高正陽，范元周，吳培昕，殷立寶

(1.華北電力大學能源動力與機械工程學院，河北 保定 071003;2.廣東電網(wǎng)公司電力科學研究院，廣東 廣州510000)

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基于接近關聯(lián)度改進模型的土壤重金屬污染評價

高正陽1，范元周1，吳培昕1，殷立寶2

(1.華北電力大學能源動力與機械工程學院，河北 保定 071003;2.廣東電網(wǎng)公司電力科學研究院，廣東 廣州510000)

針對基于相似性的灰色關聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的研究中存在的若干不足，為了減少誤判情況的發(fā)生，本文考慮用基于接近性視角的灰色關聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度，通過對灰色接近關聯(lián)度模型進行改進，并將其應用于某土壤樣本重金屬污染評價實例，結果表明與一般的灰色關聯(lián)分析模型和加權平均模糊數(shù)學模型相比，該模型的評價結果更符合實際情況，能夠比較全面地反映土壤的重金屬污染程度，是一種科學準確且實用可行的評價方法。

土壤；重金屬污染評價；接近關聯(lián)度；灰色系統(tǒng)理論；土壤環(huán)境質量標準

隨著我國工業(yè)化和城市化進程的加快，人們向環(huán)境中排放的重金屬污染物日益增多。重金屬元素在空氣和水體中活動性較強，容易隨載體介質轉移，但最終易被土壤和沉積物吸附而固定下來，土壤和沉積物成為重金屬污染物的匯。據(jù)研究顯示，土壤承擔了環(huán)境中90%的重金屬污染物[1]。重金屬污染物在土壤中的滯留時間長，一般不易遷移，也很難被微生物分解，相反可在土壤中累積，對土壤生態(tài)結構和功能穩(wěn)定性產(chǎn)生不利影響，對土壤生態(tài)系統(tǒng)構成潛在的巨大威脅，對農(nóng)作物的生長、產(chǎn)量及品質均產(chǎn)生較大不良影響，并通過食物鏈在生物體中富集，還會轉化為毒性更強的金屬有機化合物，對食物鏈中某些生物達到有害水平，最終在人體內(nèi)蓄積而危害人類健康[2]。此外，含重金屬濃度較高的被污染表土容易在風力和水力作用下進入到大氣和水體中，導致大氣污染、地表水和地下水污染以及生態(tài)系統(tǒng)退化等其他次生生態(tài)環(huán)境問題[3]。

土壤環(huán)境質量評價是對土壤優(yōu)劣的定量描述和評定，即按照一定的評價標準和評價方法對一定區(qū)域范圍內(nèi)的土壤環(huán)境質量進行說明、評定和預測，其目的是準確反映土壤環(huán)境質量和污染狀況，找出當前的主要土壤環(huán)境問題，為有針對性地采取措施、制訂土壤規(guī)劃和有關管理防治對策提供科學依據(jù)[4]。

土壤環(huán)境質量與不同重金屬及其他污染物含量之間存在著高度復雜的非線性映射關系。土壤環(huán)境是一個多因素多水平相互耦合的復雜系統(tǒng)，它是一個模糊系統(tǒng)，也是一個灰色系統(tǒng)。由于土壤污染評價過程中存在著較大的不確定性，可以考慮引入研究“小樣本”、“貧信息”不確定系統(tǒng)的灰色系統(tǒng)理論[5]來對土壤重金屬污染程度進行評價。王曉鈺[6]提出了一種基于灰色關聯(lián)度的土壤環(huán)境重金屬污染綜合評價法，并將其用于案例土壤的重金屬污染評價，減少了土壤污染綜合評價中的主觀人為因素，并可提高預算的有效使用率，是一種可行的評價方法。劉玥等[7]以陜西鳳縣寺溝鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬污染評價為例，介紹了灰色關聯(lián)分析法在土壤重金屬污染評價中的應用。李向等[8]根據(jù)統(tǒng)計量所反映出的地區(qū)差異性，構建了評價對象的因子集、評價因子等級標準，并利用灰色關聯(lián)分析法建立了土壤中8種重金屬與污染等級的灰色關聯(lián)土壤環(huán)境質量評價模型，同時結合Kriging空間插值方法對土壤重金屬污染等級的空間分布進行研究。上述實例驗證表明，灰色關聯(lián)評價模型能夠充分利用污染數(shù)據(jù)的統(tǒng)計特性，增強模型對灰色關聯(lián)度的分辨能力，對土壤重金屬污染的評價結果比內(nèi)梅羅指數(shù)法更符合實際情況。

本文針對現(xiàn)有應用基于相似性的灰色關聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的研究中存在的若干不足，指出了可能出現(xiàn)的誤判情況，考慮用基于接近性視角的灰色關聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度，通過建立灰色接近關聯(lián)度的改進模型，并用實例驗證了改進模型的可行性。

1 評價標準的選取

為了防止土壤污染、保護生態(tài)環(huán)境、保障農(nóng)林安全、維護人體健康，我國制定了《土壤環(huán)境質量標準》(GB 15618—1995)[9]，規(guī)定了土壤中重金屬污染物的最高允許濃度限值，詳見表1。

我國土壤環(huán)境質量基準和標準主要依據(jù)我國的實際情況，并借鑒國際上采用的地球化學法和生態(tài)環(huán)境效應法兩種技術路線予以研究制定，能夠從原則上把握對土壤污染物質的控制，反映土壤真實的污染狀況[10]。

表1 土壤環(huán)境重金屬含量標準值(mg/kg)[9]

注：①重金屬(鉻主要是三價)和砷含量均按元素計量，適用于陽離子交換量>5 cmol(+)/kg的土壤，若陽離子交換量≤5 cmol(+)/kg的土壤，其標準值為表內(nèi)數(shù)值的半數(shù)；②水旱輪作地的土壤環(huán)境重金屬含量標準值，砷采用水田值，鉻采用旱地值。

2 現(xiàn)有研究存在的不足

灰色系統(tǒng)理論提出了一種新的分析方法——關聯(lián)度分析方法，即根據(jù)因素之間發(fā)展態(tài)勢的相似或相異程度來衡量因素間關聯(lián)的程度，它揭示了事物動態(tài)關聯(lián)的特征與程度[11]。關聯(lián)度分析從思路上講是屬于幾何范疇的，基本思想是根據(jù)序列曲線幾何形狀的相似程度來判斷其聯(lián)系是否緊密[12]。由于以發(fā)展態(tài)勢為立足點，因此對樣本量的多少沒有過分的要求，也不需要典型的分布規(guī)律，計算量小到甚至可用手算，且不致出現(xiàn)關聯(lián)度的量化結果與定性分析不一致的情況[13]。然而，應用灰色關聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的現(xiàn)有研究主要存在以下不足：

(1) 一些文獻依據(jù)《土壤環(huán)境質量標準》將土壤樣品的環(huán)境質量劃分為三個等級，實際上某個質量等級覆蓋了一定的區(qū)域范圍，依據(jù)《土壤環(huán)境質量標準》至少應將土壤環(huán)境質量分為I、II、III、IV四個等級，可依次稱為清潔、尚清潔、輕度污染、嚴重污染。假如某土壤樣品8種重金屬的含量均大于三級標準的最高限值，那么應將該土壤環(huán)境質量等級評定為IV級。

(2) 《土壤環(huán)境質量標準》中顯示的一級、二級、三級標準值，僅僅是相鄰兩級標準相鄰區(qū)域的模糊分界線，并不能完全代表某級標準，因此不能僅僅根據(jù)實測數(shù)據(jù)與標準最高限值序列的灰色關聯(lián)度來判定土壤環(huán)境質量等級。此外，還可能出現(xiàn)實測數(shù)據(jù)與某兩級標準最高限值序列的灰色關聯(lián)度相等而無法判定土壤環(huán)境質量等級的情形。

(3) 現(xiàn)有研究主要是基于相似性的灰色關聯(lián)分析模型，根據(jù)實測序列與標準最高限值序列在幾何形狀的相似程度來對土壤的環(huán)境質量等級進行評定。然而相似性與接近性實際是兩個不同的概念，兩者存在著差異。從邏輯合理性方面來講，基于接近性的評價是更恰當?shù)倪x擇。

假設有3個土壤樣品，均采自旱地農(nóng)田，它們重金屬含量的實測數(shù)據(jù)見表2。再假定土壤樣品的pH>7.5，陽離子交換量>5 cmol(+)/kg。那么，按照文獻[6]的灰色關聯(lián)度計算方法，可得3個土壤樣品重金屬含量實測數(shù)據(jù)與三個等級重金屬含量最高限值的灰色關聯(lián)度分別為0.677 4、0.885 8、0.470 5，0.478 3、0.795 6、0.759 1和0.469 3、0.777 9、0.777 9。根據(jù)最大關聯(lián)度定律，土壤樣品1、2的重金屬污染程度將均被評定為II級，但無法明確判定土壤樣品3的重金屬污染程度。

然而，由土壤樣品重金屬含量實測數(shù)據(jù)與土壤環(huán)境重金屬含量標準值的對比曲線(見圖1)可以明顯地看出，土壤樣品1的8種重金屬含量均大于一級標準的最高限值，土壤樣品2、3的重金屬含量均大于二級標準的最高限值，那么這三個土壤樣品的重金屬污染程度應分別屬于II級、III級、III級。

表2 土壤樣品重金屬含量(mg/kg)的實測數(shù)據(jù)

注：CCT348樣本為本文案例中的一個土壤樣本。

可見，利用基于相似性的灰色關聯(lián)度評價土壤環(huán)境質量等級，可能出現(xiàn)誤判的情況。因此，應改進現(xiàn)有的灰色關聯(lián)分析方法，可以考慮用基于接近性視角的灰色關聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度。

3 灰色接近關聯(lián)度及其改進

3.1 灰色接近關聯(lián)度[14]

設系統(tǒng)行為序列Xi與Xj長度相同，即

Xi=(xi(1),xi(2),…,xi(n))

Xj=(xj(1),xj(2),…,xj(n))

其中，xi(k)、xj(k)分別為系統(tǒng)因素Xi與Xj在序號k上的觀測數(shù)據(jù)，k=1,2,…,n。

令

(1)

則

(2)

式中：ρij為Xi與Xj的基于接近性視角的灰色關聯(lián)度，簡稱灰色接近關聯(lián)度;Si-Sj的計算公式如下：

(3)

灰色接近關聯(lián)度用于測度序列Xi與Xj在空間中的接近程度，Xi與Xj越接近，ρij越大；反之ρij就越小。

3.2 灰色接近關聯(lián)度的改進

為了避免出現(xiàn)兩個土壤樣品重金屬含量實測數(shù)據(jù)均與某級標準值的關聯(lián)度最大卻分屬不同等級的情況，即為明確判定土壤重金屬污染程度，還應將灰色接近關聯(lián)度細分為正方向接近與負方向接近，為此需要對公式(2)做如下改進：

(4)

將Si-Sj>0時的ρij稱為Xi與Xj的灰色正接近關聯(lián)度;Si-Sj≤0時的ρij稱為Xi與Xj的灰色負接近關聯(lián)度。灰色正接近關聯(lián)度與灰色負接近關聯(lián)度統(tǒng)稱為灰色接近關聯(lián)度。

此外，鑒于《土壤環(huán)境質量標準》采用了地球化學法和生態(tài)環(huán)境效應法兩種技術路線，在此只考慮土壤的自然屬性信息，不必為重金屬元素賦予不同的權重，且為了避免重金屬不同的排列帶來不同的結果，將公式(4)中的Si-Sj變通地修正為

(5)

如果直接運用公式(4)計算灰色接近關聯(lián)度，由于土壤中鎘、汞的含量很低，它們的作用可能被忽略，所以需要對原始數(shù)據(jù)進行處理，消除不同重金屬數(shù)值懸殊帶來的影響。

若某土壤樣品重金屬含量的實測數(shù)據(jù)為X0=(x0(1),x0(2),…,x0(n))，《土壤環(huán)境質量標準》中的一級、二級、三級標準的最高限值分別為X1=(x1(1),x1(2),…,x1(n))，X2=(x2(1),x2(2),…,x2(n))，X3=(x3(1),x3(2),…,x3(n))，依據(jù)下式對原數(shù)據(jù)系列X0、X1、X2、X3進行處理：

(i=0,1,2,3;j=1,2,…,n)

(6)

處理后得到：Y0=(y0(1),y0(2),…,y0(n))，Y1=(y1(1),y1(2),…,y1(n))，Y2=(y2(1),y2(2),…,y2(n))，Y3=(y3(1),y3(2),…,y3(n))，然后根據(jù)公式(4)分別計算序列Y0與Y1、Y2、Y3的灰色接近關聯(lián)度ρ01、ρ02、ρ03，進而可確定土壤樣品的重金屬污染等級。

綜上分析，可將應用灰色接近關聯(lián)度評價土壤重金屬污染程度的步驟歸納為：①利用灰色接近關聯(lián)度的改進模型計算灰色接近關聯(lián)度；②找出絕對值最大的ρ0j；③若ρ0j≤0，則評定為j級，若ρ0j>0，則評定為j+1級(數(shù)值1、2、3、4分別對應等級I、II、III、IV)。

4 案例分析

4.1 驗證案例

將灰色接近關聯(lián)度的改進模型應用于評價表2中3個土壤樣品的重金屬污染程度，以土壤樣品1為例，有

X0=(0.51,0.72,23.65,69.37,289.80,181.36,266.94,50.72)

X1=(0.20,0.15,15,35,35,90,100,40)

X2=(0.60,1.0,25,100,350,250,300,60)

X3=(1.0,1.5,40,400,500,300,500,200)

首先，依據(jù)公式(6)對原數(shù)據(jù)系列X0、X1、X2、X3進行處理，得

Y0=(0.850 0,0.815 1,0.886 9,0.389 0,0.982 4,0.850 1,0.889 8,0.507 2)

Y1=(0.333 3,0.169 8,0.562 5,0.196 3,0.118 6,0.421 9,0.333 3,0.400 0)

Y2=(1.000 0,1.132 1,0.937 5,0.560 7,1.186 4,1.171 9,1.000 0,0.600 0)

Y3=(1.666 7,1.698 1,1.500 0,2.243 0,1.694 9,1.406 3,1.666 7,2.000 0)

然后，再按公式(4)和(5)計算得到：

ρ01=+0.215 8

ρ02=-0.413 5

ρ03=-0.114 9

由計算結果可知，ρ02的絕對值最大且ρ02≤0，說明土壤樣品1與二級標準的最高限值最為接近，負方向接近二級標準與三級標準的分界線，所以將土壤樣品1的重金屬污染程度評定為II級。

同理，對土壤樣品2，計算得ρ01=+0.115 3，ρ02=+0.276 2，ρ03=-0.214 3；對土壤樣品3，計算得ρ01=+0.112 2，ρ02=+0.258 8，ρ03=-0.226 1。土壤樣品2、3均與二級標準的最高限值最為接近，正方向接近二級標準與三級標準的分界線，應評定為III級。此外，從數(shù)值上(ρ值)可以看出土壤樣品2比土壤樣品3正方向更接近二級標準的最高限值，說明土壤樣品2的環(huán)境質量稍好一點。土壤樣品1、2、3的重金屬污染程度分別屬于II級、III級、III級，與圖1所示結果相吻合。

4.2 應用案例

文獻[15]列出了29個土壤重金屬含量實測數(shù)據(jù)，并以《土壤環(huán)境質量標準》中陽離子交換量>5 cmol(+)/kg、pH>7.5的旱地土壤環(huán)境重金屬含量標準值作為評價依據(jù)。本文應用灰色接近關聯(lián)度改進模型對該土壤樣品重金屬污染狀況進行評價，并與一般的灰色關聯(lián)分析模型[6]和加權平均模糊數(shù)學模型[16]的評價結果進行比較，見表3。

對于這29個土壤樣本，一般的灰色關聯(lián)度模型將其中28個土壤樣本的重金屬污染程度評定為I級，1個樣本評定為II級；加權平均模糊數(shù)學模型將27個土壤樣本的重金屬污染程度評定為一級，1個評定為二級，1個評定為三級；本文的灰色接近關聯(lián)度改進模型將19個土壤樣本的重金屬污染程度評定為I級，9個評定為II級，1個評定為III級。

一般的灰色關聯(lián)分析模型和加權平均模糊數(shù)學模型評定為I級重金屬污染的部分土壤樣品被灰色接近關聯(lián)度的改進模型改判為II級。例如CCT348號樣本(見表2)，鉻元素的含量接近一級標準的最高限值，而其他6種重金屬元素的含量均大于一級標準的最高限值，將其重金屬污染程度評定為I級顯然是不合理的(見圖1)?？梢?，一般的灰色關聯(lián)度模型和加權平均模糊數(shù)學模型均不能準確區(qū)分處于兩級標準分界區(qū)域的情形，而灰色接近關聯(lián)度改進模型的區(qū)分度更高，評價也較為嚴格、準確。

表3 幾種方法的評價結果對比

5 結論與展望

(1) 為克服現(xiàn)有研究存在的不足，可應用基于接近性視角的灰色關聯(lián)度對土壤重金屬污染程度進行評價。

(2) 本文提出了基于接近性視角的灰色關聯(lián)度評價土壤重金屬污染程度的方法，所有實測數(shù)據(jù)均對評價結果產(chǎn)生影響，信息體現(xiàn)全面完整，評價結果不僅能夠反映不同級別樣本間土壤環(huán)境質量的明顯差異，而且可以反映同一級別不同樣本間土壤環(huán)境質量的優(yōu)劣。該方法能夠比較完整地反映土壤重金屬污染程度，是一種科學準確且實用可行的評價方法。

(3) 依據(jù)《土壤環(huán)境質量標準》(GB 15618—1995)，本文將土壤環(huán)境質量分為I、II、III、IV四個等級?？梢钥紤]依據(jù)灰色接近關聯(lián)度的正負及相對大小的不同將本文劃分得到的土壤環(huán)境質量四個等級細分為清潔、尚清潔、輕度污染、中度污染、重度污染和極度污染等更多等級。

(4) 現(xiàn)行《土壤環(huán)境質量標準》已制定實施了近二十年，遠不能適應當前的要求，需對其進行修正與完善。今后可以考慮在《土壤環(huán)境質量標準》的基礎上制定適合區(qū)域特點的地方性土壤環(huán)境質量標準，并應用灰色接近關聯(lián)度的改進模型來評價土壤重金屬污染程度。此外，還可以考慮將灰色接近關聯(lián)度的改進模型應用于其他項目，如依據(jù)空氣環(huán)境質量與水環(huán)境質量等標準評價水、空氣等其他環(huán)境質量。

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Pollution Evaluation of Heavy Metal in Soil Based on an Improved Grey Incidence Model from the Angle of Closeness

GAO Zhengyang1,FAN Yuanzhou1,WU Peixin1,YIN Libao2

(1.SchoolofEnergy,PowerandMechanicalEngineering,NorthChinaElectricPowerUniversity,Baoding071003,China;2.ElectricPowerResearchInstituteofGuangdongPowerGridCorporation,Guangzhou510000,China)

For the purpose of making up for the shortcomings and flaws existing in current study that uses grey incidence analysis model,which is based on similarity, evaluating the heavy metal pollution of soil and reducing the erroneous judgments,this paper takes the grey incidence model based on closeness,into consideration to evaluate the degree of heavy metal pollution in soils.The paper does some improvements on the model and the improved model has gone through example verification.The paper applies the improved model to assessing the degree of heavy metal pollution of some soil samples.Compared with the results of general grey incidence analysis model and the weighted average fuzzy mathematical model,the result of this model is more consistent with the actual situation,which can relatively reflect the degree of heavy metal pollution comprehensively and is considered as a scientific,correct and feasible evaluation method.

soil;heavy metal pollution evaluation;the close degree of grey incidence;grey system theory;environmental quality standard for soils

慕金波(1964—)，男，研究員，主要從事環(huán)境系統(tǒng)工程方面的研究。E-mail：1469168011@qq.com

1671-1556(2015)01-0105-05

2014-03-09

2014-03-24

高正陽(1972—)，男，博士，副教授，主要從事環(huán)境污染評價與控制等方面的研究。E-mail:gaozhyan@163.com

X825

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.019