洪　綱，周靜博，姜建彪，楊麗麗，馮　媛

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測中心，河北石家莊　050022)

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空氣細顆粒物(PM2.5)的污染特征及其來源解析研究進展

洪綱，周靜博，姜建彪，楊麗麗，馮媛

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測中心，河北石家莊050022)

摘要：PM2.5由于其較小的粒徑、巨大的比表面積及較大的危害性等特點成為全球大氣環(huán)境的研究熱點。針對近年來中國各地持續(xù)出現(xiàn)霧霾天氣，空氣質(zhì)量急劇下降的現(xiàn)狀，總結了中國有關PM2.5的研究現(xiàn)狀，主要圍繞PM2.5的污染特征、化學組成以及來源解析等方面的研究進行了綜述，并探討了PM2.5的質(zhì)量濃度水平、與PM10的相關性及其對能見度的影響。針對目前中國PM2.5的污染與監(jiān)管現(xiàn)狀提出了改善大氣環(huán)境的一些建議。

關鍵詞：固體污染防治工程；PM2.5；污染特征；化學組成；來源解析

E-mail：smjhh@126.com

洪綱，周靜博，姜建彪，等.空氣細顆粒物(PM2.5)的污染特征及其來源解析研究進展[J].河北工業(yè)科技,2015,32(1):64-71.

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自2013-01-11起，中國多地出現(xiàn)嚴重霧霾天氣，來自環(huán)保部門的監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示，霧霾籠罩的范圍從華北到華中，擴展到黃淮、江南，這些地區(qū)都出現(xiàn)了不同程度的污染。2014-01-04中國首次將霧霾天氣納入2013年自然災情進行通報。在霧霾天氣中，PM2.5是“罪魁禍首”。PM2.5即細顆粒物，是指空氣動力學直徑≤2.5 μm 的顆粒物，也稱為可入肺顆粒物，它的直徑還不到人的頭發(fā)絲粗細的1/20。雖然PM2.5只是地球大氣成分中含量很少的組分，但它對空氣質(zhì)量和能見度等有重要的影響。與較粗的大氣顆粒物相比，PM2.5粒徑小，其表面吸附大量的有毒有害物質(zhì)，并可通過呼吸沉積在肺泡，甚至可經(jīng)過肺換氣到達其他器官[1]。如果長期吸入細顆粒物污染的空氣，可造成呼吸系統(tǒng)和其他系統(tǒng)結構和功能的損害。因而對PM2.5的研究一直都是熱點問題。本文就中國PM2.5污染的區(qū)域、時間、空間分布、化學成分及來源解析的研究現(xiàn)狀進行綜述，以便更全面地了解PM2.5的污染特征，從而為中國制定控制PM2.5的政策和措施提供科學、經(jīng)濟和有效的證據(jù)。

1PM2.5的污染特征

1.1　區(qū)域濃度特征

美國EPA已經(jīng)于1997年頒布了PM2.5的空氣質(zhì)量標準[2]，規(guī)定年均限值為15 μg/m3，日均限值為65 μg/m3，其限制非常嚴格。2012年中國新修訂的環(huán)境空氣質(zhì)量標準[3]規(guī)定PM2.5的年均限值為35 μg/m3，日均限值為75 μg/m3。

目前中國部分城市已經(jīng)開展了PM2.5的系統(tǒng)研究[4-11]，部分城市的監(jiān)測結果見圖1。

由圖1比較可知，中國城市的PM2.5濃度普遍較高，石家莊、濟南的PM2.5質(zhì)量濃度達到100 μg/m3以上，北京、天津、南京、西安的PM2.5質(zhì)量濃度達到90 μg/m3以上，而廣州、南寧和上海的PM2.5質(zhì)量濃度稍低一些, 約為50 μg/m3。圖1中所列城市的PM2.5濃度值均超過了新環(huán)境空氣質(zhì)量標準中的二級年均限值。濃度較高的城市甚至超出了3倍多。與美國紐約[12]相比，中國城市的PM2.5濃度普遍處在較高水平。雖然南寧市的PM2.5濃度值在中國國內(nèi)城市中較低，但仍是紐約PM2.5濃度水平的2.75倍。

圖1國內(nèi)外部分城市PM2.5年均濃度值
Fig.1PM2.5annual concentration values of some domestic and foreign cities

目前中國大部分城市已經(jīng)開展了PM2.5的監(jiān)測研究工作，除圖1中所列外，長沙[13]、廈門[14]、重慶[15]、寧波[16]等城市也陸續(xù)開展了相關的研究，只是各城市對PM2.5的監(jiān)測時間不平行，采用的監(jiān)測方法不同，這樣大大降低了各城市之間PM2.5質(zhì)量濃度的可比性，因此開展大規(guī)模且系統(tǒng)的PM2.5監(jiān)測研究工作非常必要。

1.2　時間變化特征

楊復沫[17]等研究發(fā)現(xiàn)，PM2.5的濃度在冬季最高，在夏季最低，這與朱倩茹[5]等、包貞[18]等、李芳[8]的研究結果一致，反映冬季采暖燃燒源對細顆粒物的貢獻較大，而春季頻繁發(fā)生的沙塵天氣則對粗顆粒物的貢獻較大。

于建華[19]等通過分析得出PM2.5的日變化幅度較大，且呈雙峰現(xiàn)象，一個峰出現(xiàn)在夜間，另一個峰出現(xiàn)在上午，而在下午出現(xiàn)低值。這樣的日變化規(guī)律與魏玉香[6]、談榮華[20]、韓素芹[21]等的研究結果一致。這主要與人為活動、污染物排放以及氣象條件有關。上午和夜間大氣層比較穩(wěn)定，使PM2.5在近地面堆積而出現(xiàn)濃度峰值。隨著氣溫升高,太陽輻射增強，大氣穩(wěn)定度減弱，有利于污染物擴散遷移，使得PM2.5濃度開始下降, 導致14：00左右出現(xiàn)一次低谷。

1.3　空間垂直變化特征

丁國安[22]等研究了北京城區(qū)PM2.5的垂直分布，發(fā)現(xiàn)PM2.5濃度隨高度增加而降低，這與楊龍[23]等、鄧雪嬌[24]等、袁媛[25]的研究結果一致。

楊龍[23]等得出在距地面8~320 m的范圍內(nèi)，PM2.5的最大衰減幅度在秋、冬兩季分別達到52%和58%；鄧雪嬌[24]等通過分析“廣州塔”121 m與454 m高度得出污染越嚴重情況下垂直遞減率越大，每100 m最大可達12.2 μg·m-3；袁媛[25]研究開封市秋、冬兩季近地層大氣顆粒物垂直分布特征發(fā)現(xiàn)，PM2.5距地面2 m處質(zhì)量濃度最高，為255.6 μg/m3，20，50，70 m處的衰減幅度依次減小，說明地面揚塵是秋季細顆粒物來源的一個重要組成部分。

2PM2.5的化學組成特征

2.1　水溶性離子

2.2　多環(huán)芳烴

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,簡稱PAHs)是大氣顆粒物的重要組成部分，直接或間接地影響著大氣環(huán)境質(zhì)量、氣候變化和人體健康。表1列出了中國部分城市開展PM2.5中PAHs污染特征、來源等方面的研究結果。

表1　中國部分城市PM2.5中PAHs污染特征及來源

由表1可以看出，不同城市PM2.5中PAHs的濃度、污染特征以及來源均有所不同。南昌、廈門兩城市的PAHs的質(zhì)量濃度較低，低于20 ng/m3；杭州與貴陽的PAHs的質(zhì)量濃度在40~50 ng/m3間，而北京、烏魯木齊的PAHs的年均質(zhì)量濃度較高，在100 ng/m3以上?？梢姳狈匠鞘蠵M2.5中的PAHs含量高于南方城市。

時間變化特征上，通過彭希瓏[32]、段鳳魁[33]、李杏茹[34]、張學敏[14]、楊成閣[35]、焦荔[36]、蘇都爾[37]等的研究可以推出，PM2.5中多環(huán)芳烴濃度的季節(jié)特征為冬季>春季>秋季>夏季。

段鳳魁[33]等通過分析北京市PM2.5中PAHs的含量得出，全年平均不同環(huán)數(shù)PAHs所占總濃度的比例由大到?。核沫h(huán)>五環(huán)>六環(huán)>三環(huán)>二環(huán)；冬季四環(huán)PAHs所占比例最大(48.7%)，其次為五環(huán)(32.5%)和六環(huán)PAHs(14.9% )；夏季五環(huán)、六環(huán)PAHs所占比例最高(36. 5%)，其次為四環(huán)PAHs(24.1%)；而周穎[38]等則研究出武漢市不同環(huán)數(shù)PAHs濃度呈現(xiàn)出規(guī)律變化為五環(huán)>四環(huán)>二、三環(huán)>六、七環(huán)。

由表1可知各城市PM2.5中PAHs的來源主要是燃煤、機動車尾氣以及焚燒。

2.3　金屬元素

作為細顆粒物中主要的無機成分，重金屬蓄積性強、毒性大，易通過呼吸作用隨PM2.5進入人體。在體液的作用下，重金屬在體內(nèi)被溶解、吸收，進而對心肺等有機體造成損害，是近年來研究的熱點。

沈軼[39]等利用等離子的發(fā)射光譜法對上海市大氣PM2.5中的Cu，Zn，Pb，As等元素的濃度進行分析，得出元素濃度依次為Fe>Zn>Al>Pb>As>Cu>Ti。

馮茜丹[40]等通過研究發(fā)現(xiàn)廣州市重金屬污染非常嚴重。其中PM2.5中Cd，Pb，Zn，Cu和Mo的富集因子K>10，是典型的污染元素；而Ni，Mn，Co和Fe的K值為1~10，除部分來自人為活動外，主要還是自然作用來源，同時還分析了重金屬的化學形態(tài)。結果顯示，超過80%的Al和Fe分布在有機質(zhì)、氧化物與硫化物結合態(tài)和殘渣態(tài)，而大部分Zn，Pb，Cd和Cu分布在可溶態(tài)、可交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、可氧化態(tài)和可還原態(tài)。

張慧峰[41]等分析了近地層中金屬元素垂直分布特征。結果表明：金屬元素Cu，Pb，Ni，Cr，Zn，F(xiàn)e，Mg，Mn的季節(jié)分布呈現(xiàn)冬季多，秋季少的特征，典型地殼元素Ca，F(xiàn)e，Mg，Mn隨高度升高明顯遞減或者是波動減少。人為源元素Ni，Cr，Cu，Pb，Zn在PM10和PM2.5中隨高度的升高垂直方向上變化差異明顯。人為源元素Pb，Ni，Cr，Zn，Cu秋季主要富集于PM10中，冬季主要富集于PM2.5中。

3PM2.5與PM10的相關性分析

PM10由粒徑為2.5~10 μm(PM2.5~10)的粗顆粒和粒徑≤2.5 μm(PM2.5)的細顆粒2部分組成，PM2.5/PM10可以反映PM10中細粒子的含量。國外大量研究表明[42]，PM2.5在PM10中占有很大比例，污染越重的地區(qū)PM2.5與PM10的比值也越大，據(jù)美國和加拿大幾個城市報道[43]：污染較輕的城市PM2.5與PM10比值在0.3~0.4之間，污染較重的城市該比值在0.5~0.7之間。表2列出了中國部分城市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的相關系數(shù)，以及兩者的比值。

表2　中國部分城市大氣中PM2.5與PM10的相關系數(shù)與比值

表2中所列城市的PM2.5與PM10的相關系數(shù)在0.78~0.98之間，呈顯著性相關；PM2.5/PM10值在0.50~0.94之間，均屬于污染較重的城市。其中北京、天津、南京比較接近，廣州、沈陽等地的比值較高。

徐敬[46]等還對北京不同季節(jié)的PM2.5/PM10值進行了研究，發(fā)現(xiàn)采暖期該比值為0.62，非采暖期該比值為0.52。夏季該比值主要分布在0.3~0.6之間，春、秋兩季該比值分布在0.3~0.8之間，冬季采暖期該比值分布在0.4~0.9之間。即春季最小，冬季最大。黃輝軍[30]等得出南京市PM2.5/PM10冬季平均值比夏季平均值高9.3%，主要是因為春季揚沙天氣和交通運輸高峰期揚起地面粗顆粒物會導致PM2.5在PM10中的比例下降，而冬季取暖以及夏季較強的光化學反應則會引起PM2.5的比例升高。

4PM2.5濃度與氣象條件的相關性分析

4.1　能見度

馬雁軍[45]、魏玉香[6]等發(fā)現(xiàn)大氣能見度與PM2.5的濃度呈現(xiàn)很好的負相關性，線性相關系數(shù)高達0.98；灰霾天氣下平均能見度水平僅為5.2 km，最高能見度為13 km，最低為1.7 km，而正常天氣下能見度最高可達22 km。這與馬雁軍[45]、朱倩茹[5]等的研究結果一致?？梢奝M2.5是影響能見度的重要因素。

4.2　風速

朱倩茹[5]、魏玉香[6]、馬雁軍[45]等通過分析發(fā)現(xiàn)，PM2.5的濃度與風速呈負相關，相關系數(shù)夏季為-0.230，非夏季為-0.440。徐敬[46]等通過研究北京地區(qū)PM2.5與風速的相關性得出了同樣的結果，且冬季負相關系數(shù)最大，為-0.42，夏季最小，為-0.08。主要因為風對PM2.5起稀釋擴散作用，冬季冷空氣勢力強大，風速遠遠大于夏季，這對PM2.5的擴散和運移極為有利。因此，冷空氣過境后PM2.5濃度下降在四季中冬季最明顯。

4.3　降雨

朱倩茹[5]等通過分析發(fā)現(xiàn)，PM2.5的濃度與降雨相關性最差(夏季為-0.063，非夏季為-0.002)，但降雨對PM2.5起清潔沖刷的作用，降雨量大小、分布都影響PM2.5；降水有利于細粒子的清除。

4.4　溫度

溫度對空氣質(zhì)量有影響，但不反映空氣質(zhì)量的好壞。朱倩茹[5]等通過分析發(fā)現(xiàn)，PM2.5濃度與溫度呈正相關，相關系數(shù)夏季為0.450，非夏季為0.324。

4.5　氣壓

朱倩茹[5]等通過分析廣州市PM2.5濃度與氣壓的關系得出兩者呈負相關，相關系數(shù)夏季為-0.005，非夏季為-0.144；而徐敬[46]等通過研究北京地區(qū)PM2.5與氣壓的關系，發(fā)現(xiàn)非夏季兩者負相關，相關系數(shù)在-0.35~-0.41之間，而夏季兩者呈正相關，相關系數(shù)為0.10。主要是因為夏季副熱帶高壓活動對北京地區(qū)影響旺盛,受其影響北京在夏天多出現(xiàn)“桑拿天”，這時地面氣壓升高,高溫、悶熱、風速小、相對濕度大，這種氣象條件常常導致PM2.5濃度持續(xù)累積，而其他三季地面氣壓上升通常伴隨冷空氣活動，風力加大，擴散作用明顯。

4.6　相對濕度

徐敬[46]等通過研究得出PM2.5濃度與相對濕度呈正相關，其中冬季相關系數(shù)最大為0.6，夏季最低為0.19。這種情況源于夏季大型降水后，相對濕度明顯上升，而PM2.5濃度在濕度清除作用下明顯下降；冬季空氣平均相對濕度明顯較夏季偏小。這與馬雁軍[45]的研究結果一致。

5PM2.5的來源解析研究

對PM2.5的來源解析目前較多地使用受體模型進行研究[30]。包括化學質(zhì)量平衡法(CMB)、因子分析法(FA)、主因子分析法(PCA)、正交矩陣因子分解法(PMF)、UNMIX等受體模型。目前已有部分城市陸續(xù)開展了PM2.5的來源解析研究，結果見表3。

表3　中國部分城市大氣中PM2.5來源解析結果

由表3統(tǒng)計結果可以看出，各地開展PM2.5來源解析的研究時間、采用的受體模型以及污染源配分模塊不盡相同，但PM2.5的污染來源主要集中在機動車尾氣排放、燃煤和揚塵三大污染源上，此外二次鹽所占比例也較大。故PM2.5污染在控制常規(guī)污染源揚塵、煤煙塵等的同時，要加強機動車尾氣塵、硫酸鹽、硝酸鹽的控制，更需體現(xiàn)多源類綜合治理的原則。

6結語

持續(xù)大范圍的霧霾天氣及其對人體健康的影響，使得PM2.5已經(jīng)逐漸成為國內(nèi)外大氣環(huán)境研究的熱點[52]。PM2.5的形成復雜，對于環(huán)境和人體健康帶來的危害不容忽視。近年來中國國內(nèi)學者對于PM2.5的監(jiān)測與分析已經(jīng)有了一定進展，環(huán)保部門也加大了監(jiān)管力度，但仍存在一些問題，為此提出以下幾點建議。

1)針對目前PM2.5的監(jiān)測分析現(xiàn)狀，中國氣象和環(huán)保等相關部門應開展全國范圍內(nèi)系統(tǒng)的、大規(guī)模的PM2.5排放研究，研究其污染特征及對環(huán)境和人體的危害，并提出合理的解決措施，為政府決策提供科學依據(jù)。

2)制定合理的PM2.5監(jiān)測技術規(guī)范，完善監(jiān)測手段與技術，開發(fā)高精尖的檢測設備，提高大氣監(jiān)測的準確度。

3)開展PM2.5污染總量控制，根據(jù)各源類的環(huán)境貢獻及可削減空間，確定各源類的目標允許排放量和貢獻值，實現(xiàn)總量控制與PM2.5環(huán)境質(zhì)量達標的結合，為PM2.5污染的有效防治提供科學支撐。

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Research progress of characteristics and source apportionment

of air fine particle pollution (PM2.5)

HONG Gang， ZHOU Jingbo， JIANG Jianbiao， YANG Lili， FENG Yuan

(Shijiazhuang Environmental Monitoring Center, Shijiazhuang, Hebei 050022, China)

Abstract:PM2.5has become a research hotspot of global atmospheric environment because of its small particle size, large specific surface area and great dangers. In this paper, according to the nationwide haze weather phenomenon and sharp declined air quality status in recent years, the domestic research status about PM2.5is summarized. Pollution characteristics, chemical composition and source apportionment of PM2.5are overviewed. At the same time, the concentration levels of PM2.5, its correlation with PM10and the influence to visibility are discussed. In the light of pollution and regulatory status of PM2.5, some suggestions are put forward to improve the atmospheric environment in China.

Keywords:solid pollution control engineering; PM2.5; pollution characteristics; chemical components; source apportionment

作者簡介：洪綱(1974—)，男，河北石家莊人，工程師，主要從事環(huán)境監(jiān)測方面的研究。

基金項目：河北省科技支撐計劃項目(03273702D)

收稿日期：2014-05-05;修回日期：2014-07-26；責任編輯：陳書欣

中圖分類號：X513

文獻標志碼：A

doi:10.7535/hbgykj.2015yx01012

文章編號：1008-1534(2015)01-0064-08