中紅外(波長(zhǎng) 2～8 μm)激光變頻材料在化學(xué)、信息、生物、遠(yuǎn)程通訊和光電對(duì)抗等領(lǐng)域具有非常重要的應(yīng)用，但目前已發(fā)現(xiàn)的材料還難以滿足工業(yè)和商業(yè)的需求。通過(guò)高通量研究平臺(tái)，可以極大的提高這些光電功能材料的研發(fā)效率和降低研發(fā)成本，獲得具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的優(yōu)秀材料。為了實(shí)現(xiàn)從單一目標(biāo)的計(jì)算材料學(xué)向“材料基因工程”的轉(zhuǎn)變，林哲帥課題組從原子結(jié)構(gòu)和化學(xué)組分出發(fā)，對(duì)亟待發(fā)展的中紅外激光變頻材料進(jìn)行大規(guī)模計(jì)算模擬，進(jìn)而深入理解其結(jié)構(gòu)、組分和性能之間的“構(gòu)效關(guān)系”，他們基于系統(tǒng)的第一性原理計(jì)算研究首次提出目前還沒(méi)有引起關(guān)注的金屬硫磷(P-S)化物將是一個(gè)具有潛在優(yōu)異性能的中紅外非線性光學(xué)體系。

優(yōu)質(zhì)的中紅外激光變頻材料，需要達(dá)到激光變頻效應(yīng)(倍頻系數(shù)dij)和抗激光損傷閾值(對(duì)應(yīng)帶隙Eg)的平衡，即位于如圖的綠色區(qū)域(Eg＞3.5 eV，dij＞20×KDP)。迄今為止，大部分已發(fā)現(xiàn)的材料都無(wú)法達(dá)到此要求。課題組研究人員首次系統(tǒng)地搜索了所有具有無(wú)心結(jié)構(gòu)的M-N-P-S型金屬-硫磷化物(M為堿金屬堿土金屬陽(yáng)離子;N為中心配位陽(yáng)離子)，他們按照材料的微觀基團(tuán)配位環(huán)境將此化合物體系分成四類，分別包含孤立的P-S基團(tuán)、二階姜泰勒效應(yīng)的陽(yáng)離子、孤對(duì)電子效應(yīng)的陽(yáng)離子、以及短半徑低配位的陽(yáng)離子等。經(jīng)過(guò)對(duì)這些“材料基因”信息的預(yù)測(cè)和分析，他們揭示具有孤立硫磷基團(tuán)的體系的光學(xué)各項(xiàng)異性不能滿足中紅外變頻的要求;而具有二階姜泰勒效應(yīng)和孤對(duì)電子效應(yīng)的體系帶隙較低(Eg＜3 eV)，也難以實(shí)現(xiàn)Eg和dij的平衡。與之對(duì)比，具有短半徑低配位陽(yáng)離子的體系，可以呈現(xiàn)Eg和dij很好的平衡(位于圖中的綠色區(qū)域)，能夠較好地滿足優(yōu)秀中紅外非線性光學(xué)晶體的性能條件。

與姚吉勇研究員合作進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)合成和光學(xué)測(cè)試也證實(shí)了第一性原理預(yù)測(cè)和計(jì)算的結(jié)果。