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        低溫?zé)峤夥ㄐ迯?fù)前后土壤汞形態(tài)研究

        2015-07-18 06:02賴?yán)?/span>
        綠色科技 2015年8期
        關(guān)鍵詞:結(jié)合態(tài)殘?jiān)?/a>有機(jī)

        賴?yán)?/p>

        (貴州省環(huán)境科學(xué)研究設(shè)計(jì)院,貴州 貴陽550081)

        1 引言

        土壤汞研究通常測定的是土壤中的總汞含量,但是總汞含量并不能完全作為汞對環(huán)境影響的依據(jù),因?yàn)椴煌螒B(tài)的汞具有不同的遷移性、生物有效性和毒性,這也是選擇修復(fù)方法的關(guān)鍵。汞及其化合物的遷移性和毒性可以簡單歸納為如下的順序:水溶態(tài),可交換態(tài),腐殖酸結(jié)合態(tài),有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài),殘?jiān)鼞B(tài)遷移性逐漸降低,毒性逐漸降低[1]。

        低溫?zé)峤夥ㄈコ寥乐械墓腔诠捌浠衔锬軌蛟谙鄬^低的溫度下?lián)]發(fā)的性質(zhì),汞及其化合物的揮發(fā)性的大小遵循如下的順序:Hg0≈(CH3)2Hg>Hg2Cl2>HgCl2>HgS>HgO[2]。深入研究土壤中汞的存在形態(tài),對治理汞污染土壤,控制土壤汞的有效性具有實(shí)際意義。本文采用連續(xù)浸提法分析了低溫?zé)峤馇昂笸寥乐胁煌问酱嬖诘墓暮?,進(jìn)而探討了低溫?zé)峤鈱?shí)驗(yàn)對土壤中不同形態(tài)汞的影響。

        2 土壤樣品的采集及處理方法

        2.1 采樣點(diǎn)布設(shè)

        根據(jù)貴州省環(huán)科院與日本研究機(jī)構(gòu)調(diào)查的研究區(qū)域土壤總汞含量,在有機(jī)化工廠污水排入的灌渠流經(jīng)區(qū)域選取了3塊污灌農(nóng)田,分別定義為1號(hào)點(diǎn)、2號(hào)點(diǎn)和3號(hào)點(diǎn)作為污染采樣點(diǎn)。在當(dāng)?shù)剡h(yuǎn)離有機(jī)化工廠且不采用灌渠中污水進(jìn)行灌溉的一塊旱作土上采集土壤樣作為背景點(diǎn)與污染點(diǎn)土壤樣進(jìn)行比對,定義為0號(hào)點(diǎn)。

        2.2 采樣方法

        用于汞形態(tài)分析和低溫?zé)峤鈱?shí)驗(yàn)的土壤樣,根據(jù)土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范[3]:采用對角線取樣法,該法適用于污灌農(nóng)田土壤,對角線分5等分,以等分點(diǎn)為采樣分點(diǎn)。在確定的采樣點(diǎn)上,用小土鏟斜向下切取一片片的土壤樣品,每一點(diǎn)采取的土樣厚度、深淺、寬狹一致。然后將樣品集中起來混和均勻裝入布袋或者聚乙烯袋。測量重金屬的樣品盡量去除與金屬采樣器接觸的部分土壤。

        為了研究土壤汞污染的縱向分布,在2號(hào)點(diǎn)挖了一個(gè)剖面作分層次采樣。剖面規(guī)格為長1.5m,寬0.8m,深至地下水出露為止,有1m,其剖面分層結(jié)構(gòu)見圖1。采樣次序自下而上,避免采取上層土壤樣時(shí)對下層土壤造成混合污染,為了使樣品能反映各層次的特點(diǎn),通常是在各層次最典型的中部采取,這樣可克服層次間的過渡現(xiàn)象,增加樣品的代表性[4]。剖面每層樣品采集1kg左右,其他要求和混合樣相同。土壤樣品基本描述見表1。

        圖1 剖面分層結(jié)構(gòu)

        表1 土壤樣品基本描述

        2.3 樣品制備和保存

        采集的土壤樣品應(yīng)立即放入磁盤內(nèi)進(jìn)行風(fēng)干,到半干時(shí)把土塊壓碎,除去石塊、殘根等雜物,在陰干處慢慢風(fēng)干,切忌陽光直接暴曬。風(fēng)干后的土壤樣,碾碎后過篩,貯存于潔凈的聚乙烯容器之內(nèi)。

        2.4 土壤中汞的形態(tài)分析方法

        本實(shí)驗(yàn)采用馮新斌等[5]的連續(xù)化學(xué)浸提方法對土壤中的重金屬汞進(jìn)行形態(tài)分析,具體提取步驟見表2。

        上述各萃取步驟后,離心分離,取上清液定容至25 mL,溴化測總汞。溴化測總汞的步驟為:吸取浸取液1 mL于5mL容量瓶中,加入1mL1∶1的鹽酸,加入0.1 mL溴化劑,搖勻,放置5min后,加入1滴鹽酸羥胺,用水稀釋至刻度,取其中1mL測定。

        表2 連續(xù)萃取土壤汞形態(tài)分析步驟

        步驟3測定結(jié)果減去前兩步測定結(jié)果之和才為碳酸鹽、鐵錳氧化物及部分有機(jī)態(tài)汞。

        汞形態(tài)分析中所用試劑如下:

        (1)溴化劑:溴化鉀(0.1mol/L)—溴酸鉀(1%w/v)溶液;

        (2)10%氯化亞錫溶液;

        (3)鹽酸羥胺(12%)—氯化鈉(12%)溶液。

        3 土壤修復(fù)前后汞形態(tài)變化的研究

        實(shí)驗(yàn)采用連續(xù)萃取—冷原子吸收分光光度法對采取的三個(gè)污染點(diǎn)土壤和一個(gè)背景點(diǎn)土壤以及三個(gè)剖面分層土壤樣進(jìn)行了汞的形態(tài)分析,以了解修復(fù)地區(qū)土壤樣品中汞的形態(tài)分布。又選取了汞的去除率有明顯變化的不同熱解溫度處理后的土壤樣進(jìn)行汞的形態(tài)分析,以對熱解升溫過程中汞的形態(tài)分布有一個(gè)比較動(dòng)態(tài)的了解(表3至表5,圖2至圖4)。定義Ⅰ——間隙水和水溶性汞、Ⅱ——交換態(tài)汞、Ⅲ——碳酸鹽、鐵錳氧化物及部分有機(jī)態(tài)汞、Ⅳ——腐殖酸結(jié)合或絡(luò)合態(tài)汞、Ⅴ——易氧化降解有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)汞、Ⅵ——難氧化降解有機(jī)質(zhì)及某些硫化物結(jié)合態(tài)汞、Ⅶ——?dú)堅(jiān)鼞B(tài)或晶格態(tài)汞。

        表3 背景點(diǎn)和三個(gè)污染點(diǎn)土壤熱解前汞的形態(tài)分析結(jié)果

        圖2 背景點(diǎn)和三個(gè)污染點(diǎn)土壤汞的百分比

        表4 剖面分層土壤樣汞的形態(tài)分析結(jié)果

        圖3 三個(gè)剖面分層樣土壤汞的百分比

        圖4 不同熱解溫度處理后土壤中殘留汞形態(tài)分布的變化

        4 結(jié)論

        從表3和圖1可以看出,相對于背景點(diǎn)來說,污染點(diǎn)的THg含量很高,尤其是污染點(diǎn)1和2,因?yàn)檎锰幱诠嗲墓諒濣c(diǎn),由于沖積效應(yīng)以及每年降雨漲水時(shí),灌渠的水都要溢出,淹沒農(nóng)田,所以汞的含量相對點(diǎn)3來說更加高。

        表5 不同熱解溫度處理后土壤中殘留汞的形態(tài)分析結(jié)果

        形態(tài)方面,不論是背景點(diǎn)還是污染點(diǎn),都以Ⅵ——難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài)和Ⅶ——?dú)堅(jiān)鼞B(tài)為主。其中,背景點(diǎn)和污染點(diǎn)2和3中最主要的是難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài),分別達(dá)到51.43%、50.02%和52.97%。其次是殘?jiān)鼞B(tài),分別為34.29%、36.83%和23.22%。污染點(diǎn)1則是殘?jiān)鼞B(tài)多于難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài),分別是60.73%和36.83%。這說明污灌帶入的汞對土壤中汞的巨大貢獻(xiàn)。其他形態(tài)的汞含量相對來說都較少,且分布不具有一定的規(guī)律性,只有3號(hào)點(diǎn)的易氧化降解有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)汞占到了總汞含量的14.49%。

        從表4和圖3中可見,土壤汞的垂直分布中,中層最高,上層其次,下層最低,說明土壤中的汞有向下遷移的現(xiàn)象,土壤中的汞有可能造成淺層地下水的污染。形態(tài)方面上層和中層變化不大,仍然是以難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)為主,但是下層則變?yōu)棰蟆妓猁}、鐵錳氧化物及部分有機(jī)態(tài)汞為主,達(dá)到68.47%,其次為殘?jiān)鼞B(tài)和難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài),分別為16.77%,10.66%。

        由分析結(jié)果可以看出,3個(gè)污染采樣點(diǎn)土壤樣品中以水溶態(tài)和交換態(tài)存在的汞量都較小,占總汞含量的不到1%,而以這兩種形態(tài)存在的汞是能被植物直接吸收的,所以土壤中能直接被植物吸收利用的汞的量是較少的。

        7種形態(tài)中,以有機(jī)絡(luò)合的汞(包括腐殖酸結(jié)合或絡(luò)合態(tài)汞、易氧化降解有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)汞、難氧化降解有機(jī)質(zhì)及某些硫化物結(jié)合態(tài)汞)含量最高,反應(yīng)了土壤對汞有較強(qiáng)的吸收富集和轉(zhuǎn)化的能力,雖然這對土壤體系固汞作用有利,但是當(dāng)環(huán)境介質(zhì)條件發(fā)生變化時(shí),它們比殘?jiān)鼞B(tài)形式存在的汞更容易釋放出來并持續(xù)地對農(nóng)作物產(chǎn)生不良的影響,尤其對蔬菜的影響不可忽視。眾多研究表明,汞在植物體內(nèi)的富集隨土壤污染程度的增加而增加,就是在停止汞污染后,土壤中的汞仍不斷地向土壤生物系統(tǒng)提供汞的來源[6]。

        以殘?jiān)鼞B(tài)存在的汞含量也很高,說明受試土壤中的汞有大量是以硫化汞的形式存在。硫化汞是溶解度極低的化合物,屬于相當(dāng)穩(wěn)定的惰性態(tài)汞。但是殘?jiān)鼞B(tài)中的汞很可能以零價(jià)汞存在,這種汞當(dāng)氣溫升高時(shí)以氣汞狀態(tài)逸散在大氣中[2]。

        經(jīng)過不同低溫?zé)峤夂笸寥乐泄男螒B(tài)分布變化比較見表5和圖4。前面5種形態(tài)的汞含量比較低,在增溫過程中雖然含量會(huì)有所增加,但是當(dāng)溫度到達(dá)400℃時(shí),都基本上被去除干凈。難氧化有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)隨溫度變化則比較緩慢,但是仍然隨著溫度的增高而逐漸減少。這證明了低溫?zé)峤夥▽堅(jiān)鼞B(tài)的汞也具有有效性。最終在400℃時(shí),殘留的少量汞中大部分都為殘?jiān)鼞B(tài)。

        [1]馮新斌,陳業(yè)材,朱衛(wèi)國.土壤中汞存在形式的研究[J].礦物學(xué)報(bào),1996,16(2):218~222.

        [2]Rafal Kucharski.A Method of mercury removal from topsoil using low-thermal application.Environmental Monitoring and Assessment,2005(104):341~351.

        [3]國家環(huán)境保護(hù)總局.HJ/T 166-2004土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范[S].北京:國家環(huán)境保護(hù)總局,2004.

        [4]劉光崧.土壤理化分析與剖面描述[M].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,1996:2~4.

        [5]馮新斌,陳業(yè)材,朱衛(wèi)國.土壤中汞存在形式的研究[J].礦物學(xué)報(bào),1996,16(2):218~222.

        [6]侯 明,錢建平,殷輝安.桂林市土壤汞存在形態(tài)的研究[J].土壤通報(bào),2005,36(3):398~401.

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