牟婉君 李興亮 余錢紅 蹇 源 魏洪源 楊玉山

1（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

2（西南科技大學(xué) 國防學(xué)院 綿陽 621900）

模擬核素固化體SrZrxTi1-xO3的化學(xué)穩(wěn)定性

牟婉君1李興亮1余錢紅1蹇 源1魏洪源1楊玉山2

1（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

2（西南科技大學(xué) 國防學(xué)院 綿陽 621900）

為研究90Sr衰變子體對90SrTiO3固化體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響，以C4H6O4Sr.0.5H2O、TiO2及ZrOCl2.8H2O粉體作為原料，按照化學(xué)計量比SrZrxTi1-xO3(0≤x＜1)設(shè)計配方，采用高溫固相法制備一系列固化體。利用X射線衍射光譜(X-ray Diffraction, XRD)、掃描電鏡(Scanning Electron Microscope, SEM)及紅外(Fourier Transform Infrared, FT-IR)譜儀對制備固化體的物相、結(jié)構(gòu)和微觀形貌進行分析表征，并對其抗浸出性能和輻照性能進行了研究。結(jié)果表明，當x＜0.5時，固化體為單一物相；當x≥0.5時，固化體中出現(xiàn)第二相。固化體中的Sr2+、Zr4+的浸出濃度隨浸泡時間而增大，在浸泡42 d時，Sr2+的最大浸出濃度為0.006 5 μg.mL-1，Zr4+的最大浸出濃度為0.01 μg.mL-1。

鈣鈦礦，固化體，抗浸出性能，輻照

90Sr是放射性廢液的關(guān)鍵核素之一，如何安全處置含鍶廢物是保證核安全的關(guān)鍵問題?，F(xiàn)有大量研究[1]表明，采用人造巖石將放射性核素固化地質(zhì)處置是放射性廢物相對安全的管理辦法。1979年，Liu等[2]提出了用人造巖石固化半衰期較長的放射性核廢物，其性能要遠優(yōu)于玻璃固化體，成為人們研究的熱點。人造巖石是從地球化學(xué)的觀點出發(fā)，根據(jù)類質(zhì)同像、礦相取代和低溫共熔的原理研制開發(fā)的一種多晶相的鈦酸鹽固化體，其主要的礦相為鈣鈦鋯石、鈣鈦礦、堿硬錳礦和金紅石等，高放廢液中的大多數(shù)核素均能在高溫高壓下以一定的固溶度進入上述礦相的晶格結(jié)構(gòu)中，形成熱力學(xué)穩(wěn)定的固溶體，從而可實現(xiàn)長壽命放射核素的安全處置與處理[3]。鈣鈦礦是目前研究較多的一種人造高放廢物陶瓷固化基材，其對放射性核素具有大的包容量，優(yōu)良的化學(xué)、抗浸出和輻照穩(wěn)定性，使其被廣泛地應(yīng)用于高放廢液中核素的固化。張瑞珠等[4-5]采用高溫固相合成鈣鈦礦型固化體，利用其固化放射性核素90Sr有較好效果，認為鈣鈦礦是固化含鍶核素廢物的理想固化體。Jaffe等[6]研究發(fā)現(xiàn)，具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SrTiO3對90Sr有很高的包容量，并具有良好的化學(xué)和輻照穩(wěn)定性，是90Sr最理想的核素固化介質(zhì)材料之一。

優(yōu)良的固化體不僅考慮放射性核素本身對固化體的影響，而且放射性核素的衰變子體對固化體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響也不容忽略。目前國內(nèi)外對于固化體的研究主要集中在如何提高這些材料對核素的固化作用與抗輻射損傷能力，對于衰變子體影響的報道較少[7-8]。子體核素和母體核素的物理和化學(xué)性質(zhì)相差較大，它們在固化體中擴散有可能引起固化體結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，從而導(dǎo)致失去對核素的禁錮作用。因此研究90Sr衰變子體對固化體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性影響具有重要意義。

90Sr核素衰變的過程為：

90Sr衰變過程中產(chǎn)生新的子體90Y和90Zr，由于衰變子體Y3+和Zr4+與母體Sr2+之間的化學(xué)性質(zhì)及離子半徑的差異將引起90SrTiO3材料的晶體結(jié)構(gòu)和配位情況發(fā)生變化，這些變化對SrTiO3晶體的穩(wěn)定性產(chǎn)生影響，進一步影響固化體對90Sr的固化能力。

由于90Sr衰變子體90Y半衰期相對較短，其相對含量峰值為0.025%。90Sr經(jīng)220 a衰變，其含量降低至2%以下，而子體90Zr達到95%以上，因此在本實驗中我們主要考慮衰變子體95Zr對90SrTiO3結(jié)構(gòu)影響。本實驗中采用高溫固相法合成了Zr4+摻雜的SrZrxTi1-xO3(0≤x＜1)系列固化體，研究了Zr4+引入對SrTiO3的晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響，考察了固化體的抗浸出性能，為90Sr的鈦酸鍶鈣鈦礦固化提供科學(xué)數(shù)據(jù)和建議。

1 實驗方法

1.1原料

乙酸鍶（C4H6O4Sr.0.5H2O，化學(xué)純，天津博迪化工有限公司）；二氧化鈦（TiO2，化學(xué)純，上?；瘜W(xué)試劑有限公司劑廠）；氧氯化鋯（ZrOCl2.8H2O，化學(xué)純，天津博迪化工有限公司）；丙酮（化學(xué)純，上?；瘜W(xué)試劑有限公司）。

1.2固化體的制備

固化體SrZrxTi1-xO3(0≤x≤1)的制備：將C4H6O4Sr.0.5H2O、ZrOCl2.8H2O及TiO2按一定的化學(xué)計量比在球磨機混合均勻，樣品粉末在35 MPa壓力預(yù)壓成直徑為10 mm的圓片，再將壓制樣品放置在馬弗爐中燒結(jié)，以1 oC.min-1的速率升溫至600oC，恒溫12 h，自然冷卻后在球磨機中混合均勻，再在800 oC恒溫12 h，冷卻后再混合，重復(fù)以上步驟，分別在1 000 oC、1 200 oC及1 400 oC進行燒結(jié)，獲得Zr摻雜的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)SrTiO3固化體。

1.3測試及表征

利用Thermo ARL SCINTAG X-TRA型X射線衍射(X-ray Diffraction, XRD)儀上對固化體的物相進行表征，輻射源Cu靶，管電流40 mA，管電壓45 kV，步長0.04°，掃描速率5(°).min-1，掃描范圍2θ為15°-80°；德國Carl Zeiss SMT Pte. Ltd.儀器公司Ultra55型場發(fā)射掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope, SEM)分析固化體的形貌；美國PerkinElmer公司Spectrum Two型傅立葉變換紅外光譜儀(Fourier Transform Infrared, IR)的測試范圍為8 300-8 350 cm-1，信噪比為14 500:1。

1.4抗浸出實驗

依照ASTM (International Association for Testing Materials)標準的PCT (Product Consistency Test)靜態(tài)浸泡方法[9]研究SrZrxTi1-xO3(0≤x≤1)系列固化體的抗浸出性能。樣品磨細后，篩選粒徑為20-100 μm的粉末，經(jīng)清洗、烘干后，取5.0 g粉末，倒入聚四氟乙烯容器中，加入30 mL去離子水，蓋上容器擰緊，在90 oC恒溫條件下將樣品保溫放置1d、3 d、7 d、14 d、28 d、35 d及42 d，取一定量的浸出液，采用原子吸收光譜(Atomic Absorption Spectrometry, AAS)測量浸出液中的Sr2+、Y3+的濃度，儀器測量誤差小于5%。據(jù)式(2)計算溶液中元素的浸出濃度。式中，c0為元素的測試濃度；V0為測試取樣體積；c為浸出液中元素濃度；V為浸出液總體積。

2 結(jié)果與討論

2.1固化體SrZrxTi1-xO3的物相分析

90SrTiO3晶格畸變可由容差因子tf決定，Goldschmidt定義容差因子tf公式計算我們制備的SrZrxTi1-xO3樣品的值在0.75＜tf＜1.0內(nèi)[10]，屬于典型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。

圖1是摻雜入不同量的ZrOCl2.8H2O獲得固化體SrZrxTi1-xO3的XRD圖譜。從圖1中可獲得以下結(jié)論：(1) 所有固化體均以SrTiO3物相為主物相，衍射峰均比較尖銳，衍射峰寬度狹窄，表明樣品均具有較高的結(jié)晶狀況。(2) 當摻雜量x=0.5時，固相體中的物相發(fā)生變化；x＜0.5時，樣品中只有單一物相存在，衍射峰的峰位與標準卡片(JCPDS No.05-0634)的基本一致，為鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SrTiO3；當x≥0.5時，固化體中除了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SrTiO3（主物相），同時產(chǎn)生了斜方晶系的SrZrO3。(3) [110]晶面主衍射峰位發(fā)生變化，隨著x值的增大向低角度發(fā)生了移動，根據(jù)布拉格方程可知，Zr的摻雜量增大，固化體的晶胞發(fā)生了膨脹。(4) 特別是Ti/Zr=0.5的樣品，固化體的主衍射峰發(fā)生了寬化。通常引起衍射峰寬化的因素主要有組成的不均一、相轉(zhuǎn)變及外來離子尺寸不匹配等。在實驗中，所有的元素(Sr, Ti, Zr)均是以離子的方式引入的，從理論上講，所獲得的SrZrxTi1-xO3系列樣品中摻雜的離子是均勻地分布在結(jié)構(gòu)中，符合核素隨機衰變的特點，而Ti4+和Zr4+的離子半徑相近，滿足完全取代時容差因子要求。因此，SrZr0.5Ti0.5O3固化體衍射峰的寬化主要歸因于相的轉(zhuǎn)變。這種相轉(zhuǎn)變導(dǎo)致了結(jié)構(gòu)缺陷，形成了中間能級，即使在1 400 oC的燒結(jié)溫度下無法消除這些結(jié)構(gòu)缺陷，導(dǎo)致多個衍射峰相互疊加，衍射峰寬化。通過以上結(jié)論的分析可知，Zr4+在SrZrxTi1-xO3的固溶限為x=0.5，當x≥0.5固化體中有斜方晶相的SrZrO3產(chǎn)生，晶體結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，不利于放射性核素90Sr的長期固化。

晶胞參數(shù)的變化是評價摻雜離子是否真正的摻入晶格內(nèi)部的一個重要指標。利用Retica Rieveld軟件對SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9)系列樣品的晶胞參數(shù)進行計算，計算結(jié)果如表1所示。對應(yīng)的晶體結(jié)構(gòu)見圖2。從表1中可以看出，與無機晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫ICSD標準卡片PDF05-0634中樣品的晶胞參數(shù)相比較，隨著Zr摻雜量的增大，晶胞參數(shù)先變大后發(fā)生微弱的縮小。主要原因有兩點：(1) 當摻雜量x＜0.5時，由于Zr4+與Ti4+的化學(xué)性質(zhì)相似，Zr4+進入SrTiO3晶體結(jié)構(gòu)中首先取代了部分Ti4+，Zr4+離子半徑大于Ti4+（Zr4+的半徑為0.072 nm，Ti4+離子半徑為0.061 nm），引起晶格的膨脹。(2) 當x≥0.5時，進入SrTiO3晶體結(jié)構(gòu)中的Zr4+含量增加，Zr4+不僅取代部分Ti4+，而且取代了部分Sr2+離子，由于Zr4+離子半徑小于Sr2+半徑，Zr4+取代Sr2+引起晶胞的收縮，晶體結(jié)構(gòu)也發(fā)生相應(yīng)的變化，在XRD譜中主衍射峰位向低角度發(fā)生移動。通過以上分析發(fā)現(xiàn)當x=0.5時，此時Zr4+:Ti4+=1，樣品晶格畸變達到最大。表1中晶面間距及晶胞體積變化也證實了上述實驗現(xiàn)象。該結(jié)果可為Sr1-1.5xYxTiO3固溶體的晶型轉(zhuǎn)變和90SrTiO3的長期穩(wěn)定性評價提供技術(shù)參考。

圖1 樣品SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9)的XRD圖譜Fig.1 XRD patterns of SrZrxTi1-xO3with x=0, 0.1, 0.2, 0.3,0.5, 0.7, 0.9.

表1 SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9)樣品的晶胞參數(shù)計算結(jié)果Table1 Unit cell parameters (a,b,c,β) and volume (V) of SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9).

圖2 樣品SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.25, 0.5, 0.75)晶體結(jié)構(gòu)Fig.2 Crystal structures of SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.25, 0.5, 0.75) samples.

2.2固化體SrZrxTi1-xO3的形貌分析

圖3為Zr摻雜前后樣品的SEM照片，其中(a)為SrTiO3，(b)為SrZr0.5Ti0.5O3。由圖3可知，摻雜前樣品顆粒較大，塊狀顆粒表面粗糙，而Zr摻雜后樣品的顆粒變小，且表面光滑，輪廓清晰，可能由于Zr4+摻入使得與B位離子半徑不匹配，導(dǎo)致晶格發(fā)生畸變，結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，宏觀表現(xiàn)粒子形狀變得不規(guī)則。樣品的平均粒度可用Scherrer公式進行計算（式(3)）。由式(3)計算可知，未摻雜樣品的平均粒度為2 μm左右，摻雜后樣品的平均粒度為1.1 μm。

圖3 樣品SrZrxTi1-xO3的形貌 (a) SrTiO3，(b) SrZr0.5Ti0.5O3Fig.3 SEM images of SrZrxTi1-xO3samples. (a) SrTiO3, (b) SrZr0.5Ti0.5O3

2.3固化體SrZrxTi1-xO3的紅外分析

圖4為SrZrxTi1-xO3系列固化體的紅外光譜圖。由圖4可知，在580-600 cm-1處較寬的吸收峰為Zr-O鍵的伸縮振動特征峰，隨著Zr4+含量的增加，吸收峰變強，發(fā)生藍移，且x=0.5是固化體的藍移較明顯。進一步說明Zr4+進入晶體結(jié)構(gòu)中，對原結(jié)構(gòu)產(chǎn)生一定的影響，當摻雜量x=0.5時對結(jié)構(gòu)的影響最大，這與XRD分析結(jié)果一致。

圖4 固化體SrZrxTi1-xO3(x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9)的紅外光譜Fig.4 IR spectra of SrZrxTi1-xO3samples with x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9.

2.4熱處理溫度對固化體SrZrxTi1-xO3結(jié)構(gòu)影響

圖5為SrZr0.3Ti0.7O3固化體在不同熱處理溫度下的XRD譜。由圖5可看出，從1000oC開始隨著熱處理溫度的升高，SrZr0.3Ti0.7O3晶體主衍射峰的強度先升高后降低，峰值出現(xiàn)在1400oC，隨后開始減小，當溫度升高到1600oC時， 樣品的結(jié)晶度下降，而且晶體的物相發(fā)生變化，產(chǎn)生單斜晶型的ZrO2，結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，影響固化體對核素的禁錮能力。

圖5 樣品SrZr0.3Ti0.7O3在不同熱處理溫度下的XRD圖譜 (a) 1 000 oC，(b) 1 200 oC，(c) 1 400 oC，(d) 1 600 oCFig.5 XRD patterns of SrZr0.3Ti0.7O3samples prepared with different reaction temperature. (a) 1 000 oC, (b) 1 200 oC, (c) 1 400 oC, (d) 1 600 oC

2.5固化體SrZrxTi1-xO3抗浸出性能

圖6為SrZrxTi1-xO3(S1代表SrTiO3，S2代表SrZr0.1Ti0.9O3, S3代表SrZr0.2Ti0.8O3，S4代表SrZr0.3Ti0.7O3，S5代表SrZr0.5Ti0.5O3，S6代表SrZr0.7Ti0.3O3，S7代表SrZr0.9Ti0.1O3)系列固化體的浸出液中Sr2+的濃度。在90oC的恒溫環(huán)境中，當x值一定時浸出液中的Sr2+的濃度與浸泡時間成正向關(guān)系見圖4。當x＜0.5時，不同固化體浸出液中Sr2+離子濃度變化不大，隨著浸泡時間的延長，浸出液中Sr2+離子逐漸增大，當x≥0.5時，隨著Zr摻雜量增大，部分Zr4+代替了晶格中的Sr2+，導(dǎo)致浸出液中Sr2+離子濃度的增大，最大達到0.006 5 μg.mL-1。

圖6 SrZrxTi1-xO3系列樣品中浸出液中Sr2+的濃度Fig.6 Leaching concentration of Sr2+from SrZrxTi1-xO3samples with x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9.

另外，在x值與固化體浸泡時間確定的條件下，浸出液中Zr4+的濃度隨x值增加、隨固化體浸泡時間增大，這主要由于隨著x值的增加，固化體中Zr4+的含量增大，與浸出液接觸的Zr4+量增加，從而使得Zr4+的濃度值與x值間呈正向關(guān)系，見圖7。系列SrZrxTi1-xO3固化體樣品浸出液中Zr4+的濃度在90 oC條件下保溫42 d的最大值約為0.01 μg.mL-1。

圖7 SrZrxTi1-xO3系列樣品中浸出液中Zr4+的濃度Fig.7 Leaching concentration of Zr4+from SrZrxTi1-xO3samples with x=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9.

3 結(jié)語

在實際的儲存條件下，放射性廢物的固化處理受到很多因素的影響，如儲存環(huán)境條件的變化、放射性核素衰變的自輻照等[11-13]。本研究在未考慮射線輻照效應(yīng)的情況下，90Sr的衰變子體90Zr對SrTiO3鈣鈦礦物相及化學(xué)穩(wěn)定性的影響，評價SrZrxTi1-xO3固化體對Zr4+的固化能力，并對其抗浸出性能進行系統(tǒng)分析。結(jié)果表明，在1400 oC條件下保溫12 h可獲得鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SrZrxTi1-xO3(0≤x＜1)系列固化體，Zr4+摻雜SrTiO3的固溶值為x=0.5，當x＜0.5時，固化體為單一物相的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SrTiO3；當x≥0.5時，固化體非單一物相，有斜方晶系的SrZrO相出現(xiàn)，不利于90Zr的長期固化。采用靜態(tài)浸泡法研究了固化體中Sr2+、Zr4+的抗浸出性能，在浸泡42 d時，Sr2+的最大浸出濃度為0.0065 μg.mL-1，Y3+的最大浸出濃度為0.01 μg.mL-1，所獲得實驗結(jié)論將對90Sr的固化處理提供科學(xué)的數(shù)據(jù)和建議。后期實驗中我們將深入研究射線輻照對固化體穩(wěn)定性的影響。

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Chemical stability of simulated waste forms SrZrxTi1-xO3

MU Wanjun1LI Xingliang1YU Qianhong1JIAN Yuan1WEI Hongyuan1YANG Yushan2

1(Institute of Nuclear Chemistry and Physics,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)
2(College of National Defence,Southwest University of Science and Technology,Mianyang 621900,China)

Background：90Zr is a decay product of90Sr, which may induce structural changes of radioactive waster forms.Purpose：In order to study the influence of decay product on the stability of perovskite-type SrTiO3used for immobilizing90Zr, C4H6O4Sr.0.5H2O, TiO2and ZrOCl2.8H2O are used as the starting materials.Methods：The Zr-doped SrTiO3synthesized can be generally represented as SrZrxTi1-xO3(0≤x＜1) with the high temperature solid reaction. The phases, structure and microcosmic shape of synthetic condensates were characterized by the X-ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscope (SEM) and Fourier Transform Infrared (FT-IR), and long-term chemical stability was studied at constant temperature of 90 oC.Results：The results indicate that the second phase of compounds is observed when the value of x is more than 0.5. The leaching rate of Sr2+and Zr4+in waste forms increase with the immersion time, while the highest leaching ratios for 42 d are no more than 0.006 5 μg.mL-1and 0.01μg.mL-1, respectively. The crystalline phase and morphology of solidified SrZrxTi1-xO3waste form are influenced by electron beam irradiation.Conclusion：This study results may provide technical support for long-time immobilization of the90Sr.

Perovskite-type, Waster forms, Leaching behavior, Radiation

X591，TL941.33

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.090301

中國工程物理研究院科學(xué)基金(No.2012cx03)資助

牟婉君，女，1983年出生，2005年畢業(yè)于蘭州大學(xué)

蹇源，E-mail: muwj1012@163.com

2015-03-30，

2015-06-26

CLCX591, TL941.33