趙清華，徐飛，全學軍，邱發(fā)成，代黎

（重慶理工大學化學化工學院，重慶 400054）

水力噴射-空氣旋流器中微粒強化氣液傳質及其機理

趙清華，徐飛，全學軍，邱發(fā)成，代黎

（重慶理工大學化學化工學院，重慶 400054）

在一種新型高效的氣液傳質設備——水力噴射-空氣旋流器（WSA）中，研究了第三相固體粒子對氣液傳質的影響。分別采用化學吸收法（CO2-空氣-NaOH體系）和物理吸收法（CO2-空氣-H2O體系）測定了不同固含率cs、進口氣速ug、液體噴射速度uL下的有效相界面積a和液膜傳質系數(shù)kL，并由此得到總體積傳質系數(shù)kLa和增強因子E。結果表明，隨著粒子固含率增大，kL、a、kLa和E先增大后減小，存在一適宜固含率。在不同進口氣速和液體噴射速度下，加入微粒后，kL、a、kLa均增大，但E隨進口氣速和液體噴射速度增加而減小。微粒加入后，主要從a、kL和表面更新頻率S這3方面強化了氣液傳質，但主要是通過增強表面更新頻率S而實現(xiàn)的。

水力噴射-空氣旋流器；微粒；氣液傳質強化

引 言

對于難溶氣體的吸收過程，加入第三相微?；蛭⒌慰梢栽鰪姎庖合嚅g傳質，文獻中已有很多報道[1-4]，多數(shù)學者認為顆粒的加入造成液相物性參數(shù)（黏度、擴散系數(shù)、表面張力等）、氣液界面形態(tài)和水力狀態(tài)、氣液化學反應動力學等參數(shù)的變化，進而影響氣液傳質，并提出了目前比較認可的3種強化機制：傳輸作用機制、邊界層混合作用機制和阻止氣泡聚并機制，但不同機制只能解釋一部分實驗現(xiàn)象，且已有研究主要集中在鼓泡塔[5-8]、攪拌釜[9-10]、填料塔[11]、板式塔[12]等氣液湍動較小的有固定相界面的設備中進行，而對氣液兩相無固定相界面的強湍流體系中微粒是否有傳質強化作用研究甚少，再者，已有的研究主要局限于微粒加入后對總的體積傳質系數(shù)kLa的影響，單獨對kL或a的影響少有研究，這對傳質機理的理解是不夠的[13]。

前期開發(fā)的水力噴射-空氣旋流器（watersparged aerocyclone，WSA）是一種利用液體射流場與氣體旋流超重力場耦合作用強化氣液相間傳質的新型設備[14-15]，這種高湍動的新型射-旋流傳質體系中微粒是否有傳質強化效果還未做研究。為此本研究分別采用化學法和物理法，以NaOH-CO2和H2O-CO2體系測定了有效相界面積a和傳質系數(shù)kL，研究微粒固含率和氣液流量等因素對a和kL的影響，并對可能存在的作用機理進行分析，同時揭示其強化的原因。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置與WSA結構

整個實驗系統(tǒng)由WSA、液體儲槽、液體循環(huán)泵、風機、氣液分離器及其系統(tǒng)測試配套的液體和氣體流量計、U形壓差計等組成，如圖1所示。

圖1 實驗裝置與WSA結構Fig. 1 Flow diagram of experimental setup and WSA configuration

本實驗裝置中所用WSA的結構參照傳統(tǒng)旋風分離器尺寸比例設計，由筒體、封頭和中心排氣管組成。筒體內徑0.1 m，總長0.8 m，筒體上部設有水射流噴孔區(qū)域，其長度為0.125 m，孔徑為0.002 m。射流噴孔沿徑向每隔20°、軸向間距0.018 m開孔，共18豎排6層108個孔。與WSA多孔管壁相連接的夾套為水分布室，用于水射流。WSA的中心排氣管管徑0.054 m，總長0.41 m，其排氣進口低于水射流區(qū)0.165 m。封頭采用常規(guī)旋風分離器螺旋進口封頭，其進口尺寸為0.034 m×0.034 m。

1.2 實驗流程

WSA傳質實驗流程如圖1所示。貯槽Ⅰ中加了一定固含率（定義為單位體積吸收劑中所含固相粒子的質量，單位為g·L?1）微粒的水或NaOH溶液，經攪拌槳充分攪拌后，由離心泵輸出進入WSA的液體夾套，經過其多孔壁上的小孔產生面向旋流器中心的穩(wěn)定軸對稱射流?？諝庥晒娘L機輸出后，與從二氧化碳氣瓶出來經減壓閥的二氧化碳氣流混合，通過轉子流量計，切向進入WSA的頂部，產生強烈的空氣旋流場，撞擊徑向射流液柱，并向下做螺旋運動，經過氣液兩相相互作用后，氣霧從WSA的中心排氣管排出至一個氣液分離器實現(xiàn)氣液分離后排空，帶出的少量吸收液從氣液分離器底部排出，而大部分吸收液則從WSA的底部排出，所有吸收液均排出至槽Ⅱ，從而滿足a和kL測定時液體不能循環(huán)使用的條件。為了維持氣液良好的接觸狀態(tài)，WSA底部需維持一定的液封高度。氣體中CO2的濃度采用O2、CO2氣體測定儀（CYES-Ⅱ型）測定；液體的黏度利用烏氏黏度計測得，NaOH及Na2CO3的濃度采用雙指示劑法測定。實驗過程中，為了保證擬一級化學反應條件[16]，氣體流量為24～72 m3·h?1，液體流量為0.5～1.0 m3·h?1，操作溫度為23～25℃，進口氣體中CO2的體積分數(shù)控制為2%，NaOH溶液的濃度為1 mol·L?1，所有條件下的實驗重復至少2次。

實驗中所使用的固相粒子為硅藻土（北京益利精細化學品有限公司）、硫酸鋇（天津市福晨化學試劑廠）、碳酸鈣（北京益利精細化學品有限公司）。表1給出了所使用的固相粒子的物性參數(shù)，其中固相粒子的粒徑通過激光粒度分析儀（Bettersize2000，丹東百特科技有限公司）進行測量。

1.3 有效相界面積a和液膜傳質系數(shù)kL的計算

以CO2-空氣-NaOH體系進行化學吸收來測定有效相界面積。本實驗中，CO2和NaOH之間的反應可以認為是快速擬一級化學反應，其有效相界比表面積a為[17]

表1 固相粒子的物性參數(shù)Table 1 Physical parameters of particles

式中，A為傳質面積；Vp為傳質體積，本研究以WSA的內管與中心氣升管之間環(huán)隙的體積作為傳質體積，Vp=0.00232 m3；GA為化學吸收速率，mol·s?1，可由氣相中減少的CO2量得到，即式（2）；Y1、Y2分別為進出口氣相中CO2基于惰性組分空氣的摩爾比；H為CO2的溶解度系數(shù)，本實驗中約為2.8×10?4mol·m?3·Pa?1；D為CO2在水溶液中的擴散系數(shù)，本實驗條件下約為1.52×10?9m2·s?1；p為WSA中CO2的平均分壓，按對數(shù)平均值處理，計算方法為式（3）；pin、pout分別為進、出口氣相中CO2的分壓，可通過測定進出口的氣相總壓和CO2的體積分數(shù)得到；k1為擬一級反應速率常數(shù)，按式（4）求出[16]；I為離子強度，kmol·m?3，I=1/2×Σcizi2；ci為溶液中離子濃度（本實驗有Na+、CO32?、OH?，其濃度可用雙指示劑法確定），kmol·m?3；zi為溶液中離子價數(shù)；c(OH?)為OH?在溶液中的濃度，kmol·m?3；k2為CO2與NaOH二級反應速率常數(shù)，m3·kmol?1·s?1；T為液相主體的溫度，本實驗中，T≈298 K；k2∞為CO2在無限稀釋NaOH溶液中的反應速率常數(shù)，約為7975 m3·kmol?1·s?1。

有效相界面積a測出來后，在同樣條件下，以CO2-空氣-H2O體系進行吸收實驗測定kL，這是一個純物理吸收過程，傳質阻力主要集中在液側，有

測定出傳質量GA和p后，結合化學法測得的a，根據(jù)式（5）即可得到kL。

根據(jù)測得的kL和a，即可得到總體積傳質系數(shù)kLa和增強因子E，本文將增強因子定義為

2 實驗結果與討論

2.1 強化氣液傳質微粒的篩選

已有研究表明，在湍動程度較小的氣液體系中有傳質強化作用的微粒有很多，如有吸附作用的活性炭[12]、MCM41[18-19]，有磁性作用的Fe3O4[20-22]，無吸附作用的CaCO3、SiO2和BaSO4等[22]，但在WSA這種高湍動的射-旋流體系中微粒是否有傳質強化效果還需做進一步研究。為此首先采用CaCO3、SiO2和BaSO4這3種對CO2無吸附性的固體粒子在WSA中研究其對H2O-CO2體系的吸收強化效果，以便篩選出適合于進行研究的較佳顆粒，同時考察不同微粒的作用效果。結果如圖2所示。

圖2 WSA的射流中微粒種類對增強因子的影響Fig. 2 Effect of kinds of particles in jet in WSA onE(ug=29.6 m·s?1,uL=0.82 m·s?1)

可以看出，3種微粒的增強因子均隨固含率增大先增大后減少，且當固含率cs＞2.5時，3種微粒的增強因子E均小于1。說明在WSA這種強射-旋流體系中微粒在固含率低于一定值時具有強化效果，且存在一適宜固含率。這和多數(shù)學者在氣液湍動程度較小時得到的研究結果是一致的[12]。由于本研究采用的微粒粒徑均比有效膜厚度大，如此大粒徑的固體微粒很明顯不能直接進入有效膜，對傳統(tǒng)的氣液傳質設備是不會產生強化效果的，但在WSA這種噴射液體與旋流氣體新型氣液接觸方式的傳質設備中，這種強化產生的機理、傳質強化了有效相界面積a還是傳質系數(shù)kL需要做進一步研究。為此，選用圖2中強化效果最好的CaCO3微粒，進一步研究固含率、進口氣速、液體噴射速度對有效相界面積a和液膜傳質系數(shù)kL的強化效果和機理。

2.2 固含率對a、kL、kLa和E的影響

在進口氣速、液體噴射速度不變時，采用CaCO3微粒研究固含率改變時對WSA中氣液傳質的有效相界面積a、傳質系數(shù)kL、總體積傳質系數(shù)kLa和增強因子E的影響，如圖3所示。

從圖3可以看出，隨固含率增加，a和kL先增大后減小，導致kLa和E也以同樣的趨勢變化，存在一適宜的固含率cs=2.0 g·L?1。這和射-旋流體系中液體射流的破碎密切相關。對本研究的射-旋流體系而言，液體射流的破碎主要是氣動力、液體黏性力和表面張力之間相互作用的結果，其影響可用Weber數(shù)（We=ρgd0ug2/σ，表示氣動力和表面張力之比）和Ohnesorgh數(shù)（Oh=μl/(ρgd0σ)1/2，表示液體黏性力和表面張力之比）表示。當cs≤ 2.0 g·L?1時，Oh＜0.1，液體黏性力的影響可以忽略，影響液體射流破碎主要為氣動力和表面張力，用We表示。隨固含率增大，表面張力減小，導致We增大。一方面，液體射流在氣動力和表面張力的作用下，發(fā)生偏折變形，產生沖擊波[17]，沖擊波波長λ隨We增加而減小（二者關系為[24]：λ/d0∝We?0.45），這有助于產生更小的液絲和液滴；另一方面，從射流柱上吹脫下來的液體量增加，更多的液體被破碎成液滴或液絲進入旋流氣體中，共同作用的結果是a隨固含率增加而增大。同時，隨固含率增大，液體射流的密度增加，沖擊波強度增強，射流柱搖擺變形劇烈，從而增大了液滴和液絲的湍動程度，強化了其與氣相的接觸和更新，使得kL增加。圖3中，當cs＞2.0 g·L?1時，Oh＞0.1，由液相黏度增加造成的對波的阻尼作用不能忽略，隨著固含率增大，液相黏度增大，沖擊波的強度減小，因此a和kL隨之減小。

圖3 固含率對a、kL、kLa和E的影響Fig. 3 Effect of solid loading of particles ona,kL,kLaandE(ug=29.6 m·s?1,uL=0.82 m·s?1)

2.3 固體微粒在不同進口氣速下對a、kL、kLa和E的影響

在不同進口氣速下，微粒對a、kL、kLa和E的影響如圖4所示。可以看出，添加微粒并沒有改變a和kL隨進口氣速的變化趨勢，即a均隨進口氣速增大而增大，kL隨進口氣速先增大后幾乎不變，結果是kLa隨進口氣速增大而增大。這是由于氣動力增大，氣液相對速度增加，沖擊波的作用增強，促進了射流的霧化和表面更新。但當進口氣速增大到一定程度后（ug＞16.93 m·s?1），傳質受到溶質組分擴散控制，kL不再增加。從圖4還可看出，同一進口氣速下，添加微粒后的a、kL和kLa均比無微粒時的大，對傳質起到了強化作用。說明微粒的加入同樣使沖擊波的波長減小、波的作用強度增加，加劇了液滴和液絲的生成和破碎，使有效相界面積a增大；微粒加入同時增加了液相的擾動，強化了溶質組分在液相中的擴散，由于CO2的吸收屬液膜擴散過程，從而提高了kL，強化了總的傳質效果。但由于射流的霧化效果隨進口氣速增加而增強，微粒的強化效果相對減弱，所以從圖4可看出增強因子隨進口氣速增加而減小。

圖4 進口氣速對a、kL、kLa和E的影響Fig. 4 Effect of gas inlet velocity ona,kL,kLaandE(uL=0.82 m·s?1)

2.4 固體微粒在不同液體噴射速度下對a、kL、kLa和E的影響

微粒在不同液體噴射速度下對a、kL、kLa和E的影響如圖5所示?？梢钥闯觯琣和kL隨液體噴射速度的變化趨勢并未因微粒的添加而發(fā)生改變，即不管是否添加微粒，a和kL均隨液體噴射速度增加而增加，導致kLa也隨之增加，這和前期的研究結果是一致的[10]。這是由于在同一進口氣速下，液體噴射速度越大，射流柱越不易偏折變形，在旋流氣體中的穿透深度（液體射流穿入主氣流的深度）越大，與旋流氣體接觸的液體增多，有助于產生更多的液滴和液絲，從而使有效相界面積增大；液體噴射速度增加同時增大了液體的湍動程度，有利于液相的表面更新，使得kL增大。從圖5還可以看出，不同液體噴射速度下，微粒加入后，a和kL均有所提高，對氣液傳質起到了強化作用。這也是由于微粒加入后，對沖擊波的擾動增加，沖擊波波長減小、強度增大，有利于更多更小液滴、液絲的生成和破碎，促進表面更新，對傳質起到了強化作用。但由于液體噴射速度越大，液體射流在旋流氣體中的穿透深度越大，產生的沖擊波波長隨著射流柱離噴口距離的增加而增大，導致產生的液絲和液滴尺寸增大[24]，因而從圖5看出增強因子隨液體噴射速度增加而減小。

圖5 液體噴射速度對a、kL、kLa和E的影響Fig. 5 Effect of velocity of liquid jet ona,kL,kLaandE（ug=29.6 m·s?1）

2.5 微粒強化射-旋流體系氣液傳質機理探討

前期研究[10]表明，在WSA內的氣液射-旋流傳質體系中，氣-液相間傳質機理主要是表面更新機理。為了進一步研究微粒的氣液傳質強化機理，按此理論，液膜傳質系數(shù)與表面更新頻率之間有如下關系

取DL=1.52×10?9m2·s?1，結合實驗得到的kL值，可得到不同固含率、進口氣速和液體噴射速度下的表面更新頻率S，如圖6所示。

可以看出，當固含率cs≤2.0 g·L?1時，表面更新頻率隨固含率增加而增加，在不同進口氣速和液體噴射速度下，添加微粒后的表面更新頻率均比不加微粒時的大。說明在此條件下微粒均具有很好的強化效果，也進一步驗證了前述分析的正確性。當cs＞2.0 g·L?1時，由于液相黏滯力增加，削弱了液相的湍動和液滴、液絲的生成及破碎，其表面更新頻率減小。

微粒的這種強化氣液傳質的作用是和射-旋流體系中波的產生密切相關的。目前的霧化機理認為氣動力在液體射流上的作用，主要形成兩種不穩(wěn)定波：Rayleigh-Taylor（R-T）波和Kelvin-Helmhotz（K-H）波。R-T波（氣動力波或加速度波）是由作用在兩種不同密度的流體交界面上的垂直加速度引起的不穩(wěn)定波；K-H波（表面波或毛細波）是由氣液界面產生的黏性剪切作用引起，所以氣液相對速度和黏性力是影響K-H波的主要因素。R-T導致液柱（或液滴）斷裂（或破碎）成大的液塊或液滴，K-H波使小液滴不斷從液柱或液塊上剝離[24]。微粒加入后，液相密度增加，R-T波增強；同時液相黏性增大，K-H波增強，加之微粒和液體密度不同，對液相產生擾動作用，這些都促進了微粒加入后產生更多更小的液滴和液絲，有助于其從液相脫離進入氣相，增大兩相之間的接觸面積和湍動程度，促進液相的表面更新，從而增大了表面更新頻率。

通過對圖3～圖6的實驗數(shù)據(jù)進一步分析發(fā)現(xiàn)，加入微粒后，對a、kL和S的強化幅度有所不同。其中，固含率改變時（cs≤2.0 g·L?1），a、kL和S平均增加了11.3%、27.1%和63.4%；進口氣速改變時，a、kL和S平均增加了8.4%、43.7%和96.9%；液體噴射速度改變時，a、kL和S平均增加了7.7%、26.5%和60.7%。綜上所述，微粒加入后，主要從a、kL和S這3方面強化了氣液傳質，但主要是通過增強表面更新頻率S而實現(xiàn)的。

圖6 固含率、進口氣速和液體噴射速度對S的影響Fig. 6 Effect of concentration of particles, gas inlet velocity and liquid jet velocity on surface renew frequency of liquid phaseS

3 結 論

在WSA這種高湍動、無固定相界面的新型射-旋流傳質體系中研究了第三相固體粒子對氣液傳質強化的影響。篩選出了一種強化效果較好的碳酸鈣微粒進行實驗研究，主要研究了不同固含率、進口氣速和液體噴射速度下微粒對氣液有效相界面積a、傳質系數(shù)kL、體積傳質系數(shù)kLa和增強因子E的影響，并對其機理進行了分析，得到以下結論。

（1）液相中微粒的固含率cs對氣液傳質增強存在一個最佳值，當cs≤2.0 g·L?1時，隨固含率增大，a、kL、kLa和E均隨固含率增加而增加，當cs＞2.0 g·L?1時，a、kL、kLa和E隨固含率增大而下降；在不同進口氣速和液體噴射速度下，加入微粒后可提高a和kL，從而提高kLa，但增強因子隨進口氣速和液體噴射速度的增大而減小。

（2）微粒加入后，主要從a、kL和S這3方面強化了氣液傳質，但主要是通過增強表面更新頻率S而實現(xiàn)的。

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Intensification and mechanism of gas-liquid mass transfer in water-sparged aerocyclone by microparticles

ZHAO Qinghua, XU Fei, QUAN Xuejun, QIU Facheng, DAI Li
(College of Chemistry and Chemical Engineering,Chongqing University of Technology,Chongqing400054,China)

The intensification and mechanism of gas-liquid mass transfer in a water-sparged aerocyclone by microparticles were conducted in this paper. The effects of solid concentrationcs, gas inlet velocityugand liquid jet velocityuLon specific mass transfer areaa, mass transfer coefficient of liquid sidekL, volumetric mass transfer coefficientkLaand mass transfer intensification factorEwere investigated by using a chemical method (CO2-air-NaOH absorption system) and a physical method (CO2-air-H2O absorption system). The results indicated that thekL,a, kLaandEincreased and then decreased with the increase of solid concentrationcs,cshas a maximum value. Solid particles could intensify mass transfer, increasingkL,aandkLaunder differentuganduL, whereasEdecreased with the increase ofuganduL. The mechanism of solid particles intensifying gas-liquid mass transfer was realized through the three paths from increasinga,kLandS, but the increase of the surface renew frequencySwas the major mechanism.

water-sparged aerocyclone; solid particle; gas-liquid mass transfer intensification

Prof. QUAN Xuejun, hengjunq@cqut.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20150016

TQ 021.1

：A

：0438—1157（2015）10—3866—08

2015-01-06收到初稿，2015-02-23收到修改稿。

聯(lián)系人：全學軍。

：趙清華（1974—），女，副教授。

國家自然科學基金項目(21176273)。

Received date: 2015-01-06.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (21176273).