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        無機(jī)顆粒與腐殖酸復(fù)合共存時(shí)的超濾膜污染行為研究

        2016-01-22 10:32:39李松山
        關(guān)鍵詞:納米級(jí)超濾膜高嶺土

        王 磊,高 哲,米 娜,李松山

        (西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,陜西 西安 710055)

        超濾膜以高效、節(jié)能、無二次污染等優(yōu)勢(shì)被廣泛地應(yīng)用于污水處理及城市污水等水資源深度凈化領(lǐng)域[1-2].但是,水體中大量存在的無機(jī)顆粒及溶解性有機(jī)物會(huì)引起膜性能的不斷衰減,即膜污染問題限制超濾膜在水處理領(lǐng)域的進(jìn)一步推廣應(yīng)用[3-5].

        近年來,隨著對(duì)膜污染認(rèn)識(shí)的不斷加深,研究者意識(shí)到廢水中大量存在的無機(jī)膠體顆粒,是影響溶解性有機(jī)物膜污染行為的重要因素.Qilin等人考察了二氧化硅顆粒與腐殖酸(HA)共存時(shí)的膜通量衰減速率,結(jié)果發(fā)現(xiàn),二氧化硅顆粒的存在加速了超濾膜通量衰減速率,認(rèn)為主要是因?yàn)槎趸枧c腐植酸間的相互作用抑制了污染物的反擴(kuò)散能力,導(dǎo)致更多的污染物更快得沉積在膜表面從而加重了膜污染速率[6].而Jermann等人選擇高嶺土代表水體中的無機(jī)物,研究其與HA共存時(shí)的超濾通量衰減幅度,結(jié)果也發(fā)現(xiàn),高嶺土與HA共存時(shí),超濾膜污染幅度明顯大于HA單獨(dú)存在時(shí);但是,他們認(rèn)為腐植酸與高嶺土共混后,腐植酸吸附在高嶺土顆粒表面,阻礙了高嶺土顆粒間的團(tuán)聚行為 形成了密實(shí)的濾餅層,從而加重了膜污染的速率[7].相反,Zularisam等人的研究發(fā)現(xiàn)高嶺土與HA共存時(shí),超濾膜污染幅度明顯減緩,認(rèn)為部分HA吸附在高嶺土顆粒的表面,減少了腐植酸在膜表面的沉降累積速率,從而減輕了有機(jī)腐植酸膜污染速率[8].但是上述關(guān)于無機(jī)顆粒與有機(jī)物共存的研究多是基于宏觀的膜通量衰減比對(duì),由于無機(jī)顆粒尺寸、有機(jī)物類別、實(shí)驗(yàn)條件等差異,所得到的結(jié)論并不一致.

        選用應(yīng)用最廣泛的一種超濾膜——PVDF超濾膜,選用典型有機(jī)物HA代表廢水中有機(jī)膜污染物,使用水體中廣泛存在的二氧化硅及高嶺土膠體顆粒模擬膠體物質(zhì),分別進(jìn)行了單種污染物及HA-無機(jī)共存時(shí)的PVDF超濾膜過濾試驗(yàn);并使用AFM結(jié)合膠體探針定量測(cè)定了膜-無機(jī)/HA、無機(jī)-無機(jī)及HA-HA之間的相互作用力,結(jié)合膜污染試驗(yàn)及無機(jī)-有機(jī)污染物共存前后Zeta電位變化等,解析無機(jī)顆粒與溶解性有機(jī)物共存時(shí)的超濾膜污染行為,旨在為超濾膜污染的防治提供一定的理論支持.

        1 材料與方法

        1.1 模擬污染物

        腐植酸(HA,Sigma-Aldrich,St. Louis,Mo),代表溶解性有機(jī)物.三種無機(jī)顆粒:納米SiO2顆粒(Nano,10~20 nm,西格瑪,)及微米SiO2顆粒(Micro,西格瑪,99% 0.5~10 μm),1~10 μm的高嶺土.HA儲(chǔ)備液的配置:將1 g HA溶于100 ml NaOH (0.1 mol/L)溶液中,稀釋至1 L后用0.45 μm微濾膜過濾去除懸浮顆粒及未溶解有機(jī)物,儲(chǔ)存于4 ℃的冰箱中待用.配置單種污染物及有機(jī)-無機(jī)混合污染物模擬廢水進(jìn)行超濾膜的污染試驗(yàn),具體包括:① 單種污染物溶液的配置:溶解性有機(jī)碳(DOC)濃度為10 mg/L的HA溶液;無機(jī)顆粒的濃度為10 NTU的三種無機(jī)顆粒溶液,確保無機(jī)顆粒均勻分散于污染物溶液中,其后用40 kHZ的超聲儀處理10 min,現(xiàn)用.② 無機(jī)-有機(jī)共存污染溶液:配置DOC濃度為10 mg/L的HA及10 NTU的無機(jī)顆粒的無機(jī)-有機(jī)污染物溶液,亦超聲處理10 min.使用1 mol/l的鹽酸將所有污染物溶液的pH值調(diào)節(jié)至7.0±0.2.

        1.2 超濾膜

        試驗(yàn)用膜皆是通過相轉(zhuǎn)化法制備的PVDF平板超濾膜:將膜材料聚偏氟乙烯(PVDF;蘇威,Solef 1015)與制孔劑無水氯化鋰(LiCl,天津化學(xué)試劑有限公司)按一定比例溶解于有機(jī)溶劑N,N-二甲基乙酰胺 (DMAC;分析純,天津市福晨化學(xué)試劑廠)中,在60 ℃環(huán)境下共混攪拌24 h形成均質(zhì)鑄膜液,靜置脫泡后,將鑄膜液在玻璃板上刮制,接著浸入一恒溫水浴中固化成膜,經(jīng)充分漂洗后,浸漬在去離子水中5~7 d待用.PVDF平板超濾膜純水通量為400±50 L·m-2·h-1(0.1 MPa),接觸角為75°,表面粗糙度35.8 nm,超濾膜平均孔徑為37 nm.

        1.3 超濾膜過濾試驗(yàn)

        使用死端過濾系統(tǒng)進(jìn)行超濾膜的過濾實(shí)驗(yàn)[9].采用氮?dú)鉃轵?qū)動(dòng)壓力,壓力調(diào)節(jié)閥保持恒定的跨膜壓差,與電腦相連的電子天平實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)所測(cè)膜的通量變化.具體過濾步驟如下:① 為了避免膜結(jié)構(gòu)參數(shù)變化引起的膜通量衰減,先在0.15 MPa下,用去離子水預(yù)壓超濾膜,直至膜通量趨于穩(wěn)定;②其次將跨膜壓差調(diào)節(jié)至0.1 MPa,進(jìn)行去離子水的過濾實(shí)驗(yàn),直至膜通量到達(dá)一穩(wěn)定值,并將這一穩(wěn)定值定義為膜的初始純水通量 (J0);③ 在0.1 MPa跨膜壓差條件下,過濾特定的污染物溶液90 min,電子天平實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)過濾污染物溶液時(shí)的膜通量(J).使用J/J0比通量表征不同污染膜的通量變化特點(diǎn).

        1.4 AFM作用力測(cè)定

        使用Multimode 8.0原子力顯微鏡(AFM,Bruker,Germany)結(jié)合特定功能的膠體探針實(shí)現(xiàn)相關(guān)作用力的測(cè)定.本研究涉及三種膠體探針:PVDF超濾膜材料探針和HA有機(jī)物探針,分別使用熔融燒結(jié)法和吸附法制備,制備方法在前期研究中有詳細(xì)介紹[10].SiO2無機(jī)顆粒膠體探針,通過物理粘附法制備:通過雙組分環(huán)氧樹脂膠(Epo Tek公司)將5微米的SiO2膠體顆粒(Polysciences)粘附于無針尖探針微懸臂自由端,其后在紫外燈照射下修復(fù)20 min,靜置固化一周以上待用.

        使用AFM結(jié)合PVDF探針測(cè)定PVDF-HA之間的相互作用力,使用SiO2探針測(cè)定SiO2-HA,SiO2-SiO2及SiO2-PVDF之間的相互作用力,使用HA探針測(cè)定HA-HA之間的作用力.測(cè)試環(huán)境皆為1 mM的NaHCO3緩沖溶液溶液.作用力測(cè)定步驟:首先將污染樣品設(shè)置于液體池底部,隨后將相應(yīng)的膠體探針安裝于測(cè)試系統(tǒng),之后用測(cè)試溶液將液體池充滿,設(shè)置參數(shù)后在液態(tài)“接觸”條件下進(jìn)行作用力測(cè)定.為了減小實(shí)驗(yàn)誤差,每個(gè)樣品,在6個(gè)不同的局域點(diǎn)進(jìn)行測(cè)定,每個(gè)點(diǎn)進(jìn)行10次重復(fù)測(cè)定,并對(duì)所得粘附力進(jìn)行頻率統(tǒng)計(jì)分析.

        1.5 分析方法

        使用總有機(jī)碳分析儀(TOC-L,CPNk,島津,日本)測(cè)定污染物溶液中有機(jī)物的含量. Zeta電位儀(ZS90 Zeta,馬爾文,英國)測(cè)定有機(jī)及無機(jī)顆粒及二者共存時(shí)的Zeta電位的變化特征.

        2 . 結(jié)果與討論

        2.1 HA及無機(jī)顆?;旌锨昂蟮膸щ娦阅?/h3>

        本研究系統(tǒng)測(cè)量了高嶺土、微米/納米級(jí)二氧化硅、腐殖酸單獨(dú)存在時(shí)及HA+無機(jī)共混時(shí)的膠體顆粒的表面Zeta電位值,結(jié)果見表1.

        表1 無機(jī)膠體顆粒及HA混合前后的表面帶電性能Tab. 1 The Zeta potentials of different foulants

        針對(duì)單種污染物:腐殖酸和微米級(jí)二氧化硅膠體顆粒的表面Zeta電位較大,分別為-50和-54 mV,高嶺土和納米級(jí)二氧化硅的表面Zeta電位相當(dāng),分別為-42和-43 mV.

        針對(duì)無機(jī)-有機(jī)共存污染物:微米級(jí)二氧化硅和高嶺土與HA共存時(shí),Zeta電位為-53 mV和-51 mV,與HA的Zeta電位幾乎相同,說明微米級(jí)二氧化硅及高嶺土表面幾乎被HA分子所覆蓋;納米級(jí)二氧化硅-HA的Zeta電位為-46 mV,比腐殖酸單獨(dú)存在時(shí)的帶電量小,但是比納米級(jí)二氧化硅單獨(dú)存在時(shí)的帶電量大,說明納米級(jí)二氧化硅與HA之間發(fā)生了吸附作用.

        2.2 無機(jī)膠體顆粒及HA單獨(dú)存在時(shí)的膜污染行為

        本研究最先分別考察了高嶺土、微米/納米級(jí)二氧化硅及腐殖酸單獨(dú)存在時(shí)的污染物的去除率及相應(yīng)的膜通量衰減行為,結(jié)果見圖1.

        首先分析相應(yīng)污染物的去除率(圖1a),PVDF超濾膜對(duì)高嶺土及微米級(jí)二氧化硅的去除率皆達(dá)到100%的完全去除,這是因?yàn)?0%高嶺土與微米級(jí)二氧化硅的粒徑達(dá)到5 μm,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于超濾膜的孔徑,并不能進(jìn)入或者通過膜孔,所以被完全截留.但是,納米級(jí)二氧化硅的粒徑為10~20 nm,小于超濾膜的平均孔徑37 nm,其去除率卻達(dá)到90%以上,這可能是因?yàn)榧{米級(jí)二氧化硅顆粒在水體中互相吸附團(tuán)聚,形成大顆粒的團(tuán)聚體.而溶解性有機(jī)物HA去除率相對(duì)較低,為71%.

        由圖1(b)單種污染物的膜通量衰減趨勢(shì)圖可看出,針對(duì)無機(jī)膠體顆粒,在90 min的運(yùn)行時(shí)間內(nèi),高嶺土與微米級(jí)二氧化硅引起的膜通量衰減速率及衰減幅度相當(dāng),不到20%;而納米級(jí)二氧化硅膜通量衰減速率稍微大于二者.結(jié)合圖中相應(yīng)無機(jī)顆粒的去除率,可有效解釋上述現(xiàn)象:高嶺土及微米級(jí)二氧化硅的顆粒直徑遠(yuǎn)大于膜孔徑,其被完全截留于膜表面,相反,部分未團(tuán)聚的納米級(jí)二氧化硅極易進(jìn)入膜孔,引起膜孔堵塞或者窄化,致使膜通量衰減速率有所加劇.說明針對(duì)超濾膜而言,小顆粒的無機(jī)膠體顆粒更容易引起膜污染.但是,與無機(jī)膠體顆粒相比較,在相同的運(yùn)行時(shí)間內(nèi),腐殖酸污染膜的通量衰減速率達(dá)到60%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于任一種無機(jī)膠體顆粒引起的膜通量衰減率.

        圖1 無機(jī)膠體顆粒及HA單獨(dú)存在時(shí)的污染物的去除率(a)及相應(yīng)膜通量衰減(b)Fig. 1 The removal rate (a) and flux decline curves(b) of HA and single inorganic particles

        2.3 無機(jī)膠體顆粒與HA共存時(shí)的膜污染特征分析

        圖2為高嶺土、微米/納米級(jí)二氧化硅分別與腐殖酸分子共存時(shí),膜通量隨時(shí)間的變化情況.

        圖2 微米/納米級(jí)二氧化硅及高嶺土無機(jī)顆粒與HA共存時(shí)的通量衰減圖Fig.2 Normalized flux as a function of filtration time for different HA-inorganic mixtures fouled membranes

        由圖2可以看出:微米級(jí)的二氧化硅與高嶺土尺寸相當(dāng),二者與HA共存時(shí),膜污染幅度明顯小于HA污染膜,即大尺寸無機(jī)顆粒的存在可緩減膜污染.相反,納米級(jí)二氧化硅與HA共存時(shí),其引起的膜通量衰減速率及衰減幅度明顯大于HA污染膜.說明無機(jī)顆粒的尺寸是影響超濾膜污染行為的關(guān)鍵因素.

        比較不同運(yùn)行階段的膜污染行為,發(fā)現(xiàn):(1) 在前30 min的運(yùn)行時(shí)間內(nèi),HA,高嶺土-HA、微米級(jí)二氧化硅-HA、納米級(jí)二氧化硅-HA共存的污染膜的通量衰減率分別為50%,44%,41%,59%.顯然,與純HA污染膜相比較,高嶺土及微米級(jí)二氧化硅的加入有效緩減了膜污染速率;相反,納米級(jí)二氧化硅的存在加劇了膜污染速率.(2) 在運(yùn)行90 min以后,HA,高嶺土-HA、微米級(jí)二氧化硅-HA、納米級(jí)二氧化硅-HA共存的污染膜的通量衰減率分別為60%,59%,57%,71%,顯然,在較長的運(yùn)行時(shí)段內(nèi),高嶺土及微米級(jí)二氧化硅與HA共存時(shí),其通量衰減幅度與HA污染膜逐漸接近,而納米級(jí)二氧化硅-HA污染膜的通量衰減速率及衰減幅度仍然很嚴(yán)重.

        2.4 微觀作用力的測(cè)定及膜污染機(jī)制分析

        為了進(jìn)一步探明無機(jī)膠體顆粒與HA共存時(shí)的膜污染行為,本研究分別定量測(cè)定了無機(jī)膠體顆粒及 HA與 PVDF超濾膜之間的相互作用力,SiO2-SiO2、HA-HA及SiO2-HA之間的相互作用力,相應(yīng)的典型粘附力曲線及概率分布圖見圖3.

        (1) PVDF與高嶺土及二氧化硅之間的平均粘附力大小相接近,分別為0.75及0.69 mN/m,且二者的作用力概率分布區(qū)與微米級(jí)二氧化硅的粒徑達(dá)到5 μm,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于超間非常相近,主要是因?yàn)楦邘X土中60%左右的成分為二氧化硅;而與無機(jī)顆粒相比較,有機(jī)物HA與PVDF超濾膜之間的平均粘附力只有0.35 mN/m,明顯小于無機(jī)顆粒與PVDF之間的相互作用力.

        SiO2-SiO2、HA-HA及SiO2-HA平均粘附力分別為0.39 mN/m、0.13 mN/m及0.18 mN/m.很顯然,無機(jī)SiO2-SiO2之間的作用力最大,SiO2-HA之間的作用力次之,而有機(jī)物HA-HA之間的作用力最小.

        (2)結(jié)合圖 1中單種污染物的膜通量衰減曲線可以發(fā)現(xiàn),雖然無機(jī)顆粒與PVDF之間的作用力明顯大于HA-PVDF之間的作用力,但是HA污染膜的通量衰減率要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于任一種無機(jī)膠體顆粒引起的膜通量衰減率,且無機(jī)粒子的去除率要遠(yuǎn)大于HA的去除率.這是因?yàn)镠A-HA之間的作用力明顯弱于無機(jī)粒子間的作用力,導(dǎo)致HA分子的團(tuán)聚行為要遠(yuǎn)小于無機(jī)粒子,故形成大尺寸團(tuán)聚體的機(jī)率相對(duì)較低,所以相對(duì)于無機(jī)粒子來說,HA更容易引起膜孔堵塞或者窄化,導(dǎo)致膜通量的衰減.

        圖3 PVDF超濾膜與污染物(a)及污染物-污染物之間(b)的典型作用力曲線及相應(yīng)作用力的概率分布圖.Fig.3 Representative normalized adhesive force distance curves of the PVDF–foulant type (a), the foulant-foulant type (b) and the frequency distribution of the corresponding forces

        (3)結(jié)合圖2運(yùn)行初期膜通量衰減速率發(fā)現(xiàn),i在膜污染試驗(yàn)運(yùn)行前期,高嶺土及微米級(jí)二氧化硅的加入有效減緩了HA的膜污染速率.主要是因?yàn)镾iO2-HA之間的作用力大于HA-HA之間的作用力,導(dǎo)致部分HA有機(jī)物吸附在無機(jī)顆粒表面,降低了運(yùn)行初期HA有機(jī)物在膜面的吸附累積并進(jìn)入膜孔的機(jī)率,從而減緩了超濾膜通量衰減速率.所以,大尺寸無機(jī)顆粒的吸附作用可有效緩減運(yùn)行初期的超濾膜污染.ii 隨著運(yùn)行過程的進(jìn)行,高嶺土-HA及微米級(jí)二氧化硅-HA污染膜的通量衰減曲線逐漸逼近HA污染膜的通量衰減曲線,表明隨著過濾的進(jìn)行,濾餅層逐漸形成,并成為控制膜污染行為的主導(dǎo)因素[11].無機(jī)-HA污染層中HA有機(jī)物填充在尺寸較大的無機(jī)顆粒間隙之間,致使超濾膜表面形成密實(shí)的污染層,引起運(yùn)行后期膜通量衰減逐漸接近HA污染膜.

        (4)Zeta電位測(cè)定結(jié)果表明,納米級(jí)二氧化硅顆粒與HA之間發(fā)生了不同幅度的相互吸附行為,SiO2-HA聚合體形成,破壞了大量二氧化硅顆粒團(tuán)聚在一起.而二氧化硅-PVDF之間較強(qiáng)的相互作用力,使得二氧化硅及SiO2-HA團(tuán)聚體快速吸附累積于膜孔及膜面,加劇膜污染.故納米級(jí)二氧化硅-HA的膜污染幅度始終最大.

        3 結(jié)語

        (1) 三種無機(jī)顆粒對(duì)超濾膜的污染程度皆小于HA.主要是因?yàn)?,腐殖酸之間的作用力較小,HA分子的團(tuán)聚行為要遠(yuǎn)小于無機(jī)粒子,導(dǎo)致HA極易進(jìn)入膜孔,引起膜通量大幅度衰減.

        (2) 大尺寸無機(jī)顆粒與 HA共存時(shí),不同運(yùn)行階段的膜污染行為并不相同.運(yùn)行初期,SiO2-HA之間的作用力導(dǎo)致HA吸附在無機(jī)顆粒表面,降低了HA進(jìn)入膜孔的機(jī)率,從而減緩了膜污染.但是,隨著濾餅層形成,HA有機(jī)物填充在無機(jī)顆粒間隙之間,致使膜面形成密實(shí)污染層,引起運(yùn)行后期膜通量衰減接近HA污染膜.

        (3) 無機(jī)顆粒的尺寸是影響膜污染行為的關(guān)鍵.與HA污染膜相比較,HA-納米級(jí)二氧化硅引起的膜污染較為嚴(yán)重,而微米級(jí)的二氧化硅或者高嶺土-HA污染膜的污染幅度明顯較小.主要是因?yàn)榇蟪叽鐭o機(jī)顆粒表面會(huì)吸附部分 HA,降低了有機(jī)物進(jìn)入膜孔的幾率,減緩膜污染.

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