗室后,經(jīng)0.45 μm微孔濾膜過濾,加入優(yōu)級純HNO3調(diào)pH≤2。用原子吸收分光光度計(TAS-990)石墨爐法分析Cd、Cr、Cu、Pb和Ni 5種重金屬元素。定量方法均采用外標法,各校準曲線的相關(guān)系數(shù)均高于0.998。分析測試工作在安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心完成。

1.3 健康風(fēng)險評價方法

1.3.1 評價模型

健康風(fēng)險評價(health risk assessment, HRA),是一種把污染物和人體健康聯(lián)系起來,定量描述污染物對人體健康產(chǎn)生風(fēng)險的一種方法[18]。與傳統(tǒng)的水質(zhì)等級評價體系相比,其能更直觀地表征水體中各污染物對人體健康的潛在危害[19]。本文采用應(yīng)用較廣泛的USEPA推薦的健康風(fēng)險評價模型[20],僅估算經(jīng)飲水暴露途徑下地下水中重金屬污染物的健康風(fēng)險,因為飲水途徑是受體(人)攝取水中污染物的最直接、最重要的方式[4, 21]。

1.3.2 健康風(fēng)險計算

污染物通過飲水途徑進入人體后所引起的健康風(fēng)險的評價模型包括致癌物所致健康危害的風(fēng)險模型和非致癌物所致健康危害的風(fēng)險模型,二者經(jīng)飲水途徑產(chǎn)生的個人健康風(fēng)險按公式(1)～(2)計算[1,5,8,9,14,22-25]:

(1)

(2)

式中:Rci和Rnj分別為化學(xué)致癌物i和化學(xué)非致癌物j經(jīng)飲水途徑產(chǎn)生的年平均致癌風(fēng)險值,a-1;Di和Dj分別為污染物i和化學(xué)非致癌物j經(jīng)飲水途徑的單位體重日均暴露劑量,mg/(kg·d);qi為化學(xué)致癌污染物i經(jīng)飲水途徑的致癌強度系數(shù),mg/(kg·d);RfDj為化學(xué)非致癌物j經(jīng)飲水途徑的參考劑量,mg/(kg·d);L為人類平均壽命,取值為70 a。Di或Dj按公式(3)計算:

(3)

式中:w為日均飲水量,成人一般取值2.2 L/d;ρi/j為污染物i或j飲水途徑的質(zhì)量濃度,mg/L;A為人均體質(zhì)量,成人取70 kg。

假定各污染物對人體健康危害的毒性作用不存在拮抗或協(xié)同的關(guān)系,則地下水中重金屬通過飲水途徑產(chǎn)生的總的健康危害風(fēng)險值(R總)即為經(jīng)飲水途徑化學(xué)致癌物所致的總致癌風(fēng)險值(Rc)與非致癌污染物所致的總致癌風(fēng)險值(Rn)之和,公式為

R總=Rc+Rn

(4)

(5)

(6)

1.3.3 模型參數(shù)

根據(jù)國際癌癥研究協(xié)會(International Agency for Research on Cancer, IARC)和世界衛(wèi)生組織(World Health Organization, WHO)通過全面評價化學(xué)物質(zhì)致癌性可靠程度而編制的分類系統(tǒng),Cd和Cr為化學(xué)致癌物,Cu、Pb和Ni為非化學(xué)致癌物,其Rc和Rn計算過程中的相關(guān)參數(shù)列于表1～2[26-28]。

表1 飲水暴露途徑下模型參數(shù)qi值

表2 飲水暴露途徑下模型參數(shù)RfDj值

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬質(zhì)量濃度特征

研究區(qū)70個地下水樣品中5種重金屬元素測試結(jié)果及與GB5479—2006《生活飲用水衛(wèi)生標準》[29]、GB/T14848—93《地下水環(huán)境質(zhì)量標準》[30]的3類標準對比情況見表3。

注:a和b分別為《生活飲用水衛(wèi)生標準》和《地下水環(huán)境質(zhì)量標準》的3類標準。

由表3可知,按均值大小依次為:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,均值大小次序與前期對研究區(qū)城區(qū)地下水5種重金屬測試結(jié)果相一致[12],除Cd和Cr外,其他3種金屬的均值大小次序也與皖北深層地下水重金屬測試結(jié)果一致[14]。前期研究表明,皖北深層地下水Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分別為4.9、4.0、12.0、16.4和68.2 μg/L[14-15],與之相比,本次針對農(nóng)村淺層地下水中5種重金屬的質(zhì)量濃度測試結(jié)果均較低,特別是Cd和Cr相差了1個數(shù)量級,而與研究區(qū)城區(qū)地下水中5種重金屬的測試結(jié)果相比(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分別為0.4、0.6、3.9、4.4和7.2 μg/L)則十分相近[12]。本次所采集的70個農(nóng)村地下水樣品,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni的檢測結(jié)果均符合《地下水環(huán)境質(zhì)量標準》中的3類標準[16],說明研究區(qū)地下水可適用于集中式生活飲用水水源及工農(nóng)業(yè)用水,但與《生活飲用水衛(wèi)生標準》相比,分別有1個采樣點中的Pb和5個采樣點中Ni超過相應(yīng)標準限值,超標率分別為1.43%和7.14%,其中Ni的最大超標倍數(shù)約2.3倍,說明宿州市部分農(nóng)村地區(qū)的地下水已不宜被農(nóng)民直接飲用。同時,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni質(zhì)量濃度的變異系數(shù)為100%、93%、321%、40%、129%,除Pb外,其他5種重金屬的標準差和變異系數(shù)均較大。

Pb和Ni的質(zhì)量濃度空間分布見圖2。Pb(圖2(a))和Ni(圖2(b))質(zhì)量濃度空間分布較相似,高值區(qū)呈點狀分布,二者都有4個高值區(qū),其對應(yīng)位置基本一致,且均分布在離市區(qū)較近位置,其中高值區(qū)1和2分別對應(yīng)城東鄉(xiāng)和桃園鎮(zhèn)北部附近。前期對宿州市城區(qū)地下水重金屬分析結(jié)果也表明,Pb和Ni質(zhì)量濃度高值區(qū)空間分布比較相似,而且均靠近老城區(qū)[12]。

圖2 宿州市農(nóng)村地下水Pb和Ni質(zhì)量濃度空間分布

2.2 健康風(fēng)險評價

根據(jù)所選定的健康風(fēng)險評價模型及相關(guān)參數(shù),計算出化學(xué)致癌物和化學(xué)非致癌物的飲水途徑健康危害的平均個人年風(fēng)險值和總風(fēng)險值(R總)(表4)。

表4 各重金屬Rc、Rn和R總特征值 a-1

由表4可知,宿州市農(nóng)村地下水化學(xué)致癌物Cd和Cr經(jīng)飲水途徑的健康危害風(fēng)險值為2.57×10-8～6.45×10-6a-1和4.05×10-7～6.47×10-5a-1,均值分別為1.07×10-6和1.15×10-5a-1,風(fēng)險等級為Cr>Cd。Cd和Cr的均值均未超過ICRP推薦的最大可接受風(fēng)險(5×10-5a-1)[31]和USEPA推薦的最大可接受風(fēng)險(1×10-4a-1)[32],但均值都高于瑞典環(huán)境保護局、荷蘭建設(shè)環(huán)保局及英國皇家協(xié)會推薦的最大可接受風(fēng)險(1×10-6a-1)[33]。具體來說,在70個采樣點中Cr和Cd的健康危險風(fēng)險值分別有69個(約99%)和25個(約36%)超過1×10-6a-1?；瘜W(xué)非致癌物Cu,Pb和Ni的通過飲水途徑引起的健康危害風(fēng)險數(shù)量級在10-13～ 10-9a-1,平均值分別為3.5×10-10、1.4×10-9和1.61×10-10a-1,風(fēng)險等級由高到低依次為Pb>Cu>Ni?；瘜W(xué)非致癌物所致健康風(fēng)險均低于荷蘭建設(shè)環(huán)保局(1×10-8a-1)、英國皇家協(xié)會(1×10-7a-1)和國際原子能機構(gòu)(5×10-7a-1)所推薦的可忽略水平[33]?？傮w看,宿州市農(nóng)村地區(qū)地下水中5種重金屬的總健康風(fēng)險為7.94×10-7～6.58×10-5a-1,均值為1.25×10-5a-1,都低于USEPA推薦的最大可接受風(fēng)險,但有2個采樣點(約占3%)高于ICRP推薦的標準,有69個采樣點(約99%)高于瑞典環(huán)境保護局、荷蘭建設(shè)環(huán)保局及英國皇家協(xié)會推薦的最大可接受風(fēng)險。5種重金屬中,Cr對總健康風(fēng)險貢獻最大,貢獻率為41.43%～99.35%,平均為89.52%,為研究區(qū)首要污染物,其次是Cd,其貢獻率為0.65%～58.51%,平均為10.45%,因此Cr和Cd應(yīng)作為研究區(qū)主要的環(huán)境健康風(fēng)險管理控制指標。從空間分布看,Cr的質(zhì)量濃度2個健康風(fēng)險高值區(qū)主要位于桃園鎮(zhèn)北部附近(圖3(a)),而Cd的質(zhì)量濃度高值區(qū)主要位于城東鄉(xiāng)附近(圖3(b)),這些高值區(qū)均離市區(qū)較近。

圖3 宿州市農(nóng)村地下水Cr和Cd健康風(fēng)險空間分布

前期對研究區(qū)深層地下水開展的重金屬健康風(fēng)險評價結(jié)果表明,化學(xué)非致癌物Cu、Pb和Ni經(jīng)飲水途徑所致健康危害風(fēng)險值也較小,數(shù)量級在10-11～ 10-8a-1,且大多處于可忽略水平;而化學(xué)致癌物Cd和Cr所致健康危害風(fēng)險值數(shù)量級在10-6～ 10-4a-1,經(jīng)飲水途徑所致健康危害風(fēng)險值較大[14],同時,研究結(jié)果還表明,Cr的健康風(fēng)險值最大,應(yīng)作為優(yōu)先污染物進行監(jiān)測與控制,與本次研究結(jié)果一致。溫海威等[22],郭杏妹等[23]和郭占景等[24-25]利用USEPA推薦的健康風(fēng)險評價模型分別對沈陽,佛山和石家莊農(nóng)村地下水進行重金屬健康風(fēng)險評價,都得出化學(xué)致癌物引起的個人年致癌風(fēng)險均遠高于化學(xué)非致癌物,且化學(xué)致癌物中Cr的健康風(fēng)險均大于Cd,其中Cr經(jīng)飲水途徑所致健康風(fēng)險值分別為9.08×10-6～24.3×10-5a-1,7.34×10-5a-1和3.69×10-5～42.8×10-5a-1(均值7.38×10-5a-1),占總風(fēng)險的比例分別為52.64%～100%,99.32%和84.53%,研究結(jié)果均表明Cr是農(nóng)村飲用水中產(chǎn)生健康危害風(fēng)險的首要污染物,應(yīng)優(yōu)先控制。這些研究所得到的Cr健康風(fēng)險值和主要結(jié)論都與本次研究結(jié)論一致。張時珍等[10],黃艷紅等[34]和何健飛等[35]對華東某農(nóng)村,武漢市農(nóng)村和清遠市某工業(yè)區(qū)農(nóng)村也開展了經(jīng)飲水途徑的重金屬健康風(fēng)險評價研究,在未測定Cr的情況下,均得出As在區(qū)域地下水中也具有一定的致癌風(fēng)險。而胡春華等[9]對環(huán)鄱陽湖區(qū)農(nóng)村飲用水也開展了重金屬健康風(fēng)險評價研究,在未測定Cr和As情況下,則得出Cd是產(chǎn)生風(fēng)險的主要污染物?？梢?Cr、As和Cd 3種重金屬是農(nóng)村地下水中最為常見的優(yōu)先污染物。

3 結(jié) 論

a. 宿州市農(nóng)村地下水5種重金屬按質(zhì)量濃度均值排列依次為:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,各采樣點5種重金屬檢測結(jié)果均符合《地下水環(huán)境質(zhì)量標準》三類標準,但部分采樣點中Pb和Ni超過《生活飲用水衛(wèi)生標準》標準限值,超標率分別為1.43%和7.14%,且二者高值區(qū)在空間分布上均圍繞在城市周邊,說明部分農(nóng)村地下水已不宜被農(nóng)民直接飲用,特別是近郊的農(nóng)村地區(qū)。

b. 健康風(fēng)險評價結(jié)果表明,盡管Cr和Cd質(zhì)量濃度較低,但具有較高的健康危害風(fēng)險,二者均值分別為1.24×10-6和1.34×10-5a-1,雖然均未超過ICRP和USEPA推薦的最大可接受風(fēng)險,但均超過瑞典環(huán)境保護局、荷蘭建設(shè)環(huán)保局及英國皇家協(xié)會推薦的最大可接受風(fēng)險,說明Cr和Cd均具有一定的致癌風(fēng)險;而化學(xué)非致癌物質(zhì)Cu、Pb和Ni通過飲用水途徑產(chǎn)生的健康風(fēng)險均處于可忽略水平。Cr和Cd占總健康風(fēng)險值的比例平均分別為89.52%和10.45%,應(yīng)作為優(yōu)先污染物而予以重視和加強管理。

本研究只考慮了通過飲水途徑攝入,未考察其他暴露途徑,如皮膚接觸和吸入等,因此,所得風(fēng)險值實際上是低估了重金屬的暴露風(fēng)險。再者,通過飲水暴露途徑的健康風(fēng)險還與人們的生活方式、生活習(xí)慣以及職業(yè)類型密切相關(guān)[1]。本次研究中,重金屬總的健康風(fēng)險值的測度僅為致癌與非致癌風(fēng)險的簡單相加,并沒有考慮各重金屬間的拮抗或協(xié)同等相互作用[36]。此外,本次健康風(fēng)險評價所選用的參數(shù)是借鑒已有成果,而并沒有通過調(diào)查研究獲得針對研究區(qū)范圍內(nèi)的基本參數(shù),如體重、壽命,也沒有針對不同暴露人群(成人、兒童、男人和女人)開展具體評價,因此所得結(jié)論較為寬泛。

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