曹 蓮

(中核建中核燃料元件有限公司，四川宜賓 644000)

1 前言

幾乎在所有放射性材料操作過程中，都產(chǎn)生放射性廢物。放射性廢物具有“含有的放射性物質(zhì)不能用化學的、物理的和生物學的手段加以破壞，只能通過自身緩慢衰變，趨于穩(wěn)定”的特點［1］。早期國內(nèi)放射性廢物管理中，由于管理信息的閉塞和技術水平的限制，大量的放射性廢物只能一味追求隔離、長期滯留于核設施內(nèi)部，不僅造成了嚴重的環(huán)境和安全風險，而且還抑止了核設施的持續(xù)發(fā)展。這樣的問題在核燃料元件生產(chǎn)線也同樣存在。

參照《鈾純化、濃縮和燃料制造廢物最小化》(IAEA-TECDOC-1115)［2］的最小化策略設計指導，中核建中核燃料元件有限公司 (CJNF)于1997年，開始從源頭控制、再循環(huán)再利用以及廢物管理優(yōu)化逐步開展含鈾廢物最小化實踐，旨在實現(xiàn)含鈾廢物在體積上或活度上的最小化管理，實現(xiàn)CJNF持續(xù)、安全發(fā)展。本文對CJNF己實施的含鈾廢物源頭控制 (工藝選擇、廠房優(yōu)化以及運行控制)事例進行介紹，通過含鈾廢物源頭控制效果分析，展示了含鈾廢物源頭控制在廢物最小化管理實踐中的重要作用，為后期含鈾廢物源頭控制方法持續(xù)應用和技術提升提供基礎支撐。

2 含鈾廢物

CJNF核燃料元件生產(chǎn)線是通過化工和冶金工藝將低濃六氟化鈾轉(zhuǎn)化成二氧化鈾陶瓷芯塊，再與鋯合金外包殼以及不銹鋼格架等部件組裝，最終制成壓水堆核電站所需的燃料組件。燃料組件制造和加工全過程中，操作的放射性物料為235U富集度小于5%的鈾化合物 (UF6、ADU、U3O8、UO2等)，由于物料本身的放射性元素單一，所以該部分放射性廢物也稱為含鈾廢物。按照放射性廢物物理性狀劃分［3］，含鈾廢物可分為含鈾氣載廢物 (含鈾廢氣)、含鈾液體廢物 (含鈾廢水及其它被鈾物料沾污的液態(tài)廢棄物)以及含鈾固體廢物 (被鈾物料沾污的設備、材料以及防護用品等);按照廢物保持其產(chǎn)生狀態(tài)和數(shù)量［4］分，可有原生廢物和二次廢物。核燃料元件生產(chǎn)線原生含鈾廢物包括原生含鈾廢氣、原生含鈾廢水、原生固體廢物等。

3 源頭控制對象及效果目標

3.1 源頭控制對象

源頭控制對象:原生含鈾廢氣、原生含鈾廢水、原生可燃固體廢物。

CJNF早期生產(chǎn)線設計和建設都是基于我國整體工藝水平和設計技術不高的情況下完成的，在生產(chǎn)線實際建成和運行中，工藝、廠房以及運行管理都存在著諸多不完善的地方，致使早期原生含鈾廢物體積和比活度均處于較高水平。

3.1.1 原生含鈾廢氣

主要來自于核燃料元件化工干法生產(chǎn)線、化工濕法生產(chǎn)線、粉末治金生產(chǎn)線以及組件組裝生產(chǎn)線以及配套的含鈾廢物處理設施。原生含鈾廢氣由設備局部排風和輻射場所全面排風兩部分組成，經(jīng)低、中、高效過濾凈化系統(tǒng)處理后，排入大氣。處理工藝總凈化效率＞99.9%，含鈾廢氣年排放量為2×109m3。局部排風中氣溶膠濃度由工藝決定，全面排風氣溶膠濃度來自于輻射場所。早期生產(chǎn)線輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度居高不下，部分崗位未達到審管部門運行限值［5］(1.3 Bq/m3)要求，不僅加大了二次廢物的產(chǎn)生量，而且不利于工作人員的保護。

3.1.2 原生含鈾廢水

主要來自于化工濕法生產(chǎn)線ADU沉淀母液、含鈾廢物處理設施銨鹽沉淀母液以及各生產(chǎn)線尾氣吸收液、磨削廢液、設備和工作場清洗廢液等。原生含鈾廢水采用銨鹽沉淀、硅膠吸附等工藝對廢水進行處理，達標后的含鈾廢水采用槽式排放方式，排入金沙江，處理工藝總凈化效率＞99.9%。早期原生含鈾廢水年產(chǎn)生量約5457t/100tU，約若折算到目前生產(chǎn)能力 (400tU/a)，原生含鈾廢水年產(chǎn)生量將達到約2萬噸，遠超出CJNF含鈾廢水處理設計能力［6］(1.4萬噸)，且極不符合“盡量減少放射性廢物產(chǎn)生量”［7］的管理要求。

3.1.3 原生可燃固體廢物

來自于生產(chǎn)線運行期間被鈾物料沾污的棉織物、橡膠、塑料、紙制或木制廢物等。原生可燃固體廢物采用焚燒系統(tǒng)進行縮容減重處理，縮重效果22∶1，縮容效果40∶1。早期，原生可燃固體廢物年產(chǎn)生量約20.17t/100tU，加上沒有有效處理手段的介入，龐大的廢物量和易燃的特點，對庫存和環(huán)境安全風險都不利。

3.2 源頭控制效果目標

從源頭上實現(xiàn):

原生含鈾廢氣:輻射場所空氣鈾氣溶膠比活度符合審管部門運行限值［5］;

原生含鈾廢水:有效縮減產(chǎn)生量，實現(xiàn)CJNF持續(xù)發(fā)展下原生含鈾廢水盡可能低水平;

原生可燃固體廢物:有效縮減產(chǎn)生量，降低庫存壓力和環(huán)境安全問題。

4 源頭控制實踐

4.1 廠房優(yōu)化

廠房優(yōu)化實踐活動開始于1997年，CJNF利用各項改造項目和專項輻射整改，對原廠房密封屏障、氣流組織、設備和材料進行持續(xù)優(yōu)化。其中1997年開展的“化工生產(chǎn)線、粉末冶金生產(chǎn)線的輻射衛(wèi)生整改”是一次針對性較強，效果突出的廠房優(yōu)化活動。其針對目標為輻射場所空氣氣溶膠比活度，整改內(nèi)容包括增加出料工作箱、預壓機采取密封措施、排風系統(tǒng)優(yōu)化等內(nèi)容等，整改活動分別于1998年、2002年結(jié)束。

4.2 工藝改進

早期核燃料元件生產(chǎn)線化工轉(zhuǎn)換工藝為化工濕法工藝，由于該工藝流程長、廢水產(chǎn)生量大，含氨廢水處理困難等一系列問題，成為該項技術在后期無法持續(xù)擴大的重要原因，同時制約了CJNF核燃料生產(chǎn)線的發(fā)展。2002年，CJNF從南非引進了一套六氟化鈾干法轉(zhuǎn)換生產(chǎn)工藝，該工藝具有流程短、生產(chǎn)連續(xù)性好、主工藝流程不產(chǎn)生含氨廢水、含鈾廢水產(chǎn)生量少等優(yōu)點，使核燃料元件生產(chǎn)線原生含鈾廢水產(chǎn)生量縮減成為了可能。2004年，該工藝正式全面投入運行。工藝改進前原生含鈾廢水產(chǎn)生量為5457t/100tU，改進后原生含鈾廢水產(chǎn)生量縮減至2369t/100tU，鑒于含鈾廢水處理工藝不變，核燃料生產(chǎn)線生產(chǎn)能力不斷擴大，工藝改進將直接從源頭上減小含鈾廢水處理壓力。

4.3 運行控制

運行控制，針對進一步完善的廠房和工藝，開展的生產(chǎn)線規(guī)范、有序運行的實踐活動，目的在于鞏固和提升前兩者實踐成果。其內(nèi)容包括出入口控制、廠區(qū)和輻射場所分區(qū)管理、含鈾固體廢物分類等等措施。

CJNF含鈾廢物源頭控制實踐主要內(nèi)容見下表。

表 含鈾廢物源頭控制實踐Tab.1 Source control practice of uranium-containing waste

5 源頭控制實踐效果目標

5.1 原生含鈾廢氣

按照《輻射工作場所空氣取樣一般規(guī)定》［8］的要求，輻射場所空氣中鈾氣溶膠取樣采用呼吸帶、定點取樣方式，單個樣品取樣時間為一個工作班，以確保樣品采集的代表性。采集后樣品通過閃爍計數(shù)法進行測量，最終得到輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度。

本文采用1997年“化工生產(chǎn)線、粉末冶金生產(chǎn)線的輻射衛(wèi)生整改”涉及的兩個具有代表性的輻射場所 (化工生產(chǎn)線還原崗位和粉末冶金生產(chǎn)線壓制崗位)1994年～2011年輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度狀況見圖1。

圖1 輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度狀況Fig.1 Specific activity of uranium aerosol in the air of radiation areas

5.1.1 化工生產(chǎn)線 (還原崗位)

(1)控制實踐前 (1994年～1997年):還原崗位空氣中鈾氣溶膠比活度處于較高的水平(3.44 ～ 12.34Bq/m3，平均值 6.92Bq/m3)，該崗位輻射場所空氣鈾氣溶膠比活度均未達到審管部門運行限值的要求，超出限值5.3倍。

(2)控制實踐后 (1998年～2011年):還原崗位空氣中鈾氣溶膠比活度水平都出現(xiàn)了大幅縮減;實踐后空氣中鈾氣溶膠比活度下降到該崗位實踐前現(xiàn)狀水平的11%(0.22～1.28Bq/m3，平均值0.79Bq/m3)，均低于審管部門運行限值的要求，約占限值要求的61%，且長期、穩(wěn)定保持。

5.1.2 粉末冶金生產(chǎn)線 (壓制崗位)

(1)控制實踐前 (1994年～2001年):壓制崗位空氣中鈾氣溶膠比活度處于一個較高的水平(1.7 ～ 10.8Bq/m3，平均值 3.88Bq/m3)，該崗位比活度現(xiàn)狀水平均未達到審管部門運行限值的要求，超出限值3.0倍。

(2)控制實踐后 (2002年～2011年):空氣中鈾氣溶膠比活度水平都出現(xiàn)了大幅縮減;崗位空氣中鈾氣溶膠比活度下降到該崗位實踐前現(xiàn)狀水平的21%(0.49 ～1.07Bq/m3，平均值0.83Bq/m3)，均低于審管部門運行限值的要求，約占限值要求的64%，且穩(wěn)定保持。

5.1.3 效果目標

1997年后，CJNF開展的廠房優(yōu)化對早期輻射場所空氣鈾氣溶膠比活度有著明顯的改善，兩個輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度水平降幅達到79%～89%，且輻射場所空氣中鈾氣溶膠比活度均符合審管部門運行限值［5］要求，實現(xiàn)了原生含鈾廢氣源頭控制目標。隨著后期嚴格的生產(chǎn)線運行管理的跟進，輻射場所空氣鈾氣溶膠比活度在得到了更進一步的保持。由此可見，源頭控制實踐在原生含鈾廢氣最小化控制中發(fā)揮著重要的作用，能夠為原生含鈾廢氣控制和二次廢物的產(chǎn)生提供的最小化空間。

5.2 原生含鈾廢水

原生含鈾廢水產(chǎn)生量依靠廢水處理設施中的計量設備進行計量、匯總。根據(jù)《核設施水質(zhì)監(jiān)測采樣規(guī)定》［9］和 《水中微量鈾分析方法》［10］的要求，CJNF對廢水中鈾比活度進行采樣監(jiān)測，處理后的廢水鈾比活度＜5Bq/L。

鑒于干法工藝具有含鈾廢水產(chǎn)生量少的特點，在對1994年～2011年原生含鈾廢水歸一化產(chǎn)生量統(tǒng)計中，同時將干法工藝在化工生產(chǎn)線產(chǎn)量中所占比例的趨勢納入了圖2進行一并評述。

圖2 原生含鈾廢水歸一化產(chǎn)生量與生產(chǎn)量比趨勢圖Fig.2 Trend of normalization and percentage of production of raw uranium-containing wastewater

(1)控制實踐前 (1994年～2003年):化工生產(chǎn)線運行完全依靠濕法工藝，濕法工藝產(chǎn)生的廢水為原生含鈾廢水的主要供獻者，原生含鈾特種廢水歸一化產(chǎn)生量處于相對較高的水平，其歸一化產(chǎn)生量分布在 (4394～7824)t/100tU，平均歸一化產(chǎn)生量為5457t/100tU。

(2)控制實踐后 (2004年～2011年):干法工藝正式加入化工轉(zhuǎn)換生產(chǎn)線，其間在化工轉(zhuǎn)換生產(chǎn)線總生產(chǎn)量中所占比例約36.85% ～57.91%，生產(chǎn)相對平穩(wěn);原生含鈾廢水產(chǎn)生量發(fā)生了陡然縮減，其產(chǎn)生量分布 (2036～3101)t/100tU，平均產(chǎn)生量為2369t/100tU，僅占源頭控制實踐前歸一化產(chǎn)生量的43%;后續(xù)年份里保持著相對穩(wěn)定的發(fā)展趨勢。

(3)效果目標:從上述數(shù)據(jù)分析可見，干法生產(chǎn)線的引入對原生含鈾廢水產(chǎn)生量縮減提供了充足的空間，加上后期生產(chǎn)線規(guī)范、有序地運行，實踐成果被長期地鞏固下來。控制實踐后，原生含鈾廢水年產(chǎn)生量縮減至早期產(chǎn)生量的43%。按照2011年400tU/a生產(chǎn)能力計算，原生含鈾廢水的年產(chǎn)生量約8572t/a(＜1.4萬噸)，現(xiàn)有含鈾廢水處理系統(tǒng)完全可以實現(xiàn)有效處理。故通過原生含鈾廢水的源頭控制實踐，不僅實現(xiàn)原生含鈾廢水產(chǎn)生量的有效縮減，達到了盡可能低的水平，而且消除了廢水處理壓力和縮減了二次廢物的產(chǎn)生量，達到了源頭控制實踐的目標。

5.3 原生可燃固體廢物

1994年～2011年原生可燃固體廢物歸一化產(chǎn)生量見圖3。在圖3中，原生可燃固體廢物歸一化產(chǎn)生量整體呈現(xiàn)逐步下降的趨勢，在2004年后基本趨于平穩(wěn)。根據(jù)歸一化產(chǎn)生量水平的不同，將其廢物量發(fā)展趨勢劃分為3個時段進行評價。

圖3 原生可燃固體廢物歸一化產(chǎn)生量Fig.3 Normalization of production of raw combustible solid waste

(1)控制實踐前:(1994年～1998年)原生可燃固體廢物歸一化產(chǎn)生量分布在 (10.85～46)t/100tU，平均歸一化量為20.17t/100tU;這個階段歸一化產(chǎn)生量水平整體較高。

(2)初次控制實踐后:(1999年～2002年)在此期間，化工生產(chǎn)線和粉末冶金生產(chǎn)線物料污染狀況已得到控制，加上運行控制手段的跟進，原生可燃固體廢物產(chǎn)生量水平分布在 (6.67～7.87)t/100tU，平均產(chǎn)生量7.42t/100tU，約占控制實踐前的37%。

(3)第二次控制實踐后:(2003年～2011年)源頭控制實踐活動已經(jīng)取得了很好的效果，干法工藝的投入運行、完善后的廠房設計以及規(guī)范、有序的運行控制形成;原生可燃固體廢物產(chǎn)生量水平分布在 (1.66 ～ 4.34)t/100tU，平均產(chǎn)生量 2.48 t/100tU，分占控制實踐前的12%。

(4)效果目標:原生可燃固體廢物的變化伴隨著核燃料元件生產(chǎn)線工藝、廠房以及運行進行了全面地優(yōu)化的全過程。在廠房優(yōu)化的關鍵點位上，有明顯的控制效果，當更先進、更合理以及更穩(wěn)定的核燃料元件生產(chǎn)線形成后，原生可燃固體廢物產(chǎn)生量處于相對平穩(wěn)的低點?？刂茖嵺`后，原生可燃固體廢物每年產(chǎn)生量僅為早期產(chǎn)生量的12%。隨著原生可燃固體廢物小幅增長環(huán)境形成，2002年投入運行的可燃固體廢物焚燒裝置，最終實現(xiàn)將原生可燃固體廢物轉(zhuǎn)變?yōu)槲飸B(tài)穩(wěn)定，鈾核素分布均勻的不可燃灰渣，此時體積縮至原生可燃固體廢物的1/40。因此，原生可燃固體廢物源頭控制為后期逐步緩解庫存壓力和環(huán)境安全風險打下基礎，使原生可燃固體廢物基本進入安全管理模式。

6 源頭控制實踐推廣

1997年后的含鈾廢物源頭控制實踐，只是CJNF在核燃料元件生產(chǎn)過程中含鈾廢物管理最小化策略實踐進程的一小部分。隨著核燃料元件生產(chǎn)線發(fā)展，含鈾廢物源頭控制實踐成果在原有生產(chǎn)線和新建生產(chǎn)線中仍得到大力推廣。

(1)密封屏障設計:基于1997年密封屏障設計帶來的控制理念，密封屏障設計在舊生產(chǎn)線改造和新生產(chǎn)線設計中都有一定考慮。比如:221風機房廢氣凈化間封閉設計、組裝生產(chǎn)線裝管間隔斷設計等等。它們都充分地發(fā)揮了密封屏障對集中污染較嚴重的區(qū)域或設備的控制優(yōu)勢，保證了輻射場所空氣的合理分布，有效地制約原生含鈾廢氣的活度水平，保護工作人員和公眾的健康。

(2)材料選擇:放射性廢物管理以安全處置為最終目的，故材料選擇在廢物控制和處置上有著重要意義。CJNF含鈾廢舊金屬材料有著安全、穩(wěn)妥的廢物再循環(huán)再利用途徑，通過專業(yè)的熔爐，可實現(xiàn)廢物的有限制清潔解控和再循環(huán)再利用。早期，設施中大量采用玻璃鋼風管，隨著改造和新生產(chǎn)線建設，不銹鋼風管和鐵皮風管推廣成為主力軍，逐步替代玻璃鋼風管，完成從源頭上考慮材料最態(tài)去向的循環(huán)經(jīng)濟思路。

(3)干法工藝進一步推廣:基于南非干法工藝生產(chǎn)線在廢物源頭管理中的優(yōu)秀表現(xiàn)，2010年CJNF通過擴產(chǎn)400t生產(chǎn)線改造工程，實現(xiàn)第二條90t/a干法生產(chǎn)工藝的形成。為了再次有效推廣干法工藝，200tU/a規(guī)模的IDR工藝裝置于2007年開始著手研制，2010年完成加工，預計2014年底可全面投入運行。對于更加先進的200tU/a規(guī)模的IDR工藝，應該有著更加出色的“三廢”優(yōu)勢，非常值得期待。

7 結(jié)語

7.1 原生含鈾廢氣源頭控制:通過輻射工作場所工藝設備和開放性操作設置密封屏障、調(diào)整氣流組織等實踐，使得舊廠房功能趨于完善，鈾物料得到有效地限制。以還原崗位和壓制崗位為代表的輻射工作場所，實踐后氣溶膠比活度降到實踐前的11%～21%，輻射工作場所空氣中氣溶膠比活度完全達到審管部門運行限值的要求，實現(xiàn)了原生含鈾廢氣源頭控制目標。

7.2 原生含鈾廢水源頭控制:化工干法工藝選擇和應用，使得干法工藝在原生含鈾廢水產(chǎn)生量小的優(yōu)勢得到充分發(fā)揮。實踐前原生含鈾廢水產(chǎn)生量分布在 (4394～7824)t/100tU，實現(xiàn)后原生含鈾廢水產(chǎn)生量分布在 (2036～3101)t/100tU，僅占實踐前產(chǎn)生量的43%。干法工藝的應用不僅緩解含鈾廢水處理壓力，而且縮減了二次廢物的產(chǎn)生量(實踐前二次廢物產(chǎn)生量為1.4噸/100tU，實踐后二次廢物產(chǎn)生量為0.6噸/100tU)，達到了源頭控制實踐的目標。

7.3 原生可燃固體廢物源頭控制:在輻射工作場所設置密封屏障、調(diào)整氣流組織等實踐上，加上后期出入口控制、分區(qū)管理以及廢物分類措施的落實，原生可燃固體廢物產(chǎn)生量由實踐前的20.17 t/100tU縮減至實踐后的2.48 t/100tU，縮減率為的87.7%。原生可燃固體廢物實現(xiàn)產(chǎn)生量有效縮減，加上處理方法的及時跟進，降低庫存壓力和環(huán)境安全問題，己基本形成安全管理模式。

綜上所述，多年來，CJNF開展的含鈾廢物源頭控制實踐取得了相當?shù)某尚?，為含鈾廢物后段最小化管理 (再循環(huán)再利用和廢物優(yōu)化)打下了堅實的基礎。隨著CJNF核燃料元件生產(chǎn)線發(fā)展進程的推進，含鈾廢物源頭控制實踐成果為源頭控制方法的持續(xù)應用和技術提升提供了基礎支撐，成熟的源頭控制技術會不斷地在舊設施改造和新設施設計、建造中得到了大力地推廣，促使CJNF含鈾廢物管理全面朝向良性、有序、安全的模式發(fā)展。

［1］ 陳式主編.放射性廢物安全通論［M］.北京:原子能出版社，2006.

［2］ IAEA.鈾純化、濃縮和燃料制造廢物最小化，安全叢書第1115號［M］.北京:原子能出版社，2007.

［3］ GB9133，放射性廢物的分類.中華人民共和國國家標準［S］.

［4］ GB/T4960.8，核科學技術術語 第8部分:放射性廢物管理.中華人民共和國國家標準，2008［S］.

［5］ 國核安證字［2003］85號.八一二廠核電站燃料組件生產(chǎn)線二步工程運行許可證［Z］.國家核安全局，2003年.

［6］ 中國輻射防護研究院主編.中核建中核燃料元件有限公司整體環(huán)境影響報告書［Z］.中國輻射防護研究院，2010.

［7］ 國家主席令第6號.放射性污染防治法［EB/OL］.http://baike. m. sogou. com/baike/fullLemma. jsp?Lid =6022556＆max=＆lgut=3＆adapted=1.2014-2-03.

［8］ EJ/T1036，輻射工作場所空氣取樣一般規(guī)定.中華人民共和國國家標準［S］.

［9］ HJ/T21，核設施水質(zhì)監(jiān)測采樣規(guī)定.中華人民共和國國家標準［S］.

［10］ GB/T6768，水中微量鈾分析方法.中華人民共和國國家標準［S］.