劉丹，張圣虎，劉濟寧,*，姚成，石利利

1. 環(huán)境保護部南京環(huán)境科學(xué)研究所，南京 210042 2. 南京工業(yè)大學(xué)理學(xué)院，南京 210009

南京地區(qū)PCB52多介質(zhì)遷移歸趨行為模擬及環(huán)境風(fēng)險評價

劉丹1,2，張圣虎1，劉濟寧1,*，姚成2，石利利1

1. 環(huán)境保護部南京環(huán)境科學(xué)研究所，南京 210042 2. 南京工業(yè)大學(xué)理學(xué)院，南京 210009

運用多介質(zhì)逸度模型對PCB52在南京地區(qū)空氣、水體、土壤和沉積物中的濃度分布與多介質(zhì)間的遷移、歸趨行為進行模擬研究并分析PCB52在研究區(qū)域環(huán)境多介質(zhì)間的遷移通量，確定其在環(huán)境中的主要遷移過程；結(jié)合文獻中的監(jiān)測數(shù)據(jù)，對模型的可靠性進行驗證；對模型的輸入?yún)?shù)進行靈敏度分析；通過模擬濃度與實際濃度的對比，表明模型在該地區(qū)具有很好的適用性。結(jié)果表明，環(huán)境系統(tǒng)達到平衡時，PCB52在沉積物中的含量占其在環(huán)境系統(tǒng)總含量的96.12%；PCB52從環(huán)境系統(tǒng)中的消失途徑主要為空氣平流輸出和空氣降解；環(huán)境溫度和空氣平流輸入是影響化合物在環(huán)境相中濃度分布的最主要因素。此外，PCB52初步的生態(tài)風(fēng)險評價表明其對生態(tài)環(huán)境未構(gòu)成嚴重威脅，但潛在危害仍不容忽視。

PCB52；遷移歸趨；多介質(zhì)模型；風(fēng)險評價

多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)是目前污染嚴重的持久性有機污染物(POPs)之一[1-4]，由于具有優(yōu)良的化學(xué)惰性、不可燃性和抗熱性，20世紀70年代前曾被廣泛應(yīng)用于化工、電力工業(yè)和塑料工業(yè)等領(lǐng)域。目前，全球絕大多數(shù)國家停止生產(chǎn)和禁止使用PCBs，雖然我國也已經(jīng)禁止生產(chǎn)和使用PCBs，但是由于我國PCBs貯存量較大，相應(yīng)的處置技術(shù)與保管措施還不完善，導(dǎo)致環(huán)境污染問題比較嚴重，給人體健康和生態(tài)系統(tǒng)造成了潛在的威脅[5-6]。

長江三角洲地區(qū)是我國工農(nóng)業(yè)發(fā)達、人口密集的區(qū)域之一，同時也是我國典型的PCBs污染區(qū)[7]，而南京作為長江下游承東啟西的樞紐城市，南臨浙江，東濱上海，不僅容易受到周邊工業(yè)化程度較高城市的污染影響，而且區(qū)域內(nèi)有多家電機工廠、造紙廠和塑料廠，這些潛在的污染源也會造成PCBs的環(huán)境污染，因此，對南京地區(qū)PCBs歸趨行為的研究，對于了解南京地區(qū)PCBs歸趨行為規(guī)律及生態(tài)風(fēng)險具有重要影響。國內(nèi)外已有較多PCBs環(huán)境歸趨行為的相關(guān)研究，Devi等[8]對印度某地區(qū)的PCBs含量進行研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在檢測的PCBs同系物中，PCB52的檢出濃度最高，其在空氣中的濃度為(0.96～1.6)×10-10mg·m-3，而在土壤中的濃度是空氣中的2～3倍。Pan等[9]研究結(jié)果表明PCB52在滇池水體和沉積物中的濃度分別為(1.3～7.2)×10-5mg·m-3，(0.6～2.4)×10-3mg·g-1，其含量僅次于PCB28。Donald Mackay的逸度模型也被廣泛的應(yīng)用于污染物歸趨行為的研究[10]。Mackay等[11]應(yīng)用多介質(zhì)逸度模型模擬PCB180在丕平湖和安大略湖的環(huán)境歸趨行為，結(jié)果發(fā)現(xiàn)PCB180在不同的湖泊中表現(xiàn)出不同的趨勢，主要原因在于降解半衰期和空氣-水分配系數(shù)的不同。國內(nèi)學(xué)者李英明等[12]研究東北某鋼鐵廠及其附近地區(qū)PCBs的遷移規(guī)律和交換通量，構(gòu)建的模型較好地揭示該地區(qū)PCBs的遷移規(guī)律。蓋楠等[13]通過測定若爾蓋地區(qū)不同季節(jié)和海拔的大氣和土壤樣品，結(jié)果發(fā)現(xiàn)無論是冬季還是夏季，PCB28和PCB52的檢出率都是最高，同時構(gòu)建的模型模擬該地區(qū)環(huán)境介質(zhì)中PCBs的遷移過程。目前，尚未見利用逸度模型對南京地區(qū)PCBs歸趨規(guī)律的研究報道。因此，本文擬運用Mackay的三級多介質(zhì)逸度模型方法，針對環(huán)境中檢出率和檢出濃度較高的PCB52在南京地區(qū)各環(huán)境介質(zhì)中的主要遷移過程進行模擬，分析PCB52在南京地區(qū)的遷移規(guī)律和濃度分布，并在此基礎(chǔ)上對南京地區(qū)環(huán)境介質(zhì)中的PCB52進行初步的生態(tài)風(fēng)險評價，為該地區(qū)的持久性有機污染物控制和風(fēng)險評價提供科學(xué)依據(jù)[14-15]。

1 研究方法(Research method)

1.1 研究區(qū)域簡介

南京地處長江下游中部地區(qū)，位于北緯31°14″至32°37″，東經(jīng)118°22″至119°14″，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，雨量充沛，年降水1 200 mm，四季分明，夏季盛行東南風(fēng)，冬季盛行西北風(fēng)，年平均溫度15.3 °C。全市土地面積6 597 km2，長江南京段長度約97 km，江南有秦淮河，江北有滁河，為南京市境內(nèi)2條主要長江支流，其河谷平原為重要農(nóng)業(yè)區(qū)[16]。

1.2 模型框架

三級多介質(zhì)環(huán)境逸度模型模擬的是穩(wěn)態(tài)、非平衡、流動的環(huán)境系統(tǒng)下，假定物質(zhì)在各環(huán)境相間處于非平衡狀態(tài)，模型中考慮污染物的穩(wěn)態(tài)輸入、輸出和在各個環(huán)境相內(nèi)發(fā)生的反應(yīng)，以及物質(zhì)在相鄰環(huán)境相間的擴散與非擴散過程[11]。本文構(gòu)建的PCBs多介質(zhì)逸度模型的基本框架如圖1所示[17]。模型將整個研究區(qū)域分為空氣、水、土壤和沉積物四個主環(huán)境相，每個主相又由若干個子相組成，其中空氣相包括氣相和氣溶膠，水體相包括水相和懸浮顆粒物，土壤相包括固相、水相和氣相，沉積物相包括固相和水相。

根據(jù)穩(wěn)態(tài)假設(shè)和質(zhì)量平衡關(guān)系，其質(zhì)量平衡方程組可用如下形式表示：

(1)空氣

df1/dt=(E1+GA1CB1+f2D21+f3D31-f1(D12+D13+DR1+DA1))/V1Z1

(2)水

df2/dt=(E2+GA2CB2+f1D12+f3D32+f4D42-f2(D21+D24+DR2+DA2))/V2Z2

(3)土壤

df3/dt=(E3+f1D13-f3(D31+D32+DR3))/V3Z3

(4)沉積物

df4/dt=(E4+f2D24+f3D31-f4(D42+DR4+DA4))/V4Z4式中：Ei為化合物向環(huán)境的排放速率，mol·h-1；GA為平流流入速率，m·h-1；CBi為平流流入濃度，mol·m-3；DRi為反應(yīng)速率D值，mol·(pa·h)-1；DAi為平流流速D值，mol·(pa·h)-1；V為環(huán)境相體積，m3；Z為逸度容量，mol·m-3·pa；f為逸度，pa；i=1～4，分別表示空氣相、水相、土壤相和沉積物相。穩(wěn)態(tài)非平衡模型可以表述為df/dt=0的形式。具體的符號意義參照文獻[10]。

圖1 多介質(zhì)逸度模型概念圖注：遷移通量的數(shù)值均為-lg T(mol·h-1)。Fig. 1 Mechanisms incorporated into the multimedia fugacity mode1Note: All values of transfer fluxes are defined as -1g T(mol·h-1).

1.3 過程和參數(shù)識別

PCB52在環(huán)境系統(tǒng)中所涉及的環(huán)境相和基本的環(huán)境過程為：氣相所涉及的環(huán)境過程主要有污染源排放、鄰近區(qū)域的平流流入和流出、土壤和水界面的擴散、降解過程、懸浮顆粒的干濕沉降、向土壤和水的擴散；水相所涉及的環(huán)境過程主要有污染源排放、鄰近水相的平流流入和流出、氣-水界面的擴散、氣相中顆粒物的干濕沉降、土壤徑流、水-沉積物界面的擴散、沉降和再懸浮以及自身的降解過程；土壤相所涉及的環(huán)境過程主要有污染源排放、地表徑流的流入和流出，氣-土壤界面的擴散，降雨氣相中顆粒物的干濕沉降土壤水相水的滲漏和自身的降解過程；沉積物相所涉及的環(huán)境過程主要有水-沉積物界面的擴散、沉降和再懸浮。

收集的數(shù)據(jù)包括用于模擬計算和模擬驗證的2套數(shù)據(jù)，模型計算的參數(shù)分為PCB52的物理化學(xué)參數(shù)(表1)、南京地區(qū)的主要環(huán)境參數(shù)(表2)以及PCB52排放參數(shù)(表3)。用于模型驗證的數(shù)據(jù)來自于文獻。我國于1965年開始生產(chǎn)多氯聯(lián)苯，到20世紀80年代初國內(nèi)基本已停止生產(chǎn)PCBs，因此本文所研究的環(huán)境系統(tǒng)中假設(shè)沒有直接污染源[18]。大氣相中的污染源全部來自于上風(fēng)向大氣的輸入，采用南京夏季上風(fēng)向地區(qū)空氣中PCB52的濃度作為模型中大氣平流輸入污染源濃度，用GA1CB1表示；水體平流輸入濃度參考長江口水體中PCB52的濃度，用GA2CB2表示；土壤相和沉積物相不直接輸入[19]。

表1 PCB52主要物理化學(xué)性質(zhì)(25 ℃)[20]Table 1 Main physicochemical properties of PCB52 (25 ℃)[20]

注：“-”表示無量綱。

Note: “-”represents dimensionless parameter.

表2 南京地區(qū)主要環(huán)境參數(shù)Table 2 The environmental parameters of Nanjing

注：*表示實驗測得數(shù)據(jù)。

Note:*obtained from experiments.

表3 南京地區(qū)PCB52的排放參數(shù)Table 3 Emission parameters of PCB52 in Nanjing

1.4 模型求解與驗證

用Matlab編程對上述方程進行求解，計算出PCB52在各環(huán)境相中的濃度，將其與文獻中的實測濃度進行比較，驗證模型結(jié)果，分析模型的可靠性和準確性。多介質(zhì)模型是由方程和參數(shù)組成的，由于環(huán)境的復(fù)雜性和可變性，隨著時間的推移，模型參數(shù)不可避免地會發(fā)生變化。因此，在研究過程中為了評價輸入?yún)?shù)對模型輸出結(jié)果的影響，對模型進行必要的靈敏度分析。

2 結(jié)果與討論(Results and discussions)

2.1 模型驗證及濃度分布

為驗證模型的適用性，從文獻中搜集了PCB52在南京地區(qū)大氣、水、土壤和沉積物的實測濃度，對模型的實測值和模擬值進行比較。由于缺乏研究區(qū)域內(nèi)的測試數(shù)據(jù)，故參考了研究區(qū)域周圍地區(qū)的測試數(shù)據(jù)[23-26]，大氣中PCB52的濃度為7.4×10-7mg·m-3，水體中PCB52的濃度為6.0×10-5mg·m-3，土壤中PCB52的濃度為3.0×10-9mg·g-1，沉積物中PCB52的濃度為7.9×10-6mg·g-1。經(jīng)過模擬計算，PCB52在大氣、水、土壤和沉積物相間的濃度分別為7.3×10-7mg·m-3、3.2×10-6mg·m-3、1.4×10-6mg·g-1和6.2×10-6mg·g-1。圖2為該區(qū)域PCB52的實測濃度和模擬濃度的對比。由于區(qū)域環(huán)境的復(fù)雜性使模型受到不確定因素的影響，模型預(yù)測值與實測值在同一數(shù)量級內(nèi)均認為合理[27-28]，本次模擬結(jié)果只有土壤相濃度殘差略高于一個對數(shù)，其余各相濃度殘差均控制在一個對數(shù)范圍內(nèi)，說明模擬值與實測值具有較好的一致性，表明所建立的三級多介質(zhì)逸度模型適用于PCB52在南京地區(qū)各環(huán)境相濃度分布的模擬計算。

模擬結(jié)果還表明，當(dāng)系統(tǒng)達到穩(wěn)態(tài)時，PCB52在環(huán)境各相中的濃度分布為沉積物>土壤>水體>大氣，總量分布為沉積物>土壤>大氣>水體。在大氣、水體、土壤和沉積物相的量占總量的比例分別為：0.67%、0.01%、3.20%和96.12%。其中沉積物是PCB52最主要的儲庫，幾乎占據(jù)了整個環(huán)境系統(tǒng)中總量。由于PCB52是一種疏水性化合物，使其更容易吸附在沉積物和土壤中而不利于遷移，且PCB52在水體中有直接的輸入污染源，隨著水-沉積物界面的擴散和沉降過程而進入沉積物，使得PCB52主要分布于沉積物中[29-30]。

2.2 相間遷移通量和主要遷移過程

PCB52在空氣、水體、土壤和沉積物相間的遷移過程主要包括：在氣相中，輸入過程以空氣的平流輸入為主，輸出過程以空氣的平流輸出為主；在水體中，輸入過程以空氣-水界面的干濕沉降為主要途徑，輸出則以水-空氣界面的擴散為主；土壤相的大氣中顆粒物的干濕沉降和雨水溶解為主要輸入途徑，輸出途徑以土壤-大氣界面的擴散為主；在沉積物相中，污染物來源為水體-沉積物間的擴散、沉降和再懸浮，消失途徑為沉積物相降解。

PCB52在環(huán)境中的遷移通量如圖3所示。由圖可知，輸入途徑主要是空氣的平流輸入，輸出途徑主要是空氣的平流輸出，其界面遷移過程主要空氣-土壤沉降、土壤-空氣揮發(fā)和水-空氣揮發(fā)[31]。

2.3 靈敏度分析

靈敏度分析是一種分析模型的輸出結(jié)果對參數(shù)變化的敏感程度的方法，根據(jù)靈敏度系數(shù)的絕對值大小可以判斷輸入?yún)?shù)對輸出結(jié)果的影響程度，符號的正負則表明參數(shù)對輸出結(jié)果的影響方向，即正值表示輸出結(jié)果隨輸入?yún)?shù)的增加而增加，負值則反之。本文通過對 58個主要模型輸入?yún)?shù)(除常數(shù)外)的靈敏度分析表明：影響大氣相中PCB52濃度的參數(shù)主要有環(huán)境溫度、降雨量、亨利常數(shù)和液態(tài)蒸發(fā)焓，靈敏度系數(shù)分別為-19.5%、-9.0%、8.3%和6.7%，如圖4所示；影響水體相中PCB52大氣平流速率、水體中降解速率常數(shù)、環(huán)境溫度和沉積物空隙水分子有效擴散系數(shù)，靈敏度系數(shù)分別為18.4%、16.4%、16.0%和-1.4%，如圖5所示；影響土壤相中PCB52濃度的因素主要有土壤中降解速率常數(shù)、大氣平流速率、大氣平流濃度和環(huán)境溫度，靈敏度系數(shù)分別為18.2%、16.5%、14.1%和1.2%，如圖6所示；影響沉積相中PCB52濃度的因素主要有沉積物中降解速率常數(shù)、大氣平流速率、水體中降解速率常數(shù)和分子在沉積物中擴散路徑長，靈敏度系數(shù)分別為13.7%、10.0%、10.0%和-6.9%，如圖7所示。由此可知，對關(guān)鍵性模型參數(shù)可靠性的保證也是對模擬結(jié)果可靠性的保證[32]。

2.4 環(huán)境風(fēng)險評價

目前，美國環(huán)境保護局(United States Environmental Protection Agency, USEPA)大多采用風(fēng)險熵值法進行風(fēng)險評估，即利用多介質(zhì)逸度模型估算出的預(yù)測暴露濃度(predicted environmental concentration, PEC)與預(yù)測無效應(yīng)濃度值(predicted no effect concentration, PNEC)相比，獲得目標(biāo)污染物的風(fēng)險熵值(risk quotient, RQ)，如果計算得到的RQ值<1，那么就說明這種化學(xué)品生態(tài)風(fēng)險低，不需要作進一步的評估；反之，如果任何一種生物級別計算得到的RQ值均>1，那么需要進行更高層次的風(fēng)險評估，以確定其風(fēng)險是否可接受或不可接受，并根據(jù)生態(tài)風(fēng)險評估結(jié)果指導(dǎo)風(fēng)險減少措施的制定[32-33]。

圖3 PCB52在環(huán)境中的遷移通量Fig. 3 Transfer fluxes of PCB52 in the environment

圖4 氣相中PCB52濃度的靈敏度分析Fig. 4 Sensitivities of PCB52 concentration in air

圖5 水相中PCB52濃度的靈敏度分析Fig. 5 Sensitivities of PCB52 concentration in water

圖6 土壤相中PCB52濃度的靈敏度分析Fig. 6 Sensitivities of PCB52 concentration in soil

圖7 沉積物相中PCB52濃度的靈敏度分析Fig. 7 Sensitivities of PCB52 concentration in sediment

表4 南京地區(qū)PCB52的生態(tài)風(fēng)險熵Table 4 The ecological risk quotient of PCB52 in Nanjing

注：AF為評估因子，PNEC為預(yù)測無效應(yīng)濃度值，PEC為預(yù)測暴露濃度，RQ為風(fēng)險熵值。

Note: AF stands for assessment factor; PNEC stands for predicted no effect concentration; PEC stands for predicted environmental concentration; RQ stands for risk quotient.

為正確對南京地區(qū)PCB52進行初步的生態(tài)風(fēng)險評價，選擇蚯蚓作為陸生生物受體，大型溞類作為水生生物受體，根據(jù)US EPA的ECOTOX數(shù)據(jù)庫[34]中PCB52對生物的急性毒性數(shù)據(jù)，用評估因子(assessment factor, AF) 法[35]，得到其對不同生物的PNEC值(表4)。

由此可知水生和陸生生態(tài)風(fēng)險熵值(RQ為9×10-5和9×10-3)都在可接受范圍內(nèi)，雖然PCB52對生態(tài)環(huán)境未構(gòu)成嚴重威脅，但由于該物質(zhì)的生態(tài)累積效應(yīng)，其潛在危害仍不容忽視。

綜上，多介質(zhì)逸度模型較好地模擬了南京地區(qū)PCB52的遷移和歸趨行為，結(jié)果表明：沉積物是PCB52的主要儲庫，占整個環(huán)境系統(tǒng)總含量的96.12%；PCB52的空氣平流輸入是其主要輸入途徑，而空氣平流輸出和空氣降解是其主要消失途徑，其界面遷移過程主要是空氣-土壤沉降、土壤-空氣揮發(fā)和水-空氣揮發(fā)；模型的靈敏度分析顯示環(huán)境溫度和空氣平流輸入是影響PCB52在環(huán)境相中濃度分布的最主要參數(shù)；PCB52的生態(tài)風(fēng)險熵值(RQ<1=表明其對生態(tài)環(huán)境未構(gòu)成嚴重影響。

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◆

Simulating the Transfer and Fate and Environmental Risk Assessment of PCB52 in Nanjing

Liu Dan1,2, Zhang Shenghu1, Liu Jining1,*, Yao Cheng2, Shi Lili1

1. Nanjing Institute of Environmental Sciences, MEP, Nanjing 210042, China 2. College of Sciences, Nanjing Tech University, Nanjing 210009, China

17 November 2014 accepted 19 January 2015

A multimedia fugacity model was applied to simulate the concentrations distribution, transfer and fate of PCB52 in air, water, soil and sediment of Nanjing Area. Meanwhile, the transfer fluxes between different compartments were analyzed in order to infer the main transfer process. Moreover, the simulated concentrations in air, soil and sediment were compared to monitoring data for validation purpose. Input parameters of the model were tested and the key parameters were identified using sensitivity analysis method. The reliability of the model was verified by the agreement between calculated and measured concentrations. When the system reaches equilibrium, sediment compartments were the main reservoirs of PCB52 in Nanjing area because of the mass fraction of PCB52 was 96.12%. The air advection outflow and air degradation were the major elimination routes for PCB52 in Nanjing. The results of sensitivity analysis in this study also indicated that the temperature and air advection inflow had significant influence on concentrations of PCB52 in various media. The preliminary risk assessment suggested that the PCB52 in the study area might pose little harm to the environment, but the latent damage should not be disregarded.

PCB52; transfer and fate; multimedia model; risk assessment

國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(863計劃)(2013AA06A308)；中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費專項(2014)；科研院所技術(shù)開發(fā)研究專項(2012)

劉丹(1989-)，女，博士，研究方向為多介質(zhì)暴露預(yù)測模型與風(fēng)險評價，E-mail: liudan0809@njut.edu.cn；

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: ljn@nies.org

10.7524/AJE.1673-5897.20141117004

2014-11-17 錄用日期：2015-01-19

1673-5897(2015)2-353-09

X171.5

A

劉濟寧(1977-)，男，博士，副研究員，主要從事化學(xué)品風(fēng)險評估研究工作。

劉丹, 張圣虎, 劉濟寧, 等. 南京地區(qū)PCB52多介質(zhì)遷移歸趨行為模擬及環(huán)境風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2015, 10(2): 353-361

Liu D, Zhang S H, Liu J N, et al. Simulating the transfer and fate and environmental risk assessment of PCB52 in Nanjing [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 353-361(in Chinese)