胡 瑞，劉蘊(yùn)韜，王 瑋，劉中孝，李峻宏，高建波，王洪立，陳東風(fēng)

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413)

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中子應(yīng)力譜儀雙聚焦Si單色器設(shè)計(jì)、模擬與測(cè)試

胡 瑞，劉蘊(yùn)韜，王 瑋，劉中孝，李峻宏，高建波，王洪立，陳東風(fēng)*

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413)

本文對(duì)中國(guó)先進(jìn)研究堆中子應(yīng)力譜儀使用的雙聚焦Si單色器進(jìn)行了設(shè)計(jì)、模擬和測(cè)試。采用SIMRES模擬程序確定了單色器垂直曲率及Si片厚度的最優(yōu)值，并得到品質(zhì)因數(shù)與散射角、單色器水平曲率和波長(zhǎng)的依賴關(guān)系。實(shí)際測(cè)試結(jié)果表明，與平板Cu單色器相比，使用雙聚焦Si單色器樣品處中子強(qiáng)度提高了15倍。

雙聚焦Si單色器；中子應(yīng)力譜儀；中子衍射；中國(guó)先進(jìn)研究堆

中國(guó)先進(jìn)研究堆(CARR)旁建造了高分辨粉末、高強(qiáng)度粉末、應(yīng)力、織構(gòu)、四圓、三軸、反射和小角等譜儀，譜儀的分辨和強(qiáng)度是兩個(gè)相互制約的指標(biāo)，使用時(shí)需根據(jù)具體實(shí)驗(yàn)選擇合適的設(shè)置，以獲得期望的強(qiáng)度和分辨。由于提高反應(yīng)堆的中子注量率較困難，因此人們一直希望開(kāi)發(fā)新的部件，采用新的實(shí)驗(yàn)方法以及優(yōu)化譜儀的布局來(lái)達(dá)到提高強(qiáng)度和改善分辨的目的。

從反應(yīng)堆孔道出來(lái)的中子能譜符合麥克斯韋分布，通常利用某種單晶作為單色器，通過(guò)布拉格反射獲取單色的中子束。一直以來(lái)，中子譜儀選用鑲嵌晶體作為單色器。現(xiàn)在發(fā)展了一種新的技術(shù)，通過(guò)彎曲完美晶體，可極大提高樣品處的中子束強(qiáng)度。因?yàn)閺澢昝谰w可在水平方向同時(shí)對(duì)實(shí)空間和動(dòng)量空間進(jìn)行聚焦[1]。中子應(yīng)力譜儀對(duì)強(qiáng)度和分辨率均有較高要求，世界上中子散射實(shí)驗(yàn)室的應(yīng)力譜儀上基本采用完美彎曲Si單晶作為單色器[2-3]，且采用雙聚焦Si單色器在垂直和水平方向?qū)χ凶邮魍瑫r(shí)聚焦，可不必使用Sollar型準(zhǔn)直器。為提高CARR旁中子應(yīng)力譜儀的強(qiáng)度和分辨指標(biāo)，本文設(shè)計(jì)研發(fā)雙聚焦Si單色器，并利用反應(yīng)堆中子束流對(duì)其進(jìn)行測(cè)試，研究譜儀分辨及其與單色中子波長(zhǎng)、單色器水平曲率和散射角的關(guān)系。

1 雙聚焦Si單色器原理和設(shè)計(jì)

目前單色器實(shí)現(xiàn)水平聚焦和垂直聚焦的機(jī)械結(jié)構(gòu)基本有四柱式[4]、琴絲式[5]和氣動(dòng)式[6]3種。利用完美彎曲Si單色器技術(shù)的中子衍射光學(xué)系統(tǒng)(圖1)可使譜儀獲得高的強(qiáng)度和分辨[7-8]。

圖1 使用完美彎曲Si單色器的中子光學(xué)系統(tǒng)Fig.1 Neutron optical system with perfect bending Si monochromator

準(zhǔn)平行入射光束的聚焦條件為：

(1)

要滿足αS=0，則：

(2)

其中：αM、αS分別為入射束和衍射束的發(fā)散角；LM為單色器至樣品的距離；RH為單色器水平曲率半徑；θM為單色器Bragg角；θS為樣品散射角的一半。

從式(1)、(2)可看出：通過(guò)改變Si單色器的水平曲率半徑RH可使αS=0，即被樣品散射后到達(dá)探測(cè)器的中子束是準(zhǔn)平行的，最后的中子計(jì)數(shù)被位置靈敏探測(cè)器記錄。故可通過(guò)改變完美彎曲單色器水平方向的曲率半徑，將譜儀的分辨調(diào)到最好。在實(shí)際應(yīng)用中引入品質(zhì)因數(shù)F描述。

F∝I/FWHM2

(3)

其中：I為衍射峰的積分強(qiáng)度；FWHM為衍射峰的半高寬。

四柱式單色器主要由3部分組成：支撐框架、Si片和驅(qū)動(dòng)彎曲系統(tǒng)(步進(jìn)電機(jī)、減速箱、渦輪蝸桿、偏心軸等)。圖2為中子應(yīng)力譜儀雙聚焦Si單色器的設(shè)計(jì)圖。雙聚焦單色器的水平曲率半徑RH通過(guò)控制支撐框架上步進(jìn)電機(jī)的轉(zhuǎn)動(dòng)，帶動(dòng)減速箱和蝸輪蝸桿(總齒輪比為1 120)驅(qū)動(dòng)偏心軸旋轉(zhuǎn)，在最長(zhǎng)的方向上推動(dòng)Si片彎曲以實(shí)現(xiàn)水平曲率半徑的改變。實(shí)驗(yàn)時(shí)根據(jù)不同起飛角確定一最優(yōu)水平曲率半徑RH。垂直曲率半徑RV則根據(jù)蒙特卡羅模擬結(jié)果，在最常用的中子波長(zhǎng)(0.176 nm)處確定一最優(yōu)值。設(shè)計(jì)中采用5排Si片，每排由10片厚度為0.6 mm的Si片疊加而成。Si片長(zhǎng)270 mm、寬33.8 mm。5排Si片垂直方向組合起來(lái)加上每排Si片間空隙的總高度約為170 mm。

圖2 中子應(yīng)力譜儀雙聚焦Si單色器設(shè)計(jì)圖Fig.2 Design drawing of double focusing Si monochromator of neutron residual stress diffractometer

為在90°散射角附近得到衍射峰，不同材料所需中子波長(zhǎng)大致在0.15～0.20 nm之間。從Si單晶不同晶面所得到不同波長(zhǎng)的強(qiáng)度特性[3]可看出，使用Si(400)和Si(311)晶面可得到強(qiáng)度較高的中子束，其最高強(qiáng)度對(duì)應(yīng)的中子波長(zhǎng)分別為0.17 nm和0.20 nm左右。目前Si(400)和Si(311)這兩個(gè)晶面被大多數(shù)的雙聚焦Si單色器所選用。CARR中子應(yīng)力譜儀不僅用于應(yīng)力分析研究，還需進(jìn)行一些常規(guī)的粉末衍射工作，因此選用Si(311)晶面。該晶面不會(huì)引起二級(jí)反射，其高級(jí)次反射也可忽略不計(jì)[9]。

2 雙聚焦Si單色器模擬

使用6.0.3版本的SIMRES程序[10-12]對(duì)中子應(yīng)力譜儀雙聚焦Si單色器進(jìn)行模擬，此版本既允許模擬在實(shí)空間和動(dòng)量空間的中子通量和分布，又允許模擬分辨函數(shù)。使用此程序模擬晶體衍射的主要優(yōu)點(diǎn)是：1) 描述彎曲和嵌鑲晶體實(shí)際衍射的能力；2) 速度快，允許對(duì)多重可變的譜儀參數(shù)進(jìn)行大范圍掃描。

假設(shè)源的溫度為310 K，均勻且各向同性，具有麥克斯韋通量分布，中子注量率φ=8×1013cm-2·s-1。假定1個(gè)簡(jiǎn)化的多晶α-Fe樣品模型，忽略了織構(gòu)、微觀應(yīng)力、晶粒尺寸效應(yīng)和德拜沃勒因子，樣品為圓柱形，直徑3 mm，高20 mm。模擬用探測(cè)器效率為100%，空間分辨為1.5 mm×1.5 mm。

單色器的垂直聚焦根據(jù)樣品處的強(qiáng)度進(jìn)行優(yōu)化，使用的中子波長(zhǎng)為0.176 nm，單色器至樣品的距離LS為1 900 mm，結(jié)果如圖3所示。優(yōu)化的曲線不連續(xù)是由于分段數(shù)目少引起的，這從與15段模擬結(jié)果的對(duì)比可看出。所以對(duì)Si(311)單色器，垂直曲率(1/RV)固定為0.60 m-1，因此RV為1 667 mm。

圖3 樣品處中子強(qiáng)度隨單色器垂直曲率的變化Fig.3 Neutron intensity at sample as a function of vertical curvature of monochromator

在測(cè)量殘余應(yīng)變時(shí)需將譜儀最好分辨調(diào)整到待測(cè)的衍射峰(或散射角)上。圖4示出了中子波長(zhǎng)0.176 nm時(shí)對(duì)于3個(gè)不同的單色器曲率，分辨和品質(zhì)因數(shù)與散射角之間的關(guān)系。從圖4可看出，水平曲率1/RH=0.15 m-1時(shí)，在散射角80°附近，品質(zhì)因數(shù)達(dá)最大，對(duì)應(yīng)的單色器水平曲率半徑為6 670 mm。

用Fe(110)和Fe(211)衍射對(duì)單色器Si片總厚度的影響進(jìn)行模擬，中子波長(zhǎng)為0.176 nm，結(jié)果示于圖5。最佳厚度可在品質(zhì)因數(shù)的基礎(chǔ)上進(jìn)行估計(jì)，從Fe(211)模擬結(jié)果看，Si片總厚度在4～6 mm時(shí)品質(zhì)因數(shù)F基本不變，超過(guò)6 mm后，品質(zhì)因數(shù)F逐漸下降?；旧蠁紊鱏i片的總厚度越厚，中子強(qiáng)度越高，但分辨相應(yīng)越差。綜合考慮，選用6 mm的Si片總厚度。另外，通過(guò)模擬未發(fā)現(xiàn)單個(gè)Si片厚度不同所產(chǎn)生的重要影響，然而單個(gè)Si片越薄越易使其彎曲，從而達(dá)到較小的水平曲率半徑。

圖4 譜儀分辨和品質(zhì)因數(shù)與散射角、單色器水平曲率的依賴關(guān)系Fig.4 Dependence of relative resolution and figure of merit on scattering angle and monochromator horizontal curvature

3 中子測(cè)試結(jié)果

雙聚焦Si(311)單色器安裝在CARR中子應(yīng)力譜儀上，單色器起飛角設(shè)定為65°。反應(yīng)堆運(yùn)行期間利用中子束流對(duì)單色器進(jìn)行測(cè)試，樣品為放在釩管內(nèi)的α-Fe粉末，探測(cè)器為ORDELA 1128N一維位置靈敏探測(cè)器。

圖6 偏心軸旋轉(zhuǎn)角度與衍射峰積分強(qiáng)度的關(guān)系Fig.6 Integral intensity of diffraction peak vs rotation angle of eccentric shaft

首先對(duì)單色器的旋轉(zhuǎn)和平移分別進(jìn)行調(diào)試，找到強(qiáng)度最大的位置，然后再對(duì)單色器進(jìn)行水平曲率彎曲調(diào)試。測(cè)試時(shí)，Si(311)單色器的主要參數(shù)為：硅片為5排，每排由10片疊加而成，總厚度為6 mm；單個(gè)Si片長(zhǎng)270 mm、寬33.8 mm；垂直曲率半徑固定為1 667 mm。水平曲率半徑通過(guò)改變單色器偏心軸的旋轉(zhuǎn)角度來(lái)進(jìn)行優(yōu)化，圖6為改變偏心軸旋轉(zhuǎn)角度(0°～360°)與測(cè)量Fe(211)衍射峰積分強(qiáng)度之間關(guān)系的曲線。從圖6可看出，在偏心軸旋轉(zhuǎn)至15°和180°附近時(shí)，F(xiàn)e(211)衍射峰的積分強(qiáng)度最強(qiáng)。調(diào)試完成后，將單色器偏心軸調(diào)到15°，此位置對(duì)應(yīng)的單色器水平曲率半徑根據(jù)式(2)估算，約為6 m。

將中子應(yīng)力譜儀用雙聚焦Si(311)單色器測(cè)量的Fe(211)衍射峰的相對(duì)中子強(qiáng)度I與用平板Cu(220)單色器的[13]進(jìn)行對(duì)比(圖7)，考慮了測(cè)試時(shí)不同的中子狹縫尺寸后，將中子計(jì)數(shù)除以不同的中子狹縫尺寸，可估算出反應(yīng)堆功率為10 MW時(shí)樣品處的單色中子強(qiáng)度提高了15倍。通過(guò)金箔活化法測(cè)量堆功率10 MW時(shí)樣品處的單色中子注量率為4.57×106cm-2·s-1。

圖7 平板Cu(220)與雙聚焦Si(311)單色器中子強(qiáng)度的對(duì)比Fig.7 Comparison of neutron intensities by flat Cu(220) and double focusing Si(311) monochromators

4 結(jié)論

本文完成了中子應(yīng)力譜儀雙聚焦Si單色器的設(shè)計(jì)、模擬與測(cè)試。雙聚焦Si單色器通過(guò)步進(jìn)電機(jī)轉(zhuǎn)動(dòng)，帶動(dòng)總齒輪比為1 120的減速箱和蝸輪蝸桿驅(qū)動(dòng)的偏心軸旋轉(zhuǎn)，在最長(zhǎng)方向上推動(dòng)Si片彎曲以實(shí)現(xiàn)水平曲率半徑的改變。單色器設(shè)計(jì)時(shí)采用了5排Si片，每排由10片厚度為0.6 mm的Si片疊加而成。單個(gè)Si片長(zhǎng)270 mm、寬33.8 mm。根據(jù)蒙特卡羅模擬計(jì)算，在最常用的中子波長(zhǎng)(0.176 nm)處確定了最優(yōu)的垂直曲率半徑為1 667 mm。反應(yīng)堆運(yùn)行10 MW功率下的中子測(cè)試結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)平板嵌鑲Cu(220)單色器相比，使用雙聚焦Si(311)單色器樣品處的中子強(qiáng)度提高了15倍，這是彎曲完美單晶在實(shí)空間和動(dòng)量空間同時(shí)聚焦達(dá)到的。下一步將改變單色中子波長(zhǎng)，測(cè)試譜儀分辨率及其與單色器水平曲率、散射角的關(guān)系。

[1] WAGNER V, MIKULA P, LUKAS P. A doubly bent silicon monochromator[J]. Nucl Instr Meth A, 1994, 338(1): 53-59.

[2] HOFMANN M, SCHNEIDER R, SEIDL G A, et al. The new materials science diffractometer STRESS-SPEC at FRM-Ⅱ[J]. Physica B, 2006, 385-386: 1 035-1 037.

[3] PIRLING T, BRUNO G, WITHERS P J. SALSA: A new instrument for strain imaging in engineering materials and components[J]. Materials Science and Engineering A, 2006, 437 (1): 139-144.

[4] CHANG-HEE L, MYUNG-KOOK M, VYACHESLAV T E, et al. The residual stress instrument with optimized Si(220) monochromator and position-sensitive detector at HANARO[J]. Nucl Instr Meth A, 2005, 545(1-2): 480-489.

[5] NIIMURA N, TANAKA I, KARASAWA Y, et al. A monochromator for neutron crystallography in biology[J]. Physica B, 1995, 213/214: 929-931.

[6] IONITA I, STOICA A D, POPOVICI M, et al. Design for a focusing high-resolution neutron crystal diffractometer[J]. Nucl Instr Meth A, 1999, 431(3): 509-520.

[7] MIKULA P. An elastically bent silicon crystal as a monochromator for thermal neutrons[J]. J Appl Cryst, 1990, 23(2): 105-110.

[8] MIKULA P, VRANA M, WAGNER V. Bragg diffraction optics for energy-dispersive neutron transmission diffraction[J]. Physica B, 2000, 283(4): 403-405.

[9] 李峻宏，高建波，李際周，等. CARR中子殘余應(yīng)力譜儀的設(shè)計(jì)與應(yīng)用[J]. 原子能科學(xué)技術(shù)，2010，44(4)：484-488.

LI Junhong, GAO Jianbo, LI Jizhou, et al. Design and application of neutron residual stress diffractometer for China Advanced Research Reactor[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(4): 484-488(in Chinese).

[13]LI Junhong, LIU Yuntao, GAO Jianbo, et al. The new materials science diffractometer RSD at CIAE[C]∥Materials Science Forum. US: Thomas Wohlbier, 2014: 161-164.

Design, Simulation and Test for Double Focusing Si Monochromator of Neutron Residual Stress Diffractometer

HU Rui, LIU Yun-tao, WANG Wei, LIU Zhong-xiao, LI Jun-hong, GAO Jian-bo,WANG Hong-li, CHEN Dong-feng*

(ChinaInstituteofAtomicEnergy,P.O.Box275-30,Beijing102413,China)

The double focusing Si monochromator was designed, simulated and tested for the neutron residual stress diffractometer on China Advanced Research Reactor. The optimal vertical curvature and the optimal thickness of Si wafers were obtained by SIMRES simulation program. In addition, the figure of merit in dependence on the scattering angle, monochromator horizontal curvature and wavelength was also determined by this program. The neutron beam test results indicate that the intensity of neutron increases by 15 times by using double focusing Si monochromator in comparison with Cu monochromator.

double focusing Si monochromator; neutron residual stress diffractometer; neutron diffraction; China Advanced Research Reactor

2014-03-26;

2014-09-24

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11175265)；國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目(2010CB833105)

胡 瑞(1978—)，女，遼寧遼陽(yáng)人，助理研究員，中子散射專業(yè)

*通信作者：陳東風(fēng)，E-mail: dongfeng@ciae.ac.cn

O571.56

A

1000-6931(2015)07-1315-05

10.7538/yzk.2015.49.07.1315