摘 "要：在我國(guó)，垃圾焚燒飛灰是產(chǎn)量巨大的危險(xiǎn)廢物，合理的處置消納方式可以降低工程成本，節(jié)約資源消耗。為防止飛灰重金屬浸出濃度超標(biāo)，需選用合理的飛灰處置工藝。該文介紹主要的飛灰處置工藝，分析不同工藝的主要技術(shù)特點(diǎn)。詳細(xì)介紹飛灰螯合劑穩(wěn)定化工藝及試劑的研究進(jìn)展及開(kāi)發(fā)現(xiàn)狀，簡(jiǎn)述我國(guó)螯合劑的市場(chǎng)情況，針對(duì)螯合劑工藝的主要問(wèn)題提出處理建議。

關(guān)鍵詞：垃圾焚燒；飛灰；飛灰處置工藝；螯合劑；垃圾處理

中圖分類(lèi)號(hào)：X705 " " "文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A " " " " "文章編號(hào)：2095-2945（2023）20-0159-04

Abstract： In China， MSW incineration fly ash is a hazardous waste with huge output. Reasonable disposal and absorption method can reduce project cost and save resource consumption. In order to prevent the heavy metal leaching concentration of fly ash from exceeding the standard， a reasonable fly ash disposal process should be selected. This paper introduces the main fly ash disposal processes and analyzes the main technical characteristics of different processes. The research progress and development status of fly ash chelating agent stabilization process and reagents are introduced in detail， the market situation of chelating agent in China is briefly described， and the treatment suggestions are put forward according to the main problems of chelating agent process.

Keywords： municipal solid waste incineration; fly ash; fly ash treatment process; chelating agent; refuse disposal

隨著我國(guó)城鎮(zhèn)化進(jìn)程的加快，城市垃圾清運(yùn)量穩(wěn)步提升，截至2021年，我國(guó)生活垃圾清運(yùn)量已經(jīng)達(dá)到2.67萬(wàn)t以上。相較而言，垃圾焚燒無(wú)論在處置能力及資源轉(zhuǎn)化方面均具有較大優(yōu)勢(shì)，焚燒技術(shù)也在環(huán)保政策的規(guī)范下得到了大力發(fā)展，處理量占垃圾無(wú)害化處置總量的40%左右。目前，我國(guó)垃圾焚燒發(fā)電裝機(jī)規(guī)模居世界首位，日焚燒垃圾合計(jì)37.8萬(wàn)t，焚燒即將取代填埋，成為我國(guó)垃圾處理的首選方式。

飛灰是在垃圾焚燒廠的煙氣凈化系統(tǒng)捕集得到的污染物，包含除塵器及吸收塔飛灰，主要含有煙道灰、添加的化學(xué)試劑及反應(yīng)產(chǎn)物等。主流的垃圾焚燒爐排爐飛灰產(chǎn)量約為入爐垃圾的3%～5%，而流化床焚燒爐因在燃燒過(guò)程中摻燒了少量煤粉，其飛灰產(chǎn)量約為入爐垃圾的10%～15%。作為垃圾焚燒產(chǎn)生的主要二次污染物，我國(guó)飛灰產(chǎn)量現(xiàn)已突破700萬(wàn)t，并呈現(xiàn)出快速增長(zhǎng)的趨勢(shì)。

作為富含重金屬及二噁英的凈化殘余物，飛灰的安全處置具有嚴(yán)格規(guī)范。《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定了飛灰含水率、二噁英及重金屬的浸出濃度要求，經(jīng)處置后達(dá)到要求的飛灰方可進(jìn)入填埋廠進(jìn)行安全填埋。但是，由于飛灰處理成本較高，缺乏有效統(tǒng)計(jì)及監(jiān)管，我國(guó)飛灰的真實(shí)處置率不及產(chǎn)生量的一半，無(wú)序存放及隨意處置現(xiàn)象時(shí)有發(fā)生。因此，如何經(jīng)濟(jì)有效地實(shí)現(xiàn)飛灰的安全處置是規(guī)范我國(guó)垃圾焚燒、促進(jìn)焚燒煙氣清潔處理的研究重點(diǎn)。

1 "飛灰處置工藝及現(xiàn)狀

自生態(tài)環(huán)境部辦公廳發(fā)布《危險(xiǎn)廢物豁免管理清單》以來(lái)，飛灰經(jīng)處置達(dá)標(biāo)后即可進(jìn)入生活垃圾填埋場(chǎng)，這為飛灰的處置消納開(kāi)辟了市場(chǎng)空間。目前，關(guān)于飛灰的處置，主要思路是破壞其污染遷移屬性，降低污染暴露可能，增加飛灰中有毒物質(zhì)的化學(xué)穩(wěn)定性，其終端處理方式主要是穩(wěn)定化后土地填埋或資源化加工后二次利用。

飛灰的資源化工藝主要有玻璃/熔融熱處理制玻璃體技術(shù)、水泥窯協(xié)同制水泥技術(shù)及水熱法制分子篩等。玻璃/熔融熱處理技術(shù)是通過(guò)700～1 000 ℃的燒結(jié)爐或1 000～1 400 ℃的等離子爐，將松散的飛灰燒融成結(jié)構(gòu)致密的結(jié)晶體，從而實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的講解和多數(shù)重金屬的固化，玻璃態(tài)產(chǎn)物性質(zhì)穩(wěn)定，可用做路基或建材等結(jié)構(gòu)材料，具有顯著的減容減量效果。但該技術(shù)仍需處理含有鎘、鋅等低沸點(diǎn)重金屬的煙氣以防二次污染，高溫窯爐能耗極高且燒結(jié)產(chǎn)物應(yīng)用方式有待規(guī)范，不具備大規(guī)模推廣的基礎(chǔ)條件。水泥窯爐協(xié)同處置是利用高達(dá)1 000 ℃以上的回轉(zhuǎn)窯協(xié)同焙燒的方式，焚毀飛灰中的二噁英等有機(jī)物，實(shí)現(xiàn)部分水泥原料的替代。該技術(shù)處理量大，資源化效果好。但是從風(fēng)險(xiǎn)控制角度而言，需要預(yù)先水洗除去飛灰中的氯、鈉等揮發(fā)元素，廢水處置成本高；窯灰并不屬危險(xiǎn)廢物卻灰富集了大量重金屬，多添入水泥產(chǎn)品中，實(shí)際上造成了重金屬的稀釋排放。水熱處理法是新興的處理技術(shù)，可通過(guò)外加的硅、鋁源經(jīng)晶化后在一定溫度壓力下制備沸石類(lèi)等礦物，將重金屬穩(wěn)定于結(jié)構(gòu)內(nèi)，產(chǎn)品可用于吸附工業(yè)污染物。水熱技術(shù)在成本、環(huán)境方面具有明顯優(yōu)勢(shì)，但合成條件苛刻，工藝尚待完善[1]。

長(zhǎng)期而言，飛灰的資源化處置技術(shù)均存在顯著缺陷，多數(shù)技術(shù)實(shí)質(zhì)是將重金屬稀釋排放或轉(zhuǎn)移至煙氣、洗滌水、水泥等其他介質(zhì)中，反而增加了有毒物質(zhì)的傳播途徑及擴(kuò)散可能性。所以，飛灰的資源化技術(shù)應(yīng)首先保證有毒物質(zhì)的無(wú)害化，切忌盲目推廣。

飛灰穩(wěn)定化后的土地填埋是最安全成熟的處理方式，具體的工藝方式有水泥固化、化學(xué)穩(wěn)定化及水熱法等。水泥固化是通過(guò)水泥和飛灰的水化反應(yīng)形成硅酸鈣類(lèi)結(jié)構(gòu)，被包絡(luò)在水泥中，從而降低有毒物的滲透能力。該技術(shù)在早期應(yīng)用最為普遍，是大部分有毒有害物質(zhì)的有效處置方式，處置成本極低。但水泥的添加增容效應(yīng)明顯，且固化效果及持久性欠佳，已不再匹配我國(guó)巨大的飛灰產(chǎn)量?；瘜W(xué)穩(wěn)定化方式則通過(guò)有機(jī)或無(wú)機(jī)化學(xué)藥劑的添加，通過(guò)形成非水溶性的穩(wěn)定分子降低有毒物質(zhì)的遷移性，從而實(shí)現(xiàn)飛灰穩(wěn)定化。該技術(shù)在實(shí)現(xiàn)飛灰處置的過(guò)程中，保證了較低的增容率，可以保證有毒物的長(zhǎng)期穩(wěn)定。但化學(xué)藥劑的費(fèi)用較高，針對(duì)不同的飛灰成分，使用的試劑需要定制調(diào)配[2]。

飛灰的穩(wěn)定化后的填埋技術(shù)可以切斷重金屬的傳播路徑，減少稀釋擴(kuò)散可能性，是現(xiàn)階段飛灰處理的首選路線(xiàn)。在填埋場(chǎng)地庫(kù)容緊張的現(xiàn)實(shí)條件下，增容比例低而穩(wěn)定效果好的化學(xué)藥劑穩(wěn)定化是解決我國(guó)飛灰處置困境的理想手段，也是現(xiàn)階段最容易大規(guī)模推廣規(guī)范的處置技術(shù)，尤以有機(jī)螯合劑穩(wěn)定化技術(shù)應(yīng)用效果最佳。

2 "化學(xué)藥劑穩(wěn)定化研究及螯合劑開(kāi)發(fā)進(jìn)展

化學(xué)藥劑的添加是為了將飛灰中的重金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榉撬苄缘臒o(wú)機(jī)物或高分子產(chǎn)物，降低其遷移能力。決定穩(wěn)定化效果的關(guān)鍵就是化學(xué)藥劑的選用，常用的藥劑主要有無(wú)機(jī)物和有機(jī)物2類(lèi)。無(wú)機(jī)藥劑主要有硫化鈉、磷酸鈉、硫酸亞鐵、磷酸氫二鈉、碳酸鈉和硫代硫酸鈉等，主要與重金屬反應(yīng)合成無(wú)機(jī)不溶物以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定化，工藝簡(jiǎn)單、成本低廉，但難以保證穩(wěn)定效果，對(duì)不同成分飛灰的適應(yīng)性較差，尤其容易在酸性環(huán)境中失效，因而常作為助劑添加。有機(jī)藥劑的研發(fā)源自水處理過(guò)程的重金屬捕集劑，包括巰基胺鹽、氨基硫代甲酸鹽、EDTA接聚體等，可通過(guò)官能基團(tuán)與重金屬離子的結(jié)合產(chǎn)生穩(wěn)定的疏水性結(jié)構(gòu)，使其保持穩(wěn)定狀態(tài)。就穩(wěn)定效果而言，有機(jī)試劑的效果遠(yuǎn)優(yōu)于無(wú)機(jī)試劑，但其成本也是也是無(wú)機(jī)藥劑的數(shù)倍，為優(yōu)化處理效果，降低處理成本，常采用無(wú)機(jī)及有機(jī)試劑的復(fù)配劑用于穩(wěn)定化工藝[3]。

飛灰的有機(jī)捕集劑中，應(yīng)用最成熟廣泛的產(chǎn)品是有機(jī)螯合劑，主要包括2種類(lèi)型，二硫代氨基甲酸鹽及三巰基均三嗪三鈉鹽類(lèi)，幾乎可以和大多常見(jiàn)過(guò)渡金屬形成配合物。為提升飛灰螯合劑的穩(wěn)定效果及應(yīng)用范圍，研究人員進(jìn)行了大量的螯合劑開(kāi)發(fā)實(shí)驗(yàn)。

化工合成方式是最普遍的飛灰合成方式，多采用單體聚合并引入配位基團(tuán)的方式獲取螯合劑。蔣建國(guó)等[4]在堿性條件下利用聚乙烯亞胺合成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的二硫代氨基羧酸鹽螯合劑，對(duì)飛灰中的Pb、Cd、Zn及Cr的捕集效果遠(yuǎn)優(yōu)于Na2S與石灰，在投加量0.6%的條件下?lián)碛?5%以上的脫除率，同時(shí)拓寬了pH應(yīng)用下限至3.6，達(dá)到了當(dāng)時(shí)的填埋控制標(biāo)準(zhǔn)。徐穎等[5]使用二丙基二硫代磷酸銨在1.5%加藥量的條件下測(cè)試了飛灰浸出毒性，在pH＞3的情況下，此螯合劑對(duì)Pb、Zn、Cd的穩(wěn)定化效果均滿(mǎn)足現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)。羅偉等[6]研究了乙二胺四乙酸二鈉（EDTA）和亞硫基二乙酸（ＴＤＧＡ）2種螯合劑對(duì)飛灰的穩(wěn)定化影響，當(dāng)EDTA或TDGA添加量分別為2.5%和1.5%時(shí)，可使Pb、Zn、Cu、Cr浸出率降至國(guó)標(biāo)限值。在pH 3～9范圍內(nèi)隨堿性的增加，螯合效果逐步提升，繼續(xù)增加堿性則反而引起Zn、Cu、Pb浸出率的提升。張海軍等[7]考察了巰基捕集劑乙硫氮、乙級(jí)黃藥和丁銨黑藥對(duì)飛灰的穩(wěn)定化效果，結(jié)果表明其對(duì)Cu、Pb、Cr、Cd和Zn的螯合效果依次減弱，與Na2S相比，螯合劑對(duì)Cu、Cd和Zn的捕集效果更好而對(duì)Pb的螯合較弱。螯合產(chǎn)物在pH＞6的情況下可穩(wěn)定存在，在酸性條件下會(huì)部分溶解。宗同強(qiáng)等[8]測(cè)試了聚乙烯亞胺基黃原酸鈉的穩(wěn)定化效果，發(fā)現(xiàn)該劑對(duì)Cu、Cd的脫除效率達(dá)99%，對(duì)Pb、Ni、Cr達(dá)96%，對(duì)Zn、Se達(dá)92%，是符合國(guó)標(biāo)限制的有效螯合劑。陳星等使用二甲基二硫代氨基甲酸鈉、氨基硫脲-甲醛和硫脲-甲醛與無(wú)機(jī)試劑FeSO4、NaH2PO4的穩(wěn)定效果進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果表明有機(jī)試劑與無(wú)機(jī)試劑的復(fù)配效果遠(yuǎn)優(yōu)于其獨(dú)立使用效果，尤以1∶5的DTC-FeSO4試劑效果最佳，而二硫代氨基甲酸鹽對(duì)Cd、Pb的穩(wěn)定化能力優(yōu)于硫脲-甲醛試劑。張旭健等[9]開(kāi)發(fā)了氨基二硫代甲酸型螯合樹(shù)脂（飛卡）型螯合劑，以20∶1的液固比對(duì)光大某焚燒廠飛灰進(jìn)行了穩(wěn)定化測(cè)試，實(shí)驗(yàn)顯示該螯合劑可保證二噁英、重金屬浸出濃度均滿(mǎn)足生活垃圾填埋要求。李朝輝[10]測(cè)試了飛卡與二乙基二硫代氨基甲酸鈉（DDTC）和乙基黃原酸鉀（EXT）的螯合效果，實(shí)驗(yàn)表明3%的添加量下，飛卡可對(duì)飛灰中的主要重金屬Pb、Cd及Ni分別實(shí)現(xiàn)91.5%、100%和100%的脫除率，螯合效果優(yōu)于DDTC和EXT。飛卡及磷酸鈉均以3%的比例形成的螯合劑混合劑是最經(jīng)濟(jì)最有效的穩(wěn)定劑，可形成高度穩(wěn)定的化合物。孫楊雨等[11]使用二乙基二硫代氨基甲酸鈉測(cè)試了對(duì)西南某垃圾發(fā)電廠飛灰的穩(wěn)定化效果，結(jié)果顯示用1%的螯合劑和8%的磷酸鈉復(fù)配可有效穩(wěn)定Cd、Pb、Ni及Cu離子，達(dá)到生活垃圾填埋場(chǎng)標(biāo)準(zhǔn)。于小新等[12]合成了樹(shù)狀大分子結(jié)構(gòu)的四乙烯五胺螯合劑，該類(lèi)試劑可將不穩(wěn)定態(tài)的重金屬結(jié)合鹽轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定態(tài)，穩(wěn)定效果優(yōu)于傳統(tǒng)二巰基琥珀酸及無(wú)機(jī)試劑，在pH 1～14范圍內(nèi)均可保證浸出濃度不超限值。

高分子螯合劑最早應(yīng)用于廢水處理工藝，隨著飛灰處置問(wèn)題的凸顯，現(xiàn)逐步轉(zhuǎn)向固廢治理領(lǐng)域。但是，化學(xué)合成的螯合劑嚴(yán)重依賴(lài)化工原料，無(wú)論從環(huán)境及資源角度均存在一定風(fēng)險(xiǎn)，因而部分學(xué)者開(kāi)始研發(fā)基于天然高分子的重金屬捕集試劑。汪玉廷等[13]以淀粉為基體，合成了接枝羧基淀粉聚合物，可捕集Cd、Pb、Cu、Hg和Cr等重金屬。溫彩霞[14]以木質(zhì)素為基體，合成二硫代氨基甲酸型木質(zhì)素，該螯合劑可有效穩(wěn)定Pb、Cu、Cr、Ni及Zn，但距離填埋標(biāo)準(zhǔn)仍存在一定差距。

3 "我國(guó)螯合劑合成及應(yīng)用情況

在填埋場(chǎng)日趨飽和而焚燒規(guī)模日益擴(kuò)張的情況下，傳統(tǒng)的水泥固化工藝已被逐步放棄，飛灰的藥劑穩(wěn)定化處理成為我國(guó)主流的處置技術(shù)，超過(guò)半數(shù)的焚燒廠采用藥劑穩(wěn)定化技術(shù)，理論年處理量可達(dá)250萬(wàn)t。在市場(chǎng)份額的刺激下，國(guó)內(nèi)外螯合劑廠家紛紛進(jìn)入該領(lǐng)域。

日本作為最早開(kāi)展螯合劑研究的國(guó)家，在飛灰的穩(wěn)定化處理方面技術(shù)實(shí)力雄厚，日本東曹公司開(kāi)發(fā)的螯合劑無(wú)論在適用范圍、添加劑量及螯合穩(wěn)定性方面均具有較高先進(jìn)性，可在pH 4以上及300 ℃以下的環(huán)境中保持良好效果，同時(shí)其降解率低，不易產(chǎn)生二硫化碳，在我國(guó)廣東多個(gè)項(xiàng)目中已有應(yīng)用。我國(guó)各大高校及螯合劑廠家也紛紛完成研發(fā)，開(kāi)始合成飛灰螯合劑以降低成本。垃圾焚燒電廠的經(jīng)營(yíng)者深能集團(tuán)、三峰集團(tuán)、光大集團(tuán)及上海環(huán)境等公司基于自身的迫切需求以及便利的試驗(yàn)條件，均著手開(kāi)發(fā)并研制出自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的飛灰螯合劑產(chǎn)品。在江蘇、上海、廣東等垃圾焚燒規(guī)模較大的地區(qū)，也出現(xiàn)了不少?gòu)氖买蟿┥a(chǎn)的企業(yè)，我國(guó)有機(jī)螯合劑的合成市場(chǎng)在逐步拓展。但是，部分螯合劑產(chǎn)品存在穩(wěn)定效果差、添加量高、試劑易分解等問(wèn)題，雖勝在成本，但仍需進(jìn)一步改進(jìn)配方[15-16]。

我國(guó)現(xiàn)行的螯合劑處理工藝均以混煉機(jī)為核心設(shè)備，通過(guò)攪拌設(shè)備完成飛灰、螯合劑、工藝水及固化劑的混合，實(shí)現(xiàn)螯合劑的化學(xué)反應(yīng)?；鞜挋C(jī)的處理容量、混合效果及運(yùn)轉(zhuǎn)周期是決定飛灰穩(wěn)定效果的核心參數(shù)，有圓盤(pán)、雙軸、傾斜等多種形式，螯合劑的使用效果與混煉機(jī)的混合包覆能力也有極大關(guān)聯(lián)。但目前我國(guó)對(duì)混煉機(jī)的結(jié)構(gòu)形式及處置效果尚未建立足夠的重視，應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)混煉機(jī)的設(shè)計(jì)制造能力，提升螯合劑混合效果，方可節(jié)約螯合劑投入成本，提升螯合劑穩(wěn)定效果。

4 "螯合劑穩(wěn)定化工藝問(wèn)題及建議

螯合劑穩(wěn)定化工藝無(wú)疑是現(xiàn)階段垃圾焚燒飛灰的理想處置方式，就經(jīng)濟(jì)成本及空間需求而言都具有顯著優(yōu)勢(shì)。但是，我國(guó)涌現(xiàn)出的大量螯合劑合成廠家并不意味著螯合劑及相應(yīng)工藝的簡(jiǎn)單易行，仍存在許多工藝問(wèn)題亟需解決。

首先是螯合劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定化效果需要進(jìn)一步考察，部分螯合劑與重金屬離子短期內(nèi)結(jié)合穩(wěn)定，但并未形成殘?jiān)鼞B(tài)等長(zhǎng)期穩(wěn)定狀態(tài)。螯合劑的開(kāi)發(fā)應(yīng)聯(lián)系反應(yīng)機(jī)理，保證重金屬離子與螯合劑分子的有效結(jié)合，并通過(guò)長(zhǎng)周期實(shí)驗(yàn)考察穩(wěn)定效果，避免飛灰填埋后的遷移污染。

為降低飛灰的浸出毒性，不少填埋場(chǎng)在穩(wěn)定化后仍添加水泥用于固化并保證穩(wěn)定效果，這削弱了螯合劑的減容效果，造成了填埋空間及資源的浪費(fèi)。對(duì)螯合劑的開(kāi)發(fā)應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)其穩(wěn)定效果，真正實(shí)現(xiàn)水泥零添加，實(shí)現(xiàn)飛灰的減容處置。

另外，雖然有機(jī)螯合劑對(duì)大多數(shù)重金屬的穩(wěn)定化效果理想，但其價(jià)格高昂且難以找到可適應(yīng)所有成分飛灰的普適螯合劑，因此，應(yīng)該深入開(kāi)發(fā)無(wú)機(jī)有機(jī)復(fù)配螯合劑，優(yōu)化螯合劑成分。

最后，為了減少對(duì)填埋場(chǎng)地的依賴(lài)，我國(guó)應(yīng)借鑒德國(guó)的礦井貯藏經(jīng)驗(yàn)，在實(shí)現(xiàn)飛灰穩(wěn)定化的前提下，利用我國(guó)大量的廢棄巖鹽礦井完成對(duì)飛灰的生物隔離。

總之，在飛灰的資源化利用尚不完善的現(xiàn)狀下，應(yīng)盡量實(shí)現(xiàn)飛灰的無(wú)害化處置，避免飛灰的稀釋轉(zhuǎn)移，螯合劑的穩(wěn)定化結(jié)合填埋的方式仍是現(xiàn)今最安全可靠的飛灰處置手段。

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