馮立強，劉 航

(1.遼寧工業(yè)大學理學院，錦州 121001; 2. 中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室, 大連 116023;3.遼寧工業(yè)大學化學與環(huán)境工程學院，錦州 121001)

利用超短的紫外光源來增強阿秒脈沖的強度

馮立強1,2，劉 航3

(1.遼寧工業(yè)大學理學院，錦州 121001; 2. 中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室, 大連 116023;3.遼寧工業(yè)大學化學與環(huán)境工程學院，錦州 121001)

本文理論提出了一種利用超短紫外光源來增強阿秒脈沖強度的方法. 計算結(jié)果表明, 當適當?shù)募尤胍皇?2 nm或者125 nm超短紫外光源到雙色激光場時, 不僅高次諧波的截止能量被延伸了, 而且諧波的強度也比原雙色場時有明顯的增強. 尤其是當采用125 nm光源時，諧波的強度被增強了2個數(shù)量級，并且形成了一個232 eV的超長平臺區(qū). 最后通過疊加諧波次數(shù)從113次到170次可獲得脈寬僅為43 as的孤立阿秒脈沖, 其強度比原雙色場情況下產(chǎn)生的阿秒脈沖增強了2個數(shù)量級.

高次諧波； 阿秒脈沖； 紫外光源

1 引 言

高次諧波(HHG)作為產(chǎn)生阿秒脈沖的最有效方法之一已經(jīng)被廣泛的研究并取得了很大的進展[1-3]. 高次諧波的輻射過程可以用Corkum提出的經(jīng)典三步模型來理解[4]: 首先, 原子或者分子中的電子在庫侖場和激光場的共同作用下穿透勢壘離開原子實，即發(fā)生隧穿電離成為自由電子; 其次, 離開原子實的自由電子在受到遠大于原子實庫侖場的外激光場作用下運動, 獲得能量; 最后, 當激光電場改變方向時, 它又回到原子實附近, 以一定的幾率與母核發(fā)生回碰, 同時發(fā)射出諧波光子. 這個諧波產(chǎn)生過程在多光周期的飛秒激光脈沖驅(qū)動下每0.5個光周期都會重復1次, 直接選取高次諧波譜上的一段就會得到間隔為0.5個光周期的阿秒脈沖串. 然而, 在對電子動力學進行實時探測的過程中, 單個阿秒脈沖比脈沖串更具有實際應用價值, 因此, 在如何得到孤立的阿秒脈沖吸引了很多研究學者的目光. 目前主要有三種有效的方法來獲得孤立的阿秒脈沖, 1) 利用少周期激光驅(qū)動場與物質(zhì)相互作用[5]. 例如: E. Goulielmakis等人利用3.3 fs的近紅外超短激光脈沖, 獲得了 80 as的孤立阿秒脈沖[6]. 2) 利用高次諧波對驅(qū)動光場偏振性的敏感依賴特性, 通過調(diào)制兩束泵浦光場的偏振特性來形成限制高次諧波產(chǎn)生的控制門[7]. 例如：Sansone等人用5 fs的激光脈沖, 經(jīng)過啁啾補償技術得到了單個130 as的脈沖輸出[8]. 3) 利用雙色或多色場控制方案[9-11]. 例如: Zeng等人利用6 fs/800 nm和21.3 fs/400 nm的組合激光場獲得了65 as的孤立脈沖[12], 等.

但是, 應用上述方法獲得的大部分阿秒脈沖的強度不夠高, 以至于其應用受到了一定的限制. 所以如何增強阿秒脈沖的強度得到了人們廣泛的關注. 最近Ishikawa[13]理論提出了當采用He+離子為模型時, 適當?shù)募尤胍皇哳l控制場到原有激光場上, 高次諧波的輻射強度與單色場的相比最高能提高17個數(shù)量級. 利用這一方案, Li[14]等人利用5 fs/800 nm的啁啾場以及其27th諧波場組合而成的激光場獲得了26 as的超短脈沖, 其強度比單色場時增強了7個數(shù)量級. Du[15]等人利用雙色場以及一束高頻控制場的組合場獲得了24 as的孤立脈沖, 其強度比單色場事提高了3-4個數(shù)量級. 但是, 上述情況下所應用的脈沖的強度都太強 (1015-1016W/cm2) 或者脈沖寬度都太短 (5 fs), 這在國際上大多數(shù)實驗室是很難獲得的, 并且實驗上要想獲得密度較大的He+離子也是一件非常困難的工作.

因此, 鑒于上述原因, 本文采用雙色紅外場與一高頻紫外場的組合場來增強諧波強度, 但是我們采用的雙色場是大多實驗室都可具備的, 即5 fs/800 nm, I1=8.0×1014W/cm2基頻場和20 fs/2000 nm, I2=1.0×1014W/cm2控制場，并且我們采用的模型是中性原子He, 這在實驗室中是非常容易獲得的.若無特殊說明，本文均采用原子單位.

2 理論方法

本文中, 高次諧波以及阿秒脈沖可以通過數(shù)值求解含時薛定諤方程來得到[16], 在長度規(guī)范和電偶極近似下, 原子和強激光場相互作用的含時薛定諤方程為

φ(r,t),

(1)

其中V(r)=-1.535/r是氦原子的軟核庫倫勢,φ(r,t)為電子波函數(shù). 組合激光場可以表示為

E(t)=E1f1(t)cos(ω1t)+E2f2(t)cos(ω2t)

+E3f3(t-τdelay)cos(ω3(t-τdelay)),

(2)

其中Ei和ωi(i=1-3)分別為5 fs/800 nm, 20 fs/2000 nm激光場和超短紫外光源的振幅和頻率. τdelay是超短紫外光源與800 nm激光場的延遲時間.脈沖的包絡形狀為高斯型, 即

(3)

其中τi(i=1-3)分別為兩束激光場的半高寬度.

根據(jù)艾倫費斯特定律[17], 可以求得偶極加速度為

(4)

然后對其進行傅立葉變換便可以得到相應的高次諧波譜

(5)

最后, 通過適當?shù)寞B加諧波可以獲得阿秒脈沖

(6)

3 結(jié)果與分析

圖1(a)給出了He原子在雙色激光場 (黑實線) 和雙色激光場與超短遠紫外場形成的組合場 (虛線,以下稱為組合場) 下產(chǎn)生的諧波發(fā)射功率譜. 雙色激光場為5fs/800nm,I1=8.0×1014W/cm2和20fs/2000nm,I2=1.0×1014W/cm2，超短遠紫外場為1.0fs/62nm(1.0/125nm),I3=5.0×1013W/cm2. 從圖中我們可以看到，對于雙色激光場的情況, 諧波光譜形成了一個雙平臺的結(jié)構(gòu), 并且在第二節(jié)平臺 (從第113次到263次) 上諧波的干涉結(jié)構(gòu)非常的小，進而形成了一個232eV的超長平滑連續(xù)區(qū). 但是, 我們發(fā)現(xiàn)諧波平臺的強度不是很強，這不利于產(chǎn)生強度較高的阿秒脈沖. 但是, 當適當?shù)募尤氤套贤夤庠春?(對于62nm光源我們?nèi)ˇ?τdelay=2.0π, 對于125nm光源我們?nèi)ˇ?τdelay=1.2π, 這是我們發(fā)現(xiàn)的對諧波強度增強的最佳延遲時間), 諧波的強度比原雙色場時分別增強了1 (相對于62nm, 紅虛線) 和2個數(shù)量級 (藍虛線). 但是, 我們發(fā)現(xiàn)對于加入62nm光源的情況, 雖然諧波的強度得到了增強, 但是諧波平臺處的干涉也被增大了，這是不利于產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的. 因此, 加入125nm,ω1τdelay=1.2π光源是最佳的組合場條件.

圖1 (a) He原子在雙色場 (黑實線) 和雙色場與62 nm (紅虛線) 以及125 nm (藍虛線) 光源的組合場下的高次諧波圖. (b) He原子在雙色場和雙色場與62 nm以及125 nm光源的組合場下的電離幾率. 若無其它說明, 時間的單位都是800 nm激光場的周期Fig. 1 (a) HHG spectra for the two-color field (solid black line), the two-color field+62 nm pulse at ω1τdelay=2.0π (dash red line), and the two-color field+125 nm pulse at ω1τdelay=1.2π (dot blue line). (b) Ionization probabilities of the above three cases (Time is in unit of optical cycle of 800 nm pulse in all the following figures unless stated otherwise)

根據(jù)三步模型我們知道諧波的強度和電離幾率是密切相關的. 所以為了更好的理解圖1(a)中的諧波增強的機理, 我們計算了上述2種情況下的電離幾率, 如圖1(b)所示. 計算結(jié)果表明, 當加入62nm和125nm光源時電離幾率與原雙色場比較被明顯的增強了, 進而導致了較大的諧波增強. 實際上, 應用62nm和125nm光源作為控制場是因為其光子的能量(E62nm=20.0eV和E125nm=9.92eV)近似等于He原子1s和2s態(tài)單雙光子共振躍遷的能量[18]. 因此適當?shù)募尤?2nm和125nm光源后，電子很容易被激發(fā)到2s激發(fā)態(tài)附近, 而由于激發(fā)態(tài)的電離能小于基態(tài), 所以電子更容易電離, 進而增大了電離幾率, 最終導致了諧波強度的增強.

下面為了更好的了解諧波發(fā)射的特點, 我們利用小波變換的方法[19]對上述情況做了進一步分析,如圖2(a)-(c)所示. 從圖中我們可以看出, 對于本章的這種脈沖激光場會產(chǎn)生三個主要的峰A1,A2,A3, 并且每個峰對應峰值中心左右都有兩個“分支”, 被稱為短量子路徑 (左分支, 先回碰后電離)和長量子路徑 (右分支, 先電離后回碰)[20]. 對于雙色場的情況 (圖2(a)), 峰A1和A3的長短量子路徑的貢獻幾乎一樣. 但是對于最高峰A2其短量子路徑的貢獻要大于長量子路徑的貢獻, 這也是諧波光譜平臺區(qū)較光滑的原因. 對于加入62nm,ω1τdelay=2.0π的組合場情況 (圖2(b)), 我們發(fā)現(xiàn)長短量子路徑對于所有能量峰的貢獻幾乎一樣, 因此導致了諧波譜上干涉增強. 但是對于加入125nm,ω1τdelay=1.2π的組合場情況 (圖2(c)), 我們發(fā)現(xiàn)短量子路徑的貢獻要大于長量子路徑, 也就是說短量子路徑被選擇出來對諧波發(fā)射起主要作用. 我們知道由于兩個量子路徑對于諧波發(fā)射的時間不同, 當疊加諧波時就會在一個周期里面出現(xiàn)2個分離的脈沖. 所以選擇單一的量子路徑是產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的有效方法. 因此根據(jù)上面的分析, 我們適當?shù)倪x取最佳組合場的113次到170次諧波進行疊加, 結(jié)果獲得了一個43as的孤立阿秒脈沖, 如圖3所示, 其強度比原雙色場情況下產(chǎn)生的阿秒脈沖 (圖3插圖所示) 增強了2個數(shù)量級.

圖2 (a)-(c) 雙色激光場和上述組合場產(chǎn)生高次諧波的時頻分析圖Fig. 2 (a)-(c) The time-frequency harmonic distributions for the two-color field and the above two combined fields, respectively

圖3 疊加最佳組合場113次到170次諧波所產(chǎn)生的阿秒脈沖的時域包絡曲線. 圖3中插圖給出的是原雙色場下產(chǎn)生的阿秒脈沖Fig. 3 The temporal profile of the attosecond pulse by superposing the harmonics of the optimal combined field from the 113rd to the 170th order. The inset of Fig. 3 shows the attosecond pulse generated from the original two-color field

4 結(jié) 論

綜上所述, 本文數(shù)值研究了超短紫外光源對諧波強度以及阿秒脈沖強度的影響. 計算結(jié)果表明,在He原子模型下, 適當?shù)募尤?2nm或者125nm光源到雙色激光場時, 諧波的強度被明顯的增強了1個或者2個數(shù)量級. 尤其是當采用125nm光源場時, 諧波譜形成了一個232eV的超長平臺區(qū), 并且這一連續(xù)區(qū)幾乎只由短量子路徑貢獻產(chǎn)生. 最后通過直接疊加最佳組合場諧波次數(shù)從113次到170次可獲得脈寬僅為43as的孤立阿秒脈沖, 并且其強度比原雙色場情況下產(chǎn)生的阿秒脈沖增強了2個數(shù)量級.

[1]MiaoXY,DuHN.Theoreticalstudyofhigh-order-harmonicgenerationfromasymmetricdiatomicmolecules[J].Phys.Rev. A, 2013, 87: 053404.

[2] Liu S S, Miao X Y. Enhancement of high-order harmonic emission by using a coherent superposition in a two-color laser field [J].J.At.Mol.Phys., 2012, 29(5): 881 (in Chinese) [劉莎莎, 苗向陽. 在雙色場中使用相干疊加態(tài)來提高高次諧波的發(fā)射 [J]. 原子與分子物理學報, 2012, 29(5): 881]

[3] Du H N, Miao X Y. Theoretical exploration of intensity effects on high-order harmonic generation from H+2molecules [J].J.At.Mol.Phys., 2013, 30(1): 115 (in Chinese) [都慧妮, 苗向陽. 理論研究激光強度對H+2分子高次諧波產(chǎn)生的影響 [J]. 原子與分子物理學報, 2013, 30(1): 115]

[4] Corkum P B. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization [J].Phys.Rev.Lett., 1993, 71: 1994.

[5] Feng L Q, Chu T S. High-order harmonic generation spectra and isolated attosecond pulse generation with a two-color time delayed pulse [J].J.Electron.Spectrosc.Relat.Phenom., 2012, 185: 39.

[6] Goulielmakis E, Schultze M, Hofstetter M,etal. Single-cycle nonlinear optics [J].Science, 2008, 320: 1614.

[7] Yao J P, Li Y, Cheng Y. Generation of isolated attosecond pulses with a specific waveform two-color laser field [J].Chin.Opt.Lett., 2011, 9: 041901.

[8] Sansone G, Benedetti E, Calegari F,etal. Isolated single-cycle attosecond pulses [J].Science, 2006, 314: 443.

[9] Feng L Q, Chu T S. High-order harmonics extension and isolated attosecond pulse generation in three-color field: Controlling factors [J].Phys.Lett. A, 2011, 375: 3641.

[10] Wu J, Zhang G T, Xia C L,etal. Control of the high-order harmonics cutoff and attosecond pulse generation through the combination of a chirped fundamental laser and a subharmonic laser field [J].Phys.Rev. A, 2010, 82: 013411.

[11] Feng L Q, Chu T S. Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects [J].Phys.Rev. A, 2011, 84: 053853.

[12] Zeng Z, Cheng Y, Song X,etal. Generation of an extreme ultraviolet supercontinuum in a two-color laser field[J].Phys.Rev.Lett., 2007, 98: 203901.

[13] Ishikawa K. Photoemission and ionization of He+under simultaneous irradiation of fundamental laser and high-order harmonic pulses [J].Phys.Rev.Lett., 2003, 91: 043002.

[14] Li P C, Zhou X X, Wang G L,etal. Isolated sub-30-as pulse generation of an He+ion by an intense few-cycle chirped laser and its high-order harmonic pulses [J].Phys.Rev. A, 2009, 80: 053825.

[15] Du H C, Wang H Q, Hu B T. Isolated short attosecond pulse generated using a two-color laser and a high-order pulse [J].Phys.Rev. A, 2010, 81: 063813.

[16] Lu R F, Zhang P Y, Han K L. Attosecond-resolution quantum dynamics calculations for atoms and molecules in strong laser fields [J].Phys.Rev. E, 2008, 77: 066701.

[17] Burnett K, Reed V C, Cooper J,etal. Calculation of the background emitted during high-harmonic generation [J].Phys.Rev. A, 1992, 45: 3347.

[18] Chen S H, Ruiz C, Becker A. Double ionization of helium by intense near-infrared and VUV laser pulses [J].Phys.Rev. A, 2010, 82: 033426.

[19] Antoine P, Piraux B, Maquet A. Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field [J].Phys.Rev. A, 1995, 51: R1750.

[20] Mairesse Y, Bohan A D, Frasinski L J,etal. Attosecond synchronization of high-harmonic soft x-rays[J].Science, 2003, 302: 1540.

Ultrashort ultraviolet source assisted enhancement of the attosecond pulse intensity

FENG Li-Qiang1, 2, LIU Hang3

(1.College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China; 2. State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics, Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China; 3.School of Chemical and Environmental Engineering, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China)

A promising method to improve the attosecond pulse intensity has been theoretically presented with the assisted of an ultrashort ultraviolet pulse. It shows that by properly adding an ultrashort 62 nm or 125 nm ultraviolet pulse to the synthesized two-color field, not only the harmonic cutoff but also the harmonic yield are remarkably enhanced compared with the original two-color field case. Especially for adding the 125 nm pulse case, the harmonic yield is enhanced by 2 orders of magnitude, and an ultrabroad 232 eV bandwidth is obtained. Finally, by superposing harmonics from the 113th to the 170th, an intense isolated pulse as short as 43 as can be directly produced, which is 2 orders of magnitude higher than the case of generation from the original two-color field.

High-order harmonic generation (HHG); Attosecond pulse; Ultraviolet source

2014-08-23

遼寧工業(yè)大學教師科研啟動基金(X201312, X201319);遼寧省教育廳基金(L2014242)

馮立強(1985—),男, 遼寧沈陽人, 博士, 講師. E-mail: lqfeng1101@126.com

103969/j.issn.1000-0364.2015.08.015

O562.4

A

1000-0364(2015)08-0616-05