鄭德鳳，蘇 琳，李紅英，孫才志

(1.遼寧師范大學城市與環(huán)境學院，遼寧 大連116029;2.遼寧省水文局，遼寧 沈陽110003)

伴隨經(jīng)濟增長和新型城鎮(zhèn)化進程的加快，越來越多的有毒有害物質(zhì)進入到飲用水源地導致水質(zhì)安全受到嚴重威脅。常規(guī)的水質(zhì)凈化技術(shù)是無法徹底清除毒害物質(zhì)的，飲用水中部分毒害物質(zhì)如化學致癌物即使含量甚微，也會對人體健康造成嚴重危害甚至危及生命。而目前我國《生活飲用水水源水質(zhì)標準》(CJ3020－93)中，對生活飲用水源中的毒害物質(zhì)只給出其標準限值，而沒有對水中污染物對人體的健康損害進行定量評價。因此對生活飲用水中的污染物進行危害識別與暴露評估，將水源污染與人體健康聯(lián)系起來，在不同暴露條件下以風險值大小定量估算健康危害效應(yīng)發(fā)生的概率，對飲用水源地進行健康風險評價及預(yù)測預(yù)警具有重要的現(xiàn)實意義和應(yīng)用價值。

美國較早地開展了環(huán)境健康風險方面的研究，先后制定了一系列健康風險評價的指導性文件、準則和指南［1］，加拿大、瑞典和波蘭等國在其基礎(chǔ)上構(gòu)建了適合本國的健康風險評價體系。胡二邦論述了水環(huán)境健康風險評價的定義、內(nèi)容與評價程序［2］;曾光明等、耿福明等、陳煉鋼等、蘇偉等、鄭德鳳等分別針對某一地區(qū)或河段的水質(zhì)污染狀況，對部分污染物進行了健康風險評價［3－10］;錢家忠等，李如忠等對城市水源地水質(zhì)進行了風險評價［11，12］。雖然我國在水環(huán)境健康風險評價方面取得了一定的研究成果，但大多數(shù)研究只是單純的應(yīng)用美國環(huán)保推薦的風險評價模式以及評價模型中涉及的暴露評估參數(shù)。鄒濱從人體健康危害的時空差異和污染源特點等方面進行城市水環(huán)境健康評價［13］。雷霆將溶質(zhì)運移理論引入健康風險評價中，與傳統(tǒng)評價方法相比更加精確地反映當前污染源特征、水流特征及地下水有機污染對人體健康的危害［14］。另外還有許多學者就不同暴露途徑、暴露參數(shù)及不同性別年齡等方面進行了相關(guān)研究。許海萍等運用預(yù)期壽命損失法對6種致癌和非致癌物造成的人體預(yù)期壽命損失做了評價［15］;王宗爽等、王喆等研究了我國居民的飲食、呼吸、皮膚等暴露參數(shù)［16，17］。

本文將Monte Carlo法引入到環(huán)境健康風險評價模型中，對盤錦市飲用水源地地下水中致癌物和非致癌污染物通過不同暴露途徑所致健康危害的風險率進行了分析與計算。評價過程中對部分參數(shù)考慮其不確定性，采用Monte Carlo隨機模擬成人日飲水量、人均體重、暴露頻率、暴露延時、呼吸速率等暴露參數(shù)，將模擬的暴露參數(shù)隨機數(shù)組代入污染物風險計算模型中，計算出不同暴露參數(shù)下地下飲用水源地水中各種污染物所致人體健康危害的風險大小，進而確定地下水中污染物的主次及治理的優(yōu)先順序。提高風險評價結(jié)果的準確性和科學性，為水源地風險管理提供決策依據(jù)。

1 地下飲用水污染健康風險評價模型

1.1 污染物健康風險計算模型

目前飲用水污染健康風險多以風險率作為評價指標計算水中某污染組分可能對人體健康產(chǎn)生危害效應(yīng)的幾率，并依據(jù)風險表征標準確定其風險程度。對于無閾的化學致癌物，常用線性多階段模型來確定出風險的上界，利用風險值表示人體暴露于某種有毒物中且超過人體正常接受水平的致癌發(fā)病概率，即有害物質(zhì)長期日均攝入劑量與致癌強度系數(shù)的乘積來計算致癌風險率P［2］。對低劑量和高劑量暴露情況其模型表達式分別為

式中:Rcij為化學致癌物i經(jīng)某種暴露途徑 j產(chǎn)生的人均年致癌風險率，a－1;Dij為致癌物i經(jīng)暴露途徑 j的單位體重日均暴露劑量，mg/(kg·d);Qij為化學致癌物i經(jīng)暴露途徑j(luò)的致癌強度系數(shù)，［(mg/(kg·d)］－1;L為人類的平均壽命，a。

對于非致癌化學物通常低于RfD的暴露劑量可能不產(chǎn)生有害健康效應(yīng)，隨著超過RfD的頻率和幅度的增加，在人群中發(fā)生有害效應(yīng)的概率隨之增加，可用風險指數(shù)HI表征，計算公式為式(3)。假設(shè)當暴露劑量為RfD水平個體終生發(fā)生某種健康危害的概率為10－6，則非致癌污染物健康風險率通常用式(4)來表示。

1.2 不同暴露途徑污染物攝入劑量計算模型

地下飲用水中污染物主要通過直接飲用、呼吸蒸汽和皮膚接觸三種暴露途徑對人體健康造成危害。其中飲水途徑和呼吸途徑所致人體健康風險高于皮膚接觸途徑2～6個數(shù)量級［18］，故本文只考慮飲水和呼吸兩種暴露途徑，建立不同污染物的風險評價模型。單位體重人體日均攝入污染物劑量是健康風險計算的關(guān)鍵，不同暴露途徑日均攝入量的計算模型不同。通常采用U.S.EPA推薦的暴露模型，飲水途徑日均攝入量計算模型為:

式中:Diy為污染物i經(jīng)飲水途徑所致人體單位質(zhì)量日均暴露劑量，mg/(kg·d);Ci為飲用水源中污染物 i的濃度，mg/L;IR為成人每日飲水量，L/d;EF為暴露頻率，d/a;ED為暴露延時，a;BW為人均體重，kg;AT為平均暴露時間，d。

呼吸暴露途徑日均攝入量計算模型為:

式中:Dih為污染物i經(jīng)呼吸途徑所致人體單位質(zhì)量日均暴露劑量，mg/(kg·d);Ai為水汽中污染物i的濃度，通常將水中污染物濃度Ci乘以折減系數(shù)得到Ai，mg/m3為呼吸速率，m3/h;ET為呼吸途徑日暴露時間，h/d;EF為呼吸途徑暴露頻率，d/a;ED為呼吸途徑暴露延時，a;BW為人均體重，kg;AT為平均暴露時間，d。

2 飲用水污染健康風險評價參數(shù)確定

2.1 風險率計算模型中的參數(shù)選取

由公式(1)、(2)可知，致癌強度系數(shù)和非致癌物參考劑量的合理選取對計算污染物的健康風險率至關(guān)重要，目前多采用U.S.EPA的IRIS系統(tǒng)數(shù)據(jù)，見表1。

表1 致癌強度系數(shù)與非致癌物參考劑量

2.2 基于Monte Carlo模擬的暴露參數(shù)確定

健康風險評價中應(yīng)用蒙特卡羅方法模擬暴露參數(shù)，可以更好的表征風險和暴露評價。本文利用MATLAB軟件直接調(diào)用所需函數(shù)產(chǎn)生具有一定分布的隨機數(shù)，對飲用水污染健康風險評價涉及的成人日飲水量、成人體重、人均壽命、暴露頻率、暴露延時等暴露參數(shù)進行隨機模擬。根據(jù)美國環(huán)保局推薦的暴露參數(shù)，確定各參數(shù)的概率分布類型，其中成人日飲水量、暴露頻率、暴露延時符合均勻分布，成人體重符合正態(tài)分布。利用MATLAB軟件獨立模擬N次，產(chǎn)生10 000組暴露參數(shù)的隨機數(shù)組列于表2。

表2 基于Monte Carlo模擬的暴露參數(shù)隨機數(shù)組

3 飲用水中污染物健康風險評價應(yīng)用實例

3.1 飲用水源地概況及地下水中污染組分分析

盤錦市位于遼寧省西南部，地勢總體北高南低，由北向南逐漸傾斜，地形平坦，屬于遼河下游沖積平原。大地構(gòu)造屬于新華夏系第二沉降帶的西緣，區(qū)域構(gòu)造屬于遼河斷陷盆地。地下水主要賦存于第四系松散巖孔隙及上第三系碎屑巖類裂隙—孔隙中。盤錦市境內(nèi)共有石山、高升、大洼、興一、興南和盤東六個地下水源地。其中盤東水源地、石山水源地、高升水源地位于在盤山縣，興南水源地和大洼水源地位于大洼縣，興一水源地位于雙臺子區(qū)。在各地下飲用水源地用豎井直接抽取地下水，對其污染組分進行分析測定，分析數(shù)據(jù)見表3。

表3 盤錦市地下飲用水源地水質(zhì)分析結(jié)果 mg/L

3.2 地下飲用水中污染物健康風險計算

依據(jù)盤錦市地下飲用水源地水質(zhì)分析結(jié)果，將10 000組隨機模擬的暴露參數(shù)代入污染物日均攝入量計算模型(5)、(6)，計算出不同暴露途徑的污染物日均攝入劑量;再將日均攝入量分別代入化學致癌物和非致癌污染物風險率計算模型式(1)～(4)中計算出經(jīng)飲水途徑、呼吸途徑污染物所致人體健康風險率，對10 000組風險率計算結(jié)果進行統(tǒng)計分析，繪制各污染物某種暴露途徑的健康風險累積概率分布曲線，取各分布曲線健康風險均值作為基于隨機模擬暴露參數(shù)的污染物健康風險率。以石山水源為例，經(jīng)飲水途徑各污染物致癌風險累積分布曲線見圖1。盤錦市地下水飲用水源地健康風險率統(tǒng)計值見表4。

圖1 石山水源經(jīng)飲水途徑致癌風險累積分布曲線

3.3 評價結(jié)果分析

風險評價結(jié)果顯示，盤錦市六個地下飲用水源地致癌物與非致癌物對人體健康風險同時存在，但致癌風險率遠大于非致癌風險率。不同暴露途徑導致的人體健康風險差異很大，經(jīng)飲水途徑的健康風險明顯高于呼吸途徑，故飲水途徑是健康風險的主要暴露途徑。

圖1為石山水源經(jīng)飲水途徑致癌風險累積分布曲線。累積分布概率P為95%時，比較三種致癌物的致癌風險:從圖4.1可以看出石山水源Cd的致癌風險最小，As的致癌風險次之，Cr6+致癌風險最大。同理通過各水源地致癌風險累積分布曲線可以得到大洼、高升和盤東飲用水源地化學致癌物經(jīng)飲水途徑的風險率大小依次為Cr6+＞As＞Cd，其中Cr6+和As的致癌風險較高。而興一、興南水源地化學致癌物的風險率依次為Cr6+＞Cd＞As，Cr6+和Cd的致癌風險較高。受模型參數(shù)不確定性因素的影響，各水源地致癌風險存在一定的波動。石山水源風險值小于2.186×10－5的概率為95%;高升水源風險值小于2.200×10－5的概率為95%;興一水源風險值小于3.612×10－5的概率為95%;興南水源風險值小于3.522×10－5的概率為 95%;盤東水源風險值小于 2.223 ×10－5的概率為95%;大洼水源風險值小于 4.398×10－5的概率為95%。

圖2為盤錦市地下飲用水源地致癌物經(jīng)飲水途徑致癌風險率，由圖可知六個水源地均存在較大的致癌風險，其中大洼水源地風險最大，興一和興南水源地次之，石山、高升與盤東水源地風險相對較小，對這些水源地存在的致癌風險必須采取有效措施加以消除或減輕。通過風險率計算得到:盤錦市地下飲用水中非致癌物經(jīng)飲水途徑和呼吸途徑所致健康危害的風險指數(shù)均小于1，說明非致癌污染物對人體健康造成的影響很小。六個水源地非致癌風險由高到低排列為興南水源＞大洼水源＞興一水源＞高升水源＞盤東水源＞石山水源。非致癌物總風險按大小排序為:氟化物＞鉛＞銅＞錳＞鋅＞鐵＞氨氮＞汞＞氰化物＞揮發(fā)酚。

表4 盤錦市水源地健康風險統(tǒng)計值

圖2 盤錦市地下飲用水源地致癌物經(jīng)飲水途徑致癌風險率

對盤錦市水源地10 000組致癌風險率與非致癌風險率進行統(tǒng)計分析，可知受評價過程中模型參數(shù)選取的不確定性影響，各水源地水環(huán)境健康風險評價結(jié)果存在一定的差距。以石山水源為例，致癌風險率最大值、最小值分別為1.749×10－5、3.462 × 10－5，非致癌風險率最大值、最小值分別為1.641 ×10－9、3.259 ×10－9，可以看出致癌風險率、非致癌風險率的最大值都將近最小值得2倍。如果在風險評價過程中忽略參數(shù)選取的不確定性，不進行不確定性分析，致使評價結(jié)果與實際情況存在較大差異。由表4可以看出盤錦市六個地下飲用水源地風險率離散程度較小，以各水源地風險率平均值作為健康風險評價風險率可以提高評價結(jié)果的可信度。

4 結(jié)語

采用Monte Carlo隨機模擬成人日飲水量、人均體重、暴露頻率、暴露延時、呼吸速率等暴露參數(shù)，將模擬的暴露參數(shù)隨機數(shù)組代入污染物健康風險評價模型中進行計算。該法可有效解決健康風險評價過程中的參數(shù)不確定性問題，提高評價結(jié)果的可靠性。

地下飲用水中化學致癌物和非致癌污染物往往同時存在，但由于其致病機理不同，風險評價模型亦有所不同，無法將致癌物與非致癌污染物對人們的健康損害統(tǒng)一在同一框架下進行計算。通常將各污染組分的健康風險率進行疊加求出總風險率，忽略了不同污染物之間的協(xié)同與拮抗作用，不可避免地造成評價結(jié)果的偏差。因此有必要深入研究各污染物對人體健康危害產(chǎn)生的累積效應(yīng)，盡快建立一套適合中國國情的健康風險評價指南和參數(shù)體系。

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