楊廣偉，姜珺秋，王 琨，趙慶良，李 偉

（哈爾濱工業(yè)大學 市政環(huán)境工程學院，黑龍江 哈爾濱150090）

人工濕地通過物理、化學及生化反應三重協(xié)同作用實現(xiàn)污水的凈化，是一種投資省、處理效果較好、運行維護方便并具有景觀功能的低成本、具有生態(tài)概念的污水處理技術，已廣泛運用于市政、工業(yè)、農(nóng)業(yè)和城市暴雨徑流污水的處理領域，對于水環(huán)境保護生態(tài)恢復具有重要的意義［1］.但是，由于其對污染物凈的化速率慢、水力停留時間（hydraulic retention time，HRT）較長，導致人工濕地的占地面積大，限制了其實際應用.因此，尋找一種可以促進污染物在濕地處理過程中加速降解的技術具有重要的理論和實際意義.

微生物燃料電池是一種將污水中的化學能轉(zhuǎn)化為電能的新興技術，污水中的有機物在產(chǎn)電菌的作用下被分解利用并產(chǎn)生電能，完成污水處理的同時實現(xiàn)電能的回收［2］.以空氣為陰極電子受體的微生物燃料電池，陰極和陽極被質(zhì)子交換膜隔開，陽極處于厭氧狀態(tài)，陰極處于好氧狀態(tài).在反應過程中，有機物在厭氧環(huán)境下被產(chǎn)電菌降解產(chǎn)生質(zhì)子和電子，質(zhì)子通過質(zhì)子交換膜滲透到陰極，并與由導線轉(zhuǎn)移到陰極的電子以及氧氣反應生成水［3］.微生物燃料電池可以直接將污水中的化學能以清潔電能的形式回收，能量無須進一步轉(zhuǎn)化，利用效率高.

本文以微生物燃料電池為模型，結合人工濕地的結構特征，構建微生物燃料電池-人工濕地（microbial fuel cell constructed wetland，MFC-CW）系統(tǒng)，并在人工濕地處理污水的過程中引入生物產(chǎn)電技術，從而形成一種新的污水處理工藝.該系統(tǒng)既可以加速人工濕地處理污水的效能又可以直接回收電能，從而實現(xiàn)污水的資源化處理.目前，國內(nèi)外學者對MFC-CW 系統(tǒng)的研究主要集中在利用該系統(tǒng)處理豬場廢水［3］、合成染料廢水［4］以及葡萄糖配水［5］，并已取得良好的處理效果.已報道的MFC-CW 系統(tǒng)大多采用單室構型，F(xiàn)ang等［5］獲得的系統(tǒng)輸出電壓為0.603～0.618V，內(nèi)阻為217.7Ω.Strik等［6］獲得的最大輸出電壓為0.253V，內(nèi)阻為450～600 Ω.近年來，生物陰極由于不需要貴重金屬催化和添加人工電子受體，可以降低電池構建和運行成本，并且具有穩(wěn)定的陰極工作電壓，被廣泛用于微生物燃料電池的研究中.本研究擬采用由生物陰極構建的MFC-CW 系統(tǒng)，研究其對生活污水的處理效能，該方面的研究目前國內(nèi)鮮有報道.對于人工濕地系統(tǒng)，水力停留時間與污染物的降解有密切關系，直接影響系統(tǒng)的正常運行及污染物的凈化效果［7］.同時，對于連續(xù)流運行的微生物燃料電池系統(tǒng)，水力停留時間的長短直接影響系統(tǒng)的產(chǎn)電性能［8］.因此，本文著重研究在不同水力停留時間下MFC-CW 系統(tǒng)對生活污水中污染物的降解效果以及產(chǎn)電性能的影響.

1 材料和方法

1.1 MFC-CW 系統(tǒng)構建

實驗采用如圖1 所示的MFC-CW 裝置，該裝置由有機玻璃制成，規(guī)格為20cm×30cm×40cm.陽極尺寸為20cm×30cm×30cm，陽極區(qū)的有效容積為3.8L，在陽極區(qū)填充3種不同粒徑的碳顆粒（平均粒徑分別為5、20 和30 mm）作為基質(zhì)，并在不同基質(zhì)層設置取水口，用黑色塑料包裹整個陽極區(qū)以防止藻類的生長［3］.選用碳顆粒作為基質(zhì)的目的：1）產(chǎn)電菌在其表面附著并形成生物膜；2）碳顆粒具有良好的導電性能，有利于生物產(chǎn)電作用的進行.在系統(tǒng)長時間運行的過程中，碳顆粒對污染物的吸附量達到飽和，因此不考慮碳顆粒本身在后續(xù)實驗過程中對污水吸附效果的影響.陰極尺寸為20 cm×30cm×10cm，有效容積為3.65L.陰極添加一定濃度的電解液并曝氣，電解液的組成為Na2HPO4·12H2O（15.14g／L）、NH4Cl（1.00g／L）、NaCl（0.50 g／L）、MgSO4·7H2O（0.25 g／L）、KH2PO4（3.00g／L）以及CaCl2（14.70mg／L）［9］.陽極和陰極由陽離子交換膜隔開.碳纖維刷均勻地插入填料中，經(jīng)由導線連接外電阻和電流表與陰極碳纖維刷相連.在陽極區(qū)插入飽和Ag／AgCl參比電極以測量陽極電極的電勢.

圖1 MFC-CW 系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic of MFC-CW system

實驗中系統(tǒng)產(chǎn)生的電壓利用多通道數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)（12bit A／D conversion chips，US）每隔1min記錄一次.實驗使用的濕地植物為美人蕉，美人蕉具有耐污能力強、生長快速以及根系發(fā)達等優(yōu)點.

1.2 實驗用水

實驗所用生活污水取自哈爾濱工業(yè)大學二學區(qū)市政管道，pH＝6.8～7.2，化學需氧量（chemical oxygen demand，COD）為184.73～261.32mg／L，氨氮（NH＋4-N）的質(zhì)量濃度為7.63～9.20 mg／L，懸浮物（suspend solid，SS）的質(zhì)量濃度為149.24～242.81mg／L.

1.3 分析項目及方法

實驗過程中水質(zhì)指標的測定均采用標準方法［10］.其中，COD 采用重鉻酸鉀法，NH＋4-N 采用納氏試劑分光光度法，懸浮物采用重量法，溶解氧（dissolved oxygen，DO）采用便攜式溶解氧測量儀（OXi3205SET1，德國WTW）.rCOD、εN和εSS分別表示COD 的降低率以及系統(tǒng)對NH＋4-N 和SS的去除率.為保證實驗結果的有效性，每組實驗均進行3組平行實驗，取其平均值作為實驗結果.

通過改變外電阻的阻值（10～9 999Ω）獲得相應條件下的測量電壓，利用歐姆定律計算得到電流值，將電壓對電流作圖即得極化曲線.功率密度P和電流密度IV分別由公式P＝UI／V 和IV＝I／V計算得到，其中I＝U／R，U 為電壓，I 為電流，R 為外電路電阻，V 為電極區(qū)有效容積，庫侖效率ηCE可由下式計算得出［3］：

式中：M 為氧相對分子質(zhì)量（32g／mol），F(xiàn) 為法拉第常數(shù)，q 為 流 速，b 為1 mol O2對 應 的 電 子 數(shù)，ΔCOD為進水和出水的COD 差值.通過調(diào)節(jié)外電路電阻測量系統(tǒng)輸出電壓，從而獲得極化曲線.MFC-CW系統(tǒng)的內(nèi)阻由極化曲線得到：

式中：E 為電動勢，Ri為電池內(nèi)阻.設E 為陽極電極電勢，Ec為陰極電極電勢.

2 結果與討論

2.1 MFC-CW 系統(tǒng)的啟動和運行

以生活污水和厭氧污泥的混合物為接種底物，采用連續(xù)流的啟動模式.為了縮短接種時間，將一部分出水回流至陽極內(nèi)，以改善陽極內(nèi)的水力條件，加速產(chǎn)電細菌的富集.經(jīng)過約240h的培養(yǎng)，系統(tǒng)輸出電壓達到穩(wěn)定值，這標志著系統(tǒng)的成功啟動，穩(wěn)定輸出電壓為0.71V.產(chǎn)電系統(tǒng)的啟動實質(zhì)上是陽極電極對產(chǎn)電微生物的定向選擇，也就是產(chǎn)電菌與系統(tǒng)中其他種群微生物的競爭適應過程.隨著系統(tǒng)電壓的升高并達到穩(wěn)定，產(chǎn)電菌成功地附著在系統(tǒng)基質(zhì)表面并形成生物膜.系統(tǒng)成動啟動后，將MFCCW 系統(tǒng)的水力停留時間依次設置為tHRT＝6、12、18、24 以及48h，并對填料層厚度分別為5cm（T5）、10cm（T10）和15cm（T15）處的出水進行取樣分析，研究不同水力停留時間時不同填料層厚度下的出水水質(zhì)及系統(tǒng)的產(chǎn)電性能.

2.2 MFC-CW 系統(tǒng)對污水處理效能

2.2.1 MFC-CW 系統(tǒng)中COD 的去除 如圖2所示為系統(tǒng)在不同水力停留時間下COD 去除率的變化情況.由圖2可知，tHRT＝6h時，系統(tǒng)對COD 的去除效果最差，隨著填料層厚度的增加，rCOD逐漸提高，最高去除效率達到56.3%；當tHRT＝12h時，系統(tǒng)對COD 的去除效率顯著提高，rCOD的最大值為89.2%；當tHRT＝18、24h時，系統(tǒng)對COD 的去除效率有所降低；當t＝48h時，系統(tǒng)對COD 的去除效果最好，rCOD＝86.0%.Fang等［5］采用葡萄糖作為碳源的MFC-CW 系統(tǒng)，rCOD的最大值為85.7%；Zhao等［3］的研究結果表明：利用MFC-CW 系統(tǒng)對豬廠廢水進行處理后，rCOD平均可達71.5%.Zhang［11］等通過在城市污水廠中設置管式MFC 實現(xiàn)當t＝11h時，達到65%～70%.對于本系統(tǒng)，首先進水中的污染物發(fā)生沉淀、吸附、過濾，進而被基質(zhì)截留，隨后被基質(zhì)及電極上的微生物所利用實現(xiàn)污染物的去除.陽極生物膜表面的優(yōu)勢菌群未必都是產(chǎn)電菌，其中包含一部分發(fā)酵細菌和產(chǎn)酸細菌，與產(chǎn)電菌共同作用實現(xiàn)水中有機物的降解.

實驗結果表明：當水力停留時間較短時，吸附在生物膜上的有機物還未來得及被降解即被帶出系統(tǒng)，生化反應不充分，COD 的降低率較低.隨著水力停留時間的延長，通過基質(zhì)對污水中有機物的截留、產(chǎn)電菌對污水中溶解性有機物的直接利用產(chǎn)電、基質(zhì)上微生物對截留在基質(zhì)上的有機物的生物降解的

圖2 不同填料層厚度下的化學需要量去除率隨水力停留時間的變化情況Fig.2 Variation of chemical oxygen demand removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

共同作用，實現(xiàn)系統(tǒng)中COD 降低率的顯著提升.繼續(xù)延長水力停留時間，易引起系統(tǒng)污水滯留和厭氧區(qū)的擴大，使得來自濕地系統(tǒng)的生物降解效率降低，COD 的降低率隨之降低.隨后，隨著水力停留時間的繼續(xù)延長，系統(tǒng)中單位時間內(nèi)通過的有機物含量減少，原水中可以被產(chǎn)電菌優(yōu)先利用的溶解性有機物已經(jīng)不能為產(chǎn)電菌提供充足的“燃料”.此時，較長的水力停留時間導致系統(tǒng)厭氧區(qū)的擴大，截留在基質(zhì)上的有機物以及可沉降顆粒在厭氧菌的作用下水解為小分子有機物.這些中間產(chǎn)物為產(chǎn)電菌所利用，作為“燃料”將其轉(zhuǎn)化為電子、質(zhì)子和二氧化碳，系統(tǒng)的COD降低率有所升高.同時，隨著填料層厚度的增加，系統(tǒng)中的沉淀、吸附、過濾及微生物的生化降解作用逐漸增強，因此在不同的水力停留時間下，系統(tǒng)中COD的降低率均隨著填料層厚度的增加而增加.

2.2.2 MFC-CW 系統(tǒng)對SS的去除 如圖3所示為不同水力停留時間下系統(tǒng)對污水中SS的去除效果.隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)的SS去除率明顯提高，最高可達98.4%；隨著填料層厚度的增加系統(tǒng)的εSS逐漸提高.對單獨的MFC系統(tǒng)而言，εSS≈50.0%［11］，Zhao等［3］以 豬 廠 廢 水 為 底 物 的MFCCW 系統(tǒng)中，εSS＝92.9%±7.9%.MFC-CW 系統(tǒng)對污水中SS 具有較高的去除效果，主要通過以下途徑實現(xiàn)：1）植物的機械阻擋作用使污水流速減緩，便于懸浮物的沉降，污水流經(jīng)基質(zhì)表面和縫隙時，通過基質(zhì)的過濾、吸附、沉積和離子交換作用將不可溶及膠體類顆粒物很快地截留下來，被微生物分解利用；2）可溶性有機物則通過植物根系及基質(zhì)表面生物膜和陽極微生物的吸附、吸收并在微生物的代謝作用下降解去除，實現(xiàn)系統(tǒng)對SS的去除［12-13］.

圖3 不同填料層厚度下懸浮物的去除率隨水力停留時間的變化情況Fig.3 Variation of suspended solid removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

2.2.3 MFC-CW 系統(tǒng)對NH＋4-N 的去除 如圖4所示為不同水力停留時間下系統(tǒng)對污水中NH＋4-N 的去除效果.隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)對NH＋4-N 的去除率呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢，當水力停留時間為12h時，獲得最佳的NH＋4-N 去除率.在較短的水力停留時間下，吸附在生物膜上的NH＋4-N 還未來得及反應充分便被帶出系統(tǒng)，出水NH＋4-N濃度較高.隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)對NH＋4-N的去除效果增強，出水NH＋4-N 濃度降低.系統(tǒng)中NH＋4-N的去除主要通過濕地系統(tǒng)和產(chǎn)電系統(tǒng)共同完成.濕地植物通過根系向根際釋放氧氣，使根際形成一個適宜好氧微生物生長繁殖的生態(tài)環(huán)境，而離根際較遠的基質(zhì)處于缺氧或厭氧環(huán)境，使得MFC-CW 系統(tǒng)內(nèi)部存在許多好氧、缺氧和厭氧區(qū)，使得硝化和反硝化作用在MFC-CW 系統(tǒng)可以同時發(fā)生［14］.反硝化菌在脫氮時需要補充碳源，能直接去除一部分有機物［15］，因此當tHRT＝12h時，COD的降低率和系統(tǒng)對NH＋4-N 的去除率同時被檢測達到最大值.在DO 存在的條件下，NH＋4-N 被好氧硝化菌硝化生成NO-3-N 和NO-2-N，出水NH＋4-N 濃度降低.同時，Rozendal［16］的研究表明：對于雙室MFC系統(tǒng)，陽極區(qū)的NH4＋會透過陽離子交換膜擴散進入陰極以維持電荷平衡，這也使得系統(tǒng)陽極出水中NH＋4-N 濃度降低.當水力停留時間繼續(xù)延長時，系統(tǒng)中污水滯留和厭氧區(qū)擴大，陽極區(qū)的有機物（如：蛋白質(zhì)）在微生物的作用下逐漸水解為小分子物質(zhì)（如：氨基酸），氨基酸在厭氧微生物的作用下經(jīng)水解脫氮和還原脫氮作用生成氨氮［17］，造成系統(tǒng)內(nèi)NH＋4-N 濃度的升高.由于陰極區(qū)陽離子的積聚，使得陽極區(qū)NH＋4的“電荷轉(zhuǎn)移”減弱，系統(tǒng)NH＋4-N的去除率下降.

圖4 不同填料層厚度下NH＋4 -N 去除率隨水力停留時間變化情況Fig.4 Variation of NH＋4 -N removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

2.3 MFC-CW 系統(tǒng)的產(chǎn)電性能

2.3.1 電壓輸出 實驗過程中每個水力停留時間開始前，向系統(tǒng)中通入一段時間的蒸餾水，隨后進入下一個水力停留時間的實驗中.如圖5所示為不同水力停留時間下系統(tǒng)電壓的變化情況.可以看出，隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)到達穩(wěn)定輸出電壓的時間逐漸增加.由于陰極始終保持相同的曝氣強度和電解液濃度，電壓輸出的變化主要來自陽極電極電勢的變化.對于產(chǎn)電系統(tǒng)，陽極電極電勢與陽極區(qū)內(nèi)可被產(chǎn)電菌直接利用的溶解性有機物濃度有直接關系.當水力停留時間較短時，進水為產(chǎn)電菌提供豐富的可利用“燃料”，因此系統(tǒng)電壓迅速升高并達到穩(wěn)定.當水力停留時間逐漸延長，可直接利用的“燃料”減少，產(chǎn)電菌需要利用部分水解產(chǎn)物作為“燃料”，因此系統(tǒng)電壓的升高受系統(tǒng)內(nèi)有機質(zhì)水解速率的影響，系統(tǒng)輸出電壓呈現(xiàn)緩慢升高并穩(wěn)定的趨勢.

當水力停留時間由6h增加到12h時，系統(tǒng)水解反應尚不完全，系統(tǒng)中溶解性有機物的濃度受單位時間進水中溶解性有機物的濃度影響較大，水力停留時間的延長使得單位時間內(nèi)進水中溶解性有機物的濃度降低.因此，當tHRT＝12h時，MFC-CW 系統(tǒng)的穩(wěn)定輸出電壓為0.66V，較tHRT＝6h時的穩(wěn)定輸出電壓（0.68 V）有所降低.隨后，隨著水力停留時間的繼續(xù)延長，系統(tǒng)中溶解性有機物的濃度受水解速率的影響較大，因此，tHRT＝18、24、48h時的電壓變化趨勢較為相似.

圖5 不同水力停留時間下MFC-CW 系統(tǒng)的電壓輸出情況Fig.5 Voltage output of MFC-CW system under different hydraulic retention time

2.3.2 極化曲線及功率密度曲線 如圖6所示為不同水力停留時間下系統(tǒng)的極化曲線和功率密度曲線.經(jīng)計算，當水力停留時間由6h增加到48h時，系統(tǒng)的內(nèi)阻從35.2Ω 增加到56.8Ω.隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)的內(nèi)阻變大，但是變化不顯著.這主要是由于水力停留時間較短時，水流對生物膜的剪切作用減少了生物膜上不導電物質(zhì)的附著，提高了微生物和電極間電子的傳遞效率，從而降低了電池的內(nèi)阻［18-19］.同時，在MFC-CW 系統(tǒng)運行的過程中，植物的存在有助于降低生物產(chǎn)電系統(tǒng)的內(nèi)阻，這可能是由于植物根系在輸送氧氣的同時向系統(tǒng)中分泌代謝產(chǎn)物，如糖類、氨基酸以及有機酸等，這些物質(zhì)較易被產(chǎn)電菌利用［5］，其種類和質(zhì)量濃度與生物產(chǎn)電水平成正比［20］.隨著水力停留時間的延長，系統(tǒng)的功率密度逐漸變小，由tHRT＝6h時的1.30 W／m3降低到tHRT＝48h時的0.76 W／m3.功率密度的降低主要是由于系統(tǒng)內(nèi)阻的增加.隨后對tHRT＝6h和tHRT＝12h的系統(tǒng)陽極及陰極極化情況進行分析，如圖7所示.結果表明：系統(tǒng)的極化主要是陰極極化所致，陽極電化學性能相對穩(wěn)定.

圖6 不同水力停留時間下的極化曲線及功率密度曲線Fig.6 Polarization curves and power density curves under different hydraulic retention time

圖7 不同水力停留時間下的陽極及陰極極化曲線Fig.7 Polarization curves of anode and cathode under different hydraulic retention time

2.3.3 庫侖效率 如圖8所示，不同水力停留時間下系統(tǒng)的庫侖效率（ηCE）分別為0.16%、0.46%、0.91%、1.86%和7.96%，隨著水力停留時間的延長，庫侖效率逐漸增大.這主要是因為污水在系統(tǒng)內(nèi)的停留時間越長系統(tǒng)降解有機質(zhì)轉(zhuǎn)化成的電能越多，庫侖效率也越高.庫侖效率表示回收的電子與有機物能提供的電子之比，本實驗所獲得的庫侖效率較低是由于部分被去除的有機物通過好氧細菌、厭氧細菌（如：產(chǎn)酸菌和產(chǎn)甲烷菌）的呼吸作用被降解，濕地植物通過根系向床體內(nèi)部輸氧，提高了陽極區(qū)溶解氧含量，有利于好氧細菌的生長代謝，實現(xiàn)對COD 的降解.

圖8 不同水力停留時間下MFC-CW 系統(tǒng)的庫侖效率變化Fig.8 Variation of Coulomb efficiency under different hydraulic retention time in MFC-CW system

2.3.4 陰極溶解氧濃度對輸出電壓的影響 MFC-CW 系統(tǒng)輸出電壓與陰極溶解氧濃度的關系如圖9所示.系統(tǒng)中氧氣作為電子受體接受陽極傳遞過來的電子，同時自身被還原生成水.實驗結果表明：隨著停止曝氣時間的延長，陰極區(qū)DO 的質(zhì)量濃度ρ（DO）逐漸降低.當停止曝氣時間達到12h時，陰極區(qū)DO 的質(zhì)量濃度由7.3 mg／L 降低到2.0 mg／L，對應系統(tǒng)輸出電壓下降0.002V.當停止曝氣時間達到24h時，陰極區(qū)DO 的質(zhì)量濃度降至1.5mg／L，輸出電壓降低0.009V.在陰極停止曝氣初期，陰極區(qū)DO 的質(zhì)量濃度下降較快，隨著停止曝氣時間的繼續(xù)增加，陰極區(qū)DO 的質(zhì)量濃度降低幅度緩慢，同時系統(tǒng)電壓也趨于平穩(wěn).Oh等［21］的研究表明：在停止曝氣后的前2h電壓下降緩慢，而在之后的8h內(nèi)電壓下降較快，與本研究結果的變化趨勢相似.由圖9可知，系統(tǒng)電壓的降低主要是陰極電極電勢降低所致.曝氣停止24h后，對陰極恢復曝氣.經(jīng)過11h的曝氣，陰極電極電勢升高到0.310V，隨著曝氣時間的繼續(xù)增加，陰極電極電勢緩慢增加.因此，今后的研究可以根據(jù)實驗要求對陰極采用間歇曝氣模式，以降低系統(tǒng)的能耗.

圖9 溶解氧（DO）及電壓隨陰極停止曝氣時間延長的變化情況Fig.9 Variation of voltage and dissolved oxygen（DO）as time extension after cathode stopping aeration

3 結 論

（1）隨著水力停留時間的延長，MFC-CW 系統(tǒng)對污水中COD 的降低率和NH＋4-N 的去除效率先增加后降低.當tHRT＝12h時，COD 的降低率和系統(tǒng)對NH＋4-N 的去除率最高可達89.2%和36.0%；對SS 具有較好的去除效果.當tHRT≥12h，εSS＞90.0%，最高可達98.4%.因此，當tHRT＝12h 時，MFC-CW 系統(tǒng)可獲得較好的污染物去除效率，明顯低于普通人工濕地的最佳水力停留時間（2d）.

（2）隨著水力停留時間的延長，MFC-CW 系統(tǒng)到達穩(wěn)定輸出電壓的時間逐漸增加，內(nèi)阻逐漸變大，功率密度逐漸減小，庫侖效率逐漸增加.

（3）MFC-CW 系統(tǒng)對污水的凈化主要通過以下途徑實現(xiàn)：通過植物和基質(zhì)對污水中污染物的吸附截留；產(chǎn)電菌對污水中溶解性有機物的直接利用產(chǎn)電；基質(zhì)上微生物對附著在生物膜上的污染物生物降解共同作用.產(chǎn)電菌的存在加速了人工濕地系統(tǒng)污染物的降解；同時，濕地植物的存在降低了生物產(chǎn)電系統(tǒng)的內(nèi)阻.

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