于飛

摘 要：硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過(guò)程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進(jìn)而確立最佳操作工藝參數(shù)并進(jìn)行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時(shí)間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細(xì)粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過(guò)程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實(shí)驗(yàn)設(shè)定三個(gè)水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時(shí)間，B表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實(shí)驗(yàn)的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長(zhǎng)除（步長(zhǎng)=高水平-中水平）。統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)一般按代碼給出，可與實(shí)驗(yàn)值互換。按Box-Behnken設(shè)計(jì)三參數(shù)三水平，要進(jìn)行15次實(shí)驗(yàn)。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時(shí)間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會(huì)失敗，需要特別注意。

2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容

2.1 實(shí)驗(yàn)儀器

本實(shí)驗(yàn)所采用的儀器有行星式球磨機(jī)、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過(guò)重選，電磁選后的材料。按設(shè)計(jì)裝料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，粒度分析儀測(cè)中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計(jì)如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個(gè)實(shí)驗(yàn)中包含有3個(gè)重復(fù)的零點(diǎn)實(shí)驗(yàn)，目的是估計(jì)實(shí)驗(yàn)誤差，確定實(shí)驗(yàn)的穩(wěn)定性。剩余的是12個(gè)是析因點(diǎn)實(shí)驗(yàn)。因此，在這15個(gè)實(shí)驗(yàn)中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計(jì)。然后對(duì)得到的回歸方程模型和方程中各項(xiàng)系數(shù)進(jìn)行方差分析，目的是檢驗(yàn)?zāi)Ｐ图捌浣M成各項(xiàng)是否顯著可靠。方差分析表中有幾個(gè)重要指標(biāo)要注意，一個(gè)是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實(shí)驗(yàn)，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個(gè)值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個(gè)是P，即大于F的概率，即不符合實(shí)際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個(gè)是決定系數(shù)R2的值，對(duì)于一個(gè)有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠(yuǎn)大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項(xiàng)P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時(shí)A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項(xiàng)P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達(dá)到要求。這時(shí)可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點(diǎn)solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點(diǎn)要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對(duì)響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個(gè)四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個(gè)因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項(xiàng)，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點(diǎn)Graphs即可得到。點(diǎn)Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗(yàn)證

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點(diǎn)，即可對(duì)方程的三個(gè)因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過(guò)程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當(dāng)然，D50僅是預(yù)測(cè)值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實(shí)驗(yàn)。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與計(jì)算值的預(yù)測(cè)值相吻合。說(shuō)明回歸模型能真實(shí)反應(yīng)各因子對(duì)D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報(bào)導(dǎo)，但在磨礦超細(xì)粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對(duì)ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進(jìn)行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對(duì)工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對(duì)D50影響提供便捷分析?？朔藗鹘y(tǒng)統(tǒng)計(jì)方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計(jì)的缺點(diǎn)。因此，本研究對(duì)實(shí)際生產(chǎn)和科研有重要參考價(jià)值。endprint

摘 要：硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過(guò)程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進(jìn)而確立最佳操作工藝參數(shù)并進(jìn)行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時(shí)間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細(xì)粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過(guò)程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實(shí)驗(yàn)設(shè)定三個(gè)水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時(shí)間，B表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實(shí)驗(yàn)的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長(zhǎng)除（步長(zhǎng)=高水平-中水平）。統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)一般按代碼給出，可與實(shí)驗(yàn)值互換。按Box-Behnken設(shè)計(jì)三參數(shù)三水平，要進(jìn)行15次實(shí)驗(yàn)。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時(shí)間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會(huì)失敗，需要特別注意。

2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容

2.1 實(shí)驗(yàn)儀器

本實(shí)驗(yàn)所采用的儀器有行星式球磨機(jī)、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過(guò)重選，電磁選后的材料。按設(shè)計(jì)裝料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，粒度分析儀測(cè)中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計(jì)如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個(gè)實(shí)驗(yàn)中包含有3個(gè)重復(fù)的零點(diǎn)實(shí)驗(yàn)，目的是估計(jì)實(shí)驗(yàn)誤差，確定實(shí)驗(yàn)的穩(wěn)定性。剩余的是12個(gè)是析因點(diǎn)實(shí)驗(yàn)。因此，在這15個(gè)實(shí)驗(yàn)中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計(jì)。然后對(duì)得到的回歸方程模型和方程中各項(xiàng)系數(shù)進(jìn)行方差分析，目的是檢驗(yàn)?zāi)Ｐ图捌浣M成各項(xiàng)是否顯著可靠。方差分析表中有幾個(gè)重要指標(biāo)要注意，一個(gè)是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實(shí)驗(yàn)，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個(gè)值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個(gè)是P，即大于F的概率，即不符合實(shí)際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個(gè)是決定系數(shù)R2的值，對(duì)于一個(gè)有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠(yuǎn)大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項(xiàng)P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時(shí)A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項(xiàng)P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達(dá)到要求。這時(shí)可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點(diǎn)solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點(diǎn)要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對(duì)響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個(gè)四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個(gè)因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項(xiàng)，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點(diǎn)Graphs即可得到。點(diǎn)Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗(yàn)證

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點(diǎn)，即可對(duì)方程的三個(gè)因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過(guò)程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當(dāng)然，D50僅是預(yù)測(cè)值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實(shí)驗(yàn)。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與計(jì)算值的預(yù)測(cè)值相吻合。說(shuō)明回歸模型能真實(shí)反應(yīng)各因子對(duì)D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報(bào)導(dǎo)，但在磨礦超細(xì)粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對(duì)ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進(jìn)行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對(duì)工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對(duì)D50影響提供便捷分析?？朔藗鹘y(tǒng)統(tǒng)計(jì)方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計(jì)的缺點(diǎn)。因此，本研究對(duì)實(shí)際生產(chǎn)和科研有重要參考價(jià)值。endprint

摘 要：硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過(guò)程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進(jìn)而確立最佳操作工藝參數(shù)并進(jìn)行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時(shí)間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細(xì)粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細(xì)粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細(xì)粉體關(guān)鍵步驟之一是超細(xì)磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實(shí)驗(yàn)法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過(guò)程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實(shí)驗(yàn)設(shè)定三個(gè)水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時(shí)間，B表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個(gè)水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實(shí)驗(yàn)的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長(zhǎng)除（步長(zhǎng)=高水平-中水平）。統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)一般按代碼給出，可與實(shí)驗(yàn)值互換。按Box-Behnken設(shè)計(jì)三參數(shù)三水平，要進(jìn)行15次實(shí)驗(yàn)。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時(shí)間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會(huì)失敗，需要特別注意。

2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容

2.1 實(shí)驗(yàn)儀器

本實(shí)驗(yàn)所采用的儀器有行星式球磨機(jī)、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過(guò)重選，電磁選后的材料。按設(shè)計(jì)裝料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，粒度分析儀測(cè)中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計(jì)如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個(gè)實(shí)驗(yàn)中包含有3個(gè)重復(fù)的零點(diǎn)實(shí)驗(yàn)，目的是估計(jì)實(shí)驗(yàn)誤差，確定實(shí)驗(yàn)的穩(wěn)定性。剩余的是12個(gè)是析因點(diǎn)實(shí)驗(yàn)。因此，在這15個(gè)實(shí)驗(yàn)中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計(jì)。然后對(duì)得到的回歸方程模型和方程中各項(xiàng)系數(shù)進(jìn)行方差分析，目的是檢驗(yàn)?zāi)Ｐ图捌浣M成各項(xiàng)是否顯著可靠。方差分析表中有幾個(gè)重要指標(biāo)要注意，一個(gè)是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實(shí)驗(yàn)，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個(gè)值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個(gè)是P，即大于F的概率，即不符合實(shí)際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個(gè)是決定系數(shù)R2的值，對(duì)于一個(gè)有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠(yuǎn)大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項(xiàng)P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時(shí)A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項(xiàng)P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達(dá)到要求。這時(shí)可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點(diǎn)solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點(diǎn)要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對(duì)響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個(gè)四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個(gè)因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項(xiàng)，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點(diǎn)Graphs即可得到。點(diǎn)Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗(yàn)證

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點(diǎn)，即可對(duì)方程的三個(gè)因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過(guò)程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當(dāng)然，D50僅是預(yù)測(cè)值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實(shí)驗(yàn)。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與計(jì)算值的預(yù)測(cè)值相吻合。說(shuō)明回歸模型能真實(shí)反應(yīng)各因子對(duì)D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報(bào)導(dǎo)，但在磨礦超細(xì)粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對(duì)ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進(jìn)行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對(duì)工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對(duì)D50影響提供便捷分析?？朔藗鹘y(tǒng)統(tǒng)計(jì)方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計(jì)的缺點(diǎn)。因此，本研究對(duì)實(shí)際生產(chǎn)和科研有重要參考價(jià)值。endprint