武曉飛，李大鵬，汪 明，王 忍，陳 俊 （蘇州科技學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 蘇州 215009）

反復(fù)擾動(dòng)下加藻對(duì)不同形態(tài)磷相互轉(zhuǎn)化的影響

武曉飛，李大鵬*，汪 明，王 忍，陳 俊 （蘇州科技學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 蘇州 215009）

以太湖梅梁灣沉積物和上覆水為材料，研究了反復(fù)擾動(dòng)下加藻與否對(duì)沉積物中不同形態(tài)磷數(shù)量分布的影響.試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，對(duì)照試驗(yàn)、單純反復(fù)擾動(dòng)、加藻反復(fù)擾動(dòng)其上覆水中溶解性總磷（DTP）含量依次增加了75%、62.5%和18.8%，單純反復(fù)擾動(dòng)和加藻反復(fù)擾動(dòng)試驗(yàn)上覆水中溶解性無(wú)機(jī)磷（DIP）濃度分別增加了300%和100%.加藻反復(fù)擾動(dòng)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中鈣磷（Ca-P）的凈減少量分別為31mg/kg DW和 9mg/kg DW.表明， DTP和DIP的釋放主要取決于沉積物中鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）和Ca-P的減少量.沉積物中Fe/Al-P和 Ca-P的含量有所降低，主要?dú)w因于反復(fù)擾動(dòng)和藻類的同化吸收作用.然而，加藻反復(fù)擾動(dòng)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，藻類可利用磷（AAP）卻有所增加.這表明藻類濃度較低時(shí)，其對(duì)磷的吸附同化量明顯低于沉積物中Fe、黏土顆粒以及CaCO3的吸附量.盡管AAP的形成與還原速率很難測(cè)定，但其卻可以很好地表征沉積物中內(nèi)源磷的生物有效性.加藻反復(fù)擾動(dòng)下，Ca-P的含量持續(xù)降低，這表明藻類吸附同化了部分Ca-P.因此，在一定藻濃度條件下，可用沉積物中NH4Cl-P， AAP， %Ca-P的和來(lái)表征生物有效磷（BAP）含量.

反復(fù)擾動(dòng)；生物有效性；磷形態(tài)；沉積物；太湖

沉積物再懸浮是導(dǎo)致沉積物中內(nèi)源磷遷移轉(zhuǎn)化的主要因素之一［1］，而這種遷移轉(zhuǎn)化對(duì)水生系統(tǒng)中磷含量具有重要影響，同時(shí)也決定了水體富營(yíng)養(yǎng)化程度［2］.沉積物中生物有效磷（BAP）是描述這種遷移轉(zhuǎn)化的重要參數(shù)［3］.

然而，目前對(duì)于沉積物再懸浮是促進(jìn)抑或延緩水體富營(yíng)養(yǎng)發(fā)展進(jìn)程仍然存在著爭(zhēng)議.沉積物再懸浮導(dǎo)致表層沉積物迅速進(jìn)入上覆水中，并轉(zhuǎn)變成懸浮物，通過(guò)解析或溶解磷與鐵、錳和其他無(wú)機(jī)配合物的結(jié)合，以及有機(jī)物的礦化，來(lái)促進(jìn)表層沉積物中磷的釋放［1］.相反，沉積物再懸浮同樣也導(dǎo)致了上覆水中磷酸鹽吸附位點(diǎn)的增加以及沉積物表層中不同內(nèi)源磷含量的重新分布.諸多研究已經(jīng)證明上覆水中磷酸鹽吸附位點(diǎn)（有機(jī)質(zhì)、碳酸鈣、粘土和鐵/鋁的氫氧化物）會(huì)通過(guò)物理、化學(xué)等過(guò)程吸附水體中溶解性磷（DIP），促進(jìn)其向水體的遷移［4-5］.沉積物再懸浮恰有利于上覆水中有機(jī)質(zhì)、碳酸鈣、黏土和鐵/鋁氫氧化物等物質(zhì)含量的增加，強(qiáng)化了水體中DIP向沉積物的遷移.這部分磷酸鹽大多數(shù)被納入沉積物中，并改變了沉積物中不同形態(tài)磷的數(shù)量分布，同時(shí)也改變了沉積物中生物有效磷的含量，進(jìn)而影響水生系統(tǒng)富營(yíng)養(yǎng)化的發(fā)展進(jìn)程.

通常，沉積物中生物有效磷的含量采用BAP的含量來(lái)進(jìn)行估算.沉積物中BAP的含量被定義為沉積物中易釋放態(tài)磷的總和，如弱吸附態(tài)磷（NH4Cl-P）、非閉蓄態(tài)鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）.在以往的研究中，通常認(rèn)為沉積物再懸浮促進(jìn)了其內(nèi)源磷由易釋放態(tài)磷向難釋放態(tài)磷的轉(zhuǎn)化，降低了沉積物中內(nèi)源磷的生物有效性［6］.然而，近年來(lái)一些研究表明，藻類在其自身的生長(zhǎng)過(guò)程中，其會(huì)吸收部分Fe/Al-P、鈣結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）來(lái)滿足其自身生長(zhǎng)所需［7］.因此，采用易釋放態(tài)磷和難釋放態(tài)磷來(lái)劃分沉積物中不同形態(tài)磷的生物有效性略顯不妥.此外，以往研究主要是上覆水中TP濃度與葉綠素a關(guān)系進(jìn)行線性回歸的基礎(chǔ)上構(gòu)建數(shù)學(xué)模型［8］，且藻類和不同形態(tài)磷相關(guān)性的研究主要是在靜態(tài)條件下進(jìn)行，而忽視了擾動(dòng)對(duì)沉積物中不同形態(tài)磷數(shù)量分布的改變以及生物有效性的改變，加之，懸浮物數(shù)量增多可能也會(huì)影響藻類生長(zhǎng)等因素存在，導(dǎo)致擾動(dòng)條件下加藻對(duì)不同形態(tài)磷數(shù)量分布有何影響尚有待闡明.因此，本文以反復(fù)擾動(dòng)條件下加藻對(duì)不同形態(tài)磷轉(zhuǎn)化的影響為研究對(duì)象，通過(guò)對(duì)上覆水、沉積物中不同形態(tài)磷數(shù)量分布以及藻類生長(zhǎng)的研究，擬為揭示太湖水體富營(yíng)養(yǎng)化發(fā)展進(jìn)程提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)

太湖位于N30°55'40"～31°32'58"和E119°52'32"～120°36'10"之間，是長(zhǎng)江流域五大淡水湖之一，為典型的淺水湖泊.表面面積為2338.1km2.其最大和平均水深分別為2.6m和1.9m.采樣點(diǎn)位于太湖梅梁灣（N31°31'33.6"，E120°12'32.4"），水深:2～3m.梅梁灣無(wú)水草生長(zhǎng)，屬于典型藻類湖區(qū).

1.2 沉積物與上覆水的采集

利用進(jìn)口大口徑柱狀采樣器（Rigo Co. 直徑110mm 高500mm）于2013年3月從太湖梅梁灣采集表層1cm的無(wú)擾動(dòng)柱狀沉積物樣品，裝袋密封，用冰盒（4℃）保存，立即送至實(shí)驗(yàn)室，過(guò)孔徑為1mm的鐵篩，對(duì)沉積物進(jìn)行均化處理.同時(shí)取采樣點(diǎn)上覆水5L.并于當(dāng)日對(duì)沉積物和上覆水中各指標(biāo)初始值進(jìn)行測(cè)定.沉積物和上覆水理化性質(zhì)見(jiàn)表1.

表1 梅梁灣沉積物和上覆水的理化性質(zhì)Table 1 Physics-chemical properties of sediments and overlying water from Meiliang Bay

1.3 試驗(yàn)方法

取9個(gè)圓形容器作為實(shí)驗(yàn)裝置（d=73mm， h= 96mm），分別放入取自梅梁灣干沉積物4g，并緩慢加入采樣點(diǎn)上覆水200mL.試驗(yàn)分為3組（E0、E1 和E2），每組包括3個(gè)平行樣，并在試驗(yàn)之前向E2上覆水中加入80 μg/L （以葉綠素計(jì)）的銅綠微囊藻溶液.試驗(yàn)從第0d開(kāi)始，至第15d結(jié)束.試驗(yàn)期間，從第1d，每天采用恒速攪拌機(jī)（IKA RW20digital）對(duì)E1、E2沉積物進(jìn)行擾動(dòng)（60r/min），每次擾動(dòng)時(shí)間為0.1h，擾動(dòng)過(guò)程中使沉積物充分懸浮.每間隔5d取上覆水25mL，用于測(cè)定上覆水中總磷（TP）、溶解性總磷（DTP）、溶解性磷酸鹽（DIP），每次采完水樣，立即向容器中補(bǔ)充等量上覆水.E0為對(duì)照試驗(yàn)，對(duì)沉積物和上覆水均不擾動(dòng).

分別在第5、10、15d取適量沉積物，烘干研磨，過(guò)100網(wǎng)孔篩，并對(duì)其進(jìn)行不同形態(tài)磷含量分析.

1.4 分析方法

TP是將水樣采用過(guò)硫酸鉀消解后鉬銻抗分光光度法測(cè)定；DTP是將水樣經(jīng)過(guò)0.45μm濾膜過(guò)濾后的濾液消解后測(cè)定； DIP含量是將水樣經(jīng)過(guò)0.45μm濾膜過(guò)濾后直接測(cè)定.

沉積物中磷的形態(tài)參考Wang等［9］總結(jié)的分析方法，主要分析弱吸附態(tài)磷（NH4Cl-P）、鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）、鈣結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）、殘?jiān)祝≧es-P）.每個(gè)樣品有3個(gè)平行樣，相對(duì)誤差＜5%.藻類可利用磷（AAP）采用0.1mol/L NaOH溶液提取法進(jìn)行測(cè)定.生物有效磷（BAP）以NH4Cl-P和AAP之和表示.

上覆水中 DO和pH值分別通過(guò)便攜式溶解氧測(cè)定儀（美國(guó)HACH HQ30d）和數(shù)顯pH計(jì)（pHs-3TC，武漢）測(cè)定.上覆水中葉綠素含量通過(guò)葉綠素?zé)晒鈨x測(cè)定（Water Pam S/N edee0225， 德國(guó)）.

沉積物含水率的定義為105℃烘干12h的質(zhì)量損失，有機(jī)質(zhì)含量的定義為550℃灼燒2.5h的質(zhì)量損失.

2 結(jié)果與分析

2.1 擾動(dòng)條件下上覆水中不同形態(tài)磷數(shù)量分布

沉積物再懸浮作為內(nèi)源磷釋放的主要方式，其使上覆水中不同形態(tài)磷（TP，DTP，DIP）含量發(fā)生了顯著變化（圖1）.如圖1（a）所示，不同擾動(dòng)條件下，上覆水中TP表現(xiàn)出不同的變化趨勢(shì).試驗(yàn)期間，加藻反復(fù)擾動(dòng)下上覆水中TP水平明顯高于對(duì)照試驗(yàn)和單純反復(fù)擾動(dòng).

對(duì)照試驗(yàn)，上覆水中TP的濃度呈現(xiàn)出先降低后增加后又降低的變化趨勢(shì).單純反復(fù)擾動(dòng)條件下，上覆水中TP則表現(xiàn)出先升高后降低的變化趨勢(shì).試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，對(duì)照試驗(yàn)和單純反復(fù)擾動(dòng)下上覆水中TP的濃度從0.095mg/L分別降低到0.075和0.06mg/L.然而，加藻反復(fù)擾動(dòng)下上覆水中TP表現(xiàn)出逐漸增加的變化趨勢(shì)，并且在試驗(yàn)結(jié)束時(shí)達(dá)到0.215mg/L.對(duì)于DTP而言，3種試驗(yàn)中，上覆水中DTP都表現(xiàn)出先增加后降低的變化趨勢(shì).試驗(yàn)結(jié)束，3種試驗(yàn)中（對(duì)照試驗(yàn)、單純反復(fù)擾動(dòng)、加藻反復(fù)擾動(dòng)），其上覆水中DTP含量依次增加了75%、62.5%和18.8%.上覆水中DIP的變化趨勢(shì)與其上覆水中DTP的變化趨勢(shì)基本一致.不同之處在于， 單純反復(fù)擾動(dòng)和加藻反復(fù)擾動(dòng)試驗(yàn)上覆水中DIP濃度分別增加了300%和100%.

圖1 上覆水中不同形態(tài)磷的變化規(guī)律Fig.1 Variation of different phosphorus forms in the overlying water

通常認(rèn)為上覆水中DIP含量的降低與藻類、和細(xì)菌的吸收同化有關(guān)，進(jìn)而導(dǎo)致藻類或者細(xì)菌數(shù)量增加，這與本試驗(yàn)結(jié)果一致.加藻反復(fù)擾動(dòng)條件下，上覆水中藻濃度呈逐漸增加趨勢(shì)，且增加量較大.單純反復(fù)擾動(dòng)和對(duì)照試驗(yàn)中，上覆水中藻濃度變化趨勢(shì)基本相似（圖2），增加量明顯小于加藻反復(fù)擾動(dòng)（P≤0.0001）.單純反復(fù)擾動(dòng)條件下，上覆水中葉綠素濃度略有增加，由5.46μg/L增至8.70μg/L.但是，與加藻反復(fù)擾動(dòng)相比（由80.88μg/L 增至319.64μg/L），其增加量可以忽略不計(jì).因此，對(duì)于單純反復(fù)擾動(dòng)而言，將磷的減少完全歸因于藻類的吸收同化作用略有不妥.盡管Cyr等［1］認(rèn)為，沉積物懸浮條件下，上覆水中溶解性磷酸鹽的降低可能是浮游植物吸收所致，但其也并未給出證據(jù)，也僅是推測(cè)而已.基于本實(shí)驗(yàn)結(jié)果而言，將單純反復(fù)擾動(dòng)下上覆水中磷含量的降低完全歸于藻類的吸收同化有些牽強(qiáng)，因?yàn)樵孱惖纳L(zhǎng)量太少（由5.46μg/L增至8.70μg/L）.因此，單純反復(fù)擾動(dòng)過(guò)程中存在著其他吸收作用，如粘土、腐殖酸、CaCO3顆粒、以及金屬氧化物和氫氧化物（Fe、Al、Mn）等.但是，本研究中并未對(duì)藻類對(duì)磷產(chǎn)生的生物吸收作用和粘土顆粒等對(duì)磷產(chǎn)生的物理化學(xué)作用分開(kāi)研究，因此，無(wú)法給出上述2種作用機(jī)制對(duì)磷吸收的貢獻(xiàn)率.但是，如果將單純的反復(fù)擾動(dòng)和加藻反復(fù)擾動(dòng)相比，前者藻類生長(zhǎng)量過(guò)小，因此推測(cè)，在單純的反復(fù)擾動(dòng)下，磷的吸收主要源于懸浮顆粒的物理化學(xué)作用，那么，在加藻反復(fù)擾動(dòng)下，磷的吸收則主要源于生物作用（葉綠素由80.88μg/L增至319.64μg/L）.但毫無(wú)疑問(wèn)，對(duì)于兩者而言，都無(wú)法忽視另外一種吸收作用的存在，如在加藻反復(fù)擾動(dòng)下，磷的吸附顆?？赡馨l(fā)揮了重要的作用［5，10-12］.而單純反復(fù)擾動(dòng)下沉積物中磷含量的增加，加藻反復(fù)擾動(dòng)下沉積物中總磷含量的減少似乎也證明了這一假設(shè).

加藻反復(fù)擾動(dòng)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，上覆水中DTP的變化趨勢(shì)與DIP相似.DTP包括DIP和溶解性有機(jī)磷（DOP）.DOP中有一部分可直接被藻類吸收利用［13］.加藻反復(fù)擾動(dòng)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，上覆水中DOP的變化趨勢(shì)相似，并基本處于同一水平.然而，上覆水中藻濃度前者明顯高于后者.因此推測(cè)，加藻反復(fù)擾動(dòng)下，藻類死亡會(huì)增加其DOP含量，導(dǎo)致其上覆水中DOP含量應(yīng)明顯高于單純反復(fù)擾動(dòng).這與試驗(yàn)結(jié)果相矛盾.這可能與藻類大量存在加快了DOP向DIP轉(zhuǎn)化，從而滿足其需要有關(guān).

圖2 上覆水中葉綠素濃度的變化趨勢(shì)Fig.2 Variations of algae in the overlying water under repeated sediment resuspension

2.2 沉積物中不同形態(tài)磷的變化規(guī)律

試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，對(duì)照試驗(yàn)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中總磷（Tot-P）含量分別從457mg/kgDW增加到494.5、473.8mg/kgDW.然而，加藻反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中Tot-P則表現(xiàn)出逐漸降低的趨勢(shì)，并降至443mg/kgDW.沉積物中不同形態(tài)磷的變化趨勢(shì)見(jiàn)圖3.

從圖3中可以看出，對(duì)照試驗(yàn)，沉積物中各形態(tài)磷均有所增加，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，沉積物中Fe/Al-P的增加量（35mg/kg DW）明顯大于Ca-P （6mg/kg DW）、NH4Cl-P （3mg/kg DW）和Res-P （1.5mg/kg DW）.加藻反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中Ca-P 、NH4Cl-P 與Fe/Al-P則表現(xiàn)出降低的趨勢(shì)，并在試驗(yàn)結(jié)束時(shí)分別低于初始值.其中，Ca-P的凈減少量最大，為31mg/kg DW，而NH4Cl-P則為8mg/kg DW.單純反復(fù)擾動(dòng)下， 沉積物中Ca-P減少了9mg/kg DW，其次是NH4Cl-P（4mg/kg DW）.然而，其沉積物中Fe/Al-P則表現(xiàn)出增加的趨勢(shì).

圖3 沉積物中不同形態(tài)磷的數(shù)量分布Fig.3 Distribution of phosphorus forms in the sediments

沉積物中內(nèi)源磷的釋放和懸浮物對(duì)上覆水中磷的吸附導(dǎo)致沉積物中不同形態(tài)磷的數(shù)量發(fā)生了變化. NH4Cl-P與物理吸附有關(guān)，具有較高的活性和生物有效性.因此，沉積物反復(fù)擾動(dòng)下，其在沉積物和水界面很容易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化.在試驗(yàn)過(guò)程中，沉積物中NH4Cl-P的變化可能歸因于其向沉積物中其他形態(tài)磷的轉(zhuǎn)化以及由于上覆水中小顆粒態(tài)物質(zhì)含量的減少導(dǎo)致粘土、小顆粒態(tài)物質(zhì)對(duì)水體中磷的吸附受到限制［6］.無(wú)論加藻與否，擾動(dòng)均導(dǎo)致了NH4Cl-P的減少，而對(duì)照試驗(yàn)，則有所增加.這進(jìn)一步驗(yàn)證了以物理吸附為主的NH4Cl-P在沉積物擾動(dòng)條件下易于發(fā)生轉(zhuǎn)化［14］.此外，由于NH4Cl-P屬于優(yōu)先生物有效磷，藻類自身的生長(zhǎng)繁殖和自身代謝等生命活動(dòng)也促進(jìn)了NH4Cl-P向水體的釋放.因此，沉積物中形態(tài)磷的轉(zhuǎn)化應(yīng)該不僅包括某種形態(tài)磷向另一種形態(tài)磷的轉(zhuǎn)化，也應(yīng)該包括沉積物中的形態(tài)磷向上覆水中的形態(tài)磷（如DIP）的轉(zhuǎn)化以及上覆水中的形態(tài)磷向沉積物中形態(tài)磷（如NH4Cl-P）的轉(zhuǎn)化.

沉積物中的Fe/Al-P由閉蓄態(tài)Fe/Al-P和非閉蓄態(tài)Fe/Al-P組成.通常，非閉蓄態(tài)Fe/Al-P被認(rèn)為是潛在的藻類可利用磷［15-16］，即AAP.在對(duì)照試驗(yàn)的沉積物中，F(xiàn)e/Al-P和非閉蓄態(tài)Fe/Al-P均略有增加，并且，前者增加幅度略高.

劉冬梅等［17］認(rèn)為，藻類主要導(dǎo)致Fe/Al-P釋放，僅有很少Ca-P得到釋放.據(jù)此推測(cè)，在加藻反復(fù)擾動(dòng)下，F(xiàn)e/Al-P會(huì)顯著減少，而Ca-P則略有減少.然而，本研究結(jié)果卻完全相反［圖3（b）］，在試驗(yàn)過(guò)程中，F(xiàn)e/Al-P先減少后增加，而Ca-P則一直處于降低趨勢(shì)，并且減少量明顯高于前者.對(duì)于單純的反復(fù)擾動(dòng)而言， Fe/Al-P先減少后增加，而Ca-P也呈現(xiàn)該趨勢(shì).無(wú)論加藻與否，反復(fù)擾動(dòng)對(duì)Fe/Al-P和 Ca-P的作用機(jī)制均與劉冬梅等［17］的研究不同.對(duì)此過(guò)程進(jìn)行解析，無(wú)論加藻與否，反復(fù)擾動(dòng)下Fe/Al-P的變化趨勢(shì)一致，這主要源于Fe/Al-P中存在部分易釋放態(tài)磷（AAP），擾動(dòng)導(dǎo)致其釋放并轉(zhuǎn)化成上覆水中DIP（試驗(yàn)第5d，DIP顯著增加［圖1（c）］），隨后，由于擾動(dòng)致使水體中溶解氧含量增加［圖4（a）］，致使Fe2+被氧化成Fe3+，加之?dāng)_動(dòng)恰好增加了上覆水中DIP與鐵離子的接觸，從而導(dǎo)致Fe/Al-P又明顯增加.Fe/Al-P的形成主要源于DIP與鐵離子的反應(yīng)，這種形成可歸于間接轉(zhuǎn)化.但是，也不排除在擾動(dòng)過(guò)程中，以內(nèi)源磷中某種形態(tài)磷直接轉(zhuǎn)化成Fe/Al-P，如NH4Cl-P.這種形式可歸于直接轉(zhuǎn)化.從試驗(yàn)的過(guò)程分析，間接轉(zhuǎn)化可能占主要地位，這種轉(zhuǎn)化發(fā)生在泥相和水相之間，實(shí)際上是通過(guò)懸浮物作為中間環(huán)節(jié)而聯(lián)系在一起.即先有Fe/Al-P從泥相解析進(jìn)入水相，在水相中被Fe離子捕捉而重新形成Fe/Al-P，又從水相重新進(jìn)入泥相.Fe/Al-P的解析主要源于擾動(dòng)導(dǎo)致的化學(xué)鍵斷裂和藻類吸收作用.但是，不能忽視的是，擾動(dòng)過(guò)程中，懸浮物所處水環(huán)境條件發(fā)生顯著變化，可能也會(huì)誘發(fā)內(nèi)源磷發(fā)生直接轉(zhuǎn)化.遺憾的是，本研究中并未對(duì)內(nèi)源磷的間接轉(zhuǎn)化和直接轉(zhuǎn)化作出定量研究.

在轉(zhuǎn)化過(guò)程中，重新形成的Fe/Al-P為非閉蓄態(tài)Fe/Al-P.單純反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中AAP與Fe/Al-P變化趨勢(shì)一致.但對(duì)加藻反復(fù)擾動(dòng)而言，沉積物中AAP呈逐漸增加趨勢(shì)，這與以往研究相矛盾.研究證明沉積物中鐵氧化物存在的形式對(duì)磷的持留能力具有顯著影響［18］.王琦等［19］發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于Fe/Al-P，AAP與Ca-P的相關(guān)性更好.因此，AAP可能不僅僅是非閉蓄態(tài)Fe/Al-P，也包含了部分難釋放態(tài)磷，如Ca-P.

Ca-P通常被定義為難釋放態(tài)磷，認(rèn)為難被生物直接利用［6］.但有研究表明，Ca-P會(huì)由于pH值變化而發(fā)生釋放［20］.圖3（c）顯示，對(duì)照試驗(yàn)，Ca-P保持不變.單純反復(fù)擾動(dòng)下，Ca-P呈逐漸增加趨勢(shì).而加藻反復(fù)擾動(dòng)下，Ca-P呈逐漸降低趨勢(shì).加藻反復(fù)擾動(dòng)下，pH值還略低于單純反復(fù)擾動(dòng)［圖4（b）］，而對(duì)于單純擾動(dòng)而言，盡管pH值較低，但Ca-P并未釋放而是增加.這說(shuō)明，藻類吸收利用了部分Ca-P.也暗示了反復(fù)擾動(dòng)可能促進(jìn)了沉積物中潛在生物有效磷向優(yōu)先可利用磷的轉(zhuǎn)化.對(duì)于單純反復(fù)擾動(dòng)而言，Ca-P的增加可能源于擾動(dòng)下DIP與鈣離子發(fā)生反應(yīng)或者是含鈣結(jié)合態(tài)磷化合物的再生長(zhǎng).然而，對(duì)于藻類而言，新生成的Ca-P可能易于被生物利用. Ca-P組成包括自生鈣磷（ACa-P）和碎屑態(tài)磷（Det-P），還包括新形成的鈣磷酸鹽［21-22］.其中，ACa-P和部分鈣磷酸鹽具有一定的生物有效性.在適當(dāng)?shù)奈锢砘瘜W(xué)以及生物條件下，其可能會(huì)逐漸被生物利用［7］.除此之外，Ca-P中的磷酸二鈣（Ca2-P）和磷酸八鈣（Ca8-P）均可被藻類直接利用.且Ca2-P為優(yōu)先利用磷源［23-24］.然而，這部分磷通常被誤認(rèn)成了難釋放態(tài)磷.因此，將Ca-P統(tǒng)一劃為難釋放態(tài)磷，并被定義為非生物有效磷有所不妥.

對(duì)于加藻反復(fù)擾動(dòng)而言，Ca-P的減少與pH值相關(guān)［圖4（b）］，pH值從8.03（第1d）降至7.32（第5d）.然而在單純反復(fù)擾動(dòng)下，Ca-P僅在第5d有所減少，隨后顯著增加.但這與pH值的變化趨勢(shì)卻完全不符［圖4（b）］， pH值從8.10 （第1d）升至8.32（第5d）.暗示了Ca-P的釋放可能跟沉積物的反復(fù)擾動(dòng)有關(guān).這也表示將Ca-P列為難釋放態(tài)磷略顯不妥.

Res-P定義為有機(jī)磷，其很難被藻類吸收利用［6］.圖3（d）顯示，對(duì)照試驗(yàn)中，Res-P基本保持不變.在單純反復(fù)擾動(dòng)與加藻擾動(dòng)下，Res-P呈逐漸增加趨勢(shì).這表明擾動(dòng)促進(jìn)了其它形態(tài)磷向Res-P的轉(zhuǎn)化，如NH4Cl-P和Fe/Al-P.當(dāng)然這種轉(zhuǎn)化囊括了直接轉(zhuǎn)化和間接轉(zhuǎn)化.另外，試驗(yàn)期間，單純反復(fù)擾動(dòng)下Res-P含量始終低于加藻反復(fù)擾動(dòng)，暗示了藻類的大量生長(zhǎng)促進(jìn)了易釋放態(tài)磷向難釋放態(tài)磷的轉(zhuǎn)化.

2.3 沉積物中不同形態(tài)磷之間的相互轉(zhuǎn)化規(guī)律

不同形態(tài)磷的遷移轉(zhuǎn)化受其地球化學(xué)特性的影響［2-3，25-27］.單純反復(fù)擾動(dòng)和加藻反復(fù)擾動(dòng)都改變了水環(huán)境的地球化學(xué)或生物地球化學(xué)條件（圖4），因此，促進(jìn)了沉積物中不同形態(tài)磷的遷移轉(zhuǎn)化.

單純反復(fù)擾動(dòng)和加藻反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中不同形態(tài)磷（Fe/Al-P 和Ca-P）的變化表明沉積物中不同形態(tài)磷之間存在著相互轉(zhuǎn)化（圖3）.沉積物中不同形態(tài)磷的遷移轉(zhuǎn)化可能與水環(huán)境中DO和pH值的變化有關(guān)（圖4）.試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)［圖4（b）］，每次擾動(dòng)后，上覆水中pH值都呈降低趨勢(shì)，尤其是在試驗(yàn)即將時(shí)這種趨勢(shì)尤為明顯.這合理地解釋了單純反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中Fe/Al-P由216mg/kg（5d）增加到239mg/kg（15d）［圖3（b）］.研究表明［28］，Al2O3與Fe2O3對(duì)磷具有較高的吸附能力.圖4顯示，每次擾動(dòng)后上覆水中pH值表現(xiàn)出持續(xù)降低的變化趨勢(shì)，表明沉積物反復(fù)擾動(dòng)有利于Al2O3與Fe2O3的形成，尤其是非晶體態(tài)鐵［28］.這與沉積物中AAP含量的增加是一致的［圖5（a）］.這同樣適合加藻反復(fù)擾動(dòng).

圖4 上覆水中DO和pH值的變化規(guī)律Fig.4 Variation of DO and pH in the overlying water

此外，單純反復(fù)擾動(dòng)下Ca-P呈逐漸增加趨勢(shì)［圖3（c）］，加藻反復(fù)擾動(dòng)下Ca-P呈逐漸降低趨勢(shì)，也表明了沉積物中不同形態(tài)磷發(fā)生了相互轉(zhuǎn)化.但這種轉(zhuǎn)化即包括了內(nèi)源磷間的直接轉(zhuǎn)化，也包括了形態(tài)磷在兩相間的釋放和重新形成為主的間接轉(zhuǎn)化.對(duì)于單純反復(fù)擾動(dòng)，當(dāng)上覆水和沉積物的pH值超過(guò)8時(shí)，增加的Ca-P主要來(lái)源于磷以Ca-P的形態(tài)向沉積物的遷移［20］.試驗(yàn)期間，反復(fù)擾動(dòng)下，上覆水中pH值的平均值分別為8.02（單純反復(fù)擾動(dòng)）和7.93（加藻反復(fù)擾動(dòng)），磷主要以Ca-P為主.自然沉積物中含有的磷酸鈣礦物質(zhì)主要?dú)w因于Ca-P的逐漸增加［29］.鈣結(jié)合態(tài)磷不一定以磷灰石的形態(tài)存在［30］.因此，單純反復(fù)擾動(dòng)下Ca-P含量的增加表明上覆水中磷含量的減少與磷的吸附物質(zhì)有關(guān)［圖1］.這表明磷的釋放并不是主要?dú)w因于藻類利用，即使反復(fù)擾動(dòng)上覆水中DIP含量并沒(méi)有變化［1］.然而，加藻反復(fù)擾動(dòng)下，上覆水中pH值為7.93時(shí)，Ca-P仍然呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢(shì).Ca-P的減少量可以歸因于藻類的吸收吸附同化作用.然而，隨著擾動(dòng)時(shí)間延長(zhǎng)，Ca-P在第10d降低到131mg/kg，在第15d時(shí)未再有降低或增加.這可能源于剩余Ca-P的生物可利用性顯著降低，也可能源于此時(shí)Ca-P的生成速率與還原速率趨于一致.

加藻反復(fù)擾動(dòng)下，F(xiàn)e/Al-P 和 Ca-P的還原速率明顯低于單純反復(fù)擾動(dòng)［圖3（b），圖3（c）］.由于目前尚無(wú)技術(shù)來(lái)區(qū)分新生成的Fe/Al-P 和Ca-P，因此導(dǎo)致其還原速率無(wú)法測(cè)定.使得我們很難定量描述形態(tài)磷間的相互轉(zhuǎn)化.但試驗(yàn)結(jié)果表明無(wú)論加藻與否，反復(fù)擾動(dòng)均促進(jìn)了沉積物中不同形態(tài)磷的遷移轉(zhuǎn)化，并加快了沉積物中不同形態(tài)磷的轉(zhuǎn)化速率，且上覆水充當(dāng)了很好的媒介作用.加藻反復(fù)擾動(dòng)和單純反復(fù)擾動(dòng)下，Res-P的變化趨勢(shì)基本一致，表明沉積物反復(fù)擾動(dòng)對(duì)其不同形態(tài)磷轉(zhuǎn)化的作用明顯高于藻類.

2.4 反復(fù)擾動(dòng)對(duì)沉積物中生物有效磷的影響

通常，將沉積物中NH4Cl-P與非閉蓄態(tài)Fe/Al-P （即AAP）的總和定義為沉積物中BAP的含量［6］.試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，靜態(tài)、單純反復(fù)擾動(dòng)、加藻反復(fù)擾動(dòng)條件下沉積物中AAP分別從111mg/kg DW增加到122、125.2、134.4mg/kg DW［圖5（a）］. 3種擾動(dòng)模式下，沉積物中BAP含量也分別由135mg/kg DW增加到149、145、150mg/kg DW［圖5（b）］.

相對(duì)于初始值，對(duì)照試驗(yàn)中，BAP呈逐漸增加趨勢(shì)［圖5（b）］，而單純反復(fù)擾動(dòng)下則呈先略微增加后降低的趨勢(shì)，并保持在穩(wěn)定狀態(tài)（145mg/kg DW）.加藻反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中BAP含量也呈逐漸增加趨勢(shì)，并在試驗(yàn)結(jié)束時(shí)

圖5 沉積物中AAP與BAP的變化規(guī)律Fig.5 Concentrations of AAP and BAP in the sediments

達(dá)到最大值（150mg/kg DW）.這主要?dú)w因于沉積物中AAP含量的增加［圖5（a）］.這也證實(shí)了內(nèi)源磷不同形態(tài)間發(fā)生了相互轉(zhuǎn)化.但如果從理論方面考慮，由于反復(fù)擾動(dòng)對(duì)水體系統(tǒng)中Fe、Al等金屬離子化學(xué)特性的改變以及藻類生長(zhǎng)的影響，沉積物中非閉蓄態(tài)Fe/Al-P應(yīng)呈逐漸降低的趨勢(shì)，但試驗(yàn)結(jié)果恰好相反［圖5（a）］.這表明BAP中不應(yīng)僅僅包括非閉蓄態(tài)Fe/Al-P和NH4Cl-P.非閉蓄態(tài)Fe/Al-P屬于BAP的一部分，然而，這部分非閉蓄態(tài)Fe/Al-P是采用化學(xué)方法提取出來(lái)的，提取劑是0.1M NaOH溶液，具有強(qiáng)堿性，其高濃度的OH-會(huì)對(duì)Fe/Mn氧化物的表面電荷產(chǎn)生影響，導(dǎo)致一些閉蓄態(tài)Fe/Al-P釋放.此外，反復(fù)擾動(dòng)增加了上覆水中溶解氧含量，促進(jìn)了溶解態(tài)Fe2+氧化物向非溶解態(tài)Fe3+氧化物的轉(zhuǎn)化，上覆水中部分DIP被Fe3+及其氧化物吸附，以Fe/Al-P的形態(tài)重新由水相進(jìn)入泥相［31-33］.這部分新生成的Fe/Al-P可能主要為非閉蓄態(tài)Fe/Al-P（初始值:121mg/kg DW；單純反復(fù)擾動(dòng):114mg/kg DW；加藻反復(fù)擾動(dòng):97mg/kg DW）和其他形態(tài)磷. AAP的還原速率不僅與鐵結(jié)合態(tài)磷向非晶體態(tài)鐵轉(zhuǎn)化的速率有關(guān)，還與沉積物中內(nèi)源磷向上覆水的遷移轉(zhuǎn)化的速率有關(guān).因此，并不能采用AAP的減少量來(lái)直接測(cè)定AAP的還原速率.Fe離子的再氧化促進(jìn)了其對(duì)上覆水中磷的吸附以及固定作用，阻止了其向水體的釋放以及藻類的吸收利用.磷向水體的釋放受多種環(huán)境因子的影響，比如沉積物中鐵結(jié)合態(tài)磷的比例、黏土以及金屬氧化物的含量等［5，10］.考慮到沉積物反復(fù)擾動(dòng)的影響，AAP的形成速率明顯高于其還原速率.

閉蓄態(tài)Fe/Al-P的減少表明反復(fù)擾動(dòng)活化了沉積物中不同形態(tài)磷.然而，單純反復(fù)擾動(dòng)下，上覆水中藻濃度并沒(méi)有表現(xiàn)出急速增加的趨勢(shì)，而其上覆水中DIP含量則表現(xiàn)出在第5d急劇增加，隨后逐漸減小的變化趨勢(shì).如果沒(méi)有測(cè)定上覆水中藻濃度，則可以將這種變化歸因于藻類的吸收利用.如果將藻濃度與對(duì)照試驗(yàn)比較（藻濃度與對(duì)照試驗(yàn)處于同一水平［圖2（a）］），則表明低藻濃度下（5μg/L），藻類對(duì)上覆水中磷的吸收量明顯低于懸浮物對(duì)磷的吸收量.但當(dāng)上覆水中藻類濃度較高時(shí)（初始濃度:80μg/L），藻類的急劇增長(zhǎng)證明了這一假設(shè)（DIP的減少可歸因于藻類的吸收利用），換言之，在上覆水中藻類濃度較高時(shí)，擾動(dòng)導(dǎo)致的內(nèi)源磷釋放多數(shù)被藻類吸收而少數(shù)被懸浮物吸收.從本研究來(lái)看［圖3（c）］，加藻反復(fù)擾動(dòng)下，沉積物中內(nèi)源磷的釋放主要來(lái)自于Ca-P.與單純反復(fù)擾動(dòng)相對(duì)照，則發(fā)現(xiàn)Ca-P釋放（第5d）后，隨后增加，說(shuō)明其形成速率較高；而對(duì)于加藻反復(fù)擾動(dòng)，Ca-P的形成則受到明顯抑制.兩者區(qū)別在于藻初始濃度截然不同.從而說(shuō)明，在高藻濃度下，Ca-P的生物有效性不能被忽視.因此，在藻類濃度較高及反復(fù)擾動(dòng)條件下，采用NH4Cl-P、AAP和%Ca-P的總和來(lái)估算BAP可能更加準(zhǔn)確.但由于本研究中未能對(duì)Fe/Al-P、Ca-P的還原速率和形成速率進(jìn)行測(cè)定，所以無(wú)法給出可計(jì)入BAP的Ca-P的百分比.這還有待進(jìn)一步深入探討.

3 結(jié)論

3.1 反復(fù)擾動(dòng)下，加藻與否均導(dǎo)致DIP和DTP出現(xiàn)先增加再降低的趨勢(shì)，對(duì)NH4Cl-P、Fe/Al-P、Res-P的影響趨勢(shì)一致，但對(duì)Ca-P的影響趨勢(shì)則完全不同.由于無(wú)法測(cè)定Fe/Al-P和Ca-P的形成速率和還原速率，但上覆水和沉積物中形態(tài)磷數(shù)量分布的變化，充分說(shuō)明了擾動(dòng)導(dǎo)致其發(fā)生相互轉(zhuǎn)化.這可能既包括形態(tài)磷在泥水兩相間的間接轉(zhuǎn)化，也包括泥相中的直接轉(zhuǎn)化.

3.2 加藻不僅促進(jìn)了內(nèi)源磷釋放，同時(shí)導(dǎo)致藻類爆發(fā)性生長(zhǎng).而單純擾動(dòng)下，上覆水中藻濃度變化并不明顯.這可能與上覆水中磷捕捉劑與藻類對(duì)磷產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)吸附有關(guān). AAP含量增加則證實(shí)了這種競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系的存在.

3.3 在加藻條件下，采用沉積物中NH4Cl-P、AAP和%Ca-P的總和來(lái)表征沉積物中BAP含量是合理的.

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Migration and transformation of phosphorus forms under dual effect of sediment resuspension and the addition of algae.

WU Xiao-fei， LI Da-peng*， WANG Ming， WANG Ren， CHEN Jun （School of Environmental Science and Engineering， Suzhou University of Science and Technology， Suzhou 215009， China）. China Environmental Science，2015，35（4）：1187～1196

Migration and transformation of phosphorus forms was investigated under repeated sediment resuspension with and without the addition of algae. The sediments and overlying water were obtained from Meiliang Bay of Tai Lake. The results show that the concentrations of dissolved total phosphorus （P） in the overlying water increased by 75%， 62.5% and 18.8% under static conditions， sediment resuspension and sediment resuspension with the addition of alge， the concentrations of dissolved inorganic P under sediment resuspension and sediment resuspension with the addition of alge increased by 300% and 100%， the Ca-P decreased by 9mg/kg DW and 31mg/kg DW under sediment resuspension and sediment resuspension with the addition of alge， indicating that the release of dissolved total P and dissolved inorganic P depends on the reduction of Fe/Al-P and Ca-P in the sediments. It was attributed to sediment resuspension and algae assimilation. However， under low algae concentration， the assimilation of algae in P is lower than the readsorption of reoxidized Fe or other P binding matter， such as clays and CaCO3particles. This result was confirmed by the increase in algae available P （AAP） under sediment resuspension conditions with and without the addition of algae. Although it is difficult to measure the formation and reduction rate of AAP， AAP is a good predicator of the bioavailability of sedimentary P. The estimation of bioavailable P （BAP） in the sediments can be presented by the sum of NH4Cl-P， AAP，and %Ca-P at certain concentrations of algae owing to the assimilation of Ca-P under sediment resuspension conditions with the addition of algae.

resuspension；bioavailability；phosphorus fractions；sediment；Tai Lake

X71.5，X131.2

A

1000-6923（2015）04-1187-10

武曉飛（1986-），男，河北張家口人，碩士研究生，主要研究方向?yàn)闇\水湖泊修復(fù)理論.

2014-08-28

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51178284，51278523）；江蘇省第四期333工程資助；江蘇省“六大人才高峰”項(xiàng)目（2013-JNHB-022）

* 責(zé)任作者， 副教授， ustsldp@163.com