吳君章, 沈光林,孔浩輝,畢新慧

1 廣東中煙工業(yè)有限責(zé)任公司，廣州市荔灣區(qū)東沙環(huán)翠南路88號 510385；2 中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所，廣州市天河區(qū)科華街511號 510640

不同單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

吳君章1, 沈光林1,孔浩輝1,畢新慧2

1 廣東中煙工業(yè)有限責(zé)任公司，廣州市荔灣區(qū)東沙環(huán)翠南路88號 510385；2 中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所，廣州市天河區(qū)科華街511號 510640

為考察不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異以及16種多環(huán)芳烴的粒徑分布規(guī)律，制備了20種不同產(chǎn)地單料煙葉的卷煙和3種不同膨脹梗絲摻配比例的卷煙，利用單孔道吸煙機(jī)和測量范圍在0.007～9.970 μm的電子低壓撞擊器對樣品主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量和數(shù)量進(jìn)行了測量。結(jié)果表明：1不僅不同國家單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布有差異，而且國內(nèi)不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布也存在顯著差異；國內(nèi)煙葉的粒子質(zhì)量和數(shù)量總體比國外的偏大；煙葉的化學(xué)成分和物理結(jié)構(gòu)等因素導(dǎo)致其燃燒特性不一致可能產(chǎn)生了氣溶膠粒度分布差異；2同一產(chǎn)地不同品種煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布是有差異的。在選取的三個(gè)品種中紅大品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最大，云85/87品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最?。?不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布是有差異的，不同產(chǎn)地?zé)熑~部位的氣溶膠粒度分布規(guī)律并不完全一致；4煙絲中摻配膨脹梗絲的比例對主流煙氣氣溶膠粒度分布產(chǎn)生一定的影響。當(dāng)膨脹梗絲的比例增加時(shí)，氣溶膠粒子的質(zhì)量降低；粒子數(shù)量呈先增加后降低的趨勢；5不同產(chǎn)地的單料煙葉主流煙氣中PAHs質(zhì)量的粒徑分布規(guī)律相似，粒徑分布呈現(xiàn)單峰分布，在0.4829μm粒徑段含量最高；分子量較低的3～4環(huán)化合物占PAHs總量比例超過80%。

單料煙葉；主流煙氣氣溶膠；粒度分布；多環(huán)芳烴

單料煙葉是卷煙生產(chǎn)的主要原料，其質(zhì)量好壞直接影響卷煙產(chǎn)品的吸食品質(zhì)。將各種不同產(chǎn)地、不同品種以及不同等級的煙葉按一定的比例加以合理的混合可以形成具有特殊吸味風(fēng)格的卷煙產(chǎn)品。不同品牌卷煙產(chǎn)品的配方不同，其抽吸品質(zhì)和口感也各不相同，體現(xiàn)在微觀上，則是其主流煙氣氣溶膠的粒度分布和化學(xué)成分各不相同。胡旺云[1]認(rèn)為在理想情況下，卷煙煙氣氣溶膠粒子在口腔（粘膜）上的沉淀和吸收，受煙氣粒子大小等諸多因素的影響，隨著煙氣氣溶膠粒子的減小，粒相物在口腔黏膜上的擴(kuò)散沉淀效率變大，含有較多小粒子的卷煙煙氣在口腔殘留較大，影響口感；且卷煙的質(zhì)量與煙氣氣溶膠粒子大小的關(guān)系是當(dāng)煙氣氣溶膠粒子平均粒徑為某值時(shí)卷煙質(zhì)量最好。因此可以通過氣溶膠研究來選擇合適的煙葉配比從而達(dá)到理想的抽吸品質(zhì)。目前國內(nèi)對單料煙葉的研究主要集中在不同產(chǎn)地、不同品種煙葉的物理特性差異[2-3]和化學(xué)物質(zhì)含量[4-6]差異等方面。而在主流煙氣氣溶膠研究方面，僅沈光林等[7]、賈偉萍等[8]和吳君章等[9]研究了不同類型的卷煙產(chǎn)品主流煙氣氣溶膠的粒度分布情況、“三紙一棒”對卷煙煙氣氣溶膠粒度分布的影響，未見不同產(chǎn)地單料煙葉的主流煙氣氣溶膠粒度分布差異性的研究報(bào)道。

多環(huán)芳烴是卷煙煙氣中最重要、數(shù)量較多的一類致癌物，在吸煙可能致癌中起著主要作用。Hoffmann在2001年公布的69種有害成分清單中多環(huán)芳烴占據(jù)了其中10種。多環(huán)芳烴中最重要的致癌物苯并[a]芘是卷煙主流煙氣中七種有害成分之一[10]。通過對卷煙主流煙氣中多環(huán)芳烴含量的分析可以為評估吸煙對人們健康的危害提供直接的依據(jù)。目前行業(yè)內(nèi)研究主要關(guān)注卷煙煙氣中毒性最大的苯并[a]芘[11-13]，而對多環(huán)芳烴的研究較少[14-16]，且未見多環(huán)芳烴在主流煙氣中不同粒徑分布的研究。

因此本文通過研究不同產(chǎn)地、不同品種、不同部位的單料煙葉和不同膨脹梗絲摻配比例對主流煙氣氣溶膠粒度分布的影響以及16種多環(huán)芳烴含量在主流煙氣中的粒徑分布規(guī)律，從卷煙主流煙氣氣溶膠角度為如何搭配和設(shè)計(jì)理想的卷煙配方以及降低卷煙煙氣的危害提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 儀器

（1）電子低壓撞擊器（Electrical low pressure impactor, ELPI）（芬蘭DEKATI公司）（詳見參考文獻(xiàn)7）

（2）吸煙機(jī)：LM1單孔道吸煙機(jī)（德國Borgwald KC公司）

（3）超聲波發(fā)生器（美國BRANSON公司）

（4）氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（7890A+5975C，美國Agilent公司）

1.2 試劑和耗材

（1）二氯甲烷（色譜純，CNW）

（2）正己烷（色譜純，CNW）

（3）DB17-MS色譜柱（60 m×0.25 mm，0.25μm，美國Agilent公司）

（4）16種多環(huán)芳烴混標(biāo)（上海安譜科學(xué)儀器有限公司）

（5）六甲基苯（上海安譜科學(xué)儀器有限公司）

1.3 試驗(yàn)樣品

本文選取了20個(gè)產(chǎn)地的煙葉作為研究對象，試制了20種不同單料煙葉的卷煙（卷煙規(guī)格84（20+64）mm，煙絲只加保潤劑，其它卷煙輔助材料相同，在相同條件下卷制）和3種膨脹梗絲不同摻配比例（煙絲和其它卷煙輔助材料相同）的卷煙，具體設(shè)計(jì)參數(shù)見表1和表2。由于本文選擇的煙葉樣本量有限，不足以涵蓋國內(nèi)外不同產(chǎn)地的煙葉，因此本文的結(jié)論只適用于文中所研究的煙葉樣品。

表1 單料煙葉卷煙實(shí)驗(yàn)樣品的設(shè)計(jì)參數(shù)Tab.1 Design parameter of leaf tobacco samples

表2 不同膨脹梗絲摻配比例的卷煙實(shí)驗(yàn)樣品的設(shè)計(jì)參數(shù)Tab.2 Design parameter of cigarette samples with different blending ratio of expanded cut stem

1.4 試驗(yàn)方法

氣溶膠粒度分布檢測方法詳見參考文獻(xiàn)[7]；多環(huán)芳烴化學(xué)分析方法詳見參考文獻(xiàn)[17]。文中所論述的粒徑是幾何平均粒徑Di，Di為兩相鄰沖擊器的標(biāo)識尺寸Dp（為切割直徑D 50%）的幾何平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 國內(nèi)外不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

選取四個(gè)國家（表1中的A5、A6、A7和A8號樣品）有代表性的煙葉研究不同國家的單料煙葉的氣溶膠粒度分布差異。圖1所示為四個(gè)樣品氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布。從圖1中可以看出，不同國家的烤煙主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量分布有一定的差異性。其中氣溶膠粒子質(zhì)量由高到低是美國烤煙﹥云南玉溪烤煙﹥津巴布韋烤煙﹥巴西烤煙。四種烤煙粒子質(zhì)量主要集中在0.4829～0.7613 μm處。津巴布韋烤煙粒子質(zhì)量的最大值在0.4829 μm處，而云南玉溪和美國烤煙粒子質(zhì)量的最大值在0.7613 μm處；巴西烤煙在這兩級則相差不大。四種烤煙在這兩級粒徑上的粒子質(zhì)量約占總質(zhì)量的73%～80%，津巴布韋烤煙的比例最高。

津巴布韋烤煙的粒子質(zhì)量平均粒徑最低，而其它三種烤煙的粒子質(zhì)量平均粒徑差別不大，從質(zhì)量分布可以證明這一點(diǎn)：津巴布韋烤煙的大部分粒子分布在0.4829 μm 以下。

圖1 不同國家煙葉主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Fig. 1 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of leaf tobacco from different countries

圖2 不同國家煙葉主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Fig.2 Particle size distribution of aerosol number in mainstream smoke of leaf tobacco from different countries

圖2所示為四個(gè)樣品氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布。四種烤煙氣溶膠粒子數(shù)量大部分集中在0.0208μm處，該級的粒子數(shù)量約占粒子總數(shù)的59～66%，其中津巴布韋和云南玉溪在該級的粒子數(shù)量明顯偏多，這也使得兩者的粒數(shù)平均粒徑偏小。雖然美國烤煙氣溶膠粒子總數(shù)比津巴布韋少約34.0%，但是粒子質(zhì)量卻比津巴布韋大，原因是美國烤煙氣溶膠中大粒徑粒子的數(shù)量較多。

結(jié)合四種烤煙的氣溶膠粒子質(zhì)量分布和數(shù)量分布來看，津巴布韋和云南玉溪烤煙的氣溶膠粒子質(zhì)量和數(shù)量均處于前列，美國烤煙的氣溶膠粒子質(zhì)量雖然較大，但是粒子數(shù)量偏小。

2.2 國內(nèi)不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

表3 國內(nèi)不同產(chǎn)地?zé)熑~主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Tab.3 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of domestic leaf tobacco from different tobacco growing areas

續(xù)表3

表4 國內(nèi)不同產(chǎn)地?zé)熑~主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Tab.4 Particle size distribution of aerosol number in mainstream smoke of domestic leaf tobacco from different tobacco growing areas

選取國內(nèi)（表1中的A1～A4、A8～A14號樣品）11個(gè)不同產(chǎn)地同等級的單料煙葉研究國內(nèi)不同產(chǎn)地單料煙葉的氣溶膠粒度分布差異。表3和表4分別為其主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量和數(shù)量的粒度分布。從表3-4中可以看出粒子數(shù)量分布的差異比質(zhì)量分布大。11個(gè)產(chǎn)地單料煙葉的氣溶膠粒子質(zhì)量主要集中0.4829μm和0.7613 μm處，其中在這兩級粒徑上粒子質(zhì)量約占總質(zhì)量的71%～82%，與國外煙葉的氣溶膠粒子質(zhì)量分布情況一致。四川涼山、貴州銅仁、山東臨沂、湖北襄樊、河南許昌和廣東始興煙葉的粒子質(zhì)量在0.4829 μm處最大，其余產(chǎn)地?zé)熑~的粒子質(zhì)量則在0.7613 μm處最大。氣溶膠粒子質(zhì)量由高到低是黑龍江﹥福建三明﹥云南玉溪﹥貴州銅仁﹥云南紅河﹥湖北襄樊﹥山東臨沂﹥四川涼山﹥河南許昌﹥廣東始興﹥湖南郴州。

從氣溶膠粒子數(shù)量分布情況看, 不同產(chǎn)地的煙葉的氣溶膠粒子數(shù)量分布差異很大。雖然11個(gè)產(chǎn)地單料煙葉的氣溶膠粒子數(shù)量大部分集中在0.0208 μm處，比例約為61%～74%，在該級的粒子數(shù)占粒子總數(shù)的比例比國外的大；在這級上粒子數(shù)量最大的是四川涼山，粒子數(shù)量最小的是湖南郴州，前者的數(shù)量是后者的4倍多。氣溶膠粒子數(shù)量由高到低是四川涼山﹥貴州銅仁﹥河南許昌﹥山東臨沂﹥湖北襄樊﹥黑龍江﹥廣東始興﹥云南玉溪﹥云南紅河﹥福建三明﹥湖南郴州。從粒子數(shù)量大小排序看，11個(gè)產(chǎn)地可以分為四個(gè)區(qū)域：四川涼山、貴州銅仁和河南許昌的粒子數(shù)量相差不大，這三個(gè)產(chǎn)地歸為同一區(qū)域；山東臨沂、湖北襄樊、黑龍江和廣東始興的粒子數(shù)量相差不大，這四個(gè)產(chǎn)地屬于同一區(qū)域；云南玉溪和云南紅河歸為同一區(qū)域；福建三明和湖南郴州屬于一個(gè)區(qū)域。

從以上分析可以看出不同產(chǎn)地?zé)熑~主流煙氣氣溶膠粒度分布有差異，造成此差異的原因可能是煙葉的化學(xué)成分和物理結(jié)構(gòu)[18-19]等因素造成其燃燒特性不一致有關(guān)。

2.3 不同品種單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

圖3 云南玉溪不同品種煙葉主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Fig.3 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of different tobacco varieties from Yuxi, Yunnan province

圖4 云南玉溪不同品種煙葉主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Fig.4 Particle size distribution of aerosol number in mainstream smoke of different tobacco varieties from Yuxi, Yunnan province

選取了云南玉溪的K326品種、紅大品種和云85/87品種（表1中的A8、A19和A20號樣品）作為研究對象，研究同一產(chǎn)地不同品種單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布的差異。圖3和圖4分別是這三個(gè)樣品的主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量和數(shù)量的粒度分布。從圖中可以看出，不同品種間的差異還是比較明顯的，尤其是粒子數(shù)量分布。三個(gè)品種的粒子質(zhì)量大部分集中在0.4829 μm和0.7613 μm處，這兩級的質(zhì)量約占總質(zhì)量的74%～78%之間，其中紅大品種的粒子質(zhì)量最大值在0.4829 μm處，而另外兩個(gè)樣品的粒子質(zhì)量最大值在0.7613 μm處。氣溶膠粒子質(zhì)量由高到低是紅大品種﹥K326品種﹥云85/87品種。

三個(gè)樣品的粒子數(shù)大部分集中在0.0208 μm處，這級的粒子數(shù)約占總粒子數(shù)的66%～70%之間，在0.7613 μm之前紅大品種的粒子數(shù)量在每一級粒徑均比其它兩個(gè)樣品多，說明紅大品種不僅粒子總數(shù)多，而且小粒徑的粒子所占的比例很高。氣溶膠粒子數(shù)量排序與質(zhì)量排序一致。

在三個(gè)品種中紅大品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最大，云85/87品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最小。

2.4 不同部位單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

圖5 云南玉溪不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Fig. 5 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of Yuxi tobacco leaves at different stalk position

圖6 云南玉溪不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Fig. 6 Particle size distribution of aerosol number in mainstream smoke of Yuxi tobacco leaves at different stalk position

圖7 河南許昌不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Fig.7 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of tobacco leaves at different stalk position from Xuchang,Henan province

圖8 河南許昌不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Fig.8 Particle size distribution of aerosol number in mainstream smoke of tobacco leaves at different stalk position from Xuchang,Henan province

不同部位的煙葉，其化學(xué)成分和吸食質(zhì)量有較大的差異。選取了云南玉溪K326品種和河南許昌的上中下煙葉部分研究不同煙葉部位的主流煙氣氣溶膠的粒度分布的差異（表1中的A8、A13和A15～A18號樣品）。分布情況見圖5～圖8。從氣溶膠粒子質(zhì)量分布看，云南玉溪K326品種的B2F﹥C3F﹥X2F，河南許昌的情況與K326一致。在0.4829 μm處，云南玉溪X2F的粒子質(zhì)量最大，C3F的粒子質(zhì)量最??；而河南許昌的B2F的粒子質(zhì)量最大，X2F的粒子質(zhì)量最小。

從氣溶膠粒子數(shù)量看，云南玉溪K326品種的X2F﹥C3F﹥B2F，且三個(gè)部位絕大部分的粒子數(shù)集中在小粒徑（0.0208μm）上，約占總粒子數(shù)的50%～70%。在0.0208 μm處，粒子數(shù)的排序與粒子總數(shù)的大小排序情況一致。X2F在0.0208 μm處的粒子數(shù)占粒子總數(shù)的比例為70.2%，C3F為66.3%，B2F為50.4%，依次遞減。河南許昌的粒子數(shù)分布情況與云南玉溪稍微有所不同?？偭Ｗ訑?shù)：C3F﹥X2F﹥B2F，三個(gè)部位絕大部分的粒子數(shù)也集中在小粒徑（0.0208μm）上，約占總粒子數(shù)的69%～74%之間，比例比云南玉溪的偏大。在0.0208 μm處，粒子數(shù)的大小排序也與粒子總數(shù)的大小排序一致，X2F在0.0208μm處的粒子數(shù)占粒子總數(shù)的比例為73.4%，C3F為72.4%，B2F為69.7%，比例依次遞減的次序與云南玉溪的情況相同。

從以上討論可以看出云南玉溪和河南許昌不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布是有差異的，且云南玉溪和河南許昌煙葉部位的氣溶膠粒度分布規(guī)律并不完全一致。

2.5 不同膨脹梗絲摻配量主流煙氣氣溶膠粒度分布差異

圖9 不同膨脹梗絲摻配量主流煙氣氣溶膠粒子質(zhì)量的粒度分布Fig. 9 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of expanded cut stems with different blending ratio

圖10 不同膨脹梗絲摻配量主流煙氣氣溶膠粒子數(shù)量的粒度分布Fig. 10 Particle size distribution of aerosol mass in mainstream smoke of expanded cut stems with different blending ratio

膨脹梗絲作為卷煙葉組配方中的重要組成部分，其燃燒特性對于煙支整體燃燒性能具有重要的影響。為了研究添加不同比例膨脹梗絲后對卷煙主流煙氣氣溶膠粒度分布的影響，選取3種添加不同比例膨脹梗絲（6.9%、12.6%和16.7%），在煙絲和其它卷煙輔助材料不變的條件下，制成不同的卷煙樣品，測定卷煙樣品主流煙氣氣溶膠粒度分布，測試樣品為表2中的B1～B3樣品。

圖9為不同比例膨脹梗絲添加量對氣溶膠粒子質(zhì)量的影響圖。隨著膨脹梗絲的比例從6.9%增加到16.7%，氣溶膠粒子質(zhì)量逐漸降低，從6.9%增加到12.6%時(shí)，粒子質(zhì)量降低的幅度比從12.6%增加到16.7%大。氣溶膠粒子質(zhì)量的降低主要是煙支中的有機(jī)物質(zhì)燃燒的比較充分：梗絲經(jīng)過各種膨脹工藝處理后，體積增大，單位重量的梗絲與空氣的接觸面積相應(yīng)增加，燃燒速率加快，煙氣中的粒子質(zhì)量大幅度降低。所以說膨脹梗絲的比例增加，氣溶膠粒子的質(zhì)量可以相應(yīng)降低。

圖10為不同比例膨脹梗絲添加量對氣溶膠粒子數(shù)量的影響圖。氣溶膠粒子數(shù)量分布與質(zhì)量不同，隨著添加膨脹梗絲的比例從6.9%添加到16.7%，氣溶膠粒子數(shù)呈先增加后降低的趨勢。卷煙配方中隨著膨脹梗絲摻配比例的增加，可以提高煙絲的填充能力和燃燒性，這樣可以生成較多的小粒徑顆粒，但是隨著比例的進(jìn)一步增加，梗絲中的木質(zhì)素在燃燒過程中會(huì)增加大粒徑顆粒[20]，這兩方面的協(xié)同作用導(dǎo)致粒子數(shù)呈先增加后降低的趨勢。

2.6 多環(huán)芳烴在不同粒徑主流煙氣氣溶膠中的分布

選取表1中的A14和A19樣品作為研究對象，研究主流煙氣中16種多環(huán)芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHs）含量在不同粒徑的分布，包括萘、苊烯、苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、苯并[a]蒽、屈、苯并[b]熒蒽、苯并[k]熒蒽、苯并[a]芘、茚[cd]芘、二苯并[ah]蒽和苯并[ghi]苝。利用單孔道吸煙機(jī)和電子低壓撞擊器分粒徑捕集每個(gè)樣品累計(jì)10支煙的主流煙氣總粒相物。電子低壓撞擊器有12個(gè)不同粒徑的撞擊器，每級撞擊器上有捕集粒相物的鋁箔。實(shí)驗(yàn)完成后取出每一級粒徑的鋁箔進(jìn)行化學(xué)分析。

A19樣品主流煙氣PAHs總量為391.5 ng/cig，與A14樣品的392.6ng/cig相近。16種PAHs在A14和A19樣品主流煙氣中的含量如圖11所示。其中，分子量較低的3～4環(huán)化合物占的比例較大，分別占了A19樣品和A14樣品中PAHs總含量的86.2%和87.4%。A19樣品中以菲和芴含量最高，分別占PAHs總量的20.7%和16.5%。而A14樣品中，以菲和芘濃度最高，分別占PAHs總量的22.7%和18.7%。A19樣品苯并[a]芘含量為14.6 ng/cig，A14樣品的苯并[a]芘的含量為12.7 ng/cig。

圖11 A14和A19樣品主流煙氣中16種多環(huán)芳烴的含量Fig. 11 Content of PAHs in mainstream smoke of A14 and A19

圖12 A14和A19樣品主流煙氣中多環(huán)芳烴在不同粒徑的分布Fig. 12 Particles size distribution of PAHs content in mainstream smoke of A14 and A19

圖13 A14和A19樣品主流煙氣中多環(huán)芳烴不同粒徑質(zhì)量占該粒徑氣溶膠總質(zhì)量比例Fig. 13 Proportion of PAHs in total aerosol particle size mass in mainstream smoke of A14 and A19

圖14 A14和A19樣品主流煙氣中BaP在不同粒徑質(zhì)量占該粒徑氣溶膠總質(zhì)量比例Fig. 14 Proportion of BaP in total aerosol particle size mass in mainstream smoke of A14 and A19

圖12顯示出A14和A19樣品的PAHs總量的粒徑分布?？梢钥吹?，A14樣品和A19樣品中PAHs含量的粒徑分布都呈現(xiàn)單峰分布，且都在粒徑0.4829μm處有峰值出現(xiàn)，含量比例分別達(dá)到了45.6%和38.0%。圖13和圖14分別是PAHs和BaP在不同粒徑的質(zhì)量占該粒徑氣溶膠總質(zhì)量的比例圖。從圖中看出，無論是A14樣品還是A19樣品，PAHs在小粒徑顆粒中所占的質(zhì)量比例遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于在中等粒徑顆粒中所占的質(zhì)量比例，BaP也呈現(xiàn)出同樣的規(guī)律。說明在所測定粒徑范圍內(nèi)小粒徑顆粒中含有更高質(zhì)量比例的PAHs和BaP。這與大氣氣溶膠研究中PAHs更多的富集于小顆粒中的結(jié)論[21]是一致的。對于PAHs的質(zhì)量粒徑分布與氣溶膠粒子質(zhì)量粒徑分布類似，可能是由于在0.4829 μm處粒子的質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它的粒徑的質(zhì)量，雖然小粒徑顆粒的PAHs的質(zhì)量比例高，但是由于本身粒子的質(zhì)量太小，所以造成PAHs的質(zhì)量粒徑分布與氣溶膠粒子質(zhì)量粒徑分布類似。

3 結(jié)論

本研究利用單孔道吸煙機(jī)和電子低壓撞擊器研究了不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度的分布差異以及16種多環(huán)芳烴含量的粒徑分布規(guī)律，結(jié)論可歸納為以下5點(diǎn)。

（1）不僅不同國家單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布有差異，而且國內(nèi)11個(gè)產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布也存在顯著差異。美國等國家單料煙葉的粒子數(shù)量在1.04×1012個(gè)～1.57×1012個(gè)，粒子質(zhì)量在15.49～18.86 mg；國內(nèi)11個(gè)產(chǎn)地單料煙葉的粒子數(shù)量在9.54×1011個(gè)～3.60×1012個(gè)，粒子質(zhì)量在15.52～20.45 mg。在所研究的樣品中，國內(nèi)煙葉的粒子數(shù)量和質(zhì)量總體比國外的偏大；國內(nèi)煙葉在0.0208 μm處的粒子數(shù)比例比國外煙葉大。煙葉的化學(xué)成分和物理結(jié)構(gòu)等因素導(dǎo)致其燃燒特性不一致可能產(chǎn)生了氣溶膠粒度分布差異，對此我們將在后續(xù)的研究中對造成此差異的原因進(jìn)行探討。

（2）同一產(chǎn)地不同品種煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布有差異。在選取的三個(gè)品種中紅大品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最大，云85/87品種的粒子質(zhì)量和數(shù)量均最小。

（3）云南玉溪和河南許昌不同部位煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布是有差異的，且云南玉溪和河南許昌煙葉部位的氣溶膠粒度分布規(guī)律并不完全一致。

（4）煙絲中摻配膨脹梗絲的比例會(huì)對主流煙氣氣溶膠粒度分布產(chǎn)生一定的影響。當(dāng)梗絲的比例增加時(shí)，氣溶膠粒子的質(zhì)量降低；粒子數(shù)量呈先增加后降低的趨勢。

（5）不同產(chǎn)地單料煙葉主流煙氣中PAHs質(zhì)量的粒徑分布規(guī)律相似，呈現(xiàn)單峰分布，在0.4829μm粒徑段含量最高；分子量較低的3～4環(huán)化合物占PAHs總量比例超過80%。

[1]胡旺云．煙氣氣溶膠與濾嘴的過濾[M]．昆明：云南科技出版社，2000.

[2]尹啟生，張艷玲，薛超群，等.中國烤煙主要物理特性及其產(chǎn)區(qū)差異[J].中國煙草學(xué)報(bào)，2009,15（4）：33-38.

[3]彭新輝，鄧小華，易建華，等.氣候和土壤及其互作對煙葉物理性狀的影響[J]. 煙草科技，2010（2）：48-54.

[4]周曉，王維剛，孟冬玲，等.我國烤煙主產(chǎn)區(qū)不同種類烤煙有機(jī)酸含量分析[J].廣東農(nóng)業(yè)科學(xué)，2012（2）：26-27,30.

[5]史宏志，徐發(fā)華，楊興有，等.不同產(chǎn)地和品種白肋煙煙草特有亞硝胺與前體物關(guān)系[J]. 中國煙草學(xué)報(bào)，2012，18（5）：9-15.

[6]李慶華,楊葉昆,王保興，等.卷煙紙、接裝紙和濾嘴絲束對卷煙煙氣水分和焦油的影響[J].煙草科技，2008（2）：42-44.

[7]沈光林，孔浩輝，李峰，等．卷煙主流煙氣氣溶膠分布研究．中國煙草學(xué)報(bào)，2009，15（5）14-19

[8]賈偉萍，魯端峰，常紀(jì)恒，等.基于在線沖擊的煙氣氣溶膠濃度檢測方法[J].煙草科技，2010,（12）:5-7,20.

[9]吳君章，孔浩輝，沈光林，等.“三紙一棒”對卷煙煙氣氣溶膠粒度分布的影響[J].煙草科技，2013（9）：58-62，67.

[10]謝劍平，劉惠民，朱茂祥，等.卷煙煙氣危害性指數(shù)研究[J]. 煙草科技，2009（2）：5-15.

[11]全國煙草標(biāo)準(zhǔn)化技術(shù)委員會(huì). GB/T 21130 —2007 卷煙煙氣總粒相物中苯并[a]芘的測定 [S]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2007.

[12]張霞，劉志華，孔維松，等. 凝膠凈化-超高效液相色譜法測定卷煙主流煙氣中的苯并[a]芘[J].分析測試室，2013，32（10）：99-102

[13]程倩，張洪非，侯宏衛(wèi)，等. 高效液相色譜法測定卷煙主流煙氣中的苯并[a]芘[J].煙草科技，2012（2）：29-32.

[14]張國安，王復(fù)，李桂貞，等.卷煙煙氣中多環(huán)芳烴的分析方法[J].華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)，2001，27（2）：186-190.

[15]王祎，趙明月，趙曉東，等.卷煙主流煙氣中多環(huán)芳烴的全二維氣相色譜/飛行時(shí)間質(zhì)譜分析[J].煙草科技，2007（10）：26-30.

[16]邊照陽，唐綱嶺，陳再根，等. 全自動(dòng)固相萃取-氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定卷煙主流煙氣中的3種多環(huán)芳烴[J].色譜，2011，29（10）：1031-1035.

[17]畢新慧，盛國英，譚吉華，等.多環(huán)芳烴（PAHs）在大氣中的相分布[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2004，24（1）：101-106.

[18]葛巍巍，張宏宇，顧堅(jiān).煙葉化學(xué)成分與燃燒特性的相關(guān)性[J].消防科學(xué)與技術(shù)，2012,31（10）：1032-1035.

[19]付秋娟，張忠鋒，竇家宇，等.烤煙物理特性與常規(guī)化學(xué)成分及外觀質(zhì)量的關(guān)系[J].中國煙草科學(xué)2014,35(1):117-122.

[20]戴立.纖維素/木質(zhì)素對混燃特性及顆粒物排放的影響[D].武漢：華中科技大學(xué),2007.

[21]周家斌，王鐵冠，黃云碧，等.不同粒徑大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的含量及分布特征[J].環(huán)境科學(xué)，2005,26（2）：40-44.

Differences of aerosol particle size distribution in cigarette mainstream smoke of unblended leaf tobacco

WU Junzhang1, SHEN Guanglin1,KONG Haohui1, BI Xinhui2
1 China Tobacco Guangdong Industrial Co., Ltd, Guangzhou 510385, China；2 State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China

20 cigarette samples of different leaf tobacco and 3 cigarette samples of expanded cut stems with different blending ratios were used to investigate differences of aerosol particle size distribution in cigarette mainstream smoke and distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs),. The diameter, number and mass of the particles in aerosol were directly determined by using smoking machine LM1 and electrical low pressure impactor (ELPI) with a measurement range from 7 - 9970 nm. Results showed that: 1) Differences of aerosol particle size distribution not only existed in leaf tobacco from different countries, but also existed in leaf tobacco from different regions of China. The mass and number of aerosol particles of domestic leaf tobacco were larger than those from abroad. Chemical composition and physical structure of tobacco leaves lead to different combustion characteristics, which might incur differences in aerosol particle size distribution. 2) Differences of aerosol particle size distribution existed in different tobacco varieties in the same region. The mass and number of particles of Honghuadajinyuan were the largest among all tested tobacco varieties, while those of Yunyan85/87 were the smallest. 3) Differences of aerosol particle size distribution existed in tobacco leaves from various stalk positions, and particle size distribution was not consistent in tobacco leaves from different regions. 4) Expanded cut stems with different blending ratios would affect particle size distribution. The mass of particles in aerosol decreased with the increase of the proportion of expanded cut stems, while the number of the particles decreased at fi rst and then increased. 5) Particle size distribution of PAHs was similar among different tobacco growing regions, and displayed unimodal distribution. The highest content was in 0.4829μm, and 3 ～ 4 ring compounds accounted for more than 80% of total PAHs.

tobacco leaf; mainstream smoke aerosol; particle size distribution; polycyclic aromatic hydrocarbons

:WU Junzhang, SHEN Guanglin, KONG Haohui, et al. Differences of aerosol particle size distribution in cigarette mainstream smoke of unblended leaf tobacco [J]. Acta Tabacaria Sinica, 2015,21 (2)

吳君章, 沈光林,孔浩輝,等. 不同單料煙葉主流煙氣氣溶膠粒度分布差異[J]. 中國煙草學(xué)報(bào)，2015,21（2）

中國煙草總公司科技重點(diǎn)項(xiàng)目：煙氣氣溶膠分析技術(shù)及影響因素研究（合同號：110200902055）

吳君章（1983—），碩士，工程師，主要從事煙草化學(xué)的研究，Tel：020-81233845，Email：wujunzhang@gdzygy.com

沈光林（1964—），博士，研究員，主要從事煙草工程及煙草化學(xué)方面的研究，Tel：020-81233712，Email：shengl@gdzygy.com

2014-05-23