李清良，吳 倩，高進波，馬 軍，徐秋芳，俞 慎,*

1 浙江農(nóng)林大學(xué)，杭州 311300

2 中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所城市環(huán)境與健康重點實驗室，廈門 361021

3 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

基于小流域尺度的土壤重金屬分布與土地利用相關(guān)性研究
——以廈門市坂頭水庫流域為例

李清良1,2，吳 倩2,3，高進波2,3，馬 軍2，徐秋芳1,*，俞 慎2,*

1 浙江農(nóng)林大學(xué)，杭州 311300

2 中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所城市環(huán)境與健康重點實驗室，廈門 361021

3 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

人類活動改變流域集水區(qū)土地利用方式同時提高了土壤重金屬水平，并影響地表水重金屬負荷。以具有明確地理邊界的流域作為研究單元可能實現(xiàn)計量區(qū)別不同人類活動或因其引起的土地利用方式對土壤重金屬空間分布及其環(huán)境風(fēng)險的貢獻。但不同人類活動及其改變的土地利用方式對土壤和地表水重金屬負荷的相對貢獻研究缺乏可操作性方法論。以我國典型的山塘水庫小流域—福建省廈門市坂頭水庫流域為例，結(jié)合遙感影像解譯、野外土壤重金屬水平調(diào)查和GIS地統(tǒng)計方法，針對小流域尺度土壤重金屬空間分布及其環(huán)境風(fēng)險與土地利用方式相關(guān)性研究進行方法論的探索。坂頭水庫流域覆蓋205km2，土地利用類型有林地、農(nóng)業(yè)用地、城鎮(zhèn)用地、綠地和水面等5大類。按照不同土地利用類型覆蓋面積為權(quán)重，以統(tǒng)計最小樣本數(shù)為準則，在該流域內(nèi)共采集150個表層土壤樣品，針對6種具有人為源特征重金屬(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni、Cd)土壤總量及富集水平進行分析，以潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)評價流域土壤重金屬風(fēng)險，并結(jié)合土地利用類型分析了其空間特征。結(jié)果表明：與林地和綠地相比，城鎮(zhèn)用地和農(nóng)業(yè)用地表層土壤重重金屬水平顯著較高；土壤重金屬富集水平及其潛在生態(tài)風(fēng)險依次為：城鎮(zhèn)用地>農(nóng)業(yè)用地>綠地>林地；城鎮(zhèn)化加重了流域土壤重金屬Cu、Zn和Cd的污染風(fēng)險；土壤Pb富集水平與土地利用方式無關(guān)，可能為大氣沉降來源；所有土地利用方式土壤Cr和Ni總量低于區(qū)域土壤背景值，但城鎮(zhèn)用地的富集指數(shù)顯著高于林地?；谕恋乩梅绞降姆淳嚯x加權(quán)空間插值(LU-IDW)也清晰地揭示了土壤重金屬富集及其潛在生態(tài)風(fēng)險與人類活動密切相關(guān)，尤其是城鎮(zhèn)化。以野外調(diào)查結(jié)合遙感衛(wèi)星圖像解譯和基于土地利用方式的空間插值的研究方法有效地揭示了研究流域土壤重金屬的空間分布特征及其潛在風(fēng)險評價空間模式，為小流域尺度的環(huán)境質(zhì)量演變研究提供了方法論和案例。

重金屬；表層土壤；土地利用類型；城鎮(zhèn)化過程；潛在生態(tài)風(fēng)險評價

隨著全球人口的增長，土地利用方式由自然土地向農(nóng)業(yè)和城鎮(zhèn)人為利用方式改變，已經(jīng)成為全球變化重要組成之一[1]。人類面臨著如何平衡人類福祉用地需求和自然生態(tài)系統(tǒng)服務(wù)價值可持續(xù)性間的重大矛盾[2]。城鎮(zhèn)化在現(xiàn)代經(jīng)濟發(fā)展和人類福祉提升中起著重要的作用，但同時也改變了自然生態(tài)系統(tǒng)及其元素生物地球化學(xué)循環(huán)，在不同程度上影響了人類居住環(huán)境[3- 4]。

重金屬污染具有隱蔽性、不可降解性、生物富集性和弱移動性等特點[5]。交通運輸、工業(yè)生產(chǎn)、市政建設(shè)等人類活動都向環(huán)境排放重金屬，經(jīng)大氣沉降或污水灌溉使土壤重金屬負荷大幅度增加，直接影響農(nóng)產(chǎn)品和飲用水質(zhì)量安全及人類健康[6- 9]。

已報道針對土壤重金屬污染的研究包括來源解析[10- 11]、累積特征[12- 13]、空間分布特征[14- 15]、土壤環(huán)境質(zhì)量狀況與食品安全性[16]、土壤重金屬污染評價[17- 18]等各方面，主要集中于區(qū)域資源開發(fā)和農(nóng)田污灌等導(dǎo)致土壤重金屬污染及其帶來的環(huán)境和人體健康風(fēng)險，但對不同人類活動及其引起不同土地利用變化對土壤重金屬負荷貢獻的研究一直停留在定性表征水平。以具有明顯地理邊界的流域為研究單元，其相對封閉性可實現(xiàn)宏微觀相結(jié)合的環(huán)境計量學(xué)研究，即從流域尺度實現(xiàn)土壤重金屬空間分布與土地利用方式間的計量研究。但相關(guān)研究較為少見，尤其針對城鎮(zhèn)化對流域土壤和地表水的重金屬負荷貢獻研究鮮見報道。以流域為單元的宏微觀相結(jié)合研究方法論可在空間尺度上實現(xiàn)重金屬分布及其環(huán)境風(fēng)險評價插值繪圖，為流域數(shù)字管理及其污染物排放減量提供科學(xué)依據(jù)及對策。

本文以福建省廈門市坂頭水庫流域為對象，在空間水平研究不同土地利用方式下研究表層土壤中具人為源特征重金屬元素(Cu、Zn、Pb、Ni、Cd、Cr)負荷及其空間分布特征，并應(yīng)用土壤重金屬富集指數(shù)評價其潛在生態(tài)風(fēng)險，以期為我國城鎮(zhèn)化流域土壤環(huán)境質(zhì)量評價及土地利用規(guī)劃提供科學(xué)依據(jù)和指導(dǎo)。本文還應(yīng)用本研究團隊改良的基于土地利用方式的融合空間插值方法進行重金屬元素分布及其潛在生態(tài)風(fēng)險的空間分析。

1 研究方法

1.1 研究小流域概況

研究小流域位于福建省廈門市西北部坂頭水庫流域，地理位置為24°39′12″ N、118°0′58″ E，流域面積約為205 km2，屬亞熱帶季風(fēng)性氣候。流域土壤以紅壤為主。根據(jù)流域氣候特征可以分為濕季和干季，濕季為每年的4月至10月，干季為每年的11月至3月，全年平均降雨量約1200 mm。根據(jù)2010年DEM數(shù)據(jù)，該流域可分為5個次級流域，即水源地水庫次級流域(Ⅰ)、農(nóng)業(yè)城鎮(zhèn)復(fù)合次級流域(Ⅱ)、農(nóng)林城鎮(zhèn)復(fù)合次級流域(Ⅲ)、城鎮(zhèn)開發(fā)區(qū)次級流域(Ⅳ)和海灣次級流域(Ⅴ)；經(jīng)解譯2010年LandSat ETM+影像和2012年實地校正，該流域土地利用類型主要為林地、農(nóng)業(yè)用地、城鎮(zhèn)用地、綠地和水面(圖1)。

圖1 研究流域地理位置及土地利用方式和采樣點分布圖 Fig.1 Location of the studied watershed and map of land use type and sampling points

1.2 表層土壤樣品采集與預(yù)處理

土壤采樣方案：以次級流域為單元，根據(jù)土地利用類型及面積設(shè)置土壤采樣點數(shù)量，為統(tǒng)計需要每種土地利用類型至少保證3個表層土壤采樣點。因此，在次級流域I和II內(nèi)使用500m×500 m的采樣格網(wǎng)，次級流域IV和V內(nèi)使用400m×400m的采樣格網(wǎng)，次級流域(Ⅲ)內(nèi)使用200m×200m的采樣格網(wǎng)，共設(shè)150個采樣點，其中：林地25個，農(nóng)業(yè)用地49個，城鎮(zhèn)用地63個，綠地13個(圖1)。2013年3月6日—4月7日根據(jù)預(yù)設(shè)布點進行野外采樣，記錄GPS坐標；實際采樣過程中對于落在河流、道路等地采樣點調(diào)整到附近樣地。每個采樣點均按照10m×10m正方形4個頂點和中心點分別采樣，各取表層(0—10cm)土壤約1kg，現(xiàn)場均勻混合后用四分法從中選取1kg樣品作為代表該采樣點的混合樣品。土壤經(jīng)登記編號后，用聚氯乙烯塑料袋封裝，帶回實驗室內(nèi)自然風(fēng)干，剔除植物殘體和石塊，磨碎、過100目(0.15mm)尼龍網(wǎng)篩，混勻、保存?zhèn)溆?。為防止樣品污染，在采樣和保存過程中避免與重金屬器皿直接接觸。

1.3 土壤重金屬總量分析

處理后土壤樣品重金屬總量分析采用強酸消解和ICP-OES分析測定[19]。每批處理都用長江流域水系沉積物標準物(GSD- 13)做回收率實驗，并以混合酸溶液做空白實驗。重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni的平均回收率分別為(104±8)%、(81±5)%、(97±4)%、(102±9)%、(98±6)%、(105±9)%。

實驗中所有器皿均在10%硝酸溶液中酸化24h以上，所用的試劑均為優(yōu)級純。

1.4 潛在生態(tài)風(fēng)險評價方法

流域表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價采用瑞典學(xué)者Hakanson 1980年提出的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法(PERI)[20- 21]，其計算公式如下：

(1)

(2)

(3)

1.5 空間數(shù)據(jù)差值和統(tǒng)計

空間數(shù)據(jù)插值：應(yīng)用本研究團隊改良的基于土地利用類型融合空間反距離加權(quán)差值法(LU-IDW)，即在ArcGIS(9.3)平臺上對4種陸地土地利用類型斑塊內(nèi)分別應(yīng)用反距離加權(quán)插值成圖，利用流域土地利用矢量圖融合得到流域表層土壤重金屬總量和風(fēng)險指數(shù)連續(xù)空間分布圖。該方法是對不同土地利用類型進行分別插值，然后融合成圖，區(qū)別于應(yīng)用模型一次插值成圖的傳統(tǒng)方法。

表層土壤重金屬總量、富集指數(shù)、潛在生態(tài)風(fēng)險因子及其指數(shù)在不同土地利用方式間的差異進行了方差分析(ANOVA，P<0.05，SPSS(18.0)系統(tǒng))。

2 結(jié)果

2.1 流域不同土地利用方式表層土壤重金屬總量及其空間分布特征

在調(diào)查的6種重金屬中，土地利用方式僅對表層土壤Cr和Ni總量有顯著的影響，而對土壤Cd、Cu、Pb和Zn總量影響不顯著(圖2，P<0.05)。農(nóng)業(yè)用地和城鎮(zhèn)用地表層土壤Cr總量相當(dāng)，平均值分別為14.7和14.6mg/kg，均顯著大于林地表層土壤(8.5mg/kg)。表層土壤Ni總量則以城鎮(zhèn)用地最高(平均值0.82mg/kg)，但僅顯著高于林地表層土壤(0.37mg/kg)。城鎮(zhèn)用地表層土壤Cd、Cu、Pb和Zn總量雖然由于數(shù)值變化區(qū)間太大，與其他土地利用方式差異統(tǒng)計不顯著，但平均值均高于其他用地方式(圖2)。

圖2 研究流域不同土地利用類型下表層土壤Cu、Ni 、Zn、Pb、Cr和Cd總量Fig.2 Total contents of Cu, Ni, Zn, Pb, Cr and Cd in topsoil of different land use types in the studied watershed

空間插值結(jié)果與統(tǒng)計結(jié)果一致，即城鎮(zhèn)用地和農(nóng)業(yè)用地使流域表層土壤重金屬富集，6種重金屬元素雖呈現(xiàn)出不同的空間分布特征，但趨勢一致(圖3)。

2.2 流域表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價

圖3 研究流域表層土壤重金屬總量(Cu、Ni、Zn、Cr、Cd、Pb)空間分布特征Fig.3 Spatial variation of total content of heavy metals (Cu, Ni, Zn, Cr, Cd and Pb) in topsoil of the studied watershed

表1 研究流域不同土地利用類型表層土壤重金屬富集指數(shù)統(tǒng)計值

3 討論

本研究小流域表層土壤重金屬總量空間分布特征表明，人類活動引起的土地利用方式改變提高了土壤重金屬水平。與林地相比較，隨著人類活動強度逐漸遞增，綠地、農(nóng)業(yè)用地和城鎮(zhèn)用地方式表層土壤重金屬總量相應(yīng)提高(圖2)。Biplob Das等[26]亦證實了土地利用類型決定土壤重金屬水平，在其研究的淡水流域，土壤重金屬總量隨湖泊<林地<農(nóng)業(yè)用地<城鎮(zhèn)用地<礦區(qū)用地等土地利用方式逐步提高。Li等[19]進一步發(fā)現(xiàn)公園表層土壤重金屬總量隨郊區(qū)到城區(qū)的城鎮(zhèn)化水平梯度遞增。但是，Van Landeghem等[25]在美國德克薩斯州流域的研究則認為土地利用方式不影響流域表層土壤重金屬水平。

表2 研究流域不同土地利用類型表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險因子和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(RI)

*平均值±標準差; 不同字母表示差異水平P<0.05，NS表示不顯著

圖4 研究流域表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)空間分布 Fig.4 Spatial distribution of the potential ecological risk index of heavy metals in topsoil of the studied watershed

流域生態(tài)系統(tǒng)中重金屬濃度的提高直接或間接地威脅著生物受體和生態(tài)系統(tǒng)健康[31]。表層土壤中重金屬元素除了其母質(zhì)風(fēng)化釋放一部分外，主要來自于各種人類活動[32]。比如，Cu、Zn和Pb是交通污染源特征重金屬元素[33]，汽車輪胎磨損和尾氣排放均含有Zn和Cd的釋放[34]。農(nóng)業(yè)施用磷肥、含磷復(fù)合肥以及以城鎮(zhèn)垃圾、污泥為原料有機肥中均混雜有Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni等重金屬[35]，因此，這幾種重金屬被稱為具有人為排放特征的污染重金屬元素，即人為源重金屬元素。本研究流域的表層土壤重金屬含量空間分布圖印證了這些人為輸入途徑，重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni的高值區(qū)均分布在流域南部城鎮(zhèn)用地、中部部分農(nóng)業(yè)用地以及主要交通線(圖3)。本研究結(jié)果表明研究流域尚處于城鎮(zhèn)化初期，流域內(nèi)廢棄物處理設(shè)施尚不完善，使得鄰近區(qū)域土壤重金屬富集水平相對較高，將進一步導(dǎo)致流域水體重金屬水平提高。該研究流域已作為城鎮(zhèn)化環(huán)境與生態(tài)響應(yīng)的長期定位研究站，將進一步在時間尺度進行驗證。同時，本研究以野外調(diào)查結(jié)合遙感衛(wèi)星圖像解譯和基于土地利用方式的空間插值的研究方法有效地揭示了研究流域土壤重金屬的空間分布特征及其潛在生態(tài)風(fēng)險評價空間模式。該方法論存在進一步改善的需要，但其多學(xué)科結(jié)合將有助于流域尺度的環(huán)境科學(xué)研究。

4 結(jié)論

本文研究結(jié)果表明：

(1)流域土地利用方式影響著表層土壤重金屬總量、富集水平和潛在生態(tài)風(fēng)險，人類活動強度較大的城鎮(zhèn)用地和農(nóng)業(yè)用地方式對表層土壤重金屬負荷影響最大；

(2)研究流域土壤重金屬富集水平相對較低，以Cu、Zn、Pb、Cd富集為主，Cr和Ni總量低于區(qū)域背景值，但其土地利用方式差異顯著。流域土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險為輕度水平，除城鎮(zhèn)用地和農(nóng)業(yè)用地的個別重金屬外，6種重金屬總量、富集水平和潛在生態(tài)風(fēng)險因子均隨城鎮(zhèn)用地 > 農(nóng)業(yè)用地 > 綠地 > 林地遞減；

(3)以野外調(diào)查結(jié)合遙感衛(wèi)星圖像解譯和基于土地利用方式的空間插值的研究方法有效地揭示了小流域尺度土壤重金屬的空間分布特征及其潛在生態(tài)風(fēng)險的空間模式。

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Distribution of heavy metals in topsoils affected by land use patterns at a small watershed scale: a case study in the Bantou Reservoir watershed in Xiamen,China

LI Qingliang1,2, WU Qian2,3, GAO Jinbo2,3, MA Jun2, XU Qiufang1,*, YU Shen2,*

1ZhejiangA&FUniversity,Hangzhou311300,China2KeyLaboratoryofUrbanEnvironmentandHealth,InstituteofUrbanEnvironment,ChineseAcademyofSciences,Xiamen361021,China3UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China

Anthropogenic activities increase levels of heavy metals in catchment soils while changing land use in a watershed and further impairing the receiving water. Using a watershed as a study unit might help to determine the contributions of various anthropogenic activities, or their driven land use changes to spatial loadings and environmental risks of heavy metals in catchment soils because of its close geographic boundary. Few studies have been performed at a watershed scale to understand spatial relationships between anthropogenic land use changes and heavy metal enrichment in catchment soils, and have combined this with an overall potential ecological risk of heavy metal enrichment. This study integrated satellite image interpretation, field surveys of soil heavy metal level, and geo-statistics to explore relationships of soil heavy metal loads and their potential ecological risk in an urbanizing watershed in Xiamen, China. The Bantou Reservoir watershed covers 205 km2and consists of forested land, agricultural land, urban land, green land, and water surface. Interpreted by the digital elevation map (DEM), the studied watershed is comprised of five subwatersheds. In total, 150 soil-sampling points were assigned in the watershed based on coverage of each land use type with a minimum of three samples in each subwatershed to satisfy statistical requirements. A composite sample of two top- 10 cm soil samples was collected in a 10 × 10 m square at each sampling point. Six heavy metals, Cu, Zn, Pb, Cr, Ni, and Cd were analyzed in these topsoil samples. The enrichment factor and potential ecological risk factor of each heavy metal for each land use type, and total risk index of six heavy metals for each land use type were calculated. Results indicated that urban and agricultural land use significantly increased heavy metal loads in topsoils in comparison with forest and green land use in the watershed. The enrichment factor of heavy metals calculated on the basis of the regional background values showed that urban land use has higher values than agricultural land use, followed by green and forest land use. Accordingly, the potential ecological risk factor of each heavy metal followed the same pattern. Urban land use increased the enrichment of Cu, Zn, and Cd in topsoil of the watershed in comparison with other land uses. Lead enrichment factor was not related to land use type, suggesting that Pb was derived from atmospheric deposition. Regardless of land use types in the watershed, total Cr and Ni contents in topsoil were below the regional background values, although significant increases were observed within urban land in comparison with forest land. The land use based-inverse distance weighting (LU-IDW) spatial interpolation revealed that heavy metal loads and potential ecological risks are clearly related to anthropogenic activities, especially to urbanization. This study demonstrated that the methodology we applied to understand relationships between land use change with urbanization and heavy metal enrichment and even their ecological risks at a watershed scale is feasible. The integration of traditional field survey and satellite image interpretation techniques can serve as a powerful methodology for watershed-scale studies on environmental changes.

heavy metal; topsoil; land use pattern; urbanization; potential ecological risk assessment

國家自然科學(xué)基金面上項目(41371474)；中國科學(xué)院知識創(chuàng)新工程重要方向項目(KZCX-YW-JC402)；創(chuàng)新團隊國際合作伙伴計劃(KZCX-YWT08)

2014- 02- 25;

2014- 06- 13

10.5846/stxb201402250327

*通訊作者Corresponding author.E-mail: xuqiufang@zafu.edu.cn；syu@iue.ac.cn

李清良，吳倩，高進波，馬軍，徐秋芳，俞慎.基于小流域尺度的土壤重金屬分布與土地利用相關(guān)性研究——以廈門市坂頭水庫流域為例.生態(tài)學(xué)報,2015,35(16):5486- 5494.

Li Q L, Wu Q, Gao J B, Ma J, Xu Q F, Yu S.Distribution of heavy metals in topsoils affected by land use patterns at a small watershed scale: a case study in the Bantou Reservoir watershed in Xiamen, China.Acta Ecologica Sinica,2015,35(16):5486- 5494.