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        室內(nèi)外PM10中多環(huán)芳烴相關(guān)關(guān)系及來源分析
        ——以天津市某老年社區(qū)為例

        2015-11-23 05:34:07劉江海白志鵬劉雅婷張杰峰中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室北京000南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院天津30007
        中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2015年4期
        關(guān)鍵詞:顆粒物環(huán)境活動(dòng)

        劉江海,白志鵬*,韓 斌,劉雅婷,游 燕,張杰峰,周 劍(.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 000;.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 30007)

        室內(nèi)外PM10中多環(huán)芳烴相關(guān)關(guān)系及來源分析
        ——以天津市某老年社區(qū)為例

        劉江海1,白志鵬1*,韓 斌1,劉雅婷2,游 燕2,張杰峰2,周 劍2(1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012;2.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300071)

        為研究室內(nèi)外PM10中多環(huán)芳烴相關(guān)性和來源特征,于2009年非采暖季、采暖季在天津市某小區(qū)36位住戶室內(nèi)和室外進(jìn)行PM10膜采樣,并分析其中12種PAHs濃度.結(jié)果表明,非采暖季較采暖季更為良好的室內(nèi)外通風(fēng)性,導(dǎo)致非采暖季室內(nèi)外PM10中PAHs濃度沒有顯著差異(P>0.05),而采暖季室內(nèi)PM10中PAHs濃度顯著小于室外濃度;非采暖季室內(nèi)外PM10中各PAHs占總PAHs的質(zhì)量百分比基本一致,而采暖季其室內(nèi)外質(zhì)量百分比有明顯不同;采暖季和非采暖季室內(nèi)外PM10中PAHs的I/O平均值均低于1,但采暖季I/O值小于非采暖季. 對(duì)參與者的時(shí)間活動(dòng)模式分析表明,在采暖季和非采暖季,室內(nèi)吸煙、清潔活動(dòng)以及烹飪對(duì)室內(nèi)PM10中PAHs濃度變化均沒有顯著影響(P>0.05). 室內(nèi)外PAHs濃度線性回歸分析表明,室內(nèi)PM10中5~7環(huán)PAHs主要受到室外源的影響,2~4環(huán)PAHs主要受到室內(nèi)源的影響,非采暖季和采暖季室內(nèi)外PM10中總PAHs的有效穿透因子分別為0.73和0.51. 通過特征比值法對(duì)PM10中PAHs來源進(jìn)行解析得出,燃煤源、柴油機(jī)動(dòng)車是其主要來源.

        PAHs;室內(nèi)外相關(guān)性;I/O;有效透過因子;來源分析

        我國(guó)是世界上大氣污染較為嚴(yán)重的國(guó)家之一,且顆粒物是我國(guó)多數(shù)城市空氣的首要污染物[1].

        可吸入顆粒物(PM10)是指空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于10μm的顆粒物,它可進(jìn)入人體呼吸道,導(dǎo)致呼吸系統(tǒng)疾病.同時(shí)大部分半揮發(fā)性或不揮發(fā)性的有機(jī)污染物極易富集于顆粒物中,從而危害人體健康[2].多環(huán)芳烴(PAHs)是大氣氣溶膠的重要有機(jī)成分之一,具有致癌、致畸、致突變的“三致”效應(yīng).流行病學(xué)與毒理學(xué)研究表明[3]:PAHs可通過皮膚、呼吸系統(tǒng)和消化系統(tǒng)被人體吸收,并可誘發(fā)皮膚癌、肺癌等[4-6].PAHs在環(huán)境中有著廣泛的分布,主要來源可分為自然源和人為排放源,(包括生物有機(jī)質(zhì)的燃燒,汽車尾氣排放,工業(yè)排放等)[7-11],研究證實(shí),在城市和工業(yè)區(qū),環(huán)境中PAHs幾乎全部來自人類排放源[12].

        研究表明,大多數(shù)人的一生大約有90%的時(shí)間在室內(nèi)環(huán)境中度過,因此室內(nèi)空氣污染物暴露是人體總暴露的重要組成部分[13].目前,國(guó)內(nèi)外已在PAHs室內(nèi)外濃度之間的聯(lián)系方面開展了較多研究[14-16]. Naumova等[14]對(duì)美國(guó)Los Angeles, Houston和Elizabeth三城市的室內(nèi)PAHs濃度進(jìn)行了比較,發(fā)現(xiàn)三個(gè)城市的室內(nèi)PAHs濃度均高于室外,5~7環(huán)的PAHs室內(nèi)外濃度相似,由此判斷5~7環(huán)PAHs多來自室外,從室內(nèi)外PAHs濃度差別可以看出,室內(nèi)源對(duì)室內(nèi)3 環(huán)PAHs的濃度有顯著影響,對(duì)4環(huán)以上PAHs濃度影響則較小.Masih等[15]于冬天同時(shí)測(cè)定了印度十位住戶的室內(nèi)外23種PAHs,結(jié)果表明室內(nèi)環(huán)境中的PAHs主要來源為煤氣燃燒、烹飪以及吸煙和燒香;然而室外最主要的來源則是汽油車與柴油車的尾氣排放.

        我國(guó)也有相關(guān)學(xué)者對(duì)室內(nèi)外空氣PAHs污染狀況及其來源進(jìn)行研究.張林等[17]對(duì)天津市4類典型室內(nèi)環(huán)境PAHs的研究發(fā)現(xiàn),由于室內(nèi)外通風(fēng)狀況差,同時(shí)在燃煤取暖、烹調(diào)和吸煙等污染源存在的情況下,室內(nèi)環(huán)境PAHs濃度往往高于室外對(duì)照點(diǎn).朱利中等[18]對(duì)杭州市室內(nèi)空氣PAHs研究發(fā)現(xiàn), 萘占總PAHs的60%左右,不同功能房間的PAHs濃度大小為臥室>廚房>客廳>陽臺(tái).此外,對(duì)吸煙房間和不吸煙房間進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)吸煙房間中BaP的貢獻(xiàn)率為67%.但是目前國(guó)內(nèi)針對(duì)室內(nèi)外顆粒物載帶PAHs濃度的相關(guān)關(guān)系研究較少.

        本研究以老年人居住社區(qū)為研究對(duì)象,對(duì)天津市采暖季非采暖季室內(nèi)外顆粒物載帶PAHs濃度的相關(guān)性及其來源進(jìn)行了初步分析,評(píng)價(jià)了兩季室內(nèi)外PAHs的濃度差異以及污染源的變化,并且確立了室內(nèi)外PM10中PAHs濃度的相關(guān)關(guān)系,對(duì)于PAHs室內(nèi)外污染關(guān)系及老年人的PAHs暴露研究具有意義.

        1 研究方法

        1.1 研究對(duì)象

        選取天津市某居民區(qū)作為研究對(duì)象,該小區(qū)占地面積為19×103m2,距離城市交通主干道約200m.小區(qū)主要由兩座14層住宅樓和一座6層住宅樓組成,還有一座三層的活動(dòng)站,一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)門球場(chǎng)及一個(gè)日間照料站.主要居民是軍隊(duì)離退休干部及家屬,采樣期間居民平均年齡在65歲以上,身體狀況良好,接受教育程度較高.選取該小區(qū)平均年齡為71歲(58~82歲)的80名老年人參與本次研究,分別進(jìn)行了室內(nèi)外PM10采樣,共涉及36個(gè)住宅.

        1.2 室內(nèi)外樣品采集

        于2009年非采暖季(8月18日~9月24日)和采暖季(11月18日~12月24日)分別進(jìn)行了室內(nèi)和室外PM10采樣.室內(nèi)采樣使用2個(gè)美國(guó)BUCK公司的個(gè)體暴露采樣泵(PEM)和PM10切割頭,采樣裝置固定在1.5m高的鋁合金手推車上,并且位于客廳中心的位置,離地面高1m左右;保證周圍1.5m范圍內(nèi)無障礙物;室外采樣和室內(nèi)采樣類似,不同的是將采樣頭延伸到距離窗戶1m遠(yuǎn)的室外,當(dāng)遇到特殊天氣(如大風(fēng)、下雨、下雪、揚(yáng)沙、浮塵、沙塵暴)時(shí)立即停止采樣.室內(nèi)樣品采樣時(shí)間為9:00~次日9:00,采樣周期為24h.所有采樣泵流量調(diào)節(jié)為(4±0.4)L/min,且置于自制的降噪木盒之中.使用37mm石英膜(Pall-Gelman,Ann Arbor, MI)進(jìn)行居民室內(nèi)和室外顆粒物樣品采集.非采暖季得到72對(duì)室內(nèi)外有效樣品,采暖季得到41對(duì)室內(nèi)外有效樣品.

        1.3 分析方法

        采樣前,所有的空白膜在實(shí)驗(yàn)室平衡[溫度:(21±2)℃;濕度:(40%±5%)]48h.采集好的樣品分析前在-20℃狀況下保存.將適量樣品剪碎,用150mL二氯甲烷超聲提取3次(每次20min),合并上清液,并用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器濃縮至5mL,然后使用99.999%的超純氮?dú)饬鳚饪s至1mL.然后進(jìn)行固相萃取柱活化,將濃縮后的樣品無損地轉(zhuǎn)移至正己烷活化的固相萃取柱(硅膠柱)中,用正己烷(HPLC級(jí))與二氯甲烷混合液[V(正己烷):V(二氯甲烷)=1:1]淋洗,將萃取液和洗脫液使用99.999%的氮吹定容至1mL,加入由苝-d12、屈-d12、二氫苊-d12、萘-d8、菲-d10配制并由正己烷稀釋至20mg/L的內(nèi)標(biāo)液,待測(cè).

        標(biāo)準(zhǔn)溶液系列由TO-13標(biāo)準(zhǔn)混合溶液(含待測(cè)的16 種PAHs) 通過二氯甲烷 (HPLC級(jí))逐級(jí)稀釋而得.采用安捷倫6890Plus-5973N型氣相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)測(cè)試,色譜柱為DB-5MS,30m,液膜厚度為0.25μm,內(nèi)徑0.25mm.檢測(cè)到的12種PAHs如下:菲(PHE),熒蒽(FlU),芘(PYR),苯并(a)蒽(BaA),(Chr),苯并(k)熒蒽(BkF),苯并(b)熒蒽(BbF),苯丙(a)芘(BaP),苯丙(e)芘(BeP),茚并(1,2,3-cd)芘(IND),苯并(g,h,i)苝(BghiP),暈苯(COR).

        1.4 質(zhì)量保證

        為了保證數(shù)據(jù)的代表性、準(zhǔn)確性和可比性,進(jìn)行了嚴(yán)格的質(zhì)量控制,主要包括:所有試劑均是分析純?cè)噭凰胁A髅笤谑褂们坝贸暡ㄇ逑锤蓛舨⑶以?50℃加熱6h;采樣前石英濾膜在800℃下烘烤4h以去除有機(jī)物;采樣泵在采樣前后均用皂膜流量計(jì)(mini-BUCK,美國(guó)BUCK公司)進(jìn)行校準(zhǔn),且誤差不得大于5%;采樣后的濾膜需保存在-20℃條件下;濾膜稱量前需要平衡且平行兩次偏差小于5μg;通過對(duì)預(yù)處理的膜樣品使用標(biāo)準(zhǔn)加入法來保證提取回收率;分析PAHs時(shí), 每批次試劑和樣品至少做一次空白試驗(yàn), 且結(jié)果須低于方法檢出限;PAHs的平均回收率為87%,不同PAHs的回收率變化范圍為70%~104%.

        1.5 數(shù)據(jù)處理

        使用SPSS17.0進(jìn)行t檢驗(yàn)、方差分析、回歸分析等工作.

        2 結(jié)果與分析

        2.1 研究對(duì)象基本特征

        表1內(nèi)容是80名參與者的基本活動(dòng)特征.通過問卷調(diào)查發(fā)現(xiàn),13名參與者有吸煙習(xí)慣(占人群總數(shù)的16.2%).所有的家庭均有烹飪活動(dòng),但是烹飪類型有所不同:45.0%的人使用天然氣而55.0%的人群使用電力.所有的參與者主要通過擦洗和拖地來清潔公寓,只有4人偶爾使用真空吸塵器來打掃房間.主要的交通方式包括步行(78.8%)、公共汽車(12.5%)、小汽車(8.7%).研究對(duì)象的住宅通風(fēng)情況與季節(jié)變化有關(guān):所有的參與者在非采暖季均開窗通風(fēng),但在采暖季只有31.3%的參與者短期開窗通風(fēng)或開細(xì)縫通風(fēng).

        表1 研究對(duì)象基本特征(n=80)Table 1 General characteristics of participants and indoor activities (n=80).

        2.2 時(shí)間活動(dòng)模式

        表2 參與者在不同微環(huán)境時(shí)間所占百分比(%)Table 2 Time percentages participants spent in different microenvironments (%)

        表2為采暖季和非采暖季老年人室內(nèi)外顆粒物監(jiān)測(cè)過程中同步進(jìn)行的時(shí)間-活動(dòng)日志信息.由表2可知,老年人在不同采樣期間時(shí)間活動(dòng)模式相似,其中在居室內(nèi)度過的時(shí)間占很大比例(非采暖季平均84.1%,采暖季平均87.5%);在室外度過的平均時(shí)間在非采暖季和采暖季所占比例分別為6.2%和6.6%;而交通在兩季所占時(shí)間比例分別為2.5%與0.8%.

        表3 室內(nèi)顆粒物載帶PAHs濃度與不同室內(nèi)活動(dòng)之間的關(guān)系(ng/m3)Table 3 Indoor PAHs associated with specific activities (ng/m3)

        表3表示了不同活動(dòng)對(duì)室內(nèi)顆粒物載帶PAHs濃度的影響.由表3可知,非采暖季不吸煙者室內(nèi)PAHs濃度小于吸煙者室內(nèi)PAHs濃度,而采暖季不吸煙者室內(nèi)PAHs濃度大于吸煙者室內(nèi)PAHs濃度,但是兩季吸煙者與不吸煙者室內(nèi)濃度均無顯著性差異(P>0.05),這可能是由于吸煙活動(dòng)時(shí)間較短,因此造成的PAHs濃度差異較小.在非采暖季的室內(nèi)PAHs濃度在有清潔活動(dòng)時(shí)大于無清潔活動(dòng),而在采暖季有清潔活動(dòng)時(shí)室內(nèi)PAHs濃度大于無清潔活動(dòng),但有無清潔活動(dòng)在2個(gè)采樣季對(duì)室內(nèi)顆粒物載帶PAHs濃度均無顯著差異(P>0.05),可能的原因是拂塵擦洗和地面拖地活動(dòng)使家具和地面上沉積的顆粒物減少,從而減少了PM10的起揚(yáng)飄落,因此造成PAHs濃度的降低,導(dǎo)致清潔活動(dòng)對(duì)顆粒物載帶PAHs濃度影響不大.同樣,在有無烹飪條件下,室內(nèi)PAHs濃度同樣在兩個(gè)采樣期間無顯著差異(P>0.05),但無烹飪活動(dòng)時(shí)的PAHs平均濃度在兩季均大于有烹飪活動(dòng)時(shí)的濃度,原因是由于參與者烹飪時(shí)間有限.且通過調(diào)查問卷分析發(fā)現(xiàn),參與者在烹飪活動(dòng)中產(chǎn)生油煙的活動(dòng)較少(老年人食物偏向清淡);加之參與者在烹調(diào)時(shí)候一般會(huì)開啟油煙機(jī)或增加開窗時(shí)間,所以烹調(diào)活動(dòng)對(duì)室內(nèi)PAHs濃度影響較小.

        2.3 采暖非采暖季室內(nèi)外PM10中各PAH的濃度

        表4 采暖季非采暖季室內(nèi)顆粒物中各種PAH濃度(ng/m3)Table 4 Indoor PAHs in the two sampling periods (ng/m3)

        采暖非采暖兩季室內(nèi)外各PAH濃度值如表4、表5所示.非采暖季室內(nèi)外PM10中總PAHs濃度范圍分別為13.5~180.4ng/m3和13.5~176.7ng/m3,而采暖季室內(nèi)外PM10中總多環(huán)芳烴濃度范圍分別為43.4~1371.5ng/m3和87.8~2537.7ng/m3.采暖季室外平均濃度為559.8ng/m3,大于哈爾濱(85.7ng/m3)北京(268ng/m3)等城市,而非采暖季室外平均濃度為78.3ng/m3,大于哈爾濱(4.9ng/m3),北京(28.21ng/m3)等城市,造成較高的PAHs濃度的原因可能是本研究中采樣點(diǎn)位位于城市交通主干道旁,受污染源影響更大[19-20].單因素方差分析結(jié)果顯示,采暖季的室內(nèi)外各PAHs濃度均顯著高于非采暖季(P<0.01),這是由于北方采暖季以燃煤方式供暖,導(dǎo)致PAHs濃度增加.進(jìn)一步分析采暖非采暖季室內(nèi)外PAHs濃度,可以發(fā)現(xiàn),非采暖季室內(nèi)外濃度沒有顯著差異(P>0.05),而采暖季室內(nèi)濃度明顯小于室外濃度(P<0.05),這可能是由于非采暖季良好的通風(fēng)性導(dǎo)致其室內(nèi)外濃度及成分較為一致,而采暖季較差的通風(fēng)性導(dǎo)致了PAHs濃度的較大差異所造成的[21-27].其中兩季的BaP濃度均高于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)濃度限值1ng/m3[28].

        圖1 各種PAH占∑PAHs的百分比Fig.1 Mean contribution of individual PAHs to the total PAH masses

        圖1為采暖非采暖季室內(nèi)外各PAH占其總PAHs質(zhì)量濃度的百分比,可以看出:在非采暖季,良好的通風(fēng)狀況導(dǎo)致室內(nèi)外空氣混合均勻,室內(nèi)外各PAH對(duì)總PAHs濃度的貢獻(xiàn)率基本相同,而在采暖季室內(nèi)外各多環(huán)芳烴的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)有明顯的差別.由圖2可知,無論在采暖季、非采暖季,還是室內(nèi)室外,四環(huán)、五環(huán)和六環(huán)的PAHs所占比重均較大,而三環(huán)所占比重較小.高分子的PAHs所占比例較大可以推斷其主要來源為化石燃料燃燒[29].

        圖2 不同環(huán)數(shù)PAHs在∑PAHs中的比例Fig.2 Mass distribution of individual PAH

        2.4 采暖非采暖季室內(nèi)外PAH的關(guān)系

        室內(nèi)濃度與室外濃度比值(I/O)通常用來描述各個(gè)PAH室內(nèi)外關(guān)系.I/O值大于1表明室內(nèi)源對(duì)室內(nèi)多環(huán)環(huán)烴濃度有明顯貢獻(xiàn),I/O≤1則表示以室外源為主[30].

        由圖3可以看出,采暖季非采暖季各PAH的I/O值均小于1,這表明室內(nèi)沒有明顯的PAHs污染源貢獻(xiàn).非采暖季I/O值顯著大于采暖季I/O值(P<0.05),且更接近于1,表明非采暖季室內(nèi)外各PAH濃度更為接近,這主要是非采暖季良好的通風(fēng)所致,這與前文所得到的結(jié)論一致.

        對(duì)室內(nèi)外各PAH濃度進(jìn)行線性回歸,以式(1)的形式:

        式中:Cindoor和Coutdoor分別代表測(cè)量到的室內(nèi)外PAHs濃度;m和b分別為線性回歸得到的斜率和截距.其中m與室內(nèi)外空氣交換率以及顆粒物損失率有關(guān),為PAHs的有效穿透系數(shù), mCoutdoor可以指示室外源對(duì)室內(nèi)PAHs濃度的貢獻(xiàn),b可以指示室內(nèi)源對(duì)室內(nèi)PAHs濃度的貢獻(xiàn)[31-33].

        圖3 采暖季和非采暖季各種PAHs I/O值Fig.3 I/O ratio of individual PAH in two sampling period

        由表6可以看出,采暖季室內(nèi)外5~7環(huán)PAHs其回歸系數(shù)R2為0.71~0.77,這表明71%~77%的室內(nèi)濃度是由室外濃度變化導(dǎo)致的.其回歸方程斜率m與I/O值顯著相關(guān)(P<0.05),且其截距均值為1.19,表明室內(nèi)源對(duì)污染物濃度的貢獻(xiàn)較小.綜上所述,室內(nèi)PM10中5~7環(huán)PAHs濃度變化主要由室外源所致.而2~4環(huán)PAHs回歸方程截距均值為3.01,R2值分別為0.29、0.34、0.54、0.71,可以推斷,2~4環(huán)PAHs濃度變化主要受室內(nèi)源的影響.

        由于非采暖季室內(nèi)外良好的通風(fēng)性,其2~4 環(huán)PAHs與5~7環(huán)PAHs線性回歸方程沒有明顯規(guī)律,但非采暖季各PAHs斜率除IND與BeP外,均大于采暖季,表明非采暖季室內(nèi)污染水平比采暖季受到更多的室外污染源影響.總PAHs在非采暖、季采暖季的線性回歸的斜率即室外顆粒物載帶PAHs的有效穿透系數(shù),其值分別為0.73和 0.51,與非采暖季較高的I/O值相吻合.

        表6 采暖非采暖季各PAH I/O值和室內(nèi)外PAHs線性回歸參數(shù)Table 6 I/O ratio for the individual PAH and the slopes of the linear regression of the indoor and outdoor concentration for these PAHs

        2.5 PAHs的來源分析

        PAHs中一些示蹤組分濃度能夠?qū)AHs的產(chǎn)生源起到指示作用,而基于示蹤組分濃度的特征組分比值法在PAHs的源解析中得到了廣泛的應(yīng)用[34-43].表7為國(guó)內(nèi)外研究中特征比值研究結(jié)果.本研究篩選BaA/(BaA+Chr),IND/(IND+BghiP),BaP/Bghip,F(xiàn)lu/(Flu+Pyr)等參數(shù)來識(shí)別PAHs的來源,其比值見表8.

        表7 國(guó)內(nèi)外特征比值相關(guān)研究結(jié)果Table 7 The diagnostic ratios of PAHs in other studys

        BaA/(BaA+Chr)主要用來判斷機(jī)動(dòng)車排放源,汽油車燃燒排放值為0.08~0.24,柴油車燃燒排放值大于0.24.本研究采暖非采暖季室內(nèi)外BaA/(BaA+Chr)的值均大于0.24,因此可判斷其機(jī)動(dòng)車排放源以柴油為主.

        汽油車和柴油車的IND/(IND+BghiP)值分別為0.18和0.37,本研究中非采暖季室內(nèi)外IND/ (IND+BghiP)比值均接近0.37,再次證明機(jī)動(dòng)車排放源以柴油車為主.而采暖季室內(nèi)外IND/ (IND+BghiP)值分別為0.49和0.55,與燃煤源特征比值接近,這表明采暖季室外PAHs主要污染源為燃煤源.

        表8 采暖非采暖季室內(nèi)外PAHs特征比值Table 8 The diagnostic ratios in this study

        采暖季室外BaP/BghiP的比值為0.48,表明其受交通源影響較大,而且主要是柴油源.

        本研究中Flu/(Pyr+Flu)在兩個(gè)采樣季室內(nèi)外特征比值均接近于0.6,表明其均受到柴油源的影響.

        盡管特征比值法存在一些缺陷和局限性,但是它能夠幫助人們快速了解PAHs的產(chǎn)生源,在各種類型樣品的PAHs源解析中有廣泛的應(yīng)用.本研究通過對(duì)比4組常用的特征分子比值對(duì)天津非采暖、采暖兩季PM10樣品中PAHs進(jìn)行分析,結(jié)果顯非采暖季天津市室內(nèi)外PM10中PAHs主要受到柴油源的影響;而在采暖季,室內(nèi)外PM10中PAHs濃度受到燃煤源、柴油源的共同影響.

        3 結(jié)論

        3.1 天津市采和暖季非采暖季顆粒物載帶PAHs濃度顯著不同(P<0.01).在非采暖季,室內(nèi)外濃度沒有顯著不同(P>0.05);在采暖季,室外濃度顯著大于室內(nèi)濃度(P<0.05).

        3.2 時(shí)間活動(dòng)模式分析表明:吸煙、清潔活動(dòng)和烹飪對(duì)老年人室內(nèi)PM10中PAHs的濃度沒有顯著影響(P>0.05).

        3.3 非采暖季和采暖季的室內(nèi)載帶PM10PAHs均主要受到室外源的影響.非采暖季由于良好的通風(fēng)狀況導(dǎo)致其室內(nèi)污染水平受到室外源的影響較采暖季受到的影響更大.采暖季2~4環(huán)PAHs濃度主要受到室內(nèi)源影響,5~7環(huán)PAHs主要受到室外污染源的影響.采暖季和非采暖季室外顆粒物載帶對(duì)PAHs室內(nèi)的有效滲透因子分別為0.73與0.51.

        3.4 特征比值法對(duì)采暖季和非采暖季室內(nèi)外PAHs來源分析可以得出,非采暖季天津市室內(nèi)外PM10中PAHs主要受到柴油源的影響;而在采暖季,室內(nèi)外PM10中PAHs濃度同時(shí)受到燃煤源和柴油源的共同影響.

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        Sources and correlations of outdoor and indoor particle-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in acommunity in Tianjin, China.

        LIU Jiang-hai1, BAI Zhi-peng1*, HAN Bin1, LIU Ya-ting2, YOU Yan2, ZHANG Jie-feng2,ZHOU Jian2(1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;2.College of Environmental Science and Engineering, Nankai University,Tianjin 300071, China). China Environmental Science, 2015,35(4):1032~1039

        In order to investigate the sources contributions and correlations of indoor and outdoor PAHs bound onto inhalable particulate mater (PM10), PM10samples were simultaneously collected indoors and outdoors at 36 households in a community in Tianjin during the non-heating period (NHP) and heating period (HP) in 2009; concentrations of 12individual PAHs were measured. Indoor PAH concentrations in NHP were comparable to outdoor concentrations, but lower than outdoors in HP. Indoor individual PAH contributions to total PAHs mass were comparable to outdoor PAH contributions in NHP, but not in HP. The average indoor/outdoor (I/O) ratio in both sampling periods was less than 1, but was higher in NHP than in HP. Smoking, cooking and cleaning activities did not significantly affect the indoor PAH concentrations. Indoor of 5-7ring PAHs were mainly derived from outdoor sources, while the 2-4ring PAHs were mainly from indoor sources. The infiltration factors of PM10-bound PAHs were 0.73 in NHP and 0.51 in HP. Diagnostic ratios for PAHs showed that the dominant sources of PAHs were coal combustion and traffic emissions.

        PAHs;indoor-outdoor relationships;I/O ratio;infiltration factor;air pollution sources;indoor air;particulate matter

        X703.5

        A

        1000-6923(2015)04-1032-08

        劉江海(1990-),男,山西忻州人,碩士,主要從事大氣顆粒物污染健康效應(yīng)研究.

        2014-08-14

        國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)項(xiàng)目(2011CB503801)

        * 責(zé)任作者, 研究員, baizp@craes.org.cn

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