【美】 M.Naseri R.Conway H.Hess C.Aydin S.Chatterjee

0 前言

為滿足針對大型柴油機的氮氧化物（NOx）排放要求和法規(guī)，選擇性催化還原（SCR）被證明是一種有效的解決方案。隨著改善燃油經(jīng)濟性的需求增加，人們要求提高SCR系統(tǒng)對NOx的減排能力，可以允許發(fā)動機排出更多的NOx。這將挑戰(zhàn)當(dāng)前的后處理設(shè)計，包括柴油機氧化催化器（DOC）、催化碳煙過濾器（CSF）和SCR單元。一種方法是采用涂覆SCR的柴油機顆粒濾清器（SCRF?）代替CSF，保持直通式SCR。通過使用高孔隙度直通載體，涂覆比當(dāng)今標準涂覆量更高的活性涂料，下游SCR工作也可以獲得改善。該設(shè)計不僅可以改善低溫時的NOx轉(zhuǎn)化效率（因為SCRF單元接近渦輪出口），而且增加了SCR活性位可以置于整個系統(tǒng)內(nèi)，而無需增加外形尺寸，從而獲得很高的NOx轉(zhuǎn)化效率。SCRF技術(shù)需要高孔隙度過濾裝置，以便獲得更高的催化劑涂覆量來提高催化性能和耐久性。這些高孔隙度過濾器須具有良好的熱機械性能，能經(jīng)受整個壽命期系統(tǒng)多次主動再生過程。

前期研究表明，SCRF催化劑具有很高的NOx轉(zhuǎn)化能力［1～5］。研究下游直通SCR催化器，以證明高NOx還原效率可以通過將大量活性催化材料置于高孔隙度和高孔道密度的直通式載體上來獲得［6～8］。本研究中把SCRF單元與下游高孔隙度SCR催化劑相結(jié)合以實現(xiàn)NOx高轉(zhuǎn)化效率，并對此給出評價結(jié)果。在NOx原始排放較高的發(fā)動機上評價了性能。在標準的瞬態(tài)FTP循環(huán)中對這些系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化能力進行了評估。同時，評價了不同的控制策略以了解還原劑投放策略和熱管理對NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。

1 試驗

本研究使用了4個系統(tǒng)，包括將DOC、CSF和SCR置于2個標準載體（基準系統(tǒng)）上，將DOC、涂有SCR的DPF（SCRF單元）和SCR置于1個標準載體上，將DOC、SCRF單元和1份高孔隙度、高孔道密度SCR催化劑置于1個標準載體上，最后將DOC、SCRF單元、1份高孔隙度、高孔道密度SCR催化劑和1份氨泄漏催化劑（ASC）置于1個標準載體上。采用銅-沸石SCR催化劑技術(shù)，用于SCRF、標準SCR和高孔隙度高孔道密度SCR系統(tǒng)。系統(tǒng)配置如圖1所示。不同載體的細節(jié)和時效條件如表1所示。SCR試驗使用了2個孔道密度不同的高孔隙度載體（HPS）。

如表1所示，用作基準系統(tǒng)的CSF載體為1塊NGK堇青石，孔道密度每平方英寸200cpsi、壁厚12mil①為了符合原著本意，本文仍沿用原著中的非法定單位——編注。，而本研究采用的SCRF組件載體為1塊NGK堇青石，型號C650，孔道密度300cpsi，壁厚12mil。用于SCR催化劑的標準載體是1塊400cpsi，壁厚4mil的NGK堇青石，而SCR使用的2個高孔隙度高孔道密度載體（HPS）采用孔道密度分別為900cpsi、600cpsi和壁厚為3mil、4mil的NGK堇青石。DOC在試驗前經(jīng)過500℃熟化處理4h，CSF經(jīng)過700℃時效處理，而SCRF組件、SCR、ASC則在650℃時進行熱液時效處理以仿真現(xiàn)場時效。熱液時效處理中有10%的水。

表1 催化劑參數(shù)

測試是使用1臺2007年款柴油機進行的。發(fā)動機規(guī)格如表2所示。本研究中EGR被關(guān)閉，結(jié)果NOx排放量達到大約5.6g／（hp·h）。通過空氣輔助泵grundfos輸送尿素并噴入。將1臺6in靜態(tài)混合器置于噴嘴后和SCRF單元前，以確保廢氣與尿素混合良好，且分布均勻。

本研究使用的測功器是Horiba 800hp交流電力測功器。進氣氣流用Sierra空氣流量計測量，量程為0～2 400kg／h，滿刻度精度為±1%。發(fā)動機原始排放使用Horiba MEXA 7500D雙工作臺（CO、HC、NOx）分析儀測量，其滿刻度精度為±1%。系統(tǒng)總排放量使用1臺傅里葉變換紅外光譜儀（MKS型2030HS）測量。使用Setra 206型壓力傳感器監(jiān)控DPF背壓。使用K型熱電偶測量系統(tǒng)溫度。

表2 發(fā)動機規(guī)格

通過大型載貨車冷態(tài)FTP試驗以確定系統(tǒng)性能。在研究的不同部分使用了冷態(tài)和熱態(tài)循環(huán)。瞬態(tài)循環(huán)期間平均 NH3-NOx比（ANR）為1.2～1.3。應(yīng)該指出的是，本研究冷態(tài)FTP保溫時間為3h，這樣做是為了節(jié)省試驗時間。研究表明，大約3h的后處理保溫會得到與冷態(tài)FTP條件下8h保溫相同的進口溫度，后者可使發(fā)動機冷卻液和潤滑油回到室溫。2種保溫方法之間在FTP循環(huán)的開始250s內(nèi)差別不到8°。SCR進口溫度比較如圖2所示。

這項研究的一部分包括在冷態(tài)瞬態(tài)FTP循環(huán)期間應(yīng)用不同控制策略。應(yīng)用這些策略是為了解氨劑量、熱管理及兩者的結(jié)合對系統(tǒng)性能的影響。在研究中考慮了幾個選項。在一個選項中，冷態(tài)FTP評價了氣態(tài)NH3和預(yù)飽和處理的效果；在另一個選項中，采用C100模式暖機，然后運行FTP循環(huán)檢查暖機情況的效果；最后，在FTP循環(huán)中評價了暖機和NH3飽和的聯(lián)合效應(yīng)。

2 結(jié)果和討論

本研究進行了2部分試驗：（1）結(jié)合SCRF單元和性能較高的SCR催化劑設(shè)計了1套高效NOx還原系統(tǒng)，進行發(fā)動機試驗以說明SCRF概念及高性能SCR與基準系統(tǒng)相比的性能優(yōu)點；（2）在不同條件下試驗了該性能較高的系統(tǒng)，以證明通過使用不同策略進一步提升性能水平，尤其是關(guān)于冷起動試驗。第一部分試驗的不同系統(tǒng)見表3。

表3 不同的系統(tǒng)布置

2.1 高NOx還原效率的系統(tǒng)試驗

系統(tǒng)總NOx轉(zhuǎn)化效率用1次冷態(tài)FTP循環(huán)和3次熱態(tài)FTP循環(huán)（循環(huán)之間有1段20min的保溫）測量。循環(huán)中使用的ANR是1.2～1.3。開始測試之前，CSF或SCRF單元進行了主動再生，以清除碳煙，然后系統(tǒng)冷卻3h再開始FTP循環(huán)。

系統(tǒng)1測試用表3中的布置1作為基線，對應(yīng)1個2010年典型系統(tǒng)的設(shè)計。在熱FTP循環(huán)SCR進口的NO2／NOx比值為35%。瞬態(tài)熱態(tài)FTP循環(huán)期間，用這套基準系統(tǒng)實現(xiàn)的NOx轉(zhuǎn)化效率是83%左右。接下來進行系統(tǒng)2測試，以SCRF組件代替CSF并使用標準載體上的SCR催化劑。使用SCRF技術(shù)的系統(tǒng)進口處NO2／NOx比值為32%。利用布置2中的SCRF概念，NOx轉(zhuǎn)化效率增加到88%。系統(tǒng)3顯示，通過用高孔隙度／高通道密度SCR替代標準SCR可進一步提高NOx還原率。利用這個系統(tǒng)，熱態(tài)FTP循環(huán)NOx轉(zhuǎn)化效率增加到了91%。這3個系統(tǒng)的比較情況見圖3。

應(yīng)注意為了不改變試驗之間的發(fā)動機排出的原始NOx排放，在SCRF系統(tǒng)與基準系統(tǒng)之間保持了相似的發(fā)動機背壓。對于熱態(tài)FTP循環(huán)，系統(tǒng)3顯示的背壓峰值約為8in汞柱，均值2.5in汞柱，而對照的基準系統(tǒng)的峰值為7in汞柱，均值為2in汞柱。

熱態(tài)FTP循環(huán)試驗結(jié)果表明，用SCRF單元和涂覆SCR的HPS的系統(tǒng)表現(xiàn)出非常高的NOx轉(zhuǎn)化效率。該設(shè)計可在低溫下改善NOx轉(zhuǎn)化效率，因為SCRF部件靠近渦輪出口，因而在循環(huán)中較早就達到較高的溫度。它并不增大整體尺寸，而是在整個系統(tǒng)中安置了較多的活性位，這也改善了NOx轉(zhuǎn)化效率。實際上，系統(tǒng)3比基準系統(tǒng)少用50%的SCR催化劑（直通式載體）。

2.2 冷態(tài)FTP循環(huán)高NOx還原效率的系統(tǒng)策略試驗

基于圖3中達到的性能，應(yīng)用了系統(tǒng)布置4進一步研究其在冷態(tài)FTP循環(huán)中的性能，以及獲得高還原效率的方法。

該布置包含相同的DOC和SCRF單元。SCR部分改為900cpsi HPS載體。在另一項研究中，600cpsi和900cpsi HPS SCR單元展現(xiàn)出相似的性能。除了載體的變化外，使用的SCR催化劑是相同的。此外，氨泄漏催化劑也添加到最終系統(tǒng)中，以控制泄漏量。

布置4在冷熱態(tài)FTP循環(huán)的NOx轉(zhuǎn)化效率如圖4所示。冷態(tài)FTP實現(xiàn)了大約77%的轉(zhuǎn)化效率，對未來用途和預(yù)期法規(guī)來說較低。然而，熱態(tài)FTP的NOx轉(zhuǎn)化效率高達93%。

對冷態(tài)FTP循環(huán)NOx中轉(zhuǎn)化效率低于預(yù)期值背后的原因作了檢查。冷熱FTP狀態(tài)下SCRF單元進口、中床和出口溫度的曲線如圖5和圖6所示。冷態(tài)FTP循環(huán)前半段溫度幾乎低于200℃，平均溫度大約是235℃。通常的尿素投入策略為僅在SCR進口溫度達200℃或以上時才噴入尿素，以避免尿素沉積物的形成。同樣，在此系統(tǒng)中，尿素只是在SCRF組件進口溫度已達到200℃和更高時才噴入。因此，冷態(tài)FTP循環(huán)前半段幾乎沒有尿素噴入，因而沒有足夠的NH3用來還原NOx。

熱態(tài)FTP循環(huán)排氣溫度較高，如圖6所示，尿素噴射在100s開始。然而有的時段在溫度低于200℃時，尿素噴射也會停止。熱態(tài)FTP循環(huán)平均溫度大約為250℃。

冷態(tài)FTP循環(huán)發(fā)動機排出和系統(tǒng)排出的NOx曲線，以及溫度曲線如圖7所示。400s前，溫度低于200℃，NOx的還原效率很低。在600s之后，還原效率迅速上升，此時排氣溫度高于200℃。冷態(tài)FTP循環(huán)中NH3泄漏量很低，平均只有1.0×10-6，峰值2.0×10-6，再次表明缺乏足夠的NH3。

結(jié)果表明，在冷態(tài)FTP循環(huán)中由于溫度低于200℃，未能較早投入足夠的尿素，即使是性能很高的后處理系統(tǒng)，也可能無法達到所需的高NOx轉(zhuǎn)化效率。因此需要做額外的研究，以求提高冷態(tài)FTP NOx轉(zhuǎn)化效率和利用高性能催化系統(tǒng)。

下面將探討不同的選項（表4）和控制策略，對改善NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。每種情況使用的后處理系統(tǒng)都是表3的配置4，包含SCRF組件和在900cpsi HPS載體上涂覆Cu-SCR催化劑。基線是圖7所示的冷態(tài)FTP循環(huán)用標準尿素劑量的數(shù)據(jù)。

2.2.1 選項1：氣態(tài)氨的影響

在冷態(tài)FTP循環(huán)前半段溫度相對于投放尿素還太低的時候噴入NH3。設(shè)計了1個側(cè)流NH3定量給料裝置，將NH3注入到主排氣流中。NH3定量給料裝置連接到發(fā)動機渦輪出口，少量的熱排氣流（約15～25kg／h）從發(fā)動機抽入側(cè)流系統(tǒng)。因為該氣流從渦輪出口分出進入給料器，其溫度明顯高于主排氣流溫度。尿素注入側(cè)流反應(yīng)器，在水解催化劑作用下轉(zhuǎn)化為NH3。產(chǎn)生的NH3回流到主排氣流，混合器和SCRF組件的上游。側(cè)流NH3投料器的控制設(shè)計成從冷態(tài)FTP循環(huán)一開始就將NH3注入主排氣流，直到SCRF單元進口溫度達到215℃。當(dāng)測試循環(huán)溫度高于215℃時，主尿素投放系統(tǒng)被激活，開始向排氣流噴入尿素。2個系統(tǒng)投料控制策略都設(shè)置在使整體ANR值保持在1.0左右。

表4 試驗條件

圖8表示該選項冷態(tài)FTP循環(huán)下SCRF單元的進口溫度、發(fā)動機排出和系統(tǒng)排出的NOx曲線。NOx曲線以濃度水平表示，平均溫度大約231℃。在290～300s后觀察NOx還原效率，這是因為排氣流中可較早利用NH3。系統(tǒng)整個循環(huán)內(nèi)總NOx轉(zhuǎn)化效率如圖9所示。在冷態(tài)FTP循環(huán)下，因為在循環(huán)冷態(tài)部分注入了NH3，本選項NOx轉(zhuǎn)化效率增加到81%。循環(huán)內(nèi)平均NH3泄漏量為1.5×10-6，峰值為17.0×10-6。

NH3泄漏量，尤其是峰值泄漏量表明NH3噴射控制策略需要進行更多調(diào)整，以減少NH3泄漏?？赏ㄟ^將泄漏NH3氧化形成的NOx量降至最低，進一步提高總的NOx轉(zhuǎn)化效率。

這項試驗表明，如果在循環(huán)早期就噴入NH3，采用當(dāng)前最先進的技術(shù)能夠在冷態(tài)FTP循環(huán)下獲得高NOx轉(zhuǎn)化效率。實現(xiàn)這點的途徑之一是在循環(huán)的低溫時段使用另一種方法引入氣態(tài)NH3。

2.2.2 選項2：預(yù)儲NH3的效果

為了模擬較早注入氣態(tài)NH3的效果，評估了在冷態(tài)FTP循環(huán)下測試開始前系統(tǒng)用氨飽和處理的結(jié)果。因為一些當(dāng)前系統(tǒng)在冷態(tài)FTP循環(huán)開始前會完成預(yù)循環(huán)，預(yù)飽和試驗是可行的。該預(yù)循環(huán)有利于存儲NH3，以便在低溫下尿素不能噴入時用于轉(zhuǎn)化NOx。通過運行幾個熱態(tài)FTP循環(huán)來執(zhí)行預(yù)飽和處理，ANR大約在1.2～1.3，直到SCRF單元和SCR被認為已經(jīng)被NH3飽和處理。系統(tǒng)飽和后，發(fā)動機停機，系統(tǒng)冷卻3h。之后，系統(tǒng)用正常尿素投入量進行1次冷態(tài)FTP測試。

圖10表示冷態(tài)FTP循環(huán)SCRF單元進口溫度、發(fā)動機排出和系統(tǒng)排出的NOx曲線。NOx曲線以濃度水平表示。和之前一樣，排氣溫度很低，在循環(huán)前半段的大部分時間沒有噴入尿素，平均溫度大約是235℃。然而只在300s后才觀察到NOx還原。這是由于系統(tǒng)（SCRF單元＋SCR）中有預(yù)飽和NH3存在。系統(tǒng)循環(huán)內(nèi)總的NOx轉(zhuǎn)化能力如圖11所示。在冷態(tài)FTP循環(huán)，使用預(yù)飽和NH3策略的NOx轉(zhuǎn)化效率從標準FTP循環(huán)的77%上升到86%。NH3泄漏量在這個循環(huán)內(nèi)又非常低，平均只有1.0×10-6，峰值6.0×10-6。

這項試驗再次表明，如果循環(huán)早期有足夠的NH3，在冷態(tài)FTP循環(huán)下能夠獲得高得多的NOx轉(zhuǎn)化效率。這個數(shù)據(jù)也強調(diào)了需要調(diào)整NH3的投入量，使得不產(chǎn)生太多的NH3泄漏。如果噴入足夠的NH3，不僅NOx會在冷態(tài)FTP循環(huán)早期階段轉(zhuǎn)化，而且也會在循環(huán)的后半段系統(tǒng)變暖后阻止NOx的生成，并且泄漏的NH3會在泄漏催化劑作用下轉(zhuǎn)化為NOx。2.2.3 選項3：熱管理對NOx轉(zhuǎn)化效率的影響

在冷態(tài)FTP循環(huán)下通過使用模擬的熱管理手段提高了排氣溫度，以便能較早通過標準尿素投入策略提供NH3。通過使系統(tǒng)預(yù)熱并使之暴露于C100模式下10min且尿素以ANR1.0噴入來模擬熱管理策略。在C100模式下，SCRF單元進口溫度大約是480℃。高溫使得SCRF單元或SCR內(nèi)不會有NH3，然而系統(tǒng)溫度高于先前的研究情況。預(yù)熱后發(fā)動機停機不到2min就開始FTP循環(huán)。這并不代表真正意義上的冷態(tài)FTP循環(huán)，但其目的是模擬具有應(yīng)用熱管理可以達到的較高溫度的冷態(tài)FTP循環(huán)。使用1.2～1.3的ANR以確定瞬態(tài)循環(huán)下的系統(tǒng)性能。

圖12表示瞬態(tài)循環(huán)下SCRF組件進口溫度、發(fā)動機排出和系統(tǒng)排出的NOx曲線。如圖12所示，排氣溫度明顯高于圖5所示的典型冷態(tài)FTP循環(huán)。因此，尿素噴射從循環(huán)的起點開始。循環(huán)平均溫度大約是263℃。由于更高的溫度和較早投入尿素，系統(tǒng)從循環(huán)開始就可進行NOx轉(zhuǎn)化。

系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化能力如圖13所示，并與之前的數(shù)據(jù)做了比較。結(jié)果表明，NOx轉(zhuǎn)化效率通過實施這樣的熱管理策略而升高到91%，而標準冷態(tài)FTP循環(huán)下僅為77%。較高的溫度和隨之而來的尿素早期投放使得NOx轉(zhuǎn)化效率甚至超出了NH3預(yù)飽和條件下的數(shù)值。本循環(huán)內(nèi)的氨泄漏量雖然還是較低，但高于前面的試驗，平均為2.0×10-6，峰值為20.0×10-6。

結(jié)果表明，冷態(tài)FTP循環(huán)下利用有效的熱管理策略將有利于用SCRF技術(shù)的系統(tǒng)在瞬態(tài)冷循環(huán)中達到較高的NOx轉(zhuǎn)化效率。

2.2.4 選項4：預(yù)存儲NH3和熱管理對NOx轉(zhuǎn)化效率的影響

第4選項運行5個背靠背式FTP循環(huán)，噴射尿素使ANR為1.2～1.3，作為系統(tǒng)的預(yù)處理。完成5個循環(huán)的運行后沒有關(guān)掉發(fā)動機，又用相同的ANR運行了另1個FTP循環(huán)，以確定系統(tǒng)的NOx還原能力。這些試驗的目的是模擬NH3的預(yù)飽和，以及實施熱管理，使尿素能夠較早投入等試驗條件。

圖14表示SCRF單元進口溫度、發(fā)動機排出和系統(tǒng)排出的NOx曲線。通過運行5個背靠背FTP循環(huán)，排氣溫度從循環(huán)一開始提高到200℃以上，平均溫度大約268℃。同時，NH3存儲在SCRF組件和SCR內(nèi)，因此從循環(huán)開始就有足夠的還原劑。此外，由于起始溫度較高，尿素從一開始就可以使用。

如圖14所示，從循環(huán)一開始就發(fā)生了NOx的還原反應(yīng)。與圖10相比，循環(huán)前半段幾乎沒有NOx排放峰值。循環(huán)中部NOx有一些高峰，這可能是由于NH3在ASC上氧化生成了NOx，NH3可能來源于系統(tǒng)內(nèi)較高的NH3泄漏，然而，這完全可以通過進一步優(yōu)化投量策略和ASC來控制。

圖15比較了使用選項4時的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率，顯示NOx轉(zhuǎn)化效率提高到96%，而選項3僅使用熱管理為91%，選項2僅存儲NH3為86%，選項1可用氣態(tài)NH3為81%，而當(dāng)前基準冷態(tài)FTP循環(huán)下為77%。正如預(yù)期，這循環(huán)中的NH3泄漏較高，平均為3.0×10-6，峰值為50.0×10-6。表5總結(jié)了所有選項下的進口溫度、NOx轉(zhuǎn)化效率和平均NH3泄漏量。

表5 結(jié)果總結(jié)

這些結(jié)果表明，DOC＋SCRF＋SCR＋ASC系統(tǒng)能夠在冷態(tài)FTP循環(huán)實現(xiàn)超過95%的NOx轉(zhuǎn)化效率。然而為實現(xiàn)所希望的低溫還原效率，需要預(yù)存足量的NH3、實施熱管理和較早使用NH3的組合。

3 結(jié)語

本文通過把DOC、SCRF單元與基于高孔隙度載體SCR技術(shù)相結(jié)合，設(shè)計了1套先進的高效NOx轉(zhuǎn)化系統(tǒng)。與2010年的典型系統(tǒng)相比，該系統(tǒng)展示出更高的NOx轉(zhuǎn)化效率，這是因為SCRF組件被置于離渦輪出口更近的位置（使得可在測試循環(huán)早期就達到較高的溫度），而且系統(tǒng)擁有更多的活性位進行NOx轉(zhuǎn)化而不會增加后處理系統(tǒng)的體積。然而，該先進系統(tǒng)在冷態(tài)FTP循環(huán)下性能仍然低于期望，為了滿足未來的法規(guī)要求，這將變得越來越重要。

于是，在冷態(tài)FTP循環(huán)條件下試驗了另一套相似的先進系統(tǒng)，評價了不同的控制策略，以了解在冷態(tài)FTP循環(huán)條件下還原劑劑量和熱管理對獲得較高的NOx轉(zhuǎn)化效率的效果。

（1）在冷態(tài)FTP循環(huán)下用標準尿素投入劑量，NOx轉(zhuǎn)化率低于期望值，因為沒有還原劑來減少循環(huán)早期低溫運行的NOx。

（2）在冷態(tài)FTP循環(huán)中的低溫部分引入氣態(tài)NH3后，NOx轉(zhuǎn)化效率升高了大約4%。

（3）通過預(yù)飽和處理裝置從冷態(tài)FTP循環(huán)一開始就預(yù)存NH3，使得NOx轉(zhuǎn)化效率提高了約9%。

（4）通過使用1套模擬的熱管理策略，使NOx轉(zhuǎn)化效率比標準冷態(tài)FTP時提高了14%。

最后，通過把2種控制策略聯(lián)合使用，即在循環(huán)初期表面上有足量的NH3和進行熱管理，在瞬態(tài)循環(huán)中實現(xiàn)了高于95%的NOx轉(zhuǎn)化效率。

采用一流的DOC＋SCRF＋SCR＋ASC技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)非常高的NOx轉(zhuǎn)化效率。然而，在冷態(tài)FTP循環(huán)條件下，由于低溫和缺乏可用的NH3，仍不能充分實現(xiàn)潛力。通過配備當(dāng)前最先進的排放控制系統(tǒng)，專注于測試循環(huán)早期提供氣態(tài)NH3，以及提高工作溫度，大型柴油機可以實現(xiàn)很高的NOx轉(zhuǎn)化效率。

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