堯超群，樂軍，趙玉潮，陳光文，袁權(quán)

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微通道內(nèi)氣-液彈狀流動(dòng)及傳質(zhì)特性研究進(jìn)展

堯超群1，樂軍2，趙玉潮1，陳光文，袁權(quán)1

（1中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，遼寧大連 116023；2格羅寧根大學(xué)化學(xué)工程系，荷蘭格羅寧根 9747 AG）

氣-液彈狀流，又稱Taylor流，是一種以長氣泡和液彈交替形式流動(dòng)的流動(dòng)形態(tài)。微通道內(nèi)氣-液彈狀流因其氣泡與液彈尺寸分布均一、停留時(shí)間分布窄、徑向混合強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，是一種適于強(qiáng)化氣-液反應(yīng)的理想流型。本文首先介紹了微通道內(nèi)氣泡的生成機(jī)理、氣泡和液彈長度，以及氣泡生成階段的傳質(zhì)特征。其次系統(tǒng)綜述了主通道中彈狀流動(dòng)及傳質(zhì)過程的研究進(jìn)展，包括氣泡形狀與液膜厚度、液彈內(nèi)循環(huán)和泄漏流特征、氣-液傳質(zhì)系數(shù)的測(cè)量與預(yù)測(cè)，以及物理與化學(xué)吸收過程中的傳質(zhì)特性等方面內(nèi)容。最后闡述了當(dāng)前研究的不足并展望了氣-液彈狀流的研究方向。

多相流；微通道；微反應(yīng)器；氣泡；傳質(zhì)

引 言

化學(xué)工業(yè)過程中所涉及的氧化、加氫、氯化、氟化、吸收等多為氣-液兩相體系，已有研究表明微通道反應(yīng)器在處理氣-液反應(yīng)過程具有較大優(yōu)勢(shì)[1-2]。微通道尺寸的縮小使得氣-液兩相流動(dòng)狀況易于控制，分散相尺寸均一，氣-液相界面積可高達(dá)104m2·m-3，與傳統(tǒng)反應(yīng)器相比提高1～3個(gè)量級(jí)[3]；另一方面，微反應(yīng)器的強(qiáng)傳熱能力，可有效控制強(qiáng)放熱反應(yīng)的溫度分布，避免或緩解反應(yīng)熱點(diǎn)的出現(xiàn)，從而拓寬操作溫度區(qū)間[4-5]。相同反應(yīng)條件下，微通道內(nèi)優(yōu)異的傳質(zhì)傳熱性能可有效改善反應(yīng)進(jìn)程和提高反應(yīng)選擇性。因此，開展微反應(yīng)器內(nèi)的氣-液兩相流動(dòng)、傳質(zhì)、傳熱及反應(yīng)等特性的研究具有重要意義。微通道反應(yīng)器內(nèi)氣-液兩相流動(dòng)的流型一般有泡狀流、彈狀流、彈狀-環(huán)狀流、環(huán)狀流、攪拌流等[3]。其中氣-液彈狀流以操作范圍寬、氣泡/液彈尺寸均一、流動(dòng)易調(diào)控、徑向混合程度高，軸向返混低等優(yōu)勢(shì)受到廣泛關(guān)注。氣-液彈狀流又稱泰勒流（Taylor flow），其基本特征為：氣相作為分散相以氣泡形式存在，其長度通常大于通道寬度；液相作為連續(xù)相以液彈形式存在，相鄰液彈通過氣泡與通道壁面間的液膜連接；氣泡和液彈交替出現(xiàn)，液彈內(nèi)的內(nèi)循環(huán)使徑向混合程度增加，進(jìn)一步提高了傳質(zhì)性能。氣-液彈狀流是一種適于強(qiáng)化氣-液反應(yīng)的理想流型。

本文綜述了微通道內(nèi)彈狀流動(dòng)與傳質(zhì)規(guī)律的研究進(jìn)展，重點(diǎn)介紹氣泡長度、氣泡形狀和液膜厚度等重要特征，闡釋微通道內(nèi)氣泡的生成機(jī)制、流動(dòng)特性對(duì)傳質(zhì)的影響。最后對(duì)彈狀流研究的發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

1 氣泡生成過程及傳質(zhì)

1.1 氣泡生成機(jī)理

氣泡的斷裂與形成是其在慣性力、剪切力和壓降等作用下克服表面張力束縛的結(jié)果?；谑芰Ψ治?，氣泡生成機(jī)理可分為擠壓、剪切和過渡模式。如圖1（a）所示，擠壓模式下，氣泡頭部幾乎占據(jù)整個(gè)通道，其斷裂的主要驅(qū)動(dòng)力為因通道受阻而劇增的上游液體壓力，此模式下剪切力作用甚微[6]；剪切模式下，氣泡形成過程中僅占據(jù)部分通道［圖1（b）］，此時(shí)剪切力和慣性力為控制因素；介于擠壓和剪切模式間的為過渡模式。通常，毛細(xì)管數(shù)<0.01時(shí)呈擠壓模式，較高時(shí)（>0.01）多呈剪切模式[6]。氣泡生成機(jī)理還受其他因素影響，如Yao等[7-8]發(fā)現(xiàn)在Y型通道中，擠壓模式向剪切模式的轉(zhuǎn)變僅與液速相關(guān)；系統(tǒng)壓力升高，氣泡周圍泄漏流增加使生成過程由過渡模式向擠壓模式轉(zhuǎn)變。

數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)研究已經(jīng)證實(shí)，氣泡生成過程中通道入口處液相壓力及氣泡速度均呈現(xiàn)周期性變化，其變化規(guī)律有助于揭示氣泡的生成機(jī)理[9]。Yao等[8]發(fā)現(xiàn)主通道中氣泡速度和入口處新生氣泡頭部移動(dòng)速率的波動(dòng)步調(diào)一致，表明氣泡生成過程對(duì)主通道中流動(dòng)產(chǎn)生顯著影響。擠壓模式下，氣泡速度經(jīng)歷3個(gè)階段：填充階段，氣相進(jìn)入主通道時(shí)，氣泡頭部在液相剪切力和慣性力作用下速度急劇增加；隨后氣泡受力處于短暫平衡階段，氣泡以較大速度移動(dòng)；最后坍縮階段，流動(dòng)阻力增加使氣泡速度快速下降至初始水平。這一過程中，壓力波動(dòng)幅度可達(dá)數(shù)十至數(shù)百帕[9]，與微通道內(nèi)表面張力大?。?02～103Pa）[10]相當(dāng)。剪切模式下，由于氣泡并不完全堵塞通道，氣泡速度和連續(xù)相壓力波動(dòng)較緩和[8-9]。與擠壓和剪切模式不同，中間過渡模式比較復(fù)雜。雖然周期性波動(dòng)仍然存在，但是因較強(qiáng)的剪應(yīng)力作用增加了Plateau-Rayleigh不穩(wěn)定，波動(dòng)幅度較大而且穩(wěn)定性變差。

1.2 氣泡和液彈長度

氣泡與液彈長度受通道結(jié)構(gòu)、流體性質(zhì)和流動(dòng)狀況等因素影響，不同生成模式下的氣泡和液彈長度呈不同特征。擠壓模式下氣泡長度預(yù)測(cè)較簡單，而剪切模式和中間過渡模式比較復(fù)雜。Garstecki等[6]將擠壓模式下側(cè)T型微通道入口結(jié)構(gòu)處氣泡生成過程分為兩個(gè)階段。首先是填充階段，氣泡頭部穿透液相直至接近壁面，該階段氣泡伸出的長度與通道寬度相近。其次為擠壓階段，氣泡頸部在上游液體的擠壓下坍縮直至斷裂。分析比較作用于氣泡的各種力，認(rèn)為氣泡斷裂的主要推動(dòng)力是氣泡上下游的壓差。因此，擠壓階段中氣泡的長度決定于連續(xù)相擠壓氣泡頸部的時(shí)間（chneck/C）和氣泡的生長速度（G/ch）。故氣泡總長度為這兩階段貢獻(xiàn)之和

B=+pinchoffgrowth=+neckG/C(1)

式（1）表明，擠壓模式下，對(duì)于特定的微通道入口結(jié)構(gòu)，氣泡長度僅與氣液流量比相關(guān)。由于Garstecki模型忽略了慣性力、剪切力以及泄漏流等的影響，僅極少數(shù)情況符合該模型，大多數(shù)情況下流體性質(zhì)/流動(dòng)條件對(duì)氣泡長度有顯著影響[11-13]。如慣性作用可促進(jìn)氣泡斷裂，固定氣-液流量比，增大流速氣泡長度降低[7]。van Steijn等[14]認(rèn)為氣泡周圍的液體泄漏流會(huì)延長氣泡斷裂時(shí)間，氣泡更長。眾多研究者根據(jù)實(shí)際情況提出了修正的Garstecki關(guān)聯(lián)式[11]。Yao等[7]在方程（1）的基礎(chǔ)上引入韋伯?dāng)?shù)（）成功地預(yù)測(cè)了慣性作用下氣泡的長度。修正的關(guān)聯(lián)式拓寬了Garstecki模型的適用范圍，也可應(yīng)用于過渡甚至剪切模式。但因各研究者的實(shí)驗(yàn)條件及微通道結(jié)構(gòu)差異，各種預(yù)測(cè)式間的吻合程度還較差。

另一類為包含、、、等量綱一參數(shù)的純經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式[15-17]。Qian等[16]通過CFD考察了流體性質(zhì)、通道結(jié)構(gòu)等參數(shù)的影響，提出了關(guān)聯(lián)式（2）和式（3）以預(yù)測(cè)氣泡和液彈長度

這類關(guān)聯(lián)式的共同特點(diǎn)是相分率的影響比較顯著[17]，Pohorecki等[15]提出的“切換”機(jī)制較好地解釋了這一現(xiàn)象。該機(jī)制假設(shè)在氣泡和液彈交替生成的過程中，每一相斷裂的時(shí)間等于另一相填充整個(gè)通道寬度所需要的時(shí)間。氣泡體積等于氣泡斷裂時(shí)間（∝/L）與氣泡速度（∝TP）之乘積。由于液膜很薄，因此有B/∝L-1，即氣泡長度與液相分率成反比關(guān)系。同樣，液彈長度則與氣相分率成反比。該類關(guān)聯(lián)式不限于擠壓模式，其應(yīng)用范圍更廣。

1.3 氣泡生成階段傳質(zhì)特征

通道入口對(duì)傳質(zhì)過程有重要影響[3, 18]，主要表現(xiàn)為兩方面：影響氣泡生成過程中傳質(zhì)和通過氣泡/液彈長度影響主通道中傳質(zhì)。氣泡和液彈長度對(duì)傳質(zhì)的影響已有很多文獻(xiàn)報(bào)道。例如，F(xiàn)ries等[18]分析了不同入口結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的氣泡和液彈長度，認(rèn)為優(yōu)化入口設(shè)計(jì)可強(qiáng)化傳質(zhì)1.6倍。而有關(guān)氣泡生成階段的相間傳質(zhì)研究較少，定量的傳質(zhì)數(shù)據(jù)測(cè)量還很缺乏。

Tan等[19]通過比較氣泡長度，測(cè)定出氣泡生成階段CO2的吸收量為總體吸收量的30%～40%。季喜燕[20]發(fā)現(xiàn)CO2氣泡生成時(shí)，液相中CO2濃度隨時(shí)間升高，證明在氣泡生成階段有較強(qiáng)的傳質(zhì)發(fā)生。Ganapathy等[21]利用CFD研究了入口階段對(duì)總體吸收特性的影響。當(dāng)停留時(shí)間較短時(shí)（約15 ms），考慮了入口階段傳質(zhì)作用時(shí)的吸收量比不考慮時(shí)低8%～16%。由于氣泡生成過程中相界面積經(jīng)歷從最小到最大的過程，而不考慮此階段傳質(zhì)時(shí)相界面積一直保持最大量。因此，Ganapathy等[21]認(rèn)為氣泡生成階段的總體積傳質(zhì)系數(shù)比主通道中常規(guī)彈狀流小。

Yao等[22]建立氣泡溶解過程的物理模型，外推出入口處的氣體吸收量。分析CO2在乙醇溶液中的吸收行為，發(fā)現(xiàn)入口處氣體吸收量和入口氣量的比值與最大傳質(zhì)速率L*成正比，如圖2所示。在短氣泡生成時(shí)間內(nèi)（2～14 ms），液相中溶質(zhì)濃度可以忽略，故此關(guān)系成立。Yao等[23]同時(shí)考察了不同壓力下入口段的吸收情況，發(fā)現(xiàn)吸收量隨壓力的增加而增大。研究表明值約為2%～10%，遠(yuǎn)小于Tan等[19]的結(jié)果。原因可能是Tan等[19]的實(shí)驗(yàn)中氣泡生成時(shí)間長（200～400 ms）且體系為快速化學(xué)吸收之故。Ganapathy等[21]研究了低NaOH和CO2濃度體系下，5～10 ms的生成周期內(nèi)入口段的吸收僅為總吸收量的1.5%～3.3%，與Yao等[23]的結(jié)果相近。目前有關(guān)氣泡生成階段傳質(zhì)行為的研究非常少，相關(guān)信息匱乏限制了微反應(yīng)器的應(yīng)用與發(fā)展。

2 主通道中彈狀流動(dòng)與傳質(zhì)特征

2.1氣泡形狀及液膜厚度

氣泡周圍的液膜對(duì)傳質(zhì)傳熱過程有重要影響。圓形通道中，氣泡截面形狀和周圍液膜分布呈軸對(duì)稱狀。研究表明液膜厚度可表達(dá)為毛細(xì)管數(shù)的函數(shù)[24-25]。Aussillous等[25]將圓管內(nèi)液膜分布機(jī)制分為3類：黏性-毛細(xì)、黏性-慣性和黏性邊界層機(jī)制。黏性-毛細(xì)機(jī)制描述無慣性作用時(shí)，液膜厚度僅取決于。此時(shí)液膜厚度符合以下關(guān)系

式（4）在較寬的范圍內(nèi)（10-4～1.4）都可使用。他們還發(fā)現(xiàn)慣性作用會(huì)使液膜厚度增大，此時(shí)液膜分布屬于黏性-慣性機(jī)制，液膜厚度和、的關(guān)系可定性表達(dá)為

上述兩種機(jī)制的前提都是邊界層得到充分發(fā)展。當(dāng)邊界層沒有充分發(fā)展時(shí)，液膜厚度還受到通道尺寸等因素的影響，十分復(fù)雜。此處不做介紹，可參閱文獻(xiàn)[25]。

方形通道中，液膜分布是非軸對(duì)稱的。當(dāng)液體黏度增大，數(shù)增加時(shí)，氣泡截面形狀由非軸對(duì)稱向軸對(duì)稱轉(zhuǎn)變[26]。這個(gè)轉(zhuǎn)變過程存在一個(gè)臨界值[26-27]。Kolb等[26]實(shí)驗(yàn)研究了微通道中空氣置換硅油過程，發(fā)現(xiàn)臨界值約為0.1；Thulasidas等[27]則發(fā)現(xiàn)彈狀流下該臨界值為0.04。矩形通道中臨界值還受到通道深寬比的影響。模擬結(jié)果表明，當(dāng)深寬比大于0.5時(shí)，增大數(shù)氣泡仍然會(huì)轉(zhuǎn)變成軸對(duì)稱；當(dāng)深寬比小于0.5時(shí)，氣泡只能呈橢圓狀[28]。目前，針對(duì)矩形通道內(nèi)液膜分布以及氣泡形狀的報(bào)道也很少，仍需深入研究。

方形通道內(nèi)液膜分布用壁面處和直角處液膜厚度wall和corner來描述。與圓形通道中類似，這兩處液膜厚度都隨增加而增大。當(dāng)<0.02時(shí)，壁面處液膜厚度wall幾乎為一定值[26]。Kreutzer等[24]提出了在較大數(shù)范圍內(nèi)具有優(yōu)良預(yù)測(cè)性能的corner關(guān)聯(lián)式

需指出的是，方程（6）僅適用于慣性作用很小的情況。Han等[29]分別測(cè)量了圓形和方形微通道內(nèi)液膜厚度，并提出了慣性作用下液膜厚度關(guān)聯(lián)式。Yao等[7]通過氣-液彎曲界面對(duì)光反射的原理研究了矩形通道內(nèi)氣泡的形狀和液膜分布，發(fā)現(xiàn)慣性對(duì)液膜的增厚作用更加明顯。如圖3所示，在相同的數(shù)下，矩形通道內(nèi)因慣性效應(yīng)強(qiáng)，液膜厚度比圓形和方形通道中均大幅升高。故在很窄范圍內(nèi)，增大氣相或者液相流速都會(huì)使氣泡變得尖銳，液膜厚度急劇增加。

2.2 液彈內(nèi)流體流動(dòng)特性

類似于單相的Hagen-Poiseuille流動(dòng)，液彈中心處液體流速也是最大的，且大于氣泡運(yùn)動(dòng)速度。以氣泡為參考系，液彈中心附近的流體流至氣泡處被迫折返，形成了液彈中的內(nèi)循環(huán)流動(dòng)[30]。內(nèi)循環(huán)流動(dòng)現(xiàn)象最早由Taylor[31]預(yù)測(cè)提出，目前已經(jīng)被實(shí)驗(yàn)和模擬等證實(shí)。Taylor[31]分析認(rèn)為只有當(dāng)B/TP<2時(shí)，內(nèi)循環(huán)才存在；當(dāng)B/TP>2時(shí)，液體則完全繞過氣泡通過與壁面間的縫隙流過。當(dāng)數(shù)增加時(shí)，液膜變厚，B/TP相應(yīng)增大，循環(huán)渦半徑變小，渦中心也向通道中心移動(dòng)。此過程中，氣泡變得纖細(xì)，頭部也更加尖銳。當(dāng)數(shù)增加到一定值（0.5～0.89）[27]，內(nèi)循環(huán)消失，完全繞流發(fā)生。

直通道中液彈內(nèi)兩個(gè)并生內(nèi)循環(huán)渦流是鏡面對(duì)稱的。而在彎曲通道中，離心力導(dǎo)致流體在通道截面內(nèi)產(chǎn)生渦流（Dean flow）。水平面的內(nèi)循環(huán)和豎直面的狄恩流相互作用，使得液彈內(nèi)的流動(dòng)形態(tài)變得更加復(fù)雜、紊亂[32]，甚至使并生渦流分裂成兩個(gè)或者更多的小渦。Fries等[33-34]提出用旋度和渦強(qiáng)度來描述內(nèi)循環(huán)的特征。研究表明減小彎道曲率半徑有助于增強(qiáng)渦強(qiáng)度，增加氣速或液速則會(huì)使強(qiáng)渦流面積增大，而不改變旋度和渦強(qiáng)度峰值。Waelchli等[35]研究了流體性質(zhì)對(duì)內(nèi)循環(huán)特征的影響，發(fā)現(xiàn)甘油溶液和去離子水的流動(dòng)形態(tài)比較接近而與乙醇的流動(dòng)形態(tài)相差較大，故而認(rèn)為內(nèi)循環(huán)受表面張力的影響較黏性的影響大。不過也有可能是由于其實(shí)驗(yàn)中甘油溶液[10%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）]與去離子水黏度差異很小造成的。Zaloha等[30]考察了90°折角對(duì)液彈內(nèi)流動(dòng)的影響，通過測(cè)量橫跨折角方向的液體速度分布，有效地辨別了折角處死體積的大小。

在矩形或方形通道中，由于表面張力作用，氣泡與壁面間的角落中存在較大空間，部分液體經(jīng)此空間繞流過氣泡，形成泄漏流，進(jìn)而影響氣泡的形成及流動(dòng)行為。通過追蹤氣-液界面移動(dòng)速率，van Steijn等[14]估算泄漏流流量約占入口液體流量的10%～24%。Yao等[8]研究發(fā)現(xiàn)泄漏流隨系統(tǒng)壓力增加而增加；通過雙光路照明法觀測(cè)到懸浮顆粒在氣泡與壁面間的液膜內(nèi)流動(dòng)，證實(shí)了泄漏流；研究發(fā)現(xiàn)液膜內(nèi)顆粒速度最高可達(dá)氣泡速度的10倍，表明泄漏流對(duì)氣泡斷裂機(jī)制有重要的影響。由于泄漏流難于觀測(cè)和定量，目前，針對(duì)泄漏流的研究還很少。

泄漏流與內(nèi)循環(huán)之間的傳遞機(jī)制對(duì)于調(diào)控傳質(zhì)傳熱有重要的影響。圖4中示出了泄漏流與內(nèi)循環(huán)相互作用的示意圖，直觀展示了泄漏流和液彈內(nèi)流體交換規(guī)律。泄漏流的驅(qū)動(dòng)力源自氣泡兩端的Laplace壓差，氣泡尾端附近液體被卷吸入氣泡與通道間液膜內(nèi)，然后從氣泡前端噴出。此過程中，液體速度可高達(dá)氣泡速度的數(shù)倍。液體從氣泡前端噴出后與內(nèi)循環(huán)流匯合，在循環(huán)流作用下向通道中心運(yùn)動(dòng)。經(jīng)此，相鄰液彈間發(fā)生物質(zhì)交換，增強(qiáng)軸向混合。

2.3 傳質(zhì)系數(shù)

微反應(yīng)器的一個(gè)重要優(yōu)點(diǎn)就是具有很高的傳質(zhì)傳熱速率[3]。Yue等[3]發(fā)現(xiàn)微反應(yīng)器中液相體積傳質(zhì)系數(shù)L比傳統(tǒng)氣液接觸器高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)。微反應(yīng)器中高L主要源自于其極高的比表面積，而L與其他接觸器相比并無明顯提高。彈狀流下氣泡和液相間的傳質(zhì)主要包括兩部分[36-37]：（1）氣泡兩端向液彈主體傳質(zhì)，受循環(huán)速度影響；（2）氣泡主體向氣泡周圍液膜傳質(zhì)，受氣泡與液膜的接觸時(shí)間影響。綜合起來，總體傳質(zhì)能力與許多因素如氣泡/液彈長度，氣泡速度等有關(guān)。彎角和內(nèi)構(gòu)件可強(qiáng)化液相內(nèi)的混合，增加相間傳質(zhì)速率。

根據(jù)彈狀流的傳質(zhì)特點(diǎn)，傳質(zhì)系數(shù)可用式（7）計(jì)算[37]

式（7）在彈狀流傳質(zhì)的研究中被廣泛應(yīng)用[37-38]。van Baten等[37]根據(jù)滲透理論分別計(jì)算出上述兩部分傳質(zhì)系數(shù)并得到最終的計(jì)算公式

可見，L和通道尺寸、單元長度成反比關(guān)系，與氣泡速度成正比關(guān)系。這是因?yàn)闇p小通道尺寸和單元長度都有利于增加比表面積，同時(shí)也縮短了傳質(zhì)距離。氣泡主體和氣泡兩端的傳質(zhì)在不同的條件下對(duì)總傳質(zhì)系數(shù)的貢獻(xiàn)各不相同，故上式可根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行簡化。根據(jù)TP、S和F可判別液膜傳質(zhì)時(shí)間[39]，當(dāng)液膜部分的傳質(zhì)貢獻(xiàn)占主導(dǎo)作用時(shí)，式（8）中右邊第一項(xiàng)可忽略；而當(dāng)氣泡長度很長時(shí)，液膜被飽和，傳質(zhì)系數(shù)只受液彈長度影響[40]。

基于式（7）的模型符合傳質(zhì)過程特征，但需要?dú)馀蓍L度、速度等與流動(dòng)相關(guān)的信息，不便于實(shí)際應(yīng)用。據(jù)此，很多研究者提出純經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式來預(yù)測(cè)傳質(zhì)系數(shù)[41]。其中Yue等[3]提出的預(yù)測(cè)關(guān)聯(lián)式得到廣泛應(yīng)用

該經(jīng)驗(yàn)式只關(guān)聯(lián)入口流動(dòng)條件，無需了解具體的流動(dòng)狀況。Sobieszuk等[36]比較了不同關(guān)聯(lián)式對(duì)他們實(shí)驗(yàn)值的預(yù)測(cè)性能，發(fā)現(xiàn)Yue等[3, 42]的關(guān)聯(lián)式預(yù)測(cè)效果較好，而Vandu等[39]和Bercic等[40]的預(yù)測(cè)效果差。Yao等[22-23]分別提出了適用于不同流體性質(zhì)和系統(tǒng)壓力下的預(yù)測(cè)關(guān)聯(lián)式，結(jié)果接近Sobieszuk等[36]和Yao等[22-23]的關(guān)聯(lián)式預(yù)測(cè)值。可見，純經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式使用簡單，在相近的操作條件下能獲得較好的預(yù)測(cè)效果。

2.4 流動(dòng)過程中的傳質(zhì)現(xiàn)象

傳質(zhì)與流動(dòng)耦合程度高，二者互相影響。傳質(zhì)對(duì)流動(dòng)過程產(chǎn)生的影響可通過氣泡長度變化來反映。Sun 等[17]研究了CO2氣泡在物理溶劑中的溶解規(guī)律，發(fā)現(xiàn)溶解過程可以分為兩個(gè)階段：快速溶解階段（<1 ms），氣泡減小速度和時(shí)間成正比；慢速溶解階段（>1 ms），氣泡減小速度和1/2成正比。此過程中，液彈的長度基本保持不變[22]。Yao等[22]發(fā)現(xiàn)氣泡的最終溶解量和液彈長度成正比。這驗(yàn)證了Zaloha等[30]的推測(cè)，即單個(gè)液彈的傳質(zhì)傳熱容量只和液彈長度有關(guān)，而不受總流速的影響。Yao等[22]提出單元傳質(zhì)模型關(guān)聯(lián)氣泡尺寸和傳質(zhì)系數(shù)，可預(yù)測(cè)氣泡溶解過程。如圖5所示，單元傳質(zhì)模型假定：（1）傳質(zhì)單元中氣相和液相分別完全混合；（2）氣相和液相間傳質(zhì)僅在單元內(nèi)進(jìn)行；（3）單元與單元間液相無交換。故在單元內(nèi)，氣相溶質(zhì)質(zhì)量守恒有

式中，L和B分別代表單元內(nèi)液相和氣泡的體積。而液相中溶質(zhì)通道的濃度分布符合

聯(lián)立式（10）和式（11）可得

即氣泡長度在通道中呈指數(shù)衰減

式中，1為液相飽和后的氣泡長度；2為液相飽和溶解量對(duì)應(yīng)的氣泡長度；1+2則為氣泡初始長度。式（13）可用于在線測(cè)量彈狀流傳質(zhì)系數(shù)而無需消除端效應(yīng)，便于應(yīng)用。彈狀流的傳質(zhì)現(xiàn)象在很多領(lǐng)域具有應(yīng)用前景，如CO2封存與利用、酸性飲料配制、溶解度測(cè)量等。

內(nèi)循環(huán)引起的流場(chǎng)不均勻性導(dǎo)致液彈內(nèi)對(duì)流擴(kuò)散速度存在差異，引起溶質(zhì)濃度分布不均勻[38]。通過染色法、μ-LIF等濃度表征方法，可觀察溶質(zhì)在內(nèi)循環(huán)作用下的分散過程，進(jìn)而在線研究混合、反應(yīng)等特征。彈狀流下氣-液傳質(zhì)與流動(dòng)的高度耦合使得過程的傳質(zhì)特征更加復(fù)雜，實(shí)驗(yàn)難以測(cè)定詳細(xì)信息。數(shù)值模擬是研究傳質(zhì)過程的重要方法。Onea等[43]分別研究了含有易溶和難溶氣體的氣泡周圍溶質(zhì)濃度分布情況。當(dāng)易溶氣體向液相中傳質(zhì)時(shí)，液相中濃度梯度比較大，而氣泡內(nèi)濃度分布比較均勻。此時(shí)兩相間傳質(zhì)的阻力主要位于液相側(cè)。難溶氣體的情況正好相反，兩相間的傳質(zhì)阻力主要位于氣體側(cè)。Shao等[44]考察了物理與快速化學(xué)吸收過程對(duì)吸收效率和液相利用率的影響，發(fā)現(xiàn)發(fā)生快速化學(xué)反應(yīng)時(shí)，吸收被有效地強(qiáng)化，但是增大內(nèi)循環(huán)速度對(duì)傳質(zhì)的促進(jìn)作用不明顯。

3 結(jié)論及展望

本文詳細(xì)介紹了微通道中氣-液彈狀流的流動(dòng)以及傳質(zhì)特征。目前學(xué)術(shù)界對(duì)彈狀流的基本特性已有較清晰的認(rèn)識(shí)。因其優(yōu)異的流動(dòng)及傳質(zhì)特性，彈狀流在微納材料合成、新型反應(yīng)過程和分析工具開發(fā)等方面的應(yīng)用中取得了良好效果。但是，完全調(diào)控彈狀流依然是具有挑戰(zhàn)性的課題，仍需深入研究。

（1）目前關(guān)于氣泡生成過程的研究大多集中于擠壓模式，慣性作用不明顯。當(dāng)慣性作用增強(qiáng)時(shí)，流體性質(zhì)對(duì)氣泡生成過程有明顯影響。在過渡模式和剪切模式下，過程復(fù)雜性大幅增加導(dǎo)致氣泡長度難以預(yù)測(cè)，所提出的關(guān)聯(lián)式普適性不強(qiáng)。

（2）刻蝕法等加工技術(shù)易加工出矩形或近矩形截面，故工業(yè)應(yīng)用中矩形通道的用處更廣。另外，在矩形通道的寬面處集成換熱通道更有利于換熱。相對(duì)于圓形和方形通道中氣泡形狀和液膜分布的廣泛研究，針對(duì)矩形通道的還非常少。

（3）液彈內(nèi)循環(huán)圖案以二維居多，缺乏三維流動(dòng)信息。隨著表征手段發(fā)展或計(jì)算能力提高，應(yīng)該致力于獲取更加復(fù)雜結(jié)構(gòu)的通道內(nèi)二維或三維內(nèi)循環(huán)信息。

（4）矩形或方形通道中，氣泡周圍的泄漏流不能忽略。泄漏流對(duì)彈狀流的流動(dòng)及傳質(zhì)有重要的影響，但其過程機(jī)理和傳遞特性還缺乏了解。

（5）微通道內(nèi)氣-液過程傳質(zhì)系數(shù)比常規(guī)反應(yīng)器中高1～3個(gè)數(shù)量級(jí)。彈狀流的傳質(zhì)過程包括氣泡兩端向液彈傳遞和氣泡主體向液膜傳遞兩部分。結(jié)合滲透傳質(zhì)理論，可得到預(yù)測(cè)傳質(zhì)系數(shù)模型。但總體上，對(duì)傳質(zhì)的了解仍有待提高，如流體性質(zhì)和內(nèi)循環(huán)等對(duì)傳質(zhì)作用規(guī)律尚不完善；對(duì)氣泡生成階段傳質(zhì)特征的了解還非常匱乏。

（6）化學(xué)工業(yè)中，氣液反應(yīng)一般都是在加壓、非常溫的條件下進(jìn)行。目前，文獻(xiàn)中報(bào)道的研究結(jié)果絕大部分是常溫常壓下的，用于指導(dǎo)反應(yīng)器設(shè)計(jì)可能會(huì)帶來嚴(yán)重的偏差，有必要開展近工業(yè)條件下的基礎(chǔ)研究。

符 號(hào) 說 明

A——面積 C——濃度 Ca——毛細(xì)管數(shù)，mU/s D——擴(kuò)散系數(shù) DH——水力直徑 j——表觀速度 kLC——?dú)馀荻瞬恳合鄠髻|(zhì)系數(shù) kLF——液膜處液相傳質(zhì)系數(shù) R——摩爾氣體常數(shù) Re——Reynolds數(shù)，DHUρ/ m Sh——Sherwood 數(shù)，kLDH/D Sc——Schmidt數(shù)，m/ρD U——速度 V——體積 W——寬度 We——韋伯?dāng)?shù)，DHrU2/ s x——距通道入口處距離 e——相分率 d——液膜厚度 下角標(biāo) B——?dú)馀?F——液膜 G——?dú)怏w L——液體 S——液彈 TP——兩相

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Review on flow and mass transfer characteristics of gas-liquid slug flow in microchannels

YAO Chaoqun1, YUE Jun2, ZHAO Yuchao1, CHEN Guangwen1, YUAN Quan1

(1Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China;2Department of Chemical Engineering, University of Groningen, 9747 AG Groningen, The Netherlands)

Gas-liquid slug flow (also termed as Taylor flow) is a flow pattern characterized by the alternate movement of elongated bubbles and liquid slugs. Gas-liquid slug flow operation in microchannels has been found important implications in the enhancement of gas-liquid reactions due to its advantages such as easy control, uniform bubble and slug size, narrowed residence time distribution as well as enhanced radial mixing. This review presents the basic conceptions and recent research progress on flow and mass transfer characteristics during the gas-liquid slug flow in microchannels. The gas bubble formation mechanisms, the corresponding bubble and liquid lengths, and mass transfer during bubble formation are summarized. For regular slug flow in the main section of microchannels, several important aspects are addressed including bubble cross-sectional shape and liquid film profile, internal liquid recirculation and leakage flow through the gutters, gas-liquid mass transfer coefficients and coupling phenomena between flow and mass transfer in physical and chemical absorption processes. Finally, an outlook is given for future research directions in this field.

multiphase flow; microchannel; microreactor; bubble; mass transfer

2015-06-03.

Prof. CHEN Guangwen,gwchen@dicp.ac.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20150820

TK 124

A

0438—1157（2015）08—2759—08

陳光文。

堯超群（1989—），男，博士研究生。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21225627，21376234）。

2015-06-03收到初稿，2015-06-18收到修改稿。

supported by the National Natural Science Foundation of China (21225627, 21376234).