姜翠玉，李 亮，祝 威，王 濤，劉慧英，姚明修，宋 浩

（1.中國石油大學(xué)理學(xué)院，山東青島266580；2.中國石油大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，山東青島266580；3.勝利油田勝利工程設(shè)計咨詢有限責(zé)任公司，山東東營257062；4.中國石油新疆油田公司紅山油田有限責(zé)任公司，新疆克拉瑪依834000）

Fe3O4水基磁流體的合成及其在油田污水處理中的應(yīng)用

姜翠玉1，李 亮2，祝 威3，王 濤4，劉慧英3，姚明修3，宋 浩2

（1.中國石油大學(xué)理學(xué)院，山東青島266580；2.中國石油大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，山東青島266580；3.勝利油田勝利工程設(shè)計咨詢有限責(zé)任公司，山東東營257062；4.中國石油新疆油田公司紅山油田有限責(zé)任公司，新疆克拉瑪依834000）

采用反滴加-化學(xué)共沉淀法，以FeCl3·6H2O和FeSO4·7H2O為原料、H2O為基液、NaOH為沉淀劑、聚乙二醇（PEG）為表面活性劑合成Fe3O4水基磁流體，通過正交實驗優(yōu)化，得到最適宜的反應(yīng)條件。通過XRD、AGM、TEM、TGDSC等對磁性納米粒子進行表征。結(jié)果表明：當(dāng)Fe3+和Fe2+的濃度為0.3 mol·L-1、n（Fe3+）/n（Fe2+）為1.5、體系pH值為12、反應(yīng)溫度為50℃、反應(yīng)時間為60 min、PEG質(zhì)量濃度為60 g·L-1時，產(chǎn)品的粒度平均為31.98 nm，飽和磁強度平均為55.82 emu/g；水基磁流體與聚鋁、聚丙烯酰胺復(fù)配使用，結(jié)合磁分離裝置，凈水效果和處理效率明顯提高，處理后的污水油含量小于1 mg·L-1，除油率可達99%，懸浮物含量降至3 mg·L-1以下，水質(zhì)達到回注A級標準。

水基磁流體；油田污水處理；絮凝；除油；磁分離；勝利油田

油田污水處理存在除油難、絮體沉降慢等問題，處理效果無法滿足循環(huán)回注（尤其是低滲透油藏）或廢水排放的標準［1-2］。針對這一問題，選取分離效率更高的磁分離技術(shù)［3］。磁分離技術(shù)的關(guān)鍵是磁種的選擇及磁分離器的使用，通過外加磁種賦予懸浮顆粒、油污以磁性，然后在外加磁場的作用下將其去除。選用磁流體作為磁種處理油田含聚污水，磁性粒子粒徑小，分布均勻，能穩(wěn)定分散于水中形成“溶液”；利用納米粒子極高的表面能進行吸附、輔助破乳除油，強化其絮凝能力；利用其強磁性，借助磁分離器，高效去除污水中的殘余油和懸浮物。筆者對磁流體合成條件進行探索，提出制備磁流體的合理工藝，并將其應(yīng)用于油田污水凈化過程中。

1 實 驗

1.1 實驗儀器及試劑

實驗儀器：Hitachi H-800型透射電子顯微鏡（日本）；Philips X'Pert Pro型X射線粉末衍射儀（荷蘭）；PMC MicroMag 2900型交變梯度磁強計（AGM）（美國）；Malvern Zetasizer Nano S激光粒度儀（英國）；德國耐馳公司（NETZSCH）STA449C型綜合熱分析儀；上海光譜儀器有限公司721E型可見光分光光度計。

實驗試劑：氯化鐵（FeCl3·6H2O，AR，天津廣成化學(xué)試劑有限公司）；硫酸亞鐵（FeSO4·7H2O，AR，國藥集團化學(xué)試劑有限公司）；氫氧化鈉（NaOH，AR，濟南試劑總廠）；聚乙二醇（工業(yè)級，撫佳化學(xué)試劑有限公司）；聚合氯化鋁（PAC）與聚丙烯酰胺（PAM）由勝利油田勘察設(shè)計院提供；油田污水采自勝利油田現(xiàn)河采油廠草西聯(lián)合站。

1.2 水基磁流體的合成

采用反滴加-共沉淀法制備水基Fe3O4磁流體［4］。分別取c（Fe3+）=0.3 mol·L-1和c（Fe2+）= 0.3 mol·L-1的溶液10.5 mL和7 mL，混合均勻作為母鹽溶液。

先將4.7 mL 3 mol·L-1NaOH溶液和一定量的PEG置于三口燒瓶內(nèi)，通N2保護，升溫至50℃，攪拌，緩慢滴加母鹽溶液，在一定速度下攪拌反應(yīng)60 min。

反應(yīng)得到的磁流體經(jīng)多次磁力吸沉和去離子水洗滌至溶液呈中性，配制成一定濃度的膠體溶液，超聲分散10 min，密封，自然放置并觀察。

取部分磁流體離心沉降，固體組分在真空干燥箱內(nèi)于50℃下干燥12 h，烘干后研磨，保存?zhèn)溆谩?/p>

1.3 磁流體性能表征

采用透射電子顯微鏡（TEM）對磁性納米粒子的粒徑和形態(tài)進行觀察；采用X射線粉末衍射儀（XRD）對納米粒子的物相及晶體形態(tài)進行表征；采用交變梯度磁強計（AGM）對磁流體進行磁性能表征；采用激光粒度儀對磁流體的粒徑分布進行動態(tài)光散射測定；采用STA449C型綜合熱分析儀進行TG-DSC分析。

1.4 油田污水凈化性能評價方法

取100 mL草西聯(lián)合站含油污水，在攪拌下加入一定量的納米磁流體、PAC水溶液以及PAM水溶液，攪拌5 min，靜置并觀察水質(zhì)變化及絮體的形成過程，用稀土磁鐵對絮體進行吸除，得到處理后的污水。根據(jù)SY/T 5329-94和GB11902-89對處理后的污水分別進行油含量及懸浮物含量分析。

2 結(jié)果分析

2.1 水基磁流體制備工藝的優(yōu)化

采用六因素、四水平的正交實驗對各影響因素進行綜合分析，其中正交實驗因素與水平見表1，采用L16（46）正交實驗表安排實驗，選取磁流體中磁性粒子的粒度、處理后污水的油含量和懸浮物含量為考察指標。實驗過程中固定Fe3+為10.5 mL，F(xiàn)e2+的體積、NaOH溶液的體積、PEG質(zhì)量根據(jù)計量關(guān)系具體計算。實驗結(jié)果與直觀分析分別見表2、3。

表1 正交實驗因素Table 1 Factors in orthogonal experiment

由表3看出，各因素影響磁流體中磁性粒子粒度的主次關(guān)系為A>D>B>C>F>E，影響污水中懸浮物含量的主次關(guān)系為A>E>F>C>D>B，對產(chǎn)品的除油性能的影響的主次關(guān)系為A>B>D>E>C>F。分析每一個因素對各指標的影響，以選取最適宜的反應(yīng)條件。

（1）Fe3+、Fe2+的濃度的選擇。磁流體的合成過程中，影響因素有很多，其中很重要的一個影響因素就是Fe3+、Fe2+的濃度。不論是對粒度、懸浮物還是含油量來講，F(xiàn)e3+、Fe2+的濃度的極差都是最大的，也就是說Fe3+、Fe2+的濃度是最重要的影響因素。為了得到穩(wěn)定的磁流體，鐵鹽濃度不宜太大，因為隨著鐵鹽濃度的增大，F(xiàn)e3O4粒子會逐漸變大。但是反應(yīng)體系的濃度也不是越小越好，因為Fe2+在低濃度時更易被氧化成為Fe3+，使得反應(yīng)物配比發(fā)生變化，影響產(chǎn)物純度［5］，同時，溶液濃度太小，會影響生產(chǎn)效率。綜合考慮3個指標，F(xiàn)e3+、Fe2+的最適宜濃度取0.3 mol·L-1。

表2 正交實驗數(shù)據(jù)Table 2 Data of orthogonal experiment

表3 正交實驗數(shù)據(jù)分析Table 3 Data analysis of orthogonal experiment

（2）n（Fe3+）/n（Fe2+）的選擇。Fe2+離子和Fe3+離子的摩爾比對磁流體的粒度及含油量2個指標都有較大的影響。根據(jù)反應(yīng)原理可知，要生成Fe3O4，n（Fe3+）/n（Fe2+）的理論比值為2/1［6］，由于Fe2+離子極易氧化為Fe3+離子，實際參與反應(yīng)的離子比例會有一定偏差，導(dǎo)致產(chǎn)物不完全是Fe3O4而呈紅棕色或者棕黃色，因此實際反應(yīng)中Fe3+離子和Fe2+離子的比例應(yīng)小于理論值。從表3看出，對于粒徑、懸浮物、油含量3個指標來說，最適宜的n（Fe3+）/n（Fe2+）取值為1.5。

（3）pH值的選擇。從表3看出，在實驗所取的pH值范圍內(nèi)，pH值對于粒度、懸浮物、油含量的影響都比較小。對于粒度來說pH值取11或12皆可，對于懸浮物來講，pH值取11最好，12次之；對于油含量來講，pH值取13最好，12次之；在磁流體的合成過程中反應(yīng)體系具有較高的pH值，才能使Fe3+和Fe2+同時沉淀并得到較純的磁性Fe3O4納米粒子［7］，但pH值也不能太高，否則磁流體更易被氧化，因此確定體系的pH為12。

（4）反應(yīng)溫度的選擇。從表3看出，對于粒度、懸浮物來講，反應(yīng)溫度都取50℃最好；而對于油含量來講，反應(yīng)溫度取35℃最好，取80℃次之。進一步實驗發(fā)現(xiàn)，溫度較低時，水解速度慢，反應(yīng)時間長，且沉淀轉(zhuǎn)換不完全；當(dāng)溫度升高，使反應(yīng)速度加快，且能大大加快晶粒的生長速度，在相同的時間內(nèi)，生成的磁流體的粒徑相對較大且磁性較強，所以處理后的水質(zhì)也相對較好。過高的溫度易使溶液中的Fe2+氧化成Fe3+，因此選擇反應(yīng)溫度為50℃。

（5）反應(yīng)時間的選擇。從表3看出，對于粒度和懸浮物來講，反應(yīng)時間都取60 min最好；而對于油含量來講，反應(yīng)時間是較次要的影響因素，反應(yīng)時間取75 min最好，取60 min次之。實驗發(fā)現(xiàn)反應(yīng)時間在45 min以上時，凈水效果就會有明顯改善。綜合考慮3個指標，反應(yīng)時間取60 min為宜。

（6）PEG質(zhì)量濃度的選擇。表面活性劑在磁流體制備過程中能起到控制磁性粒子生長的作用，同時起著分散穩(wěn)定磁性粒子、阻止或延緩磁性粒子氧化的作用［8］，還能賦予磁性粒子一定的功能?？梢姾线m的表面活性劑及其用量可以取得較好的效果。文中選用多種表面活性劑，結(jié)合制備工藝、操作條件、水處理性能等進行調(diào)整，最終選擇PEG為最佳表面活性劑。從表3看出，對油含量來講，PEG濃度取60 g·L-1和90 g·L-1均可；對于懸浮物和粒度來講，PEG濃度分別取60和90 g·L-1最好。通過極差分析可見，PEG濃度對3個指標來講都不是重要因素，除了考慮PEG濃度對懸浮物的影響比較大之外，考慮到PEG的價格昂貴，取60 g·L-1更合理。

通過各因素對三個指標影響的綜合分析，得出較好的實驗方案是：Fe3+或Fe2+的濃度為0.3 mol·L-1；n（Fe3+）/n（Fe2+）為1.5；體系pH=12；反應(yīng)溫度50℃；反應(yīng)時間60 min；PEG質(zhì)量濃度為60 g·L-1。在最佳條件下進行了3次重復(fù)實驗，測試所得產(chǎn)品的粒度平均為31.98 nm，飽和磁強度平均為55.82 emu. g-1，顏色黑亮，產(chǎn)品穩(wěn)定。

2.2 磁流體性能表征與分析

2.2.1 磁流體中納米粒子形貌的TEM表征

圖1為Fe3O4納米粒子與Fe3O4/PEG納米粒子的TEM圖?？梢钥闯觯杭{米Fe3O4粒子的磁性顆粒呈球狀，粒徑分布均一（約為15 nm），但由于其尺寸效應(yīng)及Fe3O4粒子間存在的范德華力和磁力吸引作用，圖像顯示出明顯的顆粒團聚現(xiàn)象；Fe3O4/PEG復(fù)合納米粒子呈現(xiàn)出核-殼結(jié)構(gòu)，顏色較淺處為PEG，顏色較深處圓形顆粒為Fe3O4顆粒，其直徑約為20 nm，由于PEG的殼層保護，包覆后的磁性粒子分散性更強，團聚現(xiàn)象明顯減少。

圖1 Fe3O4納米粒子與Fe3O4/PEG納米粒子的TEM圖Fig.1 TEM images of Fe3O4and Fe3O4/PEG nanoparticles

2.2.2 X-射線衍射分析

圖2為制備得到的磁流體中Fe3O4/PEG納米粒子的XRD圖。

圖2 Fe3O4/PEG納米粒子的XRD圖Fig.2 XRD pattern of Fe3O4/PEG nanoparticles

由圖2看出，各衍射峰與Fe3O4標準衍射粉末卡片比較，無雜質(zhì)峰出現(xiàn)，表明產(chǎn)品為單一相的反尖晶石Fe3O4顆粒，PEG包覆并未影響其晶形結(jié)構(gòu)。對比Fe3O4標準峰，試樣衍射峰明顯寬化，這是由試樣晶粒變小造成的。

2.2.3 磁性能測試

圖3是室溫下由振動樣品磁強計測定的Fe3O4/PEG磁性納米粒子的磁滯回線。

從圖3看出，F(xiàn)e3O4/PEG磁性粒子的飽和磁強度為55.96 emu·g-1。Fe3O4磁性粒子的磁化強度隨外加磁場強度的增大而增大，并且磁滯回線基本上呈一條曲線，矯頑力趨近于零，幾乎沒有磁滯，表現(xiàn)出較好的超順磁性。

2.2.4 動態(tài)光散射粒度測試分析

采用英國馬爾文動態(tài)光散射粒度測試儀，測試磁流體中Fe3O4/PEG納米粒子的粒度及粒徑分布，結(jié)果如圖4所示。

圖3 Fe3O4/PEG的磁滯回歸線Fig.3 Hysteresis loop of Fe3O4/PEG magnetic nanoparticles

圖4水基磁流體中Fe3O4/PEG的粒徑分布Fig.4 Size distribution of Fe3O4/PEG water-based magnetic fliud

由圖4看出，磁粉的粒徑為32.67 nm，分布寬度為14.35 nm，PDI值為0.289，說明粒徑分布在25.88～86.68，分布比較均勻。

2.2.5 熱重-差熱分析

圖5為Fe3O4/PEG納米粒子的熱重-差熱（TG -DSC）分析曲線。

圖5 Fe3O4/PEG納米粒子的熱重-差熱曲線Table 5 TG-DSC curve of Fe3O4/PEG nanoparticles

從圖5看出，F(xiàn)e3O4/PEG納米粒子失水后，在120℃開始發(fā)生PEG的鏈斷裂反應(yīng)，并且隨溫度升高PEG不斷分解后散失，在600℃無PEG保護的Fe3O4發(fā)生氧化反應(yīng)，重量略增。

差熱曲線的變化印證了熱重曲線中的各反應(yīng)過程：80℃時水揮發(fā)的強吸熱峰；120℃開始PEG分解的放熱峰；600℃的Fe3O4氧化放熱峰。通過實驗數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，PEG/Fe3O4復(fù)合納米粒子的表面包覆量約為1.7%，但表面結(jié)合程度較強，有效地提高了納米粒子的抗氧化性能及在水中的穩(wěn)定性。

2.3 水基磁流體的凈水效果

2.3.1 磁流體投加次序的影響

通過實驗得到處理勝利油田草西聯(lián)污水的最佳用量。固定ρ（Fe3O4）=100 mg·L-1，ρ（PAC）=15 mg·L-1，ρ（PAM）=2 mg·L-1，改變磁流體的加入次序，測定處理后污水的油含量和懸浮物含量，實驗結(jié)果見表4。

表4 磁流體的投加次序?qū)π跄阅艿挠绊慣able 4 Effect of charging sequence on flocculation performance

從表4看出，在PAC-PAM加入次序不變的情況下，先加磁流體處理效果更好。因為Fe3O4納米粒子粒徑很小、比表面積大、表面能高，與油珠或懸浮物能發(fā)生強烈的吸附作用、破乳作用以及磁絮凝作用，使得油污容易吸附在磁粉固體顆粒上，形成磁嵌合絮體。這些絮體進一步通過聚鋁的電荷中和的作用和PAM的架橋連結(jié)作用能形成大而實的絮體。相反，先加入PAC和PAM，再加入磁流體，油污和懸浮物首先與PAC和PAM作用形成一定量的較大絮體，這些既成的絮體與磁性納米粒子的相互作用較弱，而且還可能破壞已經(jīng)形成的絮體，不但沒有發(fā)揮納米粒子本身的特有功能，反而導(dǎo)致水處理效果的降低。因此，最佳的加料順序為磁流體、PAC、PAM。

2.3.2 磁流體最佳用量的選擇

針對勝利油田草西聯(lián)污水，固定ρ（PAC）=15 mg·L-1，ρ（PAM）=2 mg·L-1，再將一定量的磁流體與其復(fù)配，探討磁流體用量對污水處理性能的影響，實驗結(jié)果見表5。

表5 磁流體用量對絮凝性能的影響Table 5 Effect of magnetic liquid dosage on flocculation performance

從表5看出，磁流體用量低于30 mg·L-1時，水處理效果明顯降低。磁流體之所以有較好的助凝效果，很大程度上依賴于Fe3O4納米粒子大的比表面積、強吸附能力、超順磁性以及在外加磁場的作用下容易收集的特點。磁流體用量偏少就會影響水處理性能，可見要根據(jù)污水的情況選取最適宜用量。

2.3.3 與工業(yè)磁粉的應(yīng)用性能比較

磁分離技術(shù)也可以使用工業(yè)磁粉作為磁種與常規(guī)水處理劑復(fù)配使用處理含油污水，表6是水基磁流體與工業(yè)磁粉的處理效果比較。

表6 磁流體與磁粉的絮凝性能比較Table 6 Flocculation performance of magnetic fluids and magnetic powders

由表6看出，PAC-PAM對污水處理效果不佳，絮凝沉降緩慢，且油含量尤其是懸浮物含量較高。而磁粉或磁流體與PAC-PAM復(fù)配使用，增效明顯，除油率及懸浮物去除率都大大提高，絮體沉降時間明顯縮短，且PAC加入量大大減少。相比之下，磁流體的增效更為顯著，加入量是磁粉的1/4，懸浮物含量降低76%，絮體沉降時間縮短一半以上。這是因為磁粉的顆粒度較大，一般為幾十個微米，容易借重力作用下沉，很難在污水中均勻分散，因而與水中油污與絮體的相互作用較弱，導(dǎo)致水處理效果不佳。研究開發(fā)的水基磁流體則有效解決了以上問題，在水力攪拌下能均勻地分散在水里，與污水中的懸浮物及油污充分接觸，從而達到更好的處理效果。同時由于磁流體中的磁性粒子是納米級，比表面積大，效率高，用量大大減少。

2.4 現(xiàn)場應(yīng)用

通過對磁流體逐級放大實驗條件的探索，在1 m3工業(yè)反應(yīng)釜內(nèi)進行中試，共生產(chǎn)4個批次，經(jīng)分析測試，各批次產(chǎn)品性能穩(wěn)定，色澤黑亮，產(chǎn)品重現(xiàn)性較好。將中試生產(chǎn)的水基磁流體直接應(yīng)用于勝利油田現(xiàn)河采油廠草西聯(lián)合站，進行油田污水凈化處理工業(yè)應(yīng)用。

2.4.1 流程及工藝參數(shù)

污水處理現(xiàn)場試驗流程見圖6。處理量20 m3/ h，混凝攪拌時間3 min，磁分離時間30 s，PAC投加量15 mg·L-1，PAM投加量1.6 mg·L-1，磁流體投加量50 mg·L-1。

2.4.2 試驗結(jié)果分析

在勝利油田現(xiàn)河采油廠草西聯(lián)合站進行為期3個月的現(xiàn)場試驗，圖7和8分別是運行14 d進出水中油含量和懸浮物含量的變化情況。

圖6 磁流體處理污水工藝流程Fig.6 Scheme of technological process of wastewater treatment with magnetic fluid

圖7 磁流體凈水過程油含量分析Fig.7 Analysis of oil concentration during wastewater treatment with magnetic fluid

圖8 磁流體凈水過程懸浮物含量分析Fig.8 Analysis of suspension concentration during wastewater treatment with magnetic fluid

由圖7看出，來水平均油含量為88.33 mg· L-1，處理后出水平均油含量為0.51 mg·L-1，除油率為99.43%，出水油含量相對穩(wěn)定。由圖8看出，來水懸浮物平均質(zhì)量濃度為29.37 mg·L-1，處理后出水懸浮物含量穩(wěn)定，平均懸浮物質(zhì)量濃度為2.33 mg·L-1，對比磁粉試驗出水平均油含量為3.78 mg ·L-1、出水懸浮物質(zhì)量濃度為7.08 mg·L-1，出水更加清澈透明，達到回注A級標準。

3 結(jié) 論

（1）合成Fe3O4水基磁流體的最佳條件：Fe3+、Fe2+的濃度為0.3 mol·L-1；n（Fe3+）/n（Fe2+）為1.5/ 1；體系pH=12；反應(yīng)溫度50℃；反應(yīng)時間60 min，PEG質(zhì)量濃度為60 g·L-1。通過XRD、AGM TEM、TG-DSC等對磁性納米粒子進行了表征。所得磁流體中磁性粒子的粒度平均為31.98 nm，飽和磁強度平均為55.82 emu·g-1，且具備良好的超順磁性。

（2）所得的磁流體與PAC-PAM復(fù)配使用處理草西聯(lián)合站含油污水，除油率提高15.6%，懸浮物去除率提高60.9%，絮體沉降時間明顯縮短，且PAC加入量大大減少，有良好的復(fù)配增效性能。

（3）現(xiàn)場試驗期間出水平均油含量為0.51 mg ·L-1，除油率保持在99%以上，懸浮物含量保持在3 mg·L-1以下，出水清澈透明，滿足油田回注水A類水質(zhì)要求。

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（編輯 劉為清）

Preparation of water-based Fe3O4magnetic fluid and its application in oilfield oily sewage treatment

JIANG Cuiyu1，LI Liang2，ZHU Wei3，WANG Tao4，LIU Huiying3，YAO Mingxiu3，SONG Hao2
（1.College of Science in China University of Petroleum，Qingdao 266580，China；2.College of Chemical Engineering in China University of Petroleum，Qingdao 266580，China；3.Institute of SLECC in Shengli Oilfield，Dongying 257062，China；4.Hongshan Oilfield Company Limited，Xinjiang Oilfield Company，PetroChina，Karamay 834000，China）

The water-based Fe3O4magnetic fluid was prepared by reverse titration co-precipitation method，in which the FeCl3·6H2O and FeSO4·7H2O were raw materials，the water was the carrier liquid，the NaOH was used as the precipitation agent and the PEG was the surfactant.The optimum synthesis conditions of water-based magnetic fluid were determined by orthogonal test.The structure was characterized by XRD，AGM，TEM and TG-DSC，etc.The results show that the average size of Fe3O4particles is 31.98 nm and the saturation magnetization of Fe3O4particles is 55.82 emu.g-1under the following reaction conditions：the Fe3+and Fe2+concentration 0.3 mol·L-1，n（Fe3+）/n（Fe2+）1.5，system pH value of 12，reaction temperature 50℃，reaction time 60 min，PEG concentration 60 g·L-1.The product compounded with Polyaluminum Chloride&PAM using a magnetic separation device are applied to treat oilfield produced water.And the effect and efficiency of oil removal is improved significantly.The oil content of treated sewage is less than 1 mg·L-1，the effect of oil removal is up to 99%，and the suspended solids content of treated sewage is reduced less than 3 mg·L-1，which can meet the injection standard A.

water-based magnetic fluid；oilfield oily sewage treatment；flocculation；deoiling；magnetic separation；Shengli Oilfield

O 613.3；X 703.5

A

1673-5005（2015）04-0171-07

10.3969/j.issn.1673-5005.2015.04.024

2015-02-22

姜翠玉（1965-），女，教授，研究方向為油田化學(xué)、有機合成等。E-mail：cyjiang@upc.edu.cn。

引用格式：姜翠玉，李亮，祝威，等.Fe3O4水基磁流體的合成及其在油田污水處理中的應(yīng)用［J］.中國石油大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版，2015，39（4）：171-177.

JIANG Cuiyu，LI Liang，ZHU Wei，et al.Preparation of water-based Fe3O4magnetic fluid and its application in oilfield oily sewage treatment［J］.Journal of China University of Petroleum（Edition of Natural Science），2015，39（4）：171-177.