李 淼 高海鷹 張 奇 姜三元

(1東南大學(xué)土木工程學(xué)院，南京210096)

(2江西師范大學(xué)鄱陽湖濕地與流域研究教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南昌330022)

(3中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所，南京210008)

(4中國科學(xué)院流域地理學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京210008)

我國第一大淡水湖鄱陽湖是重要的淡水資源，近年來其水質(zhì)有惡化趨勢(shì).王慧娟等[1]對(duì)水質(zhì)資料的分析表明:除2010年的水質(zhì)因各種因素綜合影響較2009年有所好轉(zhuǎn)外，鄱陽湖水質(zhì)正處于不斷下降趨勢(shì).2008年鄱陽湖水系主要污染指標(biāo)為氨氮、總磷與高錳酸鹽指數(shù)，自2009年開始主要污染指標(biāo)為氨氮和總磷，因而鄱陽湖水系污染防治的重點(diǎn)是對(duì)排放到水體的氨氮和總磷進(jìn)行嚴(yán)格控制.胡綿好等[2]研究表明，鄱陽湖饒河段的氮磷污染一方面來源于漁業(yè)污染，另一方面就是樂安江污染.

已有研究表明，流域非點(diǎn)源污染在時(shí)間及空間上均呈現(xiàn)一定的變化規(guī)律.Wang等[3]對(duì)樂安江流域的研究發(fā)現(xiàn):空間上，懸浮物的含量呈上游向下游遞增的趨勢(shì);時(shí)間上，一般夏季豐水期懸浮物濃度最高.高海鷹等[4]的研究表明:樂安江流域TN，DTN，NO3-N在12月份較高，4月份次之，9月份最低;4月份豐水期NH3-N的平均濃度全年最低，9月份平水期NH3-N平均濃度為三氮之首;NO2-N全年含量最低;各種形態(tài)的氮濃度在空間上從上游向下游基本呈增加趨勢(shì).陳航[5]以巢湖東部集中式水源地及其入湖河流作為研究對(duì)象，研究結(jié)果表明:入湖河流總磷豐水期＞平水期＞枯水期，正磷酸鹽豐水期＞枯水期＞平水期.水源區(qū)磷濃度受陸地影響呈現(xiàn)相似的季節(jié)性變化，湖區(qū)磷含量隨時(shí)間變化較小.

氮磷輸移過程較為復(fù)雜，受一系列因子的綜合影響.基于分布式水文模擬和水質(zhì)監(jiān)測(cè)，邵敏[6]發(fā)現(xiàn):TN，TP，NO3-N輸出強(qiáng)度與耕地比例呈正相關(guān)，與林地用地比例呈負(fù)相關(guān).Kronvang等[7]研究發(fā)現(xiàn):中等流域(250～11 000 km2)及小流域(流域面積小于30 km2)磷的大量輸出與土壤侵蝕和地表徑流關(guān)系密切;在大流域(流域面積大于50 000 km2)，水流滯留率對(duì)磷輸出影響較大.朱永澍等[8]以宜興梅林小流域?yàn)檠芯繉?duì)象，研究結(jié)果表明:非點(diǎn)源污染物的流失總量和污染物的質(zhì)量濃度依賴于降雨過程的產(chǎn)流特征和復(fù)雜的下墊面要素特征;旱地地區(qū)表面的磷素最容易隨降雨流失，而植被較密林地的磷素流失緩慢;土地的施肥程度、有機(jī)腐殖質(zhì)等對(duì)磷素流失的影響不同，地表的擾動(dòng)程度也直接決定磷素流失的特征.

綜上所述，目前對(duì)樂安江流域非點(diǎn)源磷污染研究僅停留在定性分析的層面，對(duì)其影響因子及機(jī)理并無全面系統(tǒng)的探究.本文結(jié)合樂安江流域?yàn)槠谝荒甑腡P實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，分析了樂安江流域河流水體TP濃度的時(shí)空變化特征，并建立河流水體TP濃度與降雨量、土地利用類型之間的相關(guān)性分析模型，確定了樂安江流域的氮磷污染的主要來源和影響因素，有助于理解樂安江流域總磷污染的特征及原因，對(duì)樂安江流域水環(huán)境改善和水資源綜合管理具有重要意義.

1 研究區(qū)域概況

樂安江發(fā)源于江西省婺源縣鄣公山南麓，屬鄱陽湖流域饒河水系.降雨多集中在4—6月，占全年降水量的48%，年最大洪峰多發(fā)生在6月份，枯水期一般為12月至次年2月[9].

樂安江流域土地利用類型分布見圖1.土地利用類型大致分為林地、耕地、草地、城鄉(xiāng)用地4個(gè)大類，其中林地是流域內(nèi)最主要的土地利用類型，約占流域總面積的72.9%，主要分布在樂安江流域的上游地區(qū);耕地其次，約占20.5%，主要分布在流域的下游地區(qū).

圖1 樂安江流域土地利用分布

2 材料與方法

2.1 采樣點(diǎn)布置

根據(jù)樂安江流域的河網(wǎng)、流域地形和水文特征，同時(shí)考慮土地利用類型的空間變化，在樂安江干、支流設(shè)置了17個(gè)水質(zhì)監(jiān)測(cè)斷面(研究區(qū)域河網(wǎng)、DEM及17個(gè)水質(zhì)采樣點(diǎn)分布見圖2)，其中S1～S5為干流上由上游至下游的5個(gè)水質(zhì)采樣點(diǎn)，其余采樣點(diǎn)則位于支流上.根據(jù)流域內(nèi)地形地貌、土地利用類型、植被以及人類生產(chǎn)活動(dòng)方式等非點(diǎn)源污染影響因子的不同，把樂安江流域分為2類地區(qū):上游東北部山區(qū)(包括采樣點(diǎn)S1，S2，S3，S6，S7，S8，S9，S10，S11，S12)、下游西南部丘陵區(qū)(包括采樣點(diǎn) S4，S5，S13，S14，S15，S16，S17).

圖2 樂安江流域河網(wǎng)、DEM、水質(zhì)采樣點(diǎn)及降雨站點(diǎn)分布

2.2 采樣及分析

樂安江流域磷濃度的監(jiān)測(cè)時(shí)段為2010年10月—2011年8月，具體監(jiān)測(cè)時(shí)間為2010年10，12月和2011年2，4，7，8月.依據(jù)氣候及水文條件，將9—12月(日平均降雨量3.09 mm/d)、1—4月(日平均降雨量2.34 mm/d)、5—8月(日平均降雨量8.57 mm/d)分別劃分為秋冬季、春季、夏季.通過GPS定位的方式采集水樣，以保證每次采樣的準(zhǔn)確性.采集水樣之前對(duì)水質(zhì)采樣器(CSQ-1型)及水樣瓶進(jìn)行3次以上潤洗，在水下10 cm處，取水樣不少于600 mL，存于水樣瓶中，密封保存送至實(shí)驗(yàn)室.水樣分析原理參考《湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范》[10]，具體操作步驟為:取得的水樣經(jīng)直徑為47 mm的Whatman GF/C玻璃纖維素膜(平均孔徑1.2 μm)過濾后用于可溶性磷濃度的分析，未經(jīng)過濾的水樣以過硫酸鉀氧化比色法測(cè)定分析總磷的濃度.水質(zhì)分類方法參考地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 3838—2002).

2.3 偏最小二乘回歸法

偏最小二乘回歸法(PLS)是一種新型的多元統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)分析方法，集多元線性回歸分析、變量的主成分分析和變量間的典型相關(guān)分析的基本功能于一體.偏最小二乘法能夠在自變量存在嚴(yán)重相關(guān)性的條件下進(jìn)行回歸建模.較之最小二乘回歸，偏最小二乘回歸模型更易于辨識(shí)系統(tǒng)信息與噪聲，每個(gè)自變量的回歸系數(shù)更容易解釋[11-13].本文建立了河流水體TP濃度與土地利用類型之間的偏最小二乘回歸模型，分析土地利用類型對(duì)流域TP濃度的影響.

3 結(jié)果與討論

3.1 TP濃度季節(jié)性變化

整個(gè)監(jiān)測(cè)期間，樂安江流域TP濃度的變化范圍為0.024 2～0.358 4 mg/L，平均值為0.094 4 mg/L.根據(jù)地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 3838—2002)，TP濃度在春季最低，流域水質(zhì)最好，屬于Ⅱ類水;秋冬季其次，基本屬于Ⅱ類水，個(gè)別采樣點(diǎn)水質(zhì)屬于Ⅲ類水;夏季水質(zhì)最差，在Ⅲ～Ⅳ類水之間.

圖3為研究區(qū)域各采樣點(diǎn)TP濃度隨季節(jié)變化情況.由圖可知，空間上各站點(diǎn)TP濃度隨季節(jié)變化呈現(xiàn)相同規(guī)律，大體表現(xiàn)為:2010年10月—2011年2月，TP濃度逐月減小;2011年2—4月，TP濃度變化幅度不大，維持在較低水平;2011年6—8月，由于降雨量的急劇增加，研究區(qū)域TP濃度陡增.相關(guān)資料顯示，降雨是流域非點(diǎn)源污染輸出的主要驅(qū)動(dòng)因素[9]，如2011年鄱陽湖流域經(jīng)歷了歷史罕見的春夏季干旱，2—4月，樂安江流域月平均降水量僅為75.5 mm，由于缺少降雨對(duì)磷的輸移作用，河流水體TP濃度較低.2011年6月，鄱陽湖流域又出現(xiàn)了典型的“旱澇急轉(zhuǎn)”現(xiàn)象，降雨量急劇增加，6—8月，樂安江流域月平均降水量達(dá)到314.9 mm，為近50年來歷史同期最多.該時(shí)期又是鄱陽湖流域夏季農(nóng)業(yè)活動(dòng)的繁忙時(shí)期，大量農(nóng)業(yè)肥料的施用使得土壤中氮磷含量增多，再加上集中降雨的強(qiáng)烈沖刷，更多的營養(yǎng)物質(zhì)進(jìn)入水體，使得TP濃度急劇升高.10—12月，樂安江流域月平均降雨量為91.6 mm，該時(shí)期鄱陽湖流域農(nóng)業(yè)活動(dòng)較少，農(nóng)業(yè)面源污染輸入量少，但冬季溫度低，各種微生物的活性較低，對(duì)污染物的降解能力降低，且藻類浮游植物大量死亡，分解釋放出磷.水文和生物地球化學(xué)作用的綜合結(jié)果使得該季節(jié)水質(zhì)居中.上下游TP濃度季節(jié)變化的不同主要體現(xiàn)在7—8月份:由于上游主要土地利用類型為林地，農(nóng)業(yè)面源污染較少，因此TP濃度主要受降雨徑流的影響，8月份TP濃度隨降雨增加而增加;而下游主要土地利用類型為耕地，因此TP濃度受降雨及農(nóng)業(yè)活動(dòng)的共同影響，6月為流域農(nóng)業(yè)繁忙期，8月農(nóng)業(yè)活動(dòng)逐漸減少，農(nóng)業(yè)面源污染輸入量減少，因此雖然8月降雨量增加，但TP濃度較6—7月有所降低.

圖3 各采樣點(diǎn)河流水體TP濃度季節(jié)變化

3.2 TP濃度空間變化

樂安江流域干流上設(shè)有5個(gè)采樣點(diǎn)S1～S5.圖4為TP濃度沿干流的變化趨勢(shì).在夏季暴雨時(shí)期，TP濃度由上游向下游逐漸增加，在出口S5處濃度最大.冬季與春季降雨量較小時(shí)，河流水體TP濃度由上游向下游緩慢增加，在采樣點(diǎn)S3處達(dá)到峰值，隨后又緩慢減小，總體變化幅度不大，無明顯的變化規(guī)律.

圖4 TP濃度沿干流變化趨勢(shì)

樂安江流域地形坡度從上游東北部地區(qū)向下游西南部地區(qū)呈逐漸減小趨勢(shì)(見圖2)，在降雨較小的時(shí)期(冬季和春季)，上游地形坡度較大的區(qū)域TP輸出比下游平原地區(qū)多，加之氣溫較低，河道中由于生物地球化學(xué)過程(如水生植物對(duì)磷的吸收同化)造成的TP損失較小，因而水體TP濃度從上游至中游S3逐漸增大;而在S3以下，流域坡度減小，TP的輸移量減少，河道中磷的降解和沉降將起主要作用，因而水體TP的濃度逐漸減小;S3處水體濃度TP較高，可能與未知的點(diǎn)源輸入有關(guān).對(duì)于豐水期(夏季)，降水量和降水強(qiáng)度非常大，從上游至下游流域出口，水分的滯留時(shí)間比較短，土壤和河道中磷的降解和沉降作用影響較小，所以河流水體TP濃度從上游至下游呈總體增加趨勢(shì).

4 河流水體TP濃度變化的影響因素

已有研究表明，營養(yǎng)物在水分輸移過程中受到土壤和河道的降解、滯留作用，其含量降低.各形態(tài)非點(diǎn)源污染物濃度主要受污染物輸入量、降雨徑流過程以及生物地球化學(xué)過程的影響，各因素綜合作用結(jié)果造成了樂安江流域各形態(tài)污染物的季節(jié)性變化和空間變化特征[6，9，14].本文在以往研究基礎(chǔ)上，進(jìn)一步探討河流水體TP濃度與降雨量、土地利用類型等的定量關(guān)系.

4.1 降雨量的影響

本研究收集了2010年10月—2011年8月樂安江流域3個(gè)縣級(jí)氣象站(婺源、德興、樂平，分別位于流域上游、中游以及下游，見圖2)的降雨數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)來源為江西省氣象科學(xué)研究所)，3個(gè)水文站分別位于水質(zhì)采樣點(diǎn)S2，S13，S5附近.圖5(a)～(c)分別為3個(gè)氣象站不同月份的日平均降水量與相對(duì)應(yīng)的水質(zhì)采樣點(diǎn)TP濃度隨季節(jié)變化圖.由圖可知:①河流水體TP濃度變化與降雨量變化無明顯線性關(guān)系，但其變化趨勢(shì)基本保持一致.降雨量較大的7，8月，由于暴雨的強(qiáng)烈沖刷，更多的營養(yǎng)物質(zhì)進(jìn)入水體之中，水體中TP含量較高.而降雨量較小的2—4月，河流水體TP濃度也相應(yīng)減小.由此可見降雨量為TP輸出的主要驅(qū)動(dòng)因素.②位于上游的婺源站，由于林地為主要土地使用類型，因此不受季節(jié)性農(nóng)業(yè)活動(dòng)及城市工業(yè)和生活污水等點(diǎn)源污染的影響，降雨量與河流水體TP濃度的變化趨勢(shì)吻合度最好(見圖5(a)).③ S13位于德興市下游，可能存在生活污水等點(diǎn)源污染的情況，尤其是7—8月生活用水高峰期，城市氮磷等點(diǎn)源污染輸出負(fù)荷高，因此在8月雖然降雨量略有下降，但河流水體TP濃度依然保持上升趨勢(shì)(見圖5(b)).④樂安江流域上游以林地為主，耕地所占比例較小，下游耕地比例較大.S5位于流域下游，因此其TP輸出濃度除受降雨量影響外，還受季節(jié)性的農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響.6月為農(nóng)業(yè)繁忙期，農(nóng)田和耕地過量的化肥隨雨水的沖刷進(jìn)入河道，使得6—7月TP濃度陡增，而8月降雨量較7月雖略有增加，但由于農(nóng)業(yè)化肥施用量逐漸減少，并且植被在該時(shí)期生長旺盛，對(duì)磷的吸收增加，河流水體TP濃度不增反減(見圖5(c))).

圖5 TP濃度及鄰近站點(diǎn)降雨量的關(guān)系

研究表明，當(dāng)流域內(nèi)存在大量連續(xù)點(diǎn)源污染時(shí)，由于水量增大對(duì)污染物有稀釋作用，TP濃度將隨降雨增加而減小;而在非點(diǎn)源污染物輸入為主要方式的情況下，河流水體TP濃度隨降雨的增加而增大，表明流域內(nèi)TP輸出主要來源于降雨侵蝕作用[7].上述河流水體TP濃度隨降雨量變化的關(guān)系可以進(jìn)一步證明，樂安江流域上游點(diǎn)源輸出較少，TP主要是在降水的沖刷作用下，通過徑流輸移而匯入受納水體(包括河流和湖泊等)，非點(diǎn)源污染是流域內(nèi)磷產(chǎn)出的主要形式.中下游由于受到人類活動(dòng)的干擾，河流水體TP濃度與降雨量變化曲線吻合度低于上游.

4.2 土地利用的影響

通過對(duì)流域DEM進(jìn)行子流域劃分，獲取以17個(gè)監(jiān)測(cè)斷面為出口的小流域分布，計(jì)算各子流域不同土地利用類型占子流域總面積的比例，利用采樣點(diǎn)的水質(zhì)監(jiān)測(cè)結(jié)果代表小流域內(nèi)地表水水質(zhì).

為了排除由于干流河道水量的匯集對(duì)TP濃度的影響，本文選取樂安江流域7個(gè)支流上的采樣點(diǎn)所代表的子流域來分析土地利用類型對(duì)流域TP濃度的影響.考慮到土地利用類型對(duì)河流水體TP污染的影響主要發(fā)生在汛期雨量較大時(shí)，選取研究區(qū)域汛期7月的TP濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合分析.7個(gè)子流域的土地利用比例及河流水體TP濃度值如表1所示.

表1 各子流域土地利用比例與河流水體TP濃度

應(yīng)用偏最小二乘法建立河流水體TP濃度與不同土地利用類型占子流域總面積的比例的線性回歸模型.根據(jù)交叉有效性，從自變量集合中提取了2個(gè)主成分，模型對(duì)TP濃度的解釋能力為0.89，達(dá)到了較高的精度.圖6給出了各站點(diǎn)河流水體TP濃度的觀測(cè)值與模擬值，從圖中可看出，擬合結(jié)果較好.本研究確定的偏最小二乘法回歸方程如下:式中，Y*為河流水體TP濃度標(biāo)準(zhǔn)化值;，，，分別為耕地、林地、草地、城鄉(xiāng)用地占子流域總面積比例的標(biāo)準(zhǔn)化值.

圖6 監(jiān)測(cè)站點(diǎn)河流水體TP濃度的觀測(cè)值與偏最小二乘法回歸模型的擬合值

式(1)的標(biāo)準(zhǔn)化值中各系數(shù)均為標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù).由標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)的符號(hào)可知，河流水體TP濃度與耕地面積和城鄉(xiāng)用地面積占流域總面積的比例呈正相關(guān)關(guān)系，而與林地面積和草地面積占流域總面積的比例呈負(fù)相關(guān)關(guān)系;由標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)的大小可知，河流水體TP濃度對(duì)耕地面積、林地面積和城鄉(xiāng)用地面積的變化更為敏感，由此可見，農(nóng)業(yè)活動(dòng)及城市生產(chǎn)生活所產(chǎn)生的污染，通過降雨的沖刷和徑流輸移過程進(jìn)入水體，是樂安江流域磷污染的主要原因，林地對(duì)河流水體TP濃度的削減作用較為明顯.

5 結(jié)論

1)樂安江流域河流水體TP濃度的變化范圍為0.024 2～0.358 4 mg/L，屬于Ⅱ～Ⅳ類水之間.河流水體TP濃度的季節(jié)性變化顯著，其中春季水質(zhì)最好，夏季最差，秋冬季居中.

2)夏季豐水期，TP濃度總體上由上游向下游逐漸增加，流域出口處濃度最大，這主要是因?yàn)闃钒步饔蛏嫌沃饕恋乩妙愋蜑榱值兀偭纵斎肓可?，且林地?duì)總磷有削減作用，下游主要土地利用類型為耕地，農(nóng)業(yè)活動(dòng)給流域帶入大量污染源.降雨量較小的其他季節(jié)，河流水體TP濃度無明顯的空間變化特征.

3)河流水體TP濃度與耕地和城鄉(xiāng)用地占流域總面積的比例呈正相關(guān)關(guān)系，而與林地和草地占流域總面積的比例呈負(fù)相關(guān)關(guān)系;河流水體TP濃度對(duì)耕地、林地和城鄉(xiāng)用地占流域總面積的比例最為敏感，說明農(nóng)田徑流和城鎮(zhèn)建設(shè)用地徑流等攜帶的磷素是樂安江總磷的主要污染源，而林地對(duì)河流水體TP濃度的削減作用明顯.為了減少磷素對(duì)樂安江河流水體的污染，應(yīng)控制耕地污染控制，優(yōu)化種植業(yè)化肥施用，采用水土保持措施，加強(qiáng)臨河地帶的生態(tài)恢復(fù)，防止水土流失;同時(shí)合理規(guī)劃城鎮(zhèn)發(fā)展，優(yōu)化城鎮(zhèn)工業(yè)污水、居民生活污水和雨污水排放系統(tǒng).

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