謝 鋒，曹建主，陳志鵬，董玉杰

（清華大學 核能與新能源技術(shù)研究院，先進核能技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，先進反應堆工程與安全教育部重點實驗室，北京 100084）

HTR-10一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)設計及研究

謝 鋒，曹建主，陳志鵬，董玉杰

（清華大學 核能與新能源技術(shù)研究院，先進核能技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，先進反應堆工程與安全教育部重點實驗室，北京 100084）

在10MW高溫氣冷堆（HTR-10）氦凈化系統(tǒng)中，設計并建造了用于取樣收集一回路放射性石墨粉塵的實驗系統(tǒng)。結(jié)合國外已有的研究結(jié)果，根據(jù)HTR-10氦凈化系統(tǒng)的運行參數(shù)進行了模擬計算。計算結(jié)果表明，該實驗系統(tǒng)能有效過濾收集到的放射性石墨粉塵。所設計的取樣過濾器便于拆卸和后期測量，可實現(xiàn)對放射性石墨粉塵進行長期系統(tǒng)的研究，給出反應堆不同運行工況下一回路氦凈化系統(tǒng)中石墨粉塵及固體裂變核素活度的信息，將為HTR-10高溫氣冷堆裂變產(chǎn)物行為研究提供大量重要的實驗研究數(shù)據(jù)。

10MW高溫氣冷堆；放射性石墨粉塵；氦凈化系統(tǒng)；沉積；取樣過濾器

高溫氣冷堆是國際上公認的具有第4代安全特征的堆型之一［1－3］。球床式高溫氣冷堆中有大量石墨材料，在反應堆運行過程中由于摩擦等相互作用會產(chǎn)生石墨粉塵。這些石墨粉塵上吸附有放射性核素，可沉積結(jié)垢，同時具有很強的流動性，污染一回路管道，給維修和退役造成困難［4］。更為重要的是，如果一回路發(fā)生失冷失壓事故，放射性石墨粉塵再懸浮將會成為重要的源項［5］，是影響球床式高溫氣冷堆安全的因素之一。

對于10MW高溫氣冷堆（HTR-10）不同工況（啟動、低功率、滿功率、停堆等）下一回路裂變產(chǎn)物的種類、活度和放射性粉塵的濃度、粒徑分布等的研究直接關系到球床式高溫氣冷堆的安全性。對球床式高溫氣冷堆一回路放射性石墨粉塵的準確測量一直是國際上的難點。德國曾對Atomgemeinschaft Versuchs Reaktor（AVR）開展過一些實驗研究，給出了該反應堆正常運行和功率變化階段粉塵的情況［4，6－7］。國內(nèi)僅有一些理論計算及基于非放射性石墨粉塵的模擬實驗研究［8－10］。由于AVR和HTR-10在一回路設計及堆芯裝料類型和方式等有所不同，要獲得HTR-10上粉塵相關數(shù)據(jù)，必須在其上開展放射性石墨粉塵的實驗研究。根據(jù)HTR-10的特點［11］，本文在氦凈化系統(tǒng)中設計用于取樣收集一回路放射性石墨粉塵的實驗系統(tǒng)，對反應堆多種工況下一回路中石墨粉塵及裂變核素活度等進行長期系統(tǒng)研究。

1 放射性石墨粉塵研究進展

從理論上而言，核電廠所有系統(tǒng)中的放射性都來自于堆芯的放射性物質(zhì)。在球床式高溫氣冷堆中，從堆芯釋放出來的放射性物質(zhì)隨冷卻劑氦氣載帶到一回路的各個部分。根據(jù)文獻［8］，20年壽期末HTR-10一回路中的重要裂變產(chǎn)物主要有惰性氣體、碘和金屬裂變產(chǎn)物（134Cs、137Cs、89Sr和110Agm）。雖然惰性氣體的放射性活度濃度遠高于固體裂變產(chǎn)物，但由于固體裂變產(chǎn)物會沉積在一回路設備及管道內(nèi)表面上，而惰性氣體則被氦凈化系統(tǒng)不斷去除，因此固體裂變產(chǎn)物對一回路管道及設備的去污、維修和退役工作更為重要。對于固體裂變產(chǎn)物需考慮兩種形態(tài)的傳播：1）直接以原子或分子的形態(tài)從堆芯隨冷卻劑載帶入一回路；2）吸附在石墨粉塵上而后隨冷卻劑載帶入一回路。根據(jù)對AVR的研究［4］，兩種傳播方式都是存在的。由于在高溫氣冷堆一回路中，氦氣為惰性氣體，即使經(jīng)過蒸汽發(fā)生器傳熱管后，其溫度仍在250℃左右，而金屬Cs在常壓下熔點只有28℃，隨溫度的升高，其飽和蒸汽壓隨之增加，在進入氦凈化系統(tǒng)的氦氣中Cs仍可能以原子或分子的形態(tài)存在。而固體裂變產(chǎn)物也可吸附在石墨粉塵上，隨氦氣載帶進入氦凈化系統(tǒng)中。

球床式高溫氣冷堆中的石墨粉塵主要來自燃料元件與裝卸料管道的摩擦及燃料元件之間的碰撞［9］，其上吸附裂變核素，形成一種放射性氣溶膠，給球床式高溫氣冷堆的維修和退役工作帶來很大困難。國際上已公開發(fā)表的關于球床式高溫氣冷堆石墨粉塵的實驗測量及研究數(shù)據(jù)有限。對于AVR，截至1988年底，理論計算石墨粉塵總的產(chǎn)生量約為60kg，產(chǎn)生率約為3kg／a。大部分粉塵沉積在一回路管道和設備的內(nèi)表面上，一些粉塵隨氣流的變化再懸浮。在一回路氦氣中，AVR正常運行工況下石墨粉塵濃度大約為5μg／m3（標準狀況），而在功率變化或啟動階段，粉塵濃度可達到2mg／m3（標準狀況），粉塵上吸附有137Cs、90Sr、110Agm等裂變核素［4，6－7］。

在HTR-10上，迄今沒有開展過放射性石墨粉塵的實驗研究，僅有一些根據(jù)保守條件估計的理論計算或基于非放射性石墨粉塵的模擬實驗研究［9－10］。由于一回路管道中放射性石墨粉塵情況同實際的管道布置、氣流情況（溫度、流速、壓強等）、取樣方法等密切相關，因此必須開展反應堆上放射性石墨粉塵實驗研究才能給出真實可信的研究結(jié)果。根據(jù)文獻［8］估計，HTR-10中大部分固體裂變產(chǎn)物和較大顆粒的放射性石墨粉塵會沉積在蒸汽發(fā)生器傳熱管上。本文設計的一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)的主要目標是過濾收集隨一回路氦氣（溫度約250℃，壓力約3MPa）載帶進入氦凈化系統(tǒng)的較小顆粒的放射性石墨粉塵。這些較小顆粒的放射性石墨粉塵流動性更強，隨氦氣進入到一回路管道中，將會吸附沉積在一回路管道和設備的內(nèi)表面，造成污染，同時在事故情況下將成為重要的源項。

2 實驗系統(tǒng)設計及研究目標

所設計的HTR-10一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)如圖1所示，和氦凈化系統(tǒng)塵埃過濾器形成并聯(lián)回路。

2.1 氦凈化系統(tǒng)及塵埃過濾器簡介

氦凈化系統(tǒng)用于降低一回路氦氣中的化學雜質(zhì)，并去除其中的放射性石墨粉塵和氣態(tài)裂變產(chǎn)物，對高溫氣冷堆的正常運行非常重要。HTR-10氦凈化系統(tǒng)主要包含塵埃過濾器、氧化銅床、分子篩吸附器、低溫吸附器等，其詳細的流程參見文獻［12］。其中塵埃過濾器主要用來濾除氦氣中的石墨粉塵，氧化銅床用來氧化氦氣中的H2（包含氚）、CO等，分子篩吸附器吸附氦氣中的H2O（包含氚水）和CO2，低溫吸附器用活性碳吸附氦氣中的N2、Ar、CH4、Kr和Xe等。氦凈化系統(tǒng)正常的工作溫度和壓力分別為250℃和3MPa，流量為10.5kg／h，對應一回路氦氣總量的5%［12］。

氦凈化系統(tǒng)中塵埃過濾器長約870mm，外徑約256mm，立式安放，外殼承壓，內(nèi)部垂直均勻安置4根燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管狀過濾元件。氦氣從塵埃過濾器頂部進口管流入，經(jīng)過燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管側(cè)面過濾進入到過濾元件內(nèi)部，向下匯合后流出塵埃過濾器。所使用的燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管狀過濾元件的過濾尺寸為5μm，即對粒徑大于等于5μm的粉塵過濾效率可達到98%以上。但塵埃過濾器體積龐大，結(jié)構(gòu)復雜，不便于拆卸和實驗測量，因此必須重新設計放射性石墨粉塵取樣測量實驗系統(tǒng)。

對HTR-10廠房本底和氦凈化系統(tǒng)的一些設備和管道外表面進行了γ劑量率測量，從實測數(shù)據(jù)看，氦凈化系統(tǒng)靠近一回路氦氣流入口的管道和設備具有較高的劑量率，而在塵埃過濾器后管道和設備的劑量率約在本底水平。塵埃過濾器的γ劑量率最高，約為0.60μSv／h，約是本底水平（約0.15μSv／h）的4倍。這說明進入氦凈化系統(tǒng)的氦氣中載帶有放射性物質(zhì)，在塵埃過濾器中存在放射性石墨粉塵，詳細的測量數(shù)據(jù)和研究結(jié)果參見文獻［13］。

2.2 放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)設計

圖1 一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)示意圖Fig.1 Diagram of radioactive graphite dust experimental system in primary loop

放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)（圖1）是從流過蒸汽發(fā)生器傳熱管后進入氦凈化系統(tǒng)中分流出一部分氦氣（溫度約250℃，壓力約3MPa），通過取樣過濾器過濾其中的放射性石墨粉塵。這一設計包含多方面考慮：1）根據(jù)管道和設備γ劑量率的測量結(jié)果，在氦凈化系統(tǒng)入口氦氣中存在放射性石墨粉塵；2）原塵埃過濾器結(jié)構(gòu)復雜，體積龐大，不便于拆卸和測量，而新設計的取樣過濾器體積小（長度約400mm，直徑約100mm），是一種可包含若干過濾元件的多級過濾器；3）進氣口和出氣口的兩個安全3級電動截止閥可提供安全有效的隔離，差壓變送器可提供取樣過濾器兩端阻力狀況，從而推斷粉塵過濾收集情況；4）通過泄壓口可在取樣完成后把實驗系統(tǒng)內(nèi)部氣壓（約3MPa）降低到大氣壓后再拆卸取樣過濾器，保證安全，同時，在實驗系統(tǒng)安裝完畢運行前，通過泄壓口把其中的空氣抽走，避免向主管道中引入雜質(zhì)氣體；5）采用4個手動閥門的設計，隔離主管道和取樣過濾器，防止放射性物質(zhì)外漏，保護人員和環(huán)境；6）取樣過濾器中所有過濾元件放入內(nèi)部腔體中，避免外漏，且每一級之間都用密封圈密封，使氦氣流過過濾元件，對粉塵進行有效過濾。

一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)流程主要分為準備階段、取樣階段和關閉階段。當取樣過濾器等部件安裝完畢后，此時進氣口和出氣口處兩個安全3級電動截止閥關閉，4個手動截止閥打開。泄壓口處的手動截止閥打開，通過抽真空系統(tǒng)對實驗系統(tǒng)內(nèi)的空氣雜質(zhì)進行抽取，待系統(tǒng)真空度至約50Pa，關閉泄壓口處的手動截止閥，準備階段完成。然后打開進氣口和出氣口處的兩個安全3級電動截止閥，使得氦凈化系統(tǒng)主回路管道與實驗回路連通，通過電動調(diào)節(jié)閥調(diào)節(jié)實驗回路的流量到設定值，進入到放射性石墨粉塵的取樣階段。待差壓變送器上的阻力值變化，且便攜式劑量率計從取樣過濾器外部測量到高于本底水平的γ劑量率，確定其上有放射性石墨粉塵時，即進入關閉階段。關閉進氣口和出氣口處的兩個安全3級電動截止閥，一回路放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)與氦凈化系統(tǒng)主管道隔離。而后打開泄壓口處的手動截止閥，待實驗系統(tǒng)泄壓到大氣壓后關閉電動截止閥和4個手動截止閥。待實驗系統(tǒng)溫度降至室溫時，拆卸取樣過濾部分并送往實驗室進行測量分析工作。

2.3 過濾沉積機理研究及后期測量

實驗系統(tǒng)收集的是流入氦凈化系統(tǒng)的一回路氦氣載帶的放射性石墨粉塵，其傳輸、沉積等特性同原子或分子形態(tài)的裂變產(chǎn)物性質(zhì)不同。放射性石墨粉塵的傳輸、沉積和再懸浮性質(zhì)依賴于粉塵粒徑、不同時刻局部氣流流速、管道設備表面狀況等。表1列出理論計算給出的20年壽期末HTR-10一回路管道和設備內(nèi)表面裂變核素沉積的情況，其中131I和137Cs的活度較大。

表1 20年壽期末沉積在HTR-10一回路管道設備內(nèi)表面上的裂變核素活度計算值［8］Table 1 Calculations of activities deposited on inner surface of primary loop of HTR-10 at the end of 20alifetime［8］

對于不同粒徑和速度的粉塵顆粒，其過濾機理不同，主要有擴散、截留、慣性碰撞、重力沉降等。在HTR-10中，理論計算［9］估計粉塵粒徑分布在0.1～10μm，中位直徑（累計粒度分布百分數(shù)達到50%時所對應的粒徑）約為2μm，其主要過濾機理是截留和慣性碰撞。有的研究者已關注放射性石墨粉塵的帶電問題，這可能會影響其傳輸和沉積行為［14］。

要進行有效的放射性石墨粉塵取樣收集，首先必須獲得石墨粉塵隨氦氣流場的傳輸情況。取樣過濾器中氦氣流場分布模擬計算結(jié)果示于圖2。由圖2可見，在最大流量（約10.5kg／h）時，氦氣到第2片過濾元件處成為層流狀態(tài)，而對于10μm以下的顆粒，其軌跡與流線基本一致。對于50μm的顆粒，由于受慣性和重力影響，其運動軌跡明顯偏離流場。如上所述，理論計算給出的HTR-10中石墨粉塵粒徑在0.1～10μm，利用設計的取樣過濾器可實現(xiàn)較為均勻的粉塵過濾，便于制作標準源以實現(xiàn)活度的準確測量。

圖2 取樣過濾器中石墨顆粒隨氦氣流的分布Fig.2 Distribution of graphite particles in helium inside sampling filter

取樣過濾器中擬采用一系列不同過濾尺寸的燒結(jié)不銹鋼粉末過濾元件，包括1、3、5、10和20μm等。此種過濾元件對特定尺寸顆粒的過濾效率可達到98%以上，對其過濾效率的研究將另行論述。

利用HTR-10放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)開展長期系統(tǒng)的研究，多級過濾分離不同粒徑的粉塵顆粒，根據(jù)特征β或γ射線識別不同的裂變核素。圖3示出實驗系統(tǒng)未來的研究目標，將給出反應堆不同運行工況下（啟動、低功率、滿功率、停堆等）多種裂變核素活度和粉塵粒徑的關系，為HTR-10提供大量重要的實驗數(shù)據(jù)和研究結(jié)果。

圖3 放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)研究目標Fig.3 Research objectives of radioactive graphite dust experimental system

3 結(jié)論

開展放射性石墨粉塵研究對于球床式高溫氣冷堆的安全性具有重要意義。本文設計了放射性石墨粉塵實驗系統(tǒng)，并對取樣過濾器中氦氣流場分布進行了模擬計算，結(jié)合已有的關于HTR-10中石墨粉塵粒徑的理論分析，表明所設計的取樣過濾器可實現(xiàn)對放射性石墨粉塵較為均勻的過濾取樣，便于制作標準源以實現(xiàn)活度的準確測量。在HTR-10上利用本實驗系統(tǒng)對放射性石墨粉塵進行長期系統(tǒng)研究，可給出反應堆多種運行工況下一回路固體裂變核素活度及石墨粉塵等信息，將為高溫氣冷堆裂變產(chǎn)物及放射性石墨粉塵研究提供大量重要的實驗研究數(shù)據(jù)。

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Design and Study of Radioactive Graphite Dust Experimental System in Primary Loop of HTR-10

XIE Feng，CAO Jian-zhu，CHEN Zhi-peng，DONG Yu-jie
（Institute of Nuclear and New Energy Technology，Collaborative Innovation Center of Advanced Nuclear Energy Technology，Key Laboratory of Advanced Reactor Engineering and Safety of Ministry of Education，Tsinghua University，Beijing100084，China）

In the helium purification system of 10MW high temperature gas-cooled reactor（HTR-10），an experimental system which could be used to sample the radioactive graphite dust in the primary loop was designed and built.Combined with international research results，a simulation was done according to parameters of the helium purification system of HTR-10.The results indicate that the experimental system can sample the radioactive graphite dust effectively.The sampling filter can be disassembled easily for further measurement，and used to do a long term systematical study on the radioactive graphite dust.It can provide the informations of the graphite dust and the activity of solid fission nuclides in the primary loop in different operation situations，and supply large amount of important experimental data to study the behavior of fission products inHTR-10.

10MW high temperature gas-cooled reactor；radioactive graphite dust；helium purification system；deposition；sampling filter

TL375

：A

：1000-6931（2015）04-0744-06

10.7538／yzk.2015.49.04.0744

2014-01-04；

2014-09-19

國家科技重大專項資助項目（ZX06901）；北京市自然科學基金資助項目（2133063）

謝 鋒（1982—），男，河南洛陽人，助理研究員，博士，物理學專業(yè)