倪春華，包建平，周小進，許書堂，徐良發(fā)，徐田武，蘇頌臣

(1.長江大學 地球環(huán)境與水資源學院，武漢　430100； 2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，

江蘇 無錫　214126； 3.中國石化 中原油田分公司 勘探開發(fā)科學研究院，鄭州　450018)

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渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井天然氣地球化學特征與成因

倪春華1,2，包建平1，周小進2，許書堂3，徐良發(fā)2，徐田武3，蘇頌臣3

(1.長江大學 地球環(huán)境與水資源學院，武漢430100； 2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，

江蘇 無錫214126； 3.中國石化 中原油田分公司 勘探開發(fā)科學研究院，鄭州450018)

摘要：東濮凹陷是中國東部地區(qū)典型的富含油氣盆地，經(jīng)過數(shù)十年的勘探已相繼發(fā)現(xiàn)了一批油氣田，近期在胡狀集潛山鉆探的胡古2井于二疊系上石盒子組、石千峰組試獲工業(yè)氣流。通過對胡古2井二疊系天然氣地球化學特征的系統(tǒng)研究，同時結(jié)合區(qū)域地質(zhì)背景資料，綜合分析了其成因類型及來源。研究表明，該天然氣烴類氣體組成以甲烷為主，重烴氣含量較低，干燥系數(shù)為0.977~0.985，屬于干氣；甲烷、乙烷、丙烷碳同位素值分別為-28.70‰~-28.40‰，-16.00‰~-14.50‰，-19.00‰~-15.70‰，且乙烷、丙烷碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)，主要是由同源不同期的天然氣混合所導致。胡古2井二疊系天然氣屬于煤成氣，來自于石炭—二疊系煤系烴源巖，且喜馬拉雅期高演化階段生成的干酪根裂解氣占主體。

關(guān)鍵詞：煤成氣；干酪根裂解氣；上古生界；深層勘探；東濮凹陷；渤海灣盆地

東濮凹陷是我國為數(shù)不多的既富油又富氣的盆地之一[1-5]，據(jù)全國三次資評數(shù)據(jù)，東濮凹陷石油和天然氣資源量分別為12.37×108t和3 675×108m3，探明儲量分別為5.93×108t和1 365×108m3，已相繼發(fā)現(xiàn)了文明寨、馬寨、慶祖集、馬廠等油田和文23、戶部寨、白廟、橋口等氣田。胡古2井構(gòu)造上位于東濮凹陷西部斜坡帶胡狀集二臺階低位潛山，該井于二疊系石千峰組(P3sh)4 572.6~4 605.6 m井段、上石盒子組(P2s)4 748.4~4 767.1 m井段壓裂作業(yè)后分別試獲工業(yè)氣流，預計天然氣控制儲量可達105×108m3，這一發(fā)現(xiàn)標志著西部潛山帶勘探取得了重要突破。本文通過對胡古2井二疊系天然氣組分、輕烴、碳氫同位素組成和稀有氣體同位素等測試，并結(jié)合前人的相關(guān)研究成果及區(qū)域地質(zhì)背景資料，分析其地球化學特征，探討其成因及來源。

1地質(zhì)背景

東濮凹陷位于渤海灣盆地臨清坳陷東南部，地理上橫跨魯西南和豫東北，是發(fā)育于華北古生界地臺之上的中新生界斷陷盆地，勘探面積為5 300 km2[1]；其東以蘭聊斷裂與魯西南隆起相鄰，西以長垣斷裂與內(nèi)黃隆起為界，南以蘭考凸起與中牟凹陷相隔，北以馬陵斷裂與莘縣凹陷接壤，總體具有“兩洼一隆一斜坡”的構(gòu)造格局特點[6](圖1)，平面上呈NE向展布。東濮凹陷主要發(fā)育古近系(沙一段、沙三段)、上古生界(太原組、山西組)2大套烴源巖層系，以古近系(沙三段、沙四段)為主要儲層，沙一段、沙三段鹽巖則為區(qū)域性優(yōu)質(zhì)蓋層，縱向上形成多套有利的生儲蓋組合，目前已發(fā)現(xiàn)多個油氣田，且大多集中分布于中央隆起構(gòu)造帶，含油氣層位主要為古近系沙三段、沙四段[7-10]。

圖1　渤海灣盆地東濮凹陷構(gòu)造綱要

2分析方法

本次研究利用雙閥門高壓鋼瓶進行天然氣樣品的采集，天然氣組分和碳氫同位素組成及稀有氣體同位素的分析測試工作均由中國石化油氣成藏重點實驗室完成。其中天然氣組分分析應(yīng)用布魯克3800型氣相色譜儀；碳同位素分析采用MAT-253穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀，分析精度為±0.15‰，標準為VPDB(下同)；氫同位素分析采用Delta V型同位素質(zhì)譜儀，分析精度為±3‰，標準為VSMOW(下同)；稀有氣體同位素分析則采用Noblesse型稀有氣體同位素質(zhì)譜儀。測試結(jié)果如表1所示。

3天然氣地球化學特征

3.1組分特征

胡古2井二疊系天然氣組分測試結(jié)果表明，該天然氣以烴類氣體為主，其中甲烷含量占絕對優(yōu)勢，介于90.88%~91.74%，而重烴氣含量介于1.36%~2.16%，天然氣干燥系數(shù)(C1/C1-5)為0.977~0.985，這與文留構(gòu)造上的文古2井二疊系石千峰組(3 813.5~3 834.3 m)天然氣干燥系數(shù)(0.968)較為接近[6]，均表現(xiàn)為干氣特征。非烴類氣體中，以CO2和N2為主，兩者含量分別介于5.32%~6.18%和0.64%~1.57%(表1)。

3.2碳同位素特征

胡古2井二疊系天然氣的烷烴氣碳同位素總體偏重，尤其是乙烷碳同位素。甲烷碳同位素δ13C1值介于-28.70‰~-28.40‰，乙烷碳同位素δ13C2值介于-16.00‰~-14.50‰，丙烷碳同位素δ13C3值介于-19.00‰~-15.90‰(表1)，對比該地區(qū)前期已發(fā)現(xiàn)的天然氣碳同位素特征認為，與文古2井、文23井天然氣較為接近，而與濮城地區(qū)濮35井天然氣相差較大[11]，反映出兩者在原始生烴母質(zhì)方面存在差異性。生烴模擬實驗與勘探實踐均已揭示，成因相對單一的有機成因氣碳同位素序列通常呈現(xiàn)正序特征(δ13C1<δ13C2<δ13C3)，而胡古2井二疊系天然氣碳同位素呈現(xiàn)δ13C1<δ13C2>δ13C3(圖2)，即發(fā)生了乙烷和丙烷碳同位素的局部倒轉(zhuǎn)。國外學者[12]認為這種類型的碳同位素倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象很少見，而戴金星等[13-14]研究后發(fā)現(xiàn)此類倒轉(zhuǎn)則是鄂爾多斯盆地蘇里格氣田的主要特征。至于胡古2井乙烷、丙烷碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的原因，將在下文分析天然氣成因時一并進行探討。

表1　渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井天然氣組分和碳、氫同位素及稀有氣體同位素組成

前文已述，胡古2井二疊系石千峰組、上石盒子組碎屑巖儲層產(chǎn)出的天然氣中均檢測出一定含量的CO2氣體，且CO2的碳同位素分布于-16.50‰~-15.10‰之間。根據(jù)不同成因CO2碳同位素與其含量關(guān)系的判別圖版[15-16]，認為該CO2為有機成因(圖3)，且可能來自于上古生界石炭—二疊系煤系烴源巖的二次生烴。

圖2　渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井

圖3　渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井

3.3氫同位素特征

天然氣氫同位素的研究對象主要包括游離氫和烷烴氣，且目前國內(nèi)外以有機成因烷烴氣的研究程度相對較高。有機熱成因烷烴氣的氫同位素組成主要受烴源巖沉積環(huán)境和成熟度的影響，而且最主要是受到沉積環(huán)境的影響[17-18]，如發(fā)育于海陸交互相半咸水環(huán)境的烴源巖所生成的甲烷氫同位素大于-190‰[19]。胡古2井二疊系石千峰組和上石盒子組天然氣甲烷氫同位素分別為-149‰和-163‰，據(jù)此判斷其氣源巖應(yīng)發(fā)育于海陸交互相的半咸水環(huán)境。Schoell[20]研究指出天然氣的氫同位素隨著烴源巖成熟度的增加而變重，如濕氣或原油伴生氣甲烷的氫同位素在-260‰~-150‰，而干氣的甲烷氫同位素在-180‰~-130‰，表現(xiàn)為隨氣體干燥系數(shù)的增大而變重，這一結(jié)論與胡古2井二疊系天然氣的氫同位素特征是吻合的。

3.4氬同位素特征

氬氣是一種惰性氣體，由于其具有穩(wěn)定的化學性質(zhì)，幾乎不與其他物質(zhì)發(fā)生化學反應(yīng)，因而氬同位素成為氣源對比的重要手段之一，其原理為氣源巖的地質(zhì)年代越老，Ar40含量越高,Ar40/ Ar36比值越大,據(jù)此可根據(jù)天然氣的Ar40/ Ar36比值推測其可能的烴源巖。許化政等[21]對東濮凹陷文留構(gòu)造不同成因天然氣的Ar40/ Ar36比值進行了統(tǒng)計，結(jié)果顯示產(chǎn)于鹽下沙四段、來源于石炭—二疊系的天然氣Ar40/ Ar36比值為1 175~1 286，而產(chǎn)于鹽上、與第三系共生油型氣的Ar40/ Ar36比值為343~612，即說明氣源不同的天然氣Ar40/ Ar36比值分布范圍差異較大。由表1所示，胡古2井二疊系天然氣具有較大的Ar40/ Ar36比值，樣品測試結(jié)果為747~3 270，反映其可能來源于石炭—二疊系煤系烴源巖。

4天然氣成因類型

國內(nèi)外學者將天然氣的成因類型劃分為有機成因氣、無機成因氣和混合成因氣三大類，由于天然氣勘探發(fā)現(xiàn)以有機成因氣為主，故針對有機成因氣的相關(guān)研究更為深入，對其成因類型又進行了細分，如根據(jù)熱演化程度劃分為生物氣、熱解氣和裂解氣，根據(jù)氣源巖母質(zhì)類型劃分為煤成氣和油型氣。目前，對于天然氣成因類型的研究，主要是通過天然氣組分、烷烴氣碳氫同位素、輕烴組成、稀有氣體同位素等指標，同時結(jié)合實際地質(zhì)背景資料綜合分析后進行判識[21-24]。筆者將在上文天然氣地球化學特征分析的基礎(chǔ)上，利用天然氣成因判別圖版，并結(jié)合東濮凹陷已有的研究成果，綜合分析胡古2井二疊系天然氣的成因，并探討其來源。

在天然氣成因類型判別的各類指標中，烷烴氣碳同位素是最為有效的，因此應(yīng)用也更為廣泛。研究表明，烷烴氣碳同位素的影響因素主要包括原始母質(zhì)類型和成熟度。據(jù)此，根據(jù)不同成因類型天然氣甲烷、乙烷、丙烷碳同位素的判別標準[16]，認為胡古2井二疊系天然氣屬于典型的煤成氣。值得注意的是，本次測試結(jié)果顯示該天然氣的乙烷碳同位素大于-20‰，而東濮凹陷已發(fā)現(xiàn)的及國內(nèi)主要煤成氣田的乙烷碳同位素一般小于-20‰[14]，如何解釋這一現(xiàn)象呢？劉文匯等[25]通過煤巖的熱模擬實驗發(fā)現(xiàn)，模擬氣體的甲烷、乙烷碳同位素均隨熱演化程度的增高而變重，且當Ro達到2.30%左右，乙烷碳同位素值大于-20‰，這一認識與東濮凹陷石炭—二疊系烴源巖總體處于高成熟—過成熟的熱演化背景相吻合[26]。胡國藝等通過熱模擬實驗揭示Ro=2.30%為腐殖型干酪根裂解氣的主生氣窗[27]。

戴金星等利用Whiticar建立的δ13C1-C1/C2+3鑒別圖[28]確定了國內(nèi)儲量達到1 000×108m3以上大氣田烷烴氣的氣源[29]，取得較好的應(yīng)用效果。筆者利用此圖版分析胡古2井二疊系天然氣的氣源，結(jié)果顯示其來自于母質(zhì)類型為Ⅲ型干酪根的烴源巖(圖4)。結(jié)合區(qū)域地質(zhì)資料分析，東濮凹陷上古生界煤系烴源巖橫向分布穩(wěn)定且厚度較大，其中暗色泥巖厚度為120~180 m，煤巖厚度10~20 m，縱向上以太原組、山西組有機質(zhì)豐度較高，腐殖型(Ⅲ型)干酪根為主，這為煤成氣的大量生成奠定了良好的物質(zhì)基礎(chǔ)。

圖4　渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井

輕烴蘊藏著豐富的地球化學信息，利用輕烴地球化學指標可進行天然氣成因類型的劃分，常用的指標包括甲基環(huán)己烷指數(shù)、C6-7支鏈烷烴含量等。胡國藝等[30]研究后認為，C7輕烴正己烷、甲基環(huán)己烷、二甲基環(huán)戊烷相對含量和C5-7正構(gòu)烷烴、C5-7異構(gòu)烷烴、C5-7環(huán)烷烴相對含量這兩組指標具有較好的應(yīng)用效果。如圖5所示，在C5-7正構(gòu)烷烴、C5-7異構(gòu)烷烴、C5-7環(huán)烷烴組成三角圖上，胡古2井二疊系天然氣落在煤成氣范圍內(nèi)。

國內(nèi)外學者根據(jù)烷烴氣單體碳同位素與成熟度的相關(guān)性建立了一系列方程式[19,31-33]，值得注意的是，該方法的研究對象主要為單一來源、單期成藏的天然氣，而對于多期成藏的天然氣，計算結(jié)果可能存在較大誤差，但在尚無更好辦法的情況下，大致可以采用該方法來進行天然氣成熟度的分析。因此，筆者嘗試利用甲烷碳同位素與成熟度的關(guān)系方程式計算了胡古2井二疊系天然氣的等效Ro。結(jié)果表明，若為油型氣，Ro=3.23%~7.36%；反之，若為煤成氣，Ro主體處于1.32%~2.61%之間，為高成熟—過成熟演化階段，這與西部洼陷上古生界煤系地層的現(xiàn)今埋深4 500~6 500 m、Ro=1.30%~3.20%相吻合[6]；而基于油型氣所計算的Ro值顯然與實際地質(zhì)演化背景大相徑庭。因此，天然氣成熟度的分析結(jié)果也進一步佐證了該天然氣屬于煤成氣成因的判識。

戴金星等[14]基于大量的研究實例總結(jié)了烷烴氣碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的主要成因包括以下4種：(1)有機成因烷烴氣和無機烷烴氣的混合；(2)煤成氣和油型氣的混合；(3)同型不同源氣或同源不同期氣的混合；(4)天然氣的某一或某些組分被細菌氧化。下文將結(jié)合東濮凹陷的地質(zhì)背景資料，探討胡古2井二疊系天然氣碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的可能原因。通常認為有機成因烷烴氣與殼源氦相伴生，而無機成因烷烴氣則與幔源氦伴生，且可根據(jù)R/Ra值對其進行劃分，一般殼源氦的R/Ra值為0.01~0.10[34-35]。胡古2井二疊系天然氣R/Ra值為0.075~0.079，據(jù)此判斷其為與殼源氦相伴生的有機成因烷烴氣，說明碳同位素倒轉(zhuǎn)不是有機成因氣和無機成因氣的混合所致。根據(jù)對天然氣地球化學特征及其成因類型的綜合分析，判別其具煤成氣特征，表明烷烴氣碳同位素倒轉(zhuǎn)不是煤成氣和油型氣的混合所造成。另外，細菌一般在80 ℃以下才具有活性，而胡古2井二疊系氣層的埋深均超過4 500 m，地層溫度遠高于80 ℃，細菌不具備起碼的生存前提，故倒轉(zhuǎn)不是細菌氧化某烷烴氣組分而引起的。胡古2井二疊系天然氣主要來自石炭—二疊系煤系烴源巖(主體為腐殖型干酪根)，而此類烴源巖在生烴過程中是長期生氣的全天候氣源巖[36]，且具有很高的排氣效率而成為常規(guī)天然氣和致密砂巖氣的主要氣源[37]。根據(jù)熱演化史與生烴期次的研究認為，東濮凹陷石炭—二疊系經(jīng)歷了包括印支期、喜馬拉雅期2次主要生烴過程[38]，且喜馬拉雅期高成熟—過成熟階段仍具有較大的干酪根裂解氣生成潛力[39]。因此，綜上所述，胡古2井二疊系天然氣中烷烴氣碳同位素倒轉(zhuǎn)可能是不同時期生成的煤成氣混合所致。

圖5　渤海灣盆地東濮凹陷胡古2井二疊系天然氣

5結(jié)論

(1)東濮凹陷胡古2井二疊系天然氣甲烷含量為90.88%~91.74%，重烴氣含量介于1.36%~2.16%，干燥系數(shù)為0.977~0.985，非烴氣體CO2和N2含量分別介于5.32%~6.18%和0.64%~1.57%。甲烷碳、氫同位素分別為-28.70‰~-28.40‰和-163‰~-149‰，乙烷碳同位素為-16.00‰~-14.50‰，丙烷碳同位素則介于-19.00‰~-15.90‰，烷烴氣乙烷、丙烷碳同位素出現(xiàn)倒轉(zhuǎn)。

(2)胡古2井二疊系天然氣具有煤成氣特征，來自干酪根類型為腐殖型的石炭—二疊系煤系烴源巖。由于該地區(qū)具有印支期和喜馬拉雅期2期生烴過程，天然氣組成具有同源多期混合的特點，因而導致其乙烷、丙烷碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)。

(3)東濮凹陷前期勘探發(fā)現(xiàn)以古生新儲型(上古生界石炭系—二疊系為源、古近系沙河街組為儲)的中淺層油氣藏(田)為主，而西部斜坡帶胡古2井工業(yè)氣流的發(fā)現(xiàn)，是繼文古2井上古生界試獲工業(yè)油氣流之后的重要進展，這進一步擴大了東濮凹陷天然氣勘探的范圍，同時此類古生古儲型氣藏的發(fā)現(xiàn)，拓寬了東濮凹陷天然氣勘探的領(lǐng)域。

致謝：樣品采集工作得到了中國石化中原油田分公司勘探開發(fā)科學研究院的大力支持，在此深表謝意！

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(編輯徐文明)

Geochemical characteristics and types of natural gas

from well Hugu 2 in the Dongpu Sag of Bohai Bay Basin

Ni Chunhua1,2, Bao Jianping1, Zhou Xiaojin2, Xu Shutang3, Xu Liangfa2, Xu Tianwu3, Su Songchen3

(1.SchoolofEarthEnvironmentandWaterResources,YangtzeUniversity,Wuhan,Hubei430100,China;

2.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214126,China;

3.ScienceResearchInstituteofExplorationandDevelopment,SINOPECZhongyuanOilfield,Zhengzhou,Henan450018,China)

Abstract:The Dongpu Sag is a typical oil and gas producing unit in the Bohai Bay Basin in east China. A series of oil and gas fields have been discovered in recent years. In 2013, well Hugu 2 was drilled in the Huzhuangji area, finding industrial gas flows in the upper Shihezi and Shiqianfeng formations in the Permian. The geochemical characteristics and types of natural gas from well Hugu 2 were studied. The natural gas has a high methane content and low heavy hydrocarbon content. The dryness coefficient ranges from 0.977 to 0.985. The carbon isotopic values of methane, ethane and propane range from -28.7‰ to -28.4‰, -16.0‰ to -14.5‰, and -19.0‰ to -15.7‰, respectively. The carbon isotopic values of ethane and propane display reversal due to the mixing gases from the same source rocks at different stages. The gases from the Permian in well Hugu 2 are derived from the Carboniferous and Permian coal measures. A large proportion of the gases was cracked from kerogens during the Himalayan period.

Key words:coal-derived gas; kerogen cracking gas; Upper Paleozoic; exploration in deep buried zone; Dongpu Sag; Bohai Bay Basin

基金項目：中國石化油田勘探開發(fā)事業(yè)部重大勘探導向項目 (G5800-13-ZS-YTB027)資助。

作者簡介：倪春華(1981—)，男，博士生，工程師，從事油氣地質(zhì)與地球化學研究。E-mail：nichunhua.syky@sinopec.com。

收稿日期：2014-08-05；

修訂日期：2015-09-21。

中圖分類號：TE122.1+13

文獻標志碼：A

文章編號：1001-6112(2015)06-0764-06doi：10.11781/sysydz201506764