王 帥，潘本鋒，張建輝，解淑艷，宮正宇，李 亮

中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012

環(huán)境空氣質(zhì)量綜合評價方法選取對于環(huán)境管理具有重要的決策引導作用，常用的空氣質(zhì)量綜合評價方法主要有綜合指數(shù)法［1-2］、灰色聚類法［3］、模糊綜合評判法［4］、主成分分析法［5］、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法［6］等。其中，綜合指數(shù)法具有計算簡單、指標覆蓋全面的優(yōu)點，在環(huán)境管理中被廣泛應用于不同城市間空氣質(zhì)量的比較或同一城市空氣質(zhì)量的變化趨勢分析;其他幾種方法在科學研究中有所使用，但在環(huán)境管理中的實際應用并不多見。由于與空氣質(zhì)量標準相關(guān)聯(lián)，綜合指數(shù)法中的單項指數(shù)還可應用于制定空氣質(zhì)量分級標準。在《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)［7］發(fā)布前，環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)主要包括二氧化硫、二氧化氮、可吸入顆粒物等3項指標，對于當前新開展監(jiān)測的細顆粒物、臭氧、一氧化碳等指標應如何納入綜合指數(shù)，仍缺乏充分的研究論證。在綜合指數(shù)法中，各污染物均使用評價濃度除以質(zhì)量標準中的濃度限值進行標準化，再按照等權(quán)重進行求和。但由于不同污染物間具有一定的關(guān)聯(lián)性，因此綜合指數(shù)法會有一定的信息冗余，部分污染物的實際權(quán)重可能會被放大。另外，綜合指數(shù)計算過程中各項污染物評價濃度選取方法和評價標準的差異也會影響污染物的實際權(quán)重和信息冗余情況，有必要對這一現(xiàn)象進行深入分析，使得所采用的評價方法符合環(huán)境管理的需求。主成分分析法與其他方法相比的優(yōu)點是指標權(quán)重的確定較為客觀，在環(huán)境空氣質(zhì)量綜合評價中有不少應用［8-9］。研究提出了4種備選綜合指數(shù)計算方法，并采用主成分分析技術(shù)對不同綜合指數(shù)計算方案下污染物的權(quán)重系數(shù)進行了分析，提出了適合中國當前環(huán)境管理需要的綜合指數(shù)計算方法，為有關(guān)科學研究和環(huán)境管理提供借鑒。

1 實驗部分

1.1 材料

數(shù)據(jù)來自74個實施環(huán)境空氣質(zhì)量新標準城市2013年6項污染物逐月統(tǒng)計數(shù)據(jù)，污染物濃度統(tǒng)計方法依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》［10］中有關(guān)規(guī)定。污染物統(tǒng)計指標如表1 所示，SO2、NO2、PM10、PM2.5的統(tǒng)計指標均為月均值濃度，CO的統(tǒng)計指標為月均值或日均值95百分位數(shù)濃度，O3統(tǒng)計指標為日最大8 h值的月均濃度或90百分位數(shù)濃度。6項污染物統(tǒng)計指標分別按照各自在《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)中的濃度限值進行標準化。根據(jù)統(tǒng)計指標和參比標準的差異，共提出4種備選標準化方案。

表1 不同綜合指數(shù)計算方案下污染物的標準化方法

1.2 方法

定義單項指數(shù)占綜合指數(shù)比例最大的污染物為主要污染物，對不同的綜合指數(shù)計算方案分別統(tǒng)計逐月的主要污染物情況。同時對各項污染物統(tǒng)計指標間的相關(guān)關(guān)系進行全年和逐月分析。

為了研究不同計算方案下各污染物的最優(yōu)權(quán)重系數(shù)，以主成分分析方法的結(jié)果為參比進行比選研究。主成分分析技術(shù)主要被用于在保證較小的信息損失下通過選擇較少的新指標來代替原始指標，經(jīng)過線性變換以較少的綜合變量來代替原來的多維變量，從而起到減少信息冗余和信息噪音的目的。分析方法:設(shè)有n個樣本，每個樣本有p項污染物，構(gòu)成 n × p階矩陣 Xi×j(i=1，2，…，n;j=1，2，…，p)。首先對矩陣 Xi×j的 p 個列向量進行標準化，使其成為均值為0、方差為1的列向量，記為 Zij(i=1，2，…，n;j=1，2，…，p)。然后求出其相關(guān)系數(shù)矩陣R，并求R的p個特征根λj(j=1，2，……，p)和對應的特征向量 Ej=(e1j，e2j，……，epj)T。構(gòu)造的新特征向量彼此不相關(guān)。以特征根為權(quán)重計算各特征向量的貢獻率:

在經(jīng)典主成分分析方法中，通常是選取累積貢獻率大于85%的最少數(shù)量的特征變量為指標來進行綜合評價，從而起到減少指標維度的目的。但研究的目的是對不同綜合指數(shù)計算方案的信息冗余情況進行比較，并不是用于降低指標維度，因此將累積貢獻率設(shè)為100%，即保留所有的特征向量信息。將p個特征向量按照其權(quán)重不同，進行列向量加權(quán)求和，得出新的綜合向量:

該綜合向量代表了給定的統(tǒng)計指標下各項污染物的最優(yōu)系數(shù)，以最優(yōu)系數(shù)為權(quán)重計算綜合指數(shù)能夠在不損失信息的前提下去除冗余信息。將主成分分析中的標準化方法與表1中標準化方法進行簡單數(shù)值變換后就可以得出不同計算方案下的優(yōu)化系數(shù)。各項污染物的優(yōu)化系數(shù)均以PM2.5系數(shù)為1進行歸一化得出最優(yōu)權(quán)重系數(shù)。

數(shù)據(jù)分析和處理使用 Matlab、SPSS、Excel軟件完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 主要污染物逐月變化情況

圖1為不同綜合指數(shù)計算方案下74個城市逐月主要污染物的分布情況。

圖1 不同綜合指數(shù)計算方案下逐月主要污染物頻率分布情況

從圖1可以看出，以SO2為主要污染物的頻率很小，僅在 1、2、11、12月的個別城市出現(xiàn)過。以CO為主要污染物的頻率也很小，僅方案3中個別城市在 2、3、11、12 月出現(xiàn)過。說明 SO2、CO污染物濃度較低，在不同計算方案下都不是主要污染物，而以 PM2.5、O3、PM10、NO2為主要污染物的頻率相對較大，表明這4類污染物是目前影響中國環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物。不同方案之間以 NO2、PM2.5、PM10為主要污染物的頻率大體呈現(xiàn)出方案3≤方案1≤方案2≤方案4的規(guī)律，而以O(shè)3為主要污染物的頻率呈現(xiàn)相反的變化趨勢。不難看出，這是由于計算指數(shù)時 NO2、PM2.5、PM10選用的參比標準逐漸加嚴而O3選用的參比標準逐漸放寬導致的。從逐月的變化規(guī)律來看，以PM2.5為主要污染物的頻率在冬季最高，夏季最低;以PM10為主要污染物的頻率在4月最高，6、7月最低;以O(shè)3為主要污染物的頻率在夏季最高，冬季最低。

由圖1可知，在方案3中以O(shè)3為主要污染物的頻率較高，在7、8月約90%城市以 O3為首要污染物，而在冬季1、2月仍有近16%城市以 O3為首要污染物。方案4中，O3的作用被過分低估，在5—8月等 O3污染較重的時段僅有不到5%的城市以O(shè)3為主要污染物?？梢钥闯?，方案3、方案4均不能客觀反映中國O3污染狀況，方案1、方案2是相對合理的備選方案，能夠合理地反映出O3的逐月變化規(guī)律。

2.2 不同綜合指數(shù)計算方案下的優(yōu)化權(quán)重系數(shù)

利用主成分分析技術(shù)統(tǒng)計得出的優(yōu)化權(quán)重系數(shù)如圖2所示，均以PM2.5系數(shù)為1進行了標準化。

圖2 不同計算方案下各項污染物逐月優(yōu)化系數(shù)

優(yōu)化權(quán)重系數(shù)的確定考慮了6項污染物間的信息相關(guān)性和重疊性，優(yōu)化系數(shù)大于1時表明該污染物應有更高的權(quán)重，即現(xiàn)有綜合指數(shù)計算方法中該污染物的權(quán)重有所低估，出現(xiàn)信息缺失;當優(yōu)化系數(shù)小于1時表明該污染物應有更小的權(quán)重，即現(xiàn)有綜合指數(shù)計算方法中該污染物的權(quán)重偏高，出現(xiàn)信息冗余;當優(yōu)化系數(shù)小于0時，表明該污染物并不適合作為判定污染的指標。由于污染物濃度變化具有明顯的月際特征，因此同一種污染物在不同月份的最優(yōu)權(quán)重系數(shù)也有一定的波動性。

從PM10優(yōu)化權(quán)重系數(shù)來看，4種方案下的PM10優(yōu)化系數(shù)主要在0.5～1.5范圍內(nèi)波動，信息缺失和信息冗余情況基本保持平衡。從 SO2、NO2、CO優(yōu)化權(quán)重系數(shù)來看，4種方案下 SO2、NO2、CO逐月權(quán)重系數(shù)主要分布在大于1的范圍，表明4種方案對這3項污染物濃度變化信息均反映不足。從O3優(yōu)化權(quán)重系數(shù)來看，4種方案下的O3優(yōu)化系數(shù)均出現(xiàn)了較為劇烈的月際變化，4—8月O3優(yōu)化系數(shù)主要分布在大于1區(qū)域，表明4種方案的綜合指數(shù)應給予O3更大的權(quán)重，而其他月份(如1—3月)O3的權(quán)重系數(shù)小于零，4種方案均存在O3信息冗余的現(xiàn)象，特別是方案1和方案4的信息冗余情況較為嚴重。

將每種計算方案下的逐月優(yōu)化權(quán)重系數(shù)進行算術(shù)平均，得到不同方案下各污染物的平均權(quán)重系數(shù)(表2)。在不同方案中SO2的平均權(quán)重系數(shù)為1.96～2.89，NO2的平均權(quán)重系數(shù)為 1.89～2.38，CO的平均權(quán)重系數(shù)為2.05～4.24，這3種污染物的優(yōu)化權(quán)重系數(shù)明顯大于1，表明4種計算方案中這3種污染物的實際權(quán)重都偏小。PM10的平均權(quán)重系數(shù)為1.08～1.17，與4種綜合指數(shù)計算方案中的系數(shù)基本一致。O3的平均權(quán)重系數(shù)為 －1.33～0.43，優(yōu)化權(quán)重系數(shù)明顯小于1。即在去除冗余信息后，SO2、NO2、CO的權(quán)重得到相對強化，PM2.5、PM10的權(quán)重被相對削弱，O3的權(quán)重在夏季得到強化，在冬季被削弱。

表2 不同方案下各項污染物的平均優(yōu)化權(quán)重系數(shù)

各方案下PM10、SO2、NO2的平均權(quán)重系數(shù)較為接近，從這方面難以區(qū)分不同方案的優(yōu)劣。但方案1、方案4中 O3平均優(yōu)化權(quán)重系數(shù)均小于零，特別是在1—3月O3污染較輕的月份給予了過高的權(quán)重，從這個角度來看方案 2、方案 3更優(yōu)。

3 討論

由4種計算方案中污染物平均權(quán)重系數(shù)和逐月主要污染物頻率分布情況可以看出，方案2是相對較優(yōu)的綜合指數(shù)計算方法。但在傳統(tǒng)的綜合指數(shù)計算方法中，不同污染物采用了等權(quán)重方案。

而實際上由于污染物間有著復雜的相關(guān)性，傳統(tǒng)的綜合指數(shù)計算方法可能會存在一定的信息冗余。主成分分析技術(shù)作為一種降維處理方法，能夠去除信息噪音和信息重復，最大限度地保留系統(tǒng)信息。根據(jù)主成分分析結(jié)果，方案2中SO2、NO2、PM10、CO、O3、PM2.5的平均權(quán)重系數(shù)分別為2.31、2.38、1.09、4.09、0.42、1.00。這一權(quán)重系數(shù)與污染物濃度間的相關(guān)性有密切關(guān)系。

表3為城市污染物月統(tǒng)計指標間的Pearson相關(guān)系數(shù)，可以看出 SO2、NO2、CO、PM2.5、PM105種污染物間均呈現(xiàn)極顯著正相關(guān)關(guān)系，逐月的相關(guān)系數(shù)亦基本類似(結(jié)果略)，其中 PM2.5和 PM10的相關(guān)性最好。這種顯著正相關(guān)關(guān)系可解釋為不同污染物排放的同源性，如各種生產(chǎn)、生活活動均同時排放多種污染物。而對于 PM2.5、PM10來說，PM2.5是PM10其中一部分，所以有著高度的相關(guān)性。在經(jīng)過冗余信息處理后，兩者的權(quán)重被相對弱化，即 PM2.5與 PM10的總權(quán)重(2.09)與 SO2、NO2的權(quán)重基本相當。

表3 各污染物月統(tǒng)計指標的Pearson相關(guān)系數(shù)

O3與其他5種污染物的相關(guān)關(guān)系較復雜(表4)，1月O3統(tǒng)計量與其他污染物統(tǒng)計量間呈顯著負相關(guān)關(guān)系，7月 O3統(tǒng)計量與除CO外其他污染物統(tǒng)計量間呈顯著正相關(guān)關(guān)系，但4、10月均不存在類似的相關(guān)關(guān)系。這一現(xiàn)象與O3的季節(jié)性污染特征有關(guān)，夏季光照強度大，為光化學反應創(chuàng)造了條件，O3的生成量與前體物濃度水平存在正相關(guān)關(guān)系;而冬季光照強度弱，即使前體物濃度水平較高，O3的生成速率主要受到光照條件的限制，不受前體物濃度水平控制。因此在冬季時，顆粒物濃度低、空氣質(zhì)量較好的城市，由于光照條件好其O3濃度可能會高于其他顆粒物污染重的城市。正是由于這種復雜的相關(guān)關(guān)系，使得O3逐月優(yōu)化權(quán)重系數(shù)出現(xiàn)明顯的季節(jié)變異特征。例如冬季O3與其他主要污染物間呈負相關(guān)關(guān)系，其優(yōu)化權(quán)重系數(shù)為負值，表明冬季O3并不適合作為評價污染狀況的指標;而夏季O3與其他主要污染物間呈正相關(guān)關(guān)系，其優(yōu)化系數(shù)變?yōu)檎担嵌攘靠諝赓|(zhì)量 狀況的有力指標。

表4 不同月份O3統(tǒng)計指標與其他污染物指標的Pearson相關(guān)系數(shù)

雖然主成分分析方法能夠給出更為客觀和精確的綜合評價結(jié)果，幫助管理者理清不同評價方法下污染物間內(nèi)在的權(quán)重關(guān)系，但在實際環(huán)境管理應用時顯得過于復雜。且由于主成分分析方法的標準化參數(shù)是逐月變化的，無法用于逐月環(huán)境空氣質(zhì)量狀況的同比和環(huán)比分析，采用統(tǒng)一的標準化方法和計算公式符合環(huán)境管理的需求。另外，環(huán)境空氣質(zhì)量綜合評價方法的選取除注重科學性和客觀性外，還要特別注意對環(huán)境管理和環(huán)境決策的引導性，兩者有時不能完全一致。例如某些污染物的城市間濃度差異較大，從信息識別角度講很有價值，但若大多數(shù)城市污染物濃度均滿足標準限值要求時，這種濃度差異對于環(huán)境管理的價值是有限的;而對于某些濃度較高但城市間濃度差異相對較小的污染物，從信息識別角度來講價值并不高，卻是環(huán)境管理和決策中應該重點強調(diào)的。

傳統(tǒng)綜合指數(shù)計算方案中SO2、NO2、CO的權(quán)重與主成分分析方法優(yōu)化后的權(quán)重相比偏低，但由于中國當前主要大氣污染物是PM2.5、PM10、O3，降低SO2、NO2、CO的權(quán)重符合環(huán)境管理的需求。綜上，建議以方案2為計算逐月環(huán)境空氣綜合指數(shù)的計算方法，不同污染指標間按照等權(quán)重處理。分析方案2計算方案可知，該方案可延伸應用于季度、半年、年度綜合指數(shù)計算，與《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》中年度評價的有關(guān)方法保持一致，使得逐月評價結(jié)果與全年評價結(jié)果在綜合指數(shù)數(shù)值和排序方面均能夠保持一致。將方案2應用于2013年74個城市逐月綜合指數(shù)計算，并以《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》中方法計算出的年度綜合指數(shù)作為參比(圖3)?？梢钥闯?，每個城市逐月的綜合指數(shù)均在參比值附近波動，其平均值接近于參比值(圖中虛線)，即逐月綜合指數(shù)和排名結(jié)果與年度綜合指數(shù)和排名結(jié)果是一致的，進一步驗證了方案2的適用性。其他方案由于標準化方法發(fā)生變化，計算出的逐月綜合指數(shù)則與參比值有明顯的偏差(結(jié)果略)。

圖3 74個城市逐月綜合指數(shù)平均值和極值與參比綜合指數(shù)關(guān)系(方案2)

方案2與《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》資料性附錄3中的參考方法并不完全相同，主要差別是 SO2、NO2、PM10、PM2.5等 4 項污染物的單項指數(shù)僅考慮了月均值，而未考慮重污染時期高濃度事件的影響，導致圖3中逐月綜合指數(shù)平均值偏低于參比值?？紤]到顆粒物的健康危害主要表現(xiàn)為長期慢性效應［11-12］，且中國當前和今后一段時期內(nèi)顆粒物平均濃度仍將處于較為嚴重的水平，因此主要強調(diào)顆粒物平均濃度這一指標。未來隨著空氣質(zhì)量的不斷改善和環(huán)境管理精度的提高，有必要將高濃度污染事件的影響考慮到評價指標中。

4 結(jié)論

1)環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)計算方法中統(tǒng)計指標和參比標準的變化會對逐月主要污染物的判定有較大的影響，在4種計算方法中 PM2.5、PM10和O3是目前影響中國環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物。

2)主成分分析結(jié)果表明，在去除冗余信息后，4種方案中 PM2.5、PM10的權(quán)重被相對削弱，SO2、NO2、CO 的權(quán)重得到相對強化，O3的權(quán)重在夏季得到強化，在冬季被削弱。污染物相對權(quán)重變化的原因是污染物間有著復雜的相關(guān)性。其中SO2、NO2、PM10、PM2.5和 CO 月統(tǒng)計量間有顯著的正相關(guān)性，O3與 SO2、NO2、PM10和 PM2.5間的相關(guān)性因季節(jié)而不同。

3)綜合考慮主成分分析結(jié)果和中國大氣環(huán)境管理的實際需求，建議計算逐月環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)時，SO2、NO2、PM10、PM2.5宜以月均值除以年均值標準進行標準化，CO、O3宜以特定百分位數(shù)濃度除以日均值標準(或8 h均值標準)進行標準化。該方法可延伸到季度、半年、年度的環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)計算。

［1］唐永鑾.環(huán)境質(zhì)量綜合指數(shù)簡介［J］.環(huán)境科學，1979，4(2):71-74.

［2］劉碩，朱建平，蔣火華.對幾種環(huán)境質(zhì)量綜合指數(shù)評價方法的探討［J］.中國環(huán)境監(jiān)測，1999，15(5):33-37.

［3］陳瑋.基于灰色聚類與模糊綜合評判的空氣質(zhì)量評價-以長江沿岸主要城市為例［D］.上海:華東師范大學，2012:7-10.

［4］王陸軍，廖曉芬.寶雞市大氣環(huán)境質(zhì)量分析與綜合評價［J］.西南師范大學學報:自然科學版，2005，30(1):154-157.

［5］豆俊峰，鄒振揚.主成分分析法在大氣環(huán)境質(zhì)量綜合評價中的應用［J］.重慶環(huán)境科學，2001，23(2):32-33.

［6］何璠.基于BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境質(zhì)量評價模型研究［D］.成都:四川大學，2006:33-58.

［7］GB 3095—2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標準［S］.

［8］張曙紅，武鵬程.武漢市大氣環(huán)境質(zhì)量的綜合評價［J］.環(huán)境科學與技術(shù)，2008，31(3):110-113.

［9］杜敏，基于主成分分析法的環(huán)境質(zhì)量綜合指數(shù)研究［D］.成都:四川大學，2006:11-19.

［10］HJ 663—2012 環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)［S］.

［11］王帥，丁俊男，王瑞斌，等.我國環(huán)境空氣中顆粒物達標統(tǒng)計要求研究［J］.環(huán)境科學，2014，35(2):401-410.

［12］World Health Organization.Air quality guidelinesglobal update 2005［R］.Bonn:WHO Regional office for Europe，2005:275-280.