方 健，詹 麗，余國賢，路 平，晉 梅

（工業(yè)煙塵污染控制湖北省重點實驗室（江漢大學），江漢大學 化學與環(huán)境工程學院，湖北 武漢 430056）

超重力旋轉床中氣液傳質(zhì)性能的研究進展

方 健，詹 麗，余國賢，路 平，晉 梅*

（工業(yè)煙塵污染控制湖北省重點實驗室（江漢大學），江漢大學 化學與環(huán)境工程學院，湖北 武漢 430056）

超重力旋轉床是一種強化化學工業(yè)過程的新型反應器，利用高速旋轉填料所產(chǎn)生的離心力來模擬超重力環(huán)境，液體在高分散、高湍動、強混合以及界面的快速更新下與氣相以極大的相對速度在填料的彎曲孔道中進行逆向接觸，極大地強化了氣液傳質(zhì)過程而不液泛。對影響超重力旋轉床氣液傳質(zhì)效果的因素，如填料、轉子轉速以及氣/液體流量等進行了綜述，并在此基礎上，介紹了典型的氣液傳質(zhì)理論和近年來國內(nèi)外對超重力旋轉床中氣液傳質(zhì)理論及氣液傳質(zhì)模型的研究進展，最后對超重力旋轉床氣液傳質(zhì)的強化技術進行了展望。

超重力旋轉床；氣液相；傳質(zhì)模型；傳質(zhì)系數(shù)

0 引言

超重力旋轉填料床應用超重力技術產(chǎn)生強大離心力，在該離心力的作用下，氣液兩相以極大的相對速度在填料的彎曲孔道中進行逆向接觸以強化傳質(zhì)過程而不液泛，是20世紀80年代發(fā)展起來的新型過程強化傳質(zhì)設備，同時還具有氣相壓降小、氣相動力能耗小、持液量小、物料停留時間短、設備體積小以及操作彈性大等優(yōu)點，被譽為“化學工業(yè)的晶體管”［1-4］。然而，同傳統(tǒng)塔器傳質(zhì)設備相比，超重力旋轉床中的氣液兩相間傳質(zhì)過程則更為復雜。因此，對旋轉床內(nèi)氣液相間傳質(zhì)影響因素、氣液兩相間的傳質(zhì)模型以及旋轉床內(nèi)氣液傳質(zhì)機理進行研究和探討，歸納出超重力旋轉床內(nèi)氣液傳質(zhì)規(guī)律，尋找普適性的氣液兩相傳質(zhì)機理及相應的傳質(zhì)模型，對于超重力技術的工業(yè)化推廣應用以及過程強化的基礎理論研究具有非常重要的意義。

1 超重力旋轉床中氣液傳質(zhì)的影響因素

在超重力旋轉床中，影響氣液傳質(zhì)效果的主要影響因素有填料結構和形狀、轉子轉速、液體流量和氣體流量等。

1.1 填料對氣液傳質(zhì)的影響

填充于超重力旋轉床中的填料結構和形狀對氣液兩相的傳質(zhì)會產(chǎn)生不同的影響。CHEN等［5］在超重力旋轉床中分別用拉西環(huán)、距鞍形和金屬絲網(wǎng)3種填料研究填料性質(zhì)對氣液傳質(zhì)的影響時發(fā)現(xiàn)，不同結構的填料對氣液傳質(zhì)的影響不同。在超重力旋轉床中，采用拉西環(huán)和距鞍形填料時，由于液相在徑向流動分布的不均勻會導致填料表面液體潤濕性較差及氣液兩相接觸面積的減少，從而傳質(zhì)系數(shù)較??；相比于上述兩種填料，采用金屬絲網(wǎng)填料時，在超重力的作用下，會獲得較大的氣液接觸面和氣液相更新界面，傳質(zhì)系數(shù)最大。楊玲等［6］在超重力旋轉床中分別采用三葉草形和球形填料，用氮氣對水中的氧氣進行逆流解吸進行研究。對兩種不同形狀填料的傳質(zhì)實驗結果分析表明，盡管三葉草形填料的比表面積大于球形填料，但是當采用球形填料時的傳質(zhì)系數(shù)要明顯高于采用三葉草形填料，說明在一定的操作條件下，氣液兩相間的傳質(zhì)效果和填料的比表面積之間不一定存在正比關系，這意味著超重力旋轉床中填料的比表面積不是傳質(zhì)系數(shù)和傳質(zhì)效果的敏感參數(shù)。吳杰等［7］在水吸收空氣中的丙酮體系中，采用相同體積的不銹鋼絲網(wǎng)為填料進行傳質(zhì)研究，發(fā)現(xiàn)在一定的工藝操作條件下，由于液相通過薄層填料時液體和填料之間的碰撞更加劇烈，剪切分散效果更好，傳質(zhì)面積增加，表面更新速率加快，對提高傳質(zhì)系數(shù)的影響增強。因此，相對于較小半徑的厚層填料而言，較大半徑的薄層填料可提供較大的傳質(zhì)系數(shù)和較好的傳質(zhì)效果。綜上，在超重力旋轉床中采用有利于增大氣液接觸面積和氣液相更新界面的填料，將會提高氣液相傳質(zhì)系數(shù)和傳質(zhì)效果。

1.2 轉子轉速對氣液傳質(zhì)的影響

大量研究表明在超重力旋轉床中，不同的研究體系采用不同的轉子尺寸和轉速時，傳質(zhì)系數(shù)會隨著轉子轉速的增加而增大。CHEN等［8］在旋轉床中吸收VOCs實驗時結果表明在一定的氣液流量下，隨著旋轉床的轉子轉速從150 r/min增加到1 200 r/min，氣液傳質(zhì)系數(shù)可提高1.7倍左右。QIAN等［9］采用N-MEDA溶液吸收CO2的研究結果表明當氣液流量一定時，轉速為1 300 r/min下的傳質(zhì)系數(shù)為600 r/min轉速的1.5倍。同樣地，SUN等［10］針對NH3-CO2中吸收CO2體系，在一定氣液流量條件下的實驗表明，當轉子轉速從300 r/min增加到1 500 r/min，傳質(zhì)系數(shù)相應的提高了2.06倍。各學者的研究均提出隨著超重力旋轉床中轉子轉速的增加，氣液傳質(zhì)系數(shù)提高主要基于兩方面的原因：一方面液體被逐漸增強的剪切力撕裂成更細小的液滴、液膜和液絲，使氣液傳質(zhì)界面的比表面積大大增加；另一方面隨著轉子轉速的加快會提高氣液兩相在旋轉床中的相間速度以及減小傳質(zhì)阻力。盡管氣液傳質(zhì)系數(shù)隨著轉速的增加而增大，但是當轉子轉速增大到一定程度后，將導致氣液兩相在填料層中的停留時間大幅縮短，從而使傳質(zhì)系數(shù)的增加幅度變緩［10］。與此同時，隨著轉子轉速的提高，設備的機械能耗也會相應增加。因此，超重力旋轉床中轉子的轉速并不是越高越好，而是存在一最佳值。

1.3 液體流量對氣液傳質(zhì)的影響

在超重力旋轉床中，在不同的研究體系和一定的操作條件下，不同的學者得出了液體流量和傳質(zhì)系數(shù)之間的關系。CHANG等［11］采用超重力技術吸收水中乙醇時，在一定的氣體流量和轉速下，發(fā)現(xiàn)當液體流量從0.2 L/min提高到0.7 L/min時，對應的傳質(zhì)系數(shù)提高了0.69倍；類似地，在超重力旋轉床中一定氣體流量和轉速下，TAN等［12］在負載有2，2，3，3-四氟-1-丙醇的活性炭上超臨界CO2解吸的實驗結果表明，液體流量為110 mL/min時的傳質(zhì)系數(shù)為40 mL/min時2.25倍；潘朝群等［13］在CO2-NaOH溶液反應體系來研究多級霧化旋轉床中氣液間的傳質(zhì)規(guī)律實驗中得出隨著液體流量從0.9 mol/s增加到9.3 mol/s，傳質(zhì)系數(shù)也相應地提高了0.72倍。在超重力旋轉床中，液體隨轉子高速旋轉時可獲得較大的切線速度，液體在填料層中被撕裂為較為細小的液滴、液膜或液絲，一方面可以減小氣液相間的傳質(zhì)阻力，另一方面可以獲得較大的氣液傳質(zhì)面積，從而獲得較高的傳質(zhì)系數(shù)和較好的傳質(zhì)效果。因此，隨著液體流量的增加，填料的破碎分散作用得到更好地體現(xiàn)，相界面積和傳質(zhì)推動力增大，同時還可以提供較多的液相吸收液量對氣相進行吸收，因此有利于氣液傳質(zhì)效果的提高。盡管當液體流量增大到一定值后，會因為液相量過大而導致氣液兩相在填料層中接觸時間的下降，但并不足以引起氣液傳質(zhì)系數(shù)的明顯下降［11-13］。總而言之，在超重力旋轉床中，液體流量的提高對氣液傳質(zhì)的影響是有利的。

1.4 氣體流量對氣液傳質(zhì)的影響

在超重力旋轉床中，針對不同的研究體系，在一定的操作條件下，傳質(zhì)系數(shù)隨氣體流量的增加存在不同的變化趨勢。竺潔松等［14］在氮氣解吸水中溶解氧的體系中提出在一定條件下，氣體流量從4.5 L/min提高到13 L/min，其傳質(zhì)系數(shù)相應地提高到0.31倍左右。然而，曹會博等［15］從石油伴生氣中脫除H2S的氣液傳質(zhì)實驗中得出了與上述研究不同的結論，在液體流量為80 L/h、轉子轉速為1200 r/min時，隨著氣體流量從3 m3/h增加到10 m3/h時，傳質(zhì)系數(shù)反而從0.95 s-1下降到0.75 s-1。孫志斌等［16］采用氨法煙氣脫硫研究中發(fā)現(xiàn)在一定操作條件下，隨著氣體流量從6 m3/h增加到10 m3/h，傳質(zhì)系數(shù)的變化有一轉折點：從6 m3/h時的12.3 s-1提高到8 m3/h時的15 s-1，而后隨著氣體流量的增大，傳質(zhì)系數(shù)則下降到10.84 s-1。究其原因，主要是在液體流量及轉子轉速不變的情況下，液相液膜的厚度及更新速率都維持在一個定值，當氣體流量在一定范圍內(nèi)增大時，氣體流量的增大有利于液滴的分散，增大相界面積，同時可有效地降低傳質(zhì)阻力，有利于傳質(zhì)系數(shù)的提高［14-16］。和液體流量增大的影響相似，氣體流量的增大也會引起氣液兩相間接觸時間的縮短，因此，當氣體流量增大超過一定范圍時，傳質(zhì)系數(shù)會由于兩相間接觸時間的降低而減小。綜上，在超重力旋轉床中，其他操作條件不變時，氣相流量的增大一方面使氣相傳質(zhì)阻力降低，另一方面使氣液相接觸時間縮短。在氣液傳質(zhì)過程中，當氣體流量的增大導致氣相傳質(zhì)阻力降低占主要作用時，傳質(zhì)系數(shù)將隨著氣體流量的增大而增大；當氣體流量的增大導致氣液兩相接觸時間的縮短占主要作用時，傳質(zhì)系數(shù)將隨著氣體流量的增大而減小。因此，在超重力旋轉床中，只有在最佳氣體流量下才能獲得較好的傳質(zhì)效果和較大的傳質(zhì)系數(shù)。

2 氣液傳質(zhì)理論及傳質(zhì)模型

2.1 典型的氣液傳質(zhì)理論

典型的氣液傳質(zhì)理論主要有Whitman提出的雙膜理論、Higbie提出的溶質(zhì)滲透理論和Danckwerts所提出的表面更新理論。

雙膜理論提出：①接觸的氣液兩相間存在穩(wěn)定相界面，且溶質(zhì)在每一相中的傳質(zhì)阻力都集中在相界面兩側虛擬的停滯膜內(nèi)；②吸收質(zhì)由氣相主體以分子擴散方式通過兩側的停滯膜進入液相主體；③氣液兩相在相界面上達到相平衡；④由于流體充分湍動，氣液兩相主體組成均勻。

溶質(zhì)滲透理論認為：在傳質(zhì)過程中，當氣液還未接觸時，整個氣相和液相內(nèi)的溶質(zhì)是均勻的；一旦氣液兩相開始接觸，溶質(zhì)會慢慢溶于液相中，且溶質(zhì)從相界面向液膜深度方向逐步滲透，直至建立起穩(wěn)定的濃度梯度。

表面更新理論是對滲透理論進行改進后提出的，該理論假定新鮮流體單元在界面有不同的接觸時間（從零到無窮大），暴露滲透的面積更新率保持恒定。

2.2 超重力旋轉床中氣液傳質(zhì)理論及傳質(zhì)模型的建立

超重力旋轉床中，液體在高分散、高湍動、強混合以及界面急速更新的情況下與氣體以極大的相對速度在彎曲孔道中逆向接觸。雖然這一過程極大地強化了傳質(zhì)過程，但也致使氣液間的傳質(zhì)過程變得較為復雜。為此，很多學者根據(jù)研究體系的不同，在3種典型氣液傳質(zhì)理論基礎上進行相應的合理簡化和假設，提出了不同的超重力旋轉床運行過程中的氣液傳質(zhì)理論及相應的氣液傳質(zhì)模型。

GUO等［17］在超重力冷模實驗中通過分析體系氣液傳質(zhì)系數(shù)關系式認為旋轉床的傳質(zhì)系數(shù)KGa與氣體的質(zhì)量流量、氣體密度、氣體黏度、液體質(zhì)量流量、液體密度、液體黏度、填充物的總比表面積、填充物的直徑和離心加速度等參數(shù)有關，回歸后得到傳質(zhì)模型為：

式中，KG為氣相傳質(zhì)系數(shù)；a為比表面積，m-1；R為氣體常數(shù)，0.082 06 atm/mol·K；T為溫度，K；DG為氣體擴散系數(shù)；at為總比表面積，m-1；ReGa為氣體雷諾準數(shù)；ReLa為液體雷諾準數(shù)；GrG為氣體格拉曉夫準數(shù)。雖然在實驗中，由于過高的轉速引起的液膜更新太快和徑向上大量液滴的存在而導致at與傳質(zhì)系數(shù)的關系并不明顯，但模型（1）適用于目前已有的大部分實驗數(shù)據(jù)，有一定的適用性。

CHEN等［18］在研究旋轉填充床中有機化合物的吸收時，提出利用質(zhì)量平衡和傳質(zhì)單元的概念，建立了體積傳質(zhì)系數(shù)模型：

式中，Gm為氣體摩爾流量，mol/s；Z為填料高度，m；pt為系統(tǒng)壓力atm；r1、r2為旋轉床內(nèi)外徑，m；A為吸收因子；Y1、Y2為氣體進出口摩爾分數(shù)；X2為液體進出口摩爾分數(shù)；Hy為享利系數(shù)，mol/mol。模型（2）的計算值與實驗值誤差在±30%以內(nèi)。

SUN等［19］研究在超重力旋轉床中以水為吸收液耦合吸收NH3和CO2的過程，假設液相以液滴和液膜共存在旋轉床中，且旋轉床沒有壓降和端效應，利用雙膜理論建立質(zhì)量守恒積分方程及其邊界條件，依據(jù)傳質(zhì)通量相等原則建立液相傳質(zhì)模型：

式中，QG為氣體體積流量，m3/h；ri、ro為旋轉床內(nèi)外徑，m；yi、yo為氣體進出口體積分數(shù)。盡管模型（3）單變量的理論模擬值與實驗值較為接近，然而該傳質(zhì)模型僅適用于擬一級快速反應的耦合吸收或者旋轉填充床中進行擬一級快速吸收過程，具有一定的局限性。

ZHANG等［20］在研究離子液體吸收CO2的傳質(zhì)過程時，假設吸收過程為液膜控制步驟并忽略氣相阻力，結合所測得的數(shù)據(jù)進行線性回歸得到傳質(zhì)系數(shù)表達式為

式中，KL為液相傳質(zhì)系數(shù)；dp為當量直徑，m；D為擴散系數(shù)，m2/s；Sc為施密特準數(shù)；Gr為格拉曉夫準數(shù)；We為韋伯準數(shù)。用表達式（4）計算出來的傳質(zhì)系數(shù)與實驗所測得值的誤差在±15%以內(nèi)。

楊曠［21］在采用絲網(wǎng)填料的超重力旋轉床中以CO2-NaOH為體系研究氣液傳質(zhì)特性，研究中發(fā)現(xiàn)在旋轉床中液相間的傳質(zhì)作用不僅發(fā)生于填料表面，更主要地發(fā)生于飛濺起來的微小的液滴表面；氣液相間的質(zhì)量傳遞則同時發(fā)生在填料層和轉子與超重力外殼之間的空腔區(qū)?；谏鲜黾僭O，提出以雙膜理論為基礎建立傳質(zhì)模型：

式中，G為氣體質(zhì)量流量，kg/h；r、R為旋轉床內(nèi)外徑，m；H溶為溶解度系數(shù)，mol（/m3·Pa）；k2為液相傳質(zhì)分系數(shù)；為CO2的擴散系數(shù)；為OH-的濃度，mol/L。模型（5）獲得的模擬值與實驗值具有較好的吻合性。另外，研究者還提出在超重力旋轉床中氣液傳質(zhì)過程的強化，一方面體現(xiàn)在快速更新的表面上，另一方面體現(xiàn)在高速旋轉的填料層對液體的強烈霧化作用上而形成極大的有效傳質(zhì)比表面。

許明等［22］在研究超重力水脫氧過程中，假設：①旋轉床內(nèi)的氣相流動為不可壓縮牛頓流體的穩(wěn)態(tài)湍流流動且沿旋轉床的周向均勻分布；②液相以液滴的形式存在且忽略液滴內(nèi)部運動，分別采用歐拉法和拉格朗日法對旋轉床中的氣相和液相的運動行為進行數(shù)值模擬，并在此基礎上建立液滴傳質(zhì)系數(shù)模型：

式中，DAB為AB間的擴散系數(shù)，m2/s；rp為旋轉床半徑，m；t為接觸時間，s。模型（6）的模擬計算結果與實驗結果的平均誤差僅為±7.9%。

王賀等［23］在建立超重力機中硫酸水溶液物理吸收臭氧的體積傳質(zhì)模型和三硝基甲苯（TNT）堿性廢水化學吸收臭氧的體積傳質(zhì)模型時，提出：①假設氣相流動狀態(tài)為平推流且忽略沿軸向和徑向壓力變化、液相無軸向和徑向返混；②由于液體和氣體均停留時間短，在填料內(nèi)氣液相的體積流率看作常數(shù)；③不考慮端效應。通過研究獲得由質(zhì)量平衡方程得出氣液傳質(zhì)模型：

式中，qL為液相體積流率，L/h；H為亨利系數(shù)；ρAGi0為氣相入口質(zhì)量濃度，mg/L；ρALb,eff為液相出口質(zhì)量濃度，mg/L。經(jīng)模型（7）計算硫酸水溶液物理吸收臭氧的效率高達89.324%，接近于理論吸收值，體現(xiàn)了超重力旋轉床強化氣液傳質(zhì)的特性。

錢智［24］等在超重力旋轉床中研究MDEA吸收CO2吸收性能時，假設液體以液膜形式存在，在滲透理論的基礎上建立傳質(zhì)模型：

綜上，各學者在超重力旋轉床中建立氣液兩相傳質(zhì)模型的過程中，均針對特定的研究體系、在一定實驗條件下進行氣液傳質(zhì)機理的合理簡化和合理假設，根據(jù)不同的傳質(zhì)機理建立的傳質(zhì)模型式與實驗值之間有些吻合較好，有些誤差較大。這說明，到目前為止，在超重力旋轉床中并沒有普適性的氣液傳質(zhì)機理理論和傳質(zhì)模型式，從而難以為超重力旋轉床的工業(yè)應用提供相應的設計基礎數(shù)據(jù)。

3 總結及展望

超重力旋轉床作為一種強化傳質(zhì)過程的新型反應器，已廣泛用于液-液和氣-液反應中，并且在工業(yè)應用中有傳統(tǒng)塔設備不可比擬的優(yōu)點。江漢大學超重力旋轉床技術研究課題組已將超重力旋轉床技術用于H2S的高效脫除、CO2的高效捕集以及脫硫脫硝一體化吸收液開發(fā)、工藝操作條件優(yōu)化以及超重力旋轉床內(nèi)構件對吸收性能的影響研究中，也取得了較好的研究成果和中試實驗結果。為了進一步強化超重力旋轉床的氣液傳質(zhì)，為工業(yè)超重力旋轉床反應器的設計提供基礎數(shù)據(jù)，今后超重力旋轉床技術還應加強以下幾方面的開發(fā)研究：

1）根據(jù)超重力旋轉床中氣液流動方式、填料安裝方式、操作條件和氣液流程結構等方式對氣液傳質(zhì)的影響，對超重力旋轉床結構進行優(yōu)化設計；

2）填料是超重力旋轉床中的主要相間傳質(zhì)場所，填料的材質(zhì)、開孔率、孔徑和堆積密度等性能對傳質(zhì)效果有直接的影響。開發(fā)高效傳質(zhì)效率的新型填料，并兼顧填料的使用壽命和潤濕性能等應為今后的研究重點；

3）加強超重力旋轉床中氣液兩相流體力學和微觀混合性能的研究，建立適用性較好的氣液傳質(zhì)模型，為超重力旋轉床的工業(yè)應用和工業(yè)放大提供基礎數(shù)據(jù)。

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（責任編輯：胡燕梅）

Progress on Performance of Gas-Liquid Mass Transference in Hypergravity Rotating Packet Bed

FANG Jian，ZHAN Li，YU Guoxian，LU Ping，JIN Mei*
（Hubei Key Laboratory of Industrial Fume and Dust Pollution Control，School of Chemistry and Enviromental Engineering，Jianghan University，Wuhan 430056，Hubei，China）

Rotating packed bed is a kind of new reaction device in industrial chemistry process，used the centrifugal force generated by materials filling in high speed rotating to imitate the hypergravity enviroment，the liquid contacted reversely with the gas phase at high relative velocity in curving hole of packing bed under the conditions of high dispersion，high turbulence，strong mixture and quick renew of interface，it strongly intensified the gas-liquid mass transference.Reviewed the influence factors on the effect of gas-liquid mass transference in hypergravity rotating packed bed，introduced the typical theory on gasliquid mass transference，moreover，introduced recent progress of the theory and the model of gas-liquid transference in hypergravity rotating packed bed，prospected the intensifying technology in this field.

hypergravity rotaing packed bed；gas-liquid phase；mass transference model；coefficient of mass transference

TQ053；TQ316

A

1673-0143（2015）02-0182-06

10.16389/j.cnki.cn42-1737/n.2015.02.015

2014-11-13

江漢大學高層次人才科研基金項目（2010018）

方 ?。?990—），男，碩士生，研究方向：化學工程。

*通訊作者：晉 梅（1973—），女，副教授，博士，研究方向：化學工程和工業(yè)催化。E-mail：meijin_jhun@126.com