曹新星, 李 艷, 王 麗, 尹 琴, 宋之光, 趙迪斐

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 有機地球化學(xué)國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京100049; 3. 中國石化 河南油田分公司 勘探開發(fā)研究院, 河南 鄭州 450018; 4. 煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室,江蘇 徐州 221008)

0 引 言

松遼盆地是世界上已發(fā)現(xiàn)的白堊紀(jì)時期最大的陸相湖盆沉積體系, 也是陸相白堊系地層和地質(zhì)記錄最為完整的地區(qū)之一。前人對松遼盆地白堊系主力烴源巖的有機質(zhì)類型、孢粉化石組成、碳氧同位素變化以及沉積環(huán)境變化等已有不少的研究[1–5]。如馬安來等[6]采用有機巖石學(xué)全巖分析技術(shù), 系統(tǒng)研究了松遼盆地齊家-古龍地區(qū)白堊系嫩江組烴源巖的有機質(zhì)顯微組分, 認(rèn)為嫩二段至嫩五段烴源巖有機顯微組分以陸源高等植物輸入占絕對優(yōu)勢, 貧惰性組、富含鏡質(zhì)組以及相對發(fā)育殼質(zhì)組。Song et al.[7]運用伽瑪蠟烷指數(shù)、Pr/Ph比值、重排甾烷/規(guī)則甾烷比值等有機質(zhì)生標(biāo)參數(shù)討論并提出松遼盆地在嫩一段和嫩二段沉積時期存在水體鹽度及氧化還原分層和陸源有機質(zhì)輸入增多等特征。

芳烴化合物作為沉積有機質(zhì)和原油的主要組分之一, 攜帶有大量有關(guān)沉積有機質(zhì)來源及演化的地球化學(xué)信息, 但松遼盆地白堊系沉積層段中芳烴化合物的研究還比較薄弱[8]。多環(huán)芳烴系列化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定, 相對于飽和烴其受各種次生變化(如熱演化、生物降解、氧化作用等)的影響較小, 能夠較好地保存反映母質(zhì)來源及有機質(zhì)演化等方面的信息,是判斷有機質(zhì)母質(zhì)來源和沉積環(huán)境變化的有效指標(biāo)。本文擬通過對松遼盆地白堊系嫩三、四段檢出的較高豐度的多環(huán)芳烴化合物的分析, 結(jié)合有機質(zhì)豐度、生標(biāo)參數(shù)和松遼盆地沉積演化特征[9], 探討嫩三段和嫩四段沉積時期松遼盆地多環(huán)芳烴化合物可能的成因來源及古氣候環(huán)境演變。

1 地質(zhì)背景和樣品

上白堊統(tǒng)嫩江組嫩一段和嫩二段為湖盆擴張期形成的深水湖相沉積, 幾乎覆蓋整個松遼盆地; 從嫩三段沉積時期開始, 湖面下降, 三角洲相快速朝湖盆中心延伸; 至嫩四段和嫩五段湖泊及其沉積進一步收縮[9]。本文分析研究的上白堊統(tǒng)嫩江組三段和嫩江組四段沉積層段樣品取自于松遼盆地“松科一井”(SK-1)北孔鉆井巖芯。SK-1北孔(圖1)位于松遼盆地齊家-古龍凹陷他拉哈向斜軸部, 取芯貫穿上白堊統(tǒng)嫩江組一段頂部到新近系泰康組的地層[10]。嫩三段沉積厚度106.5 m, 埋深1477.3～1583.8 m; 該層段下部以黑色泥巖和灰色泥巖為主, 上部在灰色泥巖中夾有粉砂巖。嫩四段厚度 204.7 m, 埋深1272.6～1477.3 m; 下部主要為灰色粉砂質(zhì)泥巖, 部分樣品為灰色、褐色、深灰色泥巖以及粉砂質(zhì)泥巖、泥巖粉砂巖交互薄層沉積; 上部以灰色泥巖夾灰綠色泥質(zhì)粉砂巖為主, 頂部樣品為灰綠色泥質(zhì)粉砂巖(圖 2)。

2 實驗分析

巖芯樣品粉碎至100目, 稱取50 g左右的粉末樣品, 用二氯甲烷+甲醇(體積比9∶1)混合溶劑索氏抽提72 h?？偝樘嵛锵扔谜和槌恋矸蛛x瀝青質(zhì), 除去瀝青質(zhì)的可溶有機質(zhì)用硅膠和氧化鋁填充層析柱進行族組分分離; 分別用正己烷、正己烷 + 二氯甲烷(體積比4∶1)混合溶劑、二氯甲烷+甲醇(1∶1)混合溶劑淋洗填充柱, 依次得到飽和烴、芳烴和非烴組分。樣品熱解參數(shù)通過Rock-Eval 6 Plus型巖石熱解儀分析獲得(表1)。

氣相色譜(GC)分析應(yīng)用Agilent公司生產(chǎn)7890A型色譜儀, 配以氫火焰離子檢測器(FID), 色譜分離柱為 JW-DB-5 型 30 m × 0.25 mm × 0.25 μm 硅熔毛細(xì)柱; 進樣口和檢測器的溫度分別為290 ℃和300 ℃,采用無分流模式進樣, 氮氣為載氣。飽和烴分析時柱箱初始溫度為80 ℃, 保持2 min后以20 ℃/min的速率升至130 ℃, 再以3 ℃/min的速率升溫至終溫290 ℃并保持20 min; 芳烴分析時柱箱初始溫度為80 ℃, 保持2 min后以4 ℃/min的速率升溫至終溫290 ℃并保持20 min。

GC-MS分析儀器為 Thermo GC Ultra Trace-DSQⅡ質(zhì)譜儀, 離子源為電子轟擊源(70 eV), 色譜分離柱為 HP-5型 60 m × 0.25 mm × 0.25 μm硅熔毛細(xì)柱。樣品采用無分流模式進樣, 氦氣為載氣, 氣化室溫度為 290 ℃, 飽和烴和芳烴的升溫程序分別與 GC的升溫程序保持一致, 質(zhì)譜掃描范圍50～650 u。

圖1 松科1井井位圖Fig.1 Map showing the structure of Songliao Basin and the location of “SK-1” drilling hole

3 結(jié)果和討論

3.1 有機質(zhì)豐度及組成

嫩三段和嫩四段樣品的熱解參數(shù)如表 1所示,大多數(shù)樣品 tmax值小于 450 ℃, 平均值為 443 ℃,換算的 Ro值在 0.71～1.05之間波動, 表明嫩三段和嫩四段沉積屬于成熟階段。

松遼盆地嫩三段和嫩四段樣品的總有機碳含量相差較大, 嫩三段的 TOC為 1.37%～2.52%, 而嫩四段的TOC均小于1%。嫩三、四段巖石樣品中可溶有機質(zhì)族組分組成中瀝青質(zhì)所占比重最高, 整體上呈瀝青質(zhì) ＞ 非烴 ＞ 飽和烴 ＞ 芳烴的順序。其中瀝青質(zhì)占可溶有機質(zhì)的比例為 21.1%～54.9%, 非烴占15.4%～27.8%, 飽和烴占12.7%～19.2%, 芳烴占1.7%～11.0%, 且芳烴占可溶有機質(zhì)的比例隨深度的增大而增加, 顯示沉積有機質(zhì)處于常規(guī)的成熟演化序列。

圖2 嫩三段和嫩四段巖芯樣品圖Fig.2 Photo images of the core samples from the third and fourth members of Nenjiang Formation (K2n3and K2n4)

在圖 3所示的飽和烴總離子流色譜圖上, 正構(gòu)烷烴組成分布隨深度變化明顯。嫩三段樣品飽和烴正構(gòu)烷烴呈單峰型分布, 主峰碳數(shù)為 nC16或 nC15;高碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對豐度很低, 且隨著碳數(shù)增加其相對豐度逐漸降低。嫩四段樣品正構(gòu)烷烴呈單峰型分布, 主峰碳分別為 nC15、nC17或 nC19; 高碳數(shù)部分相對豐度很低, 僅在嫩四段下部有個別樣品的高碳數(shù)正構(gòu)烷烴豐度略有增高, 且呈現(xiàn)較弱的奇碳數(shù)優(yōu)勢。從正構(gòu)烷烴組成分布來看, 嫩三段和嫩四段主要以低碳數(shù)正構(gòu)烷烴占優(yōu)勢, 顯示了藻類等低等水生生物輸入占優(yōu)的特征[11]; 嫩四段下部高碳數(shù)正構(gòu)烷烴豐度的增加指示陸源高等植物有機質(zhì)輸入有一定程度的增加[12]。另外, 嫩三段和嫩四段樣品高碳數(shù)正構(gòu)烷烴的分布均呈奇碳優(yōu)勢, CPI比值均大于1、平均值為1.59, 指示了一定的陸源有機質(zhì)輸入。

圖4顯示, TOC與Pr/Ph比值在垂向上呈現(xiàn)相同的變化趨勢, 即從嫩三段底部到嫩四段頂部(從下至上)呈逐漸降低的趨勢。嫩三段樣品具姥鮫烷優(yōu)勢,Pr/Ph比值在 2.06～4.20之間; 而嫩四段大多數(shù)樣品具姥鮫烷優(yōu)勢, Pr/Ph比值在0.95～2.35之間變化。高的姥植比(＞ 3)可能反映了嫩三段陸源有機質(zhì)的輸入,而Pr/Ph比值在0.8～2.5之間, 不能單獨用于指示古沉積環(huán)境條件[13]。嫩三段大多數(shù)樣品的 Pr/Ph比值介于2～3之間, 僅有底部兩個樣品的Pr/Ph比值大于3; 由于嫩三段樣品巖性以黑色、灰色泥巖為主, 高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(植物葉蠟)豐度較低, 因此高的姥植比可能反映了嫩三段的沉積埋藏條件有利于姥鮫烷的形成。而嫩四段的Pr/Ph比值在0.95～2.35之間變化, 該層段以粉砂巖為主且 TOC含量低, 可能反映了具有較強水動力條件下的氧化沉積環(huán)境。

3.2 多環(huán)芳烴化合物組成分布特征

表1 嫩三段和嫩四段樣品熱解參數(shù)Table 1 Sampling information and pyrolysis parameters of the core samples from Nenjiang Formation

圖3 嫩三段和嫩四段飽和烴在垂向上的分布Fig.3 The chromatograms of aliphatic hydrocarbon fractions in the core samples of Nenjiang Formation

在松遼盆地嫩三段和嫩四段樣品中檢出了多種較高豐度的3～6環(huán)芳烴化合物(如圖5), 主要包括菲(P)、甲基菲(MP)、惹烯(Ret)苝、(Pery)、螢蒽(Fla)、芘(Py)、苯并 a 蒽(BaAn)、? (Chry)、苯并螢蒽(Bflas)、苯并e芘(BePy)、苯并a芘(BaPy)、茚并芘(InPy)、苯并[g, h, j]苝(BghiP)、暈苯(Cor)等, 其相對豐度在垂向上變化很大。

圖4 CPI指數(shù)與TOC、Pr/Ph在嫩三段和嫩四段垂向上的關(guān)系圖Fig.4 Profile variation of CPI, TOC and Pr/Ph ratio in the core samples of Nenjiang Formation

表2 多環(huán)芳烴化合物比值表Table 2 Ratios of polycyclic aromatic hydrocarbon compounds

嫩三段多環(huán)芳烴化合物中菲系列和惹烯的相對豐度較高, 茚并芘、苯并[g, h, i]苝、暈苯等化合物相對豐度很低, 僅在部分樣品中檢出; 苝化合物具有一定的豐度且垂向上變化不大。嫩四段下部樣品中 苝 的相對豐度很高, 在離子色譜圖上(m/z=252)具有最高峰值(圖5b); 螢蒽、芘、茚并芘、苯并[g, h, i]苝、暈苯等的相對豐度比嫩三段高而比嫩四段中上部低。嫩四段中部的多環(huán)芳烴以菲和芘為主, 茚并芘、苯并[g, h, i]苝、暈苯等化合物相對豐度較高; 嫩四段上部以菲、螢蒽和苯并螢蒽等化合物占優(yōu), 茚并芘、苯并[g, h, i]苝、暈苯等5～6環(huán)芳烴化合物也有一定的相對豐度, 苝而也具有較高的相對豐度。

多環(huán)芳烴化合物相對豐度比值在垂向上也有較大變化。如表2所示, Fla/(Py+Fla)比值在嫩三段均大于 0.5, 嫩四段在 0.44～0.69之間, 但個別樣品中該比值可低至0.36。茚并芘和苯并[g, h, i]苝僅在嫩三段個別樣品中檢出, 且 InPy/(BghiP+InPy)比值小于0.2; 嫩四段所有樣品中均檢測到較高豐度的茚并芘和苯并[g, h, i]苝, InPy/(BghiP+InPy)比值為0.23～0.33, 并具有自下而上逐漸升高的趨勢。苯并a蒽和?在嫩四段所有樣品中均有檢出, 但僅在嫩三段的兩個樣品中檢出, 所有樣品中 BaAn/(BaAn+Chry)比值大于0.35, 并在嫩四段具有自下而上先增加后降低的趨勢。

3.3 嫩三段和嫩四段多環(huán)芳烴化合物成因來源

螢蒽、芘、苯并a蒽、苯并螢蒽、苯并e芘、苯并a芘、茚并芘、苯并[g, h, j]苝、暈苯等多環(huán)芳烴化合物多被認(rèn)為是陸源生物質(zhì)燃燒的產(chǎn)物, 但有機質(zhì)在沉積成巖改造過程中也可能產(chǎn)生這些化合物[14]。

已有研究認(rèn)為, 當(dāng)Fla/(Py + Fla)比值大于0.5時,指示Fla和Py是生物質(zhì)(草本、木材)或者固體化石燃料燃燒的產(chǎn)物, Fla/(Py + Fla)小于0.4時被認(rèn)為是有機質(zhì)生烴演化形成的, 而比值在0.4～0.5之間被認(rèn)為是混合來源[15–17]。松遼盆地嫩三段Fla/(Py + Fla)比值均大于0.5, 處于生物質(zhì)燃燒來源的比值范圍內(nèi);嫩四段絕大多數(shù)樣品中的 Fla/(Py + Fla)比值大于0.49, 僅有2個樣品該比值較小, 為0.44和0.36。因此, 總體上可以認(rèn)為嫩三段和嫩四段樣品中的螢蒽和芘可能以生物質(zhì)燃燒來源為主。

Yunker et al.[14]用 BaAn/(BaAn + Chry)比值大于0.35指示苯并 a蒽為生物質(zhì)燃燒的產(chǎn)物, 并給出了BaAn/(BaAn + Chry)與Fla/(Py + Fla)的相關(guān)關(guān)系圖。嫩三段和嫩四段所有樣品中BaAn/(BaAn + Chry)比值均大于0.35, 在 BaAn/(BaAn + Chry)和Fla/(Py + Fla)的相關(guān)圖(圖 6)上, 所有樣點都落在燃燒成因的區(qū)域內(nèi), 因此, 樣品中檢測到的苯并a蒽應(yīng)主要為生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物。

圖5 嫩三段和嫩四段多環(huán)芳烴化合物鑒定質(zhì)譜圖(m/z = 178 + 192 + 202 + 228 + 219 + 252 + 276 + 300)Fig.5 Mass chromatograms of PAHs (m/z 178 + 192 + 202 + 228 + 219 + 252 + 276 + 300) in the third and fourth members of Nenjiang Formation

圖6 苯并a蒽散點來源圖(參考Yunker et al. [14])Fig. 6 Cross plot of BaAn/(BaAn+Chry) vs. Fla/(Fla+Py) for source determination (referred to Yunker et al.[14])

另外, InPy/(BghiP + InPy)比值也常被用來指示茚并芘和苯并[g, h, i]苝的成因來源, 當(dāng)該比值大于0.5時指示其為生物質(zhì)(草本、樹木)燃燒的產(chǎn)物, 比值小于 0.2時指示為沉積有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化的產(chǎn)物,而當(dāng)該比值介于0.5～0.2之間時指示為混合來源[18]。松遼盆地嫩三段樣品中 InPy/(BghiP + InPy)比值小于0.2, 故應(yīng)是有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化成因的; 嫩四段的樣品中該比值都處于0.5～0.2之間, 顯示茚并芘和苯并[g, h, i]苝應(yīng)是混合成因的, 即有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化和生物質(zhì)燃燒成因?qū)ζ渚胸暙I(xiàn)。

苯并螢蒽和苯并e芘被認(rèn)為是最具代表性的生物質(zhì)燃燒的原始產(chǎn)物[19]。不像其他燃燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴化合物, 苯并螢蒽和苯并e芘具有很強的抗氧化性, 在沉積后期也不易發(fā)生烷基化作用[20–21], 故常被用來作為指示森林大火或煤火的生物標(biāo)志物[19]。暈苯是六環(huán)芳烴化合物, 曾有研究表明其為古植被高強度燃燒的產(chǎn)物, 由生物質(zhì)在高溫燃燒過程中高度環(huán)化而成[22]。嫩三段和嫩四段中苯并螢蒽、苯并芘和暈苯都具有一定豐度, 它們應(yīng)該是生物質(zhì)燃燒的產(chǎn)物。

盡管生物質(zhì)的不完全燃燒可以產(chǎn)生菲、甲基菲、?等化合物[23], 但它們被認(rèn)為主要來源于成巖作用過程中沉積有機質(zhì)的成熟轉(zhuǎn)化。嫩三段和嫩四段樣品中菲、甲基菲、?總體在垂向上的相對豐度變化不大, 且與指示燃燒來源的多環(huán)芳烴化合物在垂向上的組成分布沒有相關(guān)性, 因此這些化合物應(yīng)主要是有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化的產(chǎn)物。

惹烯被認(rèn)為是樹脂中的松香酸在成巖過程中轉(zhuǎn)化的產(chǎn)物[24], 但也可能由高等植物燃燒產(chǎn)生[25–26]。圖 5顯示, 嫩四段上部螢蒽、芘、苯并螢蒽等燃燒成因的多環(huán)芳烴化合物相對豐度比較高, 而惹烯的相對豐度很低; 但嫩三段中惹烯相對豐度很高, 而指示燃燒來源的多環(huán)芳烴化合物相對豐度較嫩四段低。因此, 惹烯的豐度與燃燒成因的多環(huán)芳烴化合物相關(guān)性不大。另一方面, 嫩三段樣品中惹烯化合物的豐度遠(yuǎn)高于嫩四段, 這可能與嫩三段地層中松柏類植物花粉含量比嫩四段高, 且隨地層由老到新(自下而上)花粉含量逐漸降低的變化趨勢相一致[27],說明嫩三、四段中惹烯可能主要是高等植物中的樹脂類化合物成巖轉(zhuǎn)化的產(chǎn)物。

化合物在早期被認(rèn)為是陸源高等植物輸入的指征[28], 即是成巖過程中有機質(zhì)轉(zhuǎn)化形成的[29]。近期的研究顯示, 濕潤氣候條件下活躍的木質(zhì)降解真菌包含的醌類化合物具有與 苝 相似的分子結(jié)構(gòu),因而被認(rèn)為可能是的先質(zhì)化合物[30–31]。幾乎所有樣品中均檢出了, 嫩 四段樣品中 苝 的豐度較嫩三段高, 特 別是嫩四段下部的相對豐度很高; 苝的相對豐度在垂向上的變化與高等植物來源的惹烯和生物質(zhì)燃燒來源的多環(huán)芳烴化合物的變化均不一致(圖5), 因而其可能與某種特殊陸源的輸入有關(guān)。

綜上所述, 嫩江組三、四段中檢出的多環(huán)芳烴化合物的成因來源可以概括為以下四個方面: 生物質(zhì)燃燒、有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化、特定生物來源、生物質(zhì)燃燒和成巖轉(zhuǎn)化混合來源。生物質(zhì)燃燒成因的化合物主要有螢蒽、芘、苯并螢蒽、苯并a蒽、苯并e芘、暈苯; 有機質(zhì)成巖轉(zhuǎn)化生成的化合物有菲、甲基菲、?以及嫩三段中的并和苯并[g, h, i]; 特定生源母質(zhì)來源的化合物主要是和惹烯; 生物質(zhì)燃燒和成巖轉(zhuǎn)化混合來源的有嫩四段中的茚并芘和苯并[g, h, i]苝。

3.4 多環(huán)芳烴化合物的古氣候環(huán)境意義

前人通過對嫩江組孢粉組合的分析發(fā)現(xiàn), 喜溫濕的植物孢粉數(shù)量在嫩江組頂部下降, 而代表干旱炎熱的孢粉含量逐漸上升[32], 這表明草本植物在嫩江組頂部呈逐漸增加的趨勢, 而常綠闊葉植物、灌木和松柏類植物相應(yīng)減少[27], 因而認(rèn)為在嫩江組頂部沉積時期, 松遼盆地發(fā)生了由溫濕氣候向干熱氣候的轉(zhuǎn)變。

嫩三段中苯并螢蒽、苯并a蒽等生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴化合物相對豐度較低, 且只有個別樣品中檢測到生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生的六環(huán)芳烴化合物暈苯, 表明高強度生物質(zhì)燃燒發(fā)生的頻率比較低[18];高等植物樹脂類有機質(zhì)來源的惹烯和菲、甲基菲等成巖轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的多環(huán)芳烴化合物相對豐度較高, 指示嫩三段沉積時期可能處于有利于木本植物發(fā)育的較溫濕的氣候狀態(tài)。嫩四段螢蒽、芘、苯并螢蒽、苯并a蒽等生物質(zhì)燃燒來源的多環(huán)芳烴化合物相對豐度較嫩三段的高, 指示高強度燃燒成因的暈苯等化合物的豐度也明顯增加, 表明高強度生物質(zhì)燃燒頻發(fā)。因而, 嫩四段沉積時期生物質(zhì)燃燒事件發(fā)生的頻率較嫩三段沉積時期高, 同時嫩四段樣品中惹烯豐度明顯降低, 這表明松柏類植物輸入減少, 與嫩江組植被類型的研究結(jié)果相契合[27], 可能反映了嫩四段沉積時期相對干熱的氣候特征。綜上所述, 嫩江組頂部沉積時期的氣候可能呈現(xiàn)逐漸干旱的過程。

4 結(jié) 論

松遼盆地嫩江組嫩三段的有機質(zhì)豐度較嫩四段高,嫩三段的TOC為1.37～2.52%, 而嫩四段的TOC均小于1%。嫩三段和嫩四段樣品中正構(gòu)烷烴組成分布呈單峰型, 低碳數(shù)正構(gòu)烷烴占優(yōu)勢, 顯示了藻類等低等水生生物有機質(zhì)輸入為主的特征。嫩四段下部樣品中高碳數(shù)正構(gòu)烷烴豐度增加且呈奇碳優(yōu)勢, 表明嫩四段下部沉積時期陸生高等植物來源有機質(zhì)輸入有所增加。

嫩三段和嫩四段檢出了螢蒽、芘、苯并螢蒽、苯并a蒽、苯并e芘、暈苯、茚并芘、苯并[g, h, i]苝、菲、甲基菲、? 、 惹烯和等多種較高豐度的多環(huán)芳烴化合物。嫩三段相關(guān)多環(huán)芳烴化合物比值參數(shù)范圍為BaAn/(BaAn + Chry) ＞ 0.35、Fla/(Py +Fla) ＞ 0.5 和 InPy/(BghiP + InPy) ＜ 0.2; 而嫩四段為BaAn/(BaAn + Chry) ＞ 0.35、Fla/(Py + Fla) ＞ 0.4 和InPy/(BghiP + InPy)比值處于0.5～0.2之間。這些比值參數(shù)范圍顯示螢蒽、芘、苯并螢蒽、苯并a蒽、苯并e芘、暈苯等多環(huán)芳烴化合物主要來源于生物質(zhì)的不完全燃燒; 菲、甲基菲、、惹烯、以及

嫩三段檢測到的茚并芘和苯并[g, h, i]可能主要來自于原始有機質(zhì)輸入及其成熟轉(zhuǎn)化;和惹烯主要是與特定生源母質(zhì)有關(guān)的化合物; 而嫩四段中的茚并芘和苯并[g, h, i]主要是生物質(zhì)燃燒和成巖轉(zhuǎn)化的混合來源。多環(huán)芳烴化合物成因來源及在垂向上豐度的變化反映了嫩三段和嫩四段沉積時期古氣候逐漸由相對溫濕向干旱的轉(zhuǎn)變。

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