張 惠，馬立鋒，伊曉云，阮建云

(中國農(nóng)業(yè)科學院茶葉研究所農(nóng)業(yè)部茶樹生物學與資源利用重點實驗室,浙江杭州 310008)

典型綠茶茶園土壤重金屬空間分布特性及環(huán)境質(zhì)量評價

張 惠，馬立鋒，伊曉云，阮建云*

(中國農(nóng)業(yè)科學院茶葉研究所農(nóng)業(yè)部茶樹生物學與資源利用重點實驗室,浙江杭州 310008)

對西湖龍井茶核心產(chǎn)區(qū)一典型茶園的土壤重金屬含量和空間變異特性進行研究,分析土壤重金屬元素在茶行間不同位置(分別為距茶行0～20,20～40,40～60和60～75 cm)與整個茶園的分布特征及變化規(guī)律,采用Pi法和尼梅羅綜合污染指數(shù)法評價土壤環(huán)境質(zhì)量。結(jié)果表明,研究區(qū)茶園土壤8種重金屬元素含量均值均達到國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級標準的各項指標值(GB 15618—1995),8種重金屬中Hg的變異系數(shù)最大,說明Hg受外界干擾較顯著。從茶園行間看,重金屬As,Cu,Zn等在行間不同位置的差異不顯著,但Pb,Cd, Cr,Ni等在行間不同位置差異顯著,說明施肥等農(nóng)藝作業(yè)措施對前3個元素影響較小,而對后4個元素影響較大;Hg在行間不同位置有一定變異,但未達顯著水平。土壤重金屬元素擬合的模型包括線性模型、指數(shù)模型、球狀模型、高斯模型,空間相關(guān)距離范圍為10～60 m。Cd,Cr,Hg具有強的空間相關(guān)性,As,Ni表現(xiàn)為中等的空間相關(guān),Cu,Pb,Zn則表現(xiàn)為弱的空間相關(guān)。整體上看,茶園土壤重金屬綜合污染指數(shù)為0.58,土壤環(huán)境質(zhì)量處于安全水平;但Hg的單項污染指數(shù)為0.82,處于警戒級別,土壤質(zhì)量尚清潔。

茶園土壤;重金屬;地統(tǒng)計學;空間變異;評價

文獻著錄格式:張惠,馬立鋒,伊曉云,等.典型綠茶茶園土壤重金屬空間分布特性及環(huán)境質(zhì)量評價[J].浙江農(nóng)業(yè)科學,2015,56(9): 1385-1391.

DOI 10.16178/j.issn.0528-9017.20150911

我國是茶樹(Camellia sinensis)的發(fā)源地,是世界上最早發(fā)現(xiàn)、利用和種植茶樹的國家,同時是世界上茶葉資源最大的生產(chǎn)國、消費國和貿(mào)易國。2013年我國茶園總面積257.9萬hm2,茶葉總產(chǎn)量達189萬t,居世界首位,產(chǎn)值上升至939.6億以上[1]。2003年我國加入WTO后,茶葉生產(chǎn)面臨著一個更加開放的國際市場,而貿(mào)易的“綠色壁壘”日趨普遍,我國的茶葉出口和生產(chǎn)面臨著嚴峻的挑戰(zhàn)。

茶園土壤環(huán)境質(zhì)量亦引起人們的關(guān)注,但一直以來對茶園土壤的研究多集中在土壤肥力特征、理化性狀和有益微量金屬元素對茶葉品質(zhì)的影響方面[2-3]。農(nóng)業(yè)環(huán)境污染特別是土壤重金屬污染問題的日益突出,使茶園土壤重金屬污染問題越來越受到重視[4-6]。

重金屬是土壤環(huán)境中一類具有潛在危害的污染物,它在土壤環(huán)境中一般不易隨水分淋失,也不能被微生物分解,反而常在土壤環(huán)境中富集,甚至轉(zhuǎn)化為毒性更大的甲基化合物[7]。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)是植物-土壤系統(tǒng)重金屬污染的主要來源。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中,化肥的施用、污泥和動物糞便等有機肥也會造成重金屬進入土壤,并使含量升高[8-9]。吳永剛等[10]研究表明,長期施用化肥、農(nóng)藥等以及工業(yè)廢棄物的排放都可使茶園土壤不同程度地受到Ni等重金屬的污染,進而通過茶樹吸收使茶葉中的Ni含量增加,對人體健康造成潛在威脅。石元值等[11]研究表明,近10年來,茶葉中的Cd,As的含量升高近1倍;Michael等[12]測定了埃塞俄比亞Wushwush茶園土壤與茶樹中K,Mg,Fe,Mn, Cu,Zn,Na,Cd,Pb等元素,發(fā)現(xiàn)Mn是茶葉中最主導(dǎo)的微量重金屬元素。有機肥中,動物糞便因含有飼料添加劑等,Zn,Cu和As的含量很高。董占榮等[13]對杭州市郊的養(yǎng)殖場豬糞中重金屬含量的調(diào)查發(fā)現(xiàn),供試豬糞樣品中的Cu含量均為超標,As含量的超標率達35%。本文以浙江省杭州市西湖地區(qū)一塊生產(chǎn)茶園作為研究對象,通過對研究區(qū)內(nèi)鉻、鎳、銅等8種土壤重金屬含量進行調(diào)查,采用Pi法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評價重金屬污染程度,旨在了解茶園土壤重金屬狀況,分析重金屬污染的成因和來源,為防治茶園土壤重金屬污染提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 土壤樣品采集

研究茶園位于浙江省杭州市中茶所(30°10′N, 120°5′E),常年平均氣溫為16～20℃,年降雨量為1 000～1 500 mm。該茶園茶樹種植品種為龍井43,茶園土壤類型為第四紀紅壤,施肥方式為行中間開溝施肥。茶園形狀規(guī)則,南北寬140 m,東西長45 m,根據(jù)茶行走向(南北方向)分別作網(wǎng)格橫線和豎線,用10 m×15 m網(wǎng)格將茶園分為42個樣區(qū)(圖1);在每個樣區(qū)內(nèi)(每個樣區(qū)內(nèi)有10個茶行,行間距為1.5 m)距茶行0～20,20～40, 40～60,60～75 cm(行中間位置,施肥溝位置) 4處S形多點取樣(圖2),取土深度為0～40 cm。

圖1 茶園網(wǎng)格分區(qū)示意圖

圖2 茶園行間土壤樣點分布示意圖

1.2 土壤樣品重金屬元素測定

土壤樣品風干后碾磨,過100目篩,按照《土壤農(nóng)業(yè)化學分析方法》[14]進行,采用HFHNO3-HClO4三酸消化,冷卻后定容至25 mL,制備液中As,Cr,Cu,Ni,Pb,Zn等重金屬元素含量采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀ICP-AES6300型(美國Thermo公司)進行測定,同時以土壤標準樣品(GSS-5,國家標準物質(zhì)研究中心)進行質(zhì)量控制。

1.3 數(shù)據(jù)分析

土壤重金屬含量的極小值、極大值、平均值、標準差、變異系數(shù),相關(guān)分析,正態(tài)分布性檢驗及污染評價等用Excel 2007,SPSS 21.0及Sigmaplot 12.5軟件分析,半方差采用地統(tǒng)計學軟件GS+ 9.0,Surfer 10軟件分析。

1.3.1 地統(tǒng)計學方法

地統(tǒng)計學是以區(qū)域化變量、隨機函數(shù)和平穩(wěn)性假設(shè)等概念為基礎(chǔ),以變異函數(shù)和克立格插值法為主要工具分析研究自然現(xiàn)象的空間變異問題[15]。半方差函數(shù)是描述土壤特性空間變異結(jié)構(gòu)的一個函數(shù)。假設(shè)隨機函數(shù)穩(wěn)定,方差存在且有限,該值和間距h有關(guān),則半方差函數(shù)r(h)可定義為隨機函數(shù)Z(x)增量方差的一半,即:

計算公式:

式中:h為樣點空間間距,稱為步長,又稱位差(Lag);N(h)指間距為h的樣點對數(shù);Z(xi+ h)、Z(xi)分別是Z(x)在空間位置xi+h,xi的實測值。

1.3.2 土壤重金屬質(zhì)量評價

本文考慮到單因子評價和多因子綜合評價之間的相互關(guān)系及易操作性,采用使用較為廣泛的單因子指數(shù)法和尼梅羅綜合污染指數(shù)法評價土壤重金屬各要素的污染程度。標準采用土壤中重金屬污染評價標準:《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB 15618—1995)[16]和中國綠色食品發(fā)展中心推薦的土壤污染分級標準[17]。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬的統(tǒng)計特征

研究茶園42個樣區(qū)土壤重金屬含量統(tǒng)計結(jié)果見表1。結(jié)果表明,研究區(qū)茶園土壤重金屬元素含量的均值均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB 15618—1995)[16]中的一級標準的各項指標值。Hg的極大值超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB 15618—1995)[16]中的2級標準,表明研究茶園土壤Hg存在一定程度的輕污染,這可能與研究區(qū)茶園靠近公路有關(guān),由于大量汽車流動,汽車尾氣中Hg排放到茶園所致。

表1 土壤重金屬的描述性統(tǒng)計特征mg·kg-1

計算各種重金屬的變異系數(shù),根據(jù)變異系數(shù)的劃分等級標準[18],土壤中重金屬變異系數(shù)在0.1～1.0,均屬于中等強度的變異。8種重金屬的變異系數(shù)大小的順序為Hg＞As＞Zn＞Ni＞Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Hg的變異系數(shù)較大,為0.70,空間變異性相對較大,說明土壤中Hg受外界干擾較顯著。

2.2 茶園行間土壤重金屬含量

對茶園行間取樣的4個位置點(距茶行0～20 cm,20～40 cm,40～60 cm,60～75 cm)的土樣的土壤重金屬值取平均,繪制茶園行間土壤重金屬含量趨勢圖(圖3)。

由圖3可知,As,Cu,Zn的含量在行間不同位置處無顯著差異。Cd含量在距茶行0～20 cm最低,20～40 cm顯著高于0～20 cm,40～60和60～75 cm的含量顯著最高;隨著距茶行距離增加Cr的含量則表現(xiàn)出顯著遞增的趨勢,以60～75 cm含量最高;Ni的含量隨著距茶行距離增加表現(xiàn)為先增后降的趨勢,以40～60 cm含量最高,0～20 cm含量最低;Hg含量在行間的變化趨勢較為平緩,施肥溝位置(60～75 cm)略高。Pb則與Cd呈相反趨勢,以靠近茶樹根部的位置(0～20 cm,20～40 cm)顯著最高,隨著距茶行距離的增大表現(xiàn)為顯著遞減的趨勢。

2.3 土壤重金屬的空間變異

由于經(jīng)典統(tǒng)計分析只能描述土壤重金屬的總體狀況,不能準確地反映其局部的變化特征,以及隨機性、結(jié)構(gòu)性、獨立性和相關(guān)性的具體情況[19]。因此為了詳細了解茶園土壤重金屬的空間變異性,采用地統(tǒng)計學方法做進一步分析。

2.3.1 土壤重金屬的正態(tài)分布性檢驗

進行統(tǒng)計學克立格方法進行土壤特性空間分析的前提是要求原始數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布,否則會導(dǎo)致比例效應(yīng),比例效應(yīng)會使得實際變異函數(shù)值產(chǎn)生畸變,抬高塊金方差和基臺值,增加估計誤差,導(dǎo)致某些結(jié)構(gòu)特征不顯現(xiàn)。不滿足正態(tài)分布的數(shù)據(jù)可以通過對數(shù)轉(zhuǎn)化方式來消除比例效應(yīng)。

Normal QQ Plot圖具有直觀但不能定量化判斷分布正態(tài)性的特點。本研究中將非參數(shù)檢驗K-S檢驗方法與其相結(jié)合,QQ圖用于初步判斷和數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換,K-S檢驗用來定量化檢測。由表2可知,土壤中As,Cr,Hg,Cu,Ni,Pb,Zn等重金屬元素服從正態(tài)分布,Cd經(jīng)對數(shù)轉(zhuǎn)化后服從正態(tài)分布,從而滿足地統(tǒng)計學分析要求。

表2 土壤重金屬的正態(tài)分布檢驗

2.3.2 土壤重金屬元素的空間變異特征

茶園土壤重金屬均存在半方差結(jié)構(gòu),而不同重金屬元素的空間結(jié)構(gòu)有區(qū)別(表3)。從塊金方差看,不同養(yǎng)分的差異較大,As,Cd,Cr,Hg,Ni的塊金方差較小,接近于0,表明受隨機因素影響較小;而Cu,Pb,Zn的塊金方差相對較大,表明受隨機因素影響較大。

表3 土壤重金屬元素半方差函數(shù)模型及有關(guān)參數(shù)

圖3 茶園行間土壤重金屬含量變化趨勢

就擬合的模型而言,As,Cr,Hg,Zn表現(xiàn)為球狀模型,變程分別為33.00,24.20,23.20, 42.20 m;Cd的最佳擬合模型為指數(shù)模型,變程為8.70 m;Ni則表現(xiàn)為高斯模型,變程為35.40 m; Cu,Pb擬合的為線性模型,變程均為62.39 m。

從塊金效應(yīng)值來看,根據(jù)Cambardella等[20]提出的標準,Cd,Cr,Hg的塊金效應(yīng)值均低于25%,表明具有強的空間相關(guān)性,空間變異主要來自于土壤母質(zhì)、地形等結(jié)構(gòu)變異,且其塊金效應(yīng)值接近0,表明在空間上具有恒定的變異;As,Ni的塊金效應(yīng)值在25%～75%,表明具有中等強度的空間相關(guān)性,變異由地形等結(jié)構(gòu)因素及施肥、耕作等隨機因素共同影響;其余重金屬Cu,Pb,Zn等的塊金效應(yīng)值大于75%,表現(xiàn)為弱的空間相關(guān)性,變異主要由施肥耕作等隨機因素引起。

2.4 重金屬元素之間及與土壤理化性質(zhì)相關(guān)性

重金屬元素之間相關(guān)性分析表明(表4),茶園土壤中重金屬Zn、As,Zn、Hg間呈顯著負相關(guān)關(guān)系,Cd、Cr,Ni、Cu,Zn、Pb間呈顯著正相關(guān), Zn、Cd,Zn、Cr,Zn、Ni,Pb、Cu,Pb、Ni,Ni、Cd,Ni、Cr,Cu、Cd間都呈極顯著正相關(guān),各重金屬元素間相關(guān)性不盡相同表明,茶園土壤中這8種重金屬元素具有不一致的來源,且還可能存在著復(fù)合污染。

表4 土壤重金屬與理化性質(zhì)之間的相關(guān)性

根據(jù)研究區(qū)茶園的生態(tài)環(huán)境可知,該茶區(qū)土壤中重金屬主要可能來自于土壤母質(zhì),但同時也受不同程度的外源重金屬的污染,如農(nóng)藥化肥施用帶來的污染及由于近公路受汽車尾氣排放污染等。重金屬與土壤理化性質(zhì)相關(guān)性分析表明,土壤pH值與各種金屬元素均呈正相關(guān);土壤有機質(zhì)(OM)除與Zn呈負相關(guān)外,與其余重金屬均呈正相關(guān);土壤全氮(TN)與Cu,Zn,Pb呈負相關(guān),與其余重金屬呈正相關(guān),且與Hg呈顯著正相關(guān);有效磷(AP)含量與重金屬間的相關(guān)性與土壤TN相類似,其中與As,Cr呈顯著正相關(guān)。相關(guān)性分析表明,茶園土壤中重金屬含量分布受土壤pH值、有機質(zhì)、有效磷、全氮等理化性質(zhì)不同程度的影響。

2.5 茶園土壤重金屬質(zhì)量

根據(jù)國家土壤環(huán)境質(zhì)量標準中的一級標準,分別計算出該茶園土壤重金屬的污染指數(shù)(Pi)和綜合污染指數(shù)(P綜),P綜=0.58(表5)。

表5 土壤重金屬污染評價

由表5可知,As,Cr,Ni的Pi均較低,近于0;Cd的Pi為0.16～0.34,均值為0.23;Pb的Pi為0.10～0.25,均值為0.19;Zn的Pi為0.03～0.16,均值為0.08。As,Cd,Cr,Cu,Ni,Pb, Zn的Pi均低于0.7,處于污染指數(shù)的安全范圍內(nèi),未被污染。

重金屬Hg的Pi為0.00～2.42,42個樣區(qū)中有16個樣區(qū)的Hg含量高于國家土壤環(huán)境質(zhì)量標準一級標準中Hg的指標,表明茶園局部受Hg輕度污染,作物開始受到污染。利用surfer軟件對計算得到的各個樣區(qū)中Hg的Pi并作圖,得到Hg的Pi的空間分布圖(圖4)。

圖4 茶園土壤Hg的Pi空間分布

由圖4可知,在茶園東邊即臨近公路一邊Hg的Pi值多高于0.7,顯示汽車尾氣排放等交通污染源對茶園土壤Hg的重要影響。但超標部分為不規(guī)則塊分布,與局部條件可能有關(guān),可能有受到污染的有機肥施用或其他污染物進入茶園。就整個茶園總體來說,茶園土壤重金屬綜合污染指數(shù)為0.58,土壤環(huán)境質(zhì)量處于安全水平。

3 小結(jié)與討論

研究區(qū)茶園土壤重金屬的變異系數(shù)的順序為Hg＞As＞Zn＞Ni=Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Cd, Cr,Pb,Ni和Cu變異系數(shù)較低,說明這幾種元素受外界影響較一致,空間分異不顯著;Hg的變異系數(shù)最大,達到70%,空間變異性相對較大,說明土壤中Hg受外界干擾較顯著。廢氣與廢水的排放是土壤環(huán)境中Hg的重要來源[21-22],日常生活污染源,如塑料、陶瓷等制品等,以及殺蟲劑和除草劑[23]等也是土壤環(huán)境中Hg的重要來源。從茶園行間看,茶園土壤重金屬As,Cu,Zn等在行間不同位置無顯著差異,表明受施肥影響小;Hg含量在茶行間的變化趨勢較為平緩,施肥溝位置處(60～75 cm)略高,顯示受施肥影響,但不顯著; Pb在近茶樹根部處含量顯著高于施肥溝處,表明與施肥間呈負相關(guān);與Pb相反,Cd,Cr,Ni等重金屬的含量在施肥溝處顯著高于近茶樹樹根處,表明施肥對Cd,Cr,Ni等的深刻影響。不同的重金屬在茶行間的分布不同,表明施肥對茶園土壤重金屬的分布有影響,但對不同重金屬影響不一。李靈等[24]的研究說明,施肥是武夷山風景區(qū)茶園巖茶園土壤重金屬含量積累的主要影響因素;楊子儀等[25]的研究說明,施用畜禽糞與化肥能夠影響土壤中Cu的有效性。

整體上看,研究區(qū)茶園土壤42個樣區(qū)8種重金屬元素含量均值均達到國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級標準的各項指標值,茶園土壤重金屬綜合污染指數(shù)為0.58,土壤環(huán)境質(zhì)量處于安全水平。這與李云等[26]研究的西南地區(qū)主要茶園、郭海彥等[27]研究的長沙“百里茶廊”茶園及林躍勝等[28]研究的皖南地區(qū)茶園的結(jié)果相似。表明中國大部分茶園土壤環(huán)境質(zhì)量尚為良好,受重金屬污染情況較為樂觀。但從單個元素來看,有16個樣區(qū)Hg含量超標,超標率為38.1%,表明茶園土壤局部受Hg輕度污染,這可能是受多種因素共同作用。在茶園東邊即臨近公路一邊Hg的Pi值多高于0.7,顯示汽車尾氣排放等交通污染源對茶園土壤Hg的重要影響。錢建平等[29]對桂林市汽車尾氣Hg污染情況研究時發(fā)現(xiàn),公路系統(tǒng)汞污染主要來源于汽車尾氣汞污染,根源于富含汞的燃油,公路系統(tǒng)汽車尾氣的汞污染強度隨著公路的路齡、車流量的增大而增強。但同時Hg的超標部分為不規(guī)則塊狀分布,可能與茶園的局部條件有關(guān),可能的原因有施用污染的有機肥或其他污染物進入茶園所致。鄭順安等[30]研究表明,不同來源的有機肥對Hg的形態(tài)分布有顯著影響;徐友寧等[31]研究表明,污水灌溉、大氣Hg降塵及尾礦渣揚塵等污染物可導(dǎo)致土壤環(huán)境Hg污染。由于Hg在空間上具有強的空間相關(guān)性,因此研究茶園Hg存在一定程度的輕污染,也可能是受成土母質(zhì)等結(jié)構(gòu)因素的影響。本研究茶園Hg存在局部的輕污染,與陳保等[32]研究的普洱市某茶園土壤中Cu存在一定程度超標及王紅娟等[33]研究的湖北省茶園中個別茶園土壤重金屬Cu,Cd,Cr出現(xiàn)超標現(xiàn)象等結(jié)果不同,這可能與茶園的土壤母質(zhì)、生態(tài)環(huán)境不同有關(guān)。根據(jù)該茶園的生態(tài)環(huán)境可知,該茶區(qū)土壤中重金屬可能主要來自于土壤母質(zhì),但同時也不同程度的受外源重金屬的污染,如污水灌溉[34]、垃圾堆肥[35]、有機肥施用[13]、汽車尾氣[36]及大氣沉降[37]等。重金屬元素之間相關(guān)性分析表明,各重金屬元素間相關(guān)性不盡相同,表明茶園土壤中這8種重金屬元素具有不一致的來源,且還可能存在著復(fù)合來源。重金屬理化性質(zhì)之間的相關(guān)性分析表明,茶園土壤中重金屬含量分布受到土壤pH值、有機質(zhì)、有效磷、全氮等理化性質(zhì)不同程度的影響,與林躍勝等[28]的研究結(jié)果相似。

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(責任編輯：張瑞麟)

S 158.4;X 833;X 53

A

0528-9017(2015)09-1385-07

2015-05-23

國家自然科學基金(41101286);國家茶葉產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系(CARS-23);中國農(nóng)業(yè)科學院基本科研業(yè)務(wù)費預(yù)算增量項目(2013ZL023);公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項經(jīng)費項目(201303012)

張 惠(1990-),女,安徽合肥人,碩士生,主要從事茶樹營養(yǎng)與生理研究工作。E-mail:ahanzh@126.com。

阮建云。E-mail:jruan@mail.tricaas.com。