楊學(xué)福，關(guān)建玲，段晉明，王 蕾，裴曉龍，羅儀寧，李 偉

（1.西安建筑科技大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院，陜西 西安710055；2.西安工業(yè)大學(xué) 建筑工程學(xué)院，陜西 西安710032；3.陜西省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，陜西 西安710054）

重金屬可經(jīng)生活污水和工業(yè)廢水排放、采礦及農(nóng)業(yè)面源污染、大氣干濕沉降等途徑進(jìn)入河流水體并造成污染。即使水體中的重金屬微量存在也可對(duì)生物產(chǎn)生毒性效應(yīng)；又因重金屬具有難降解，可在生物體內(nèi)富集和放大等特點(diǎn)，最終通過飲水、食物鏈等途徑直接或間接地進(jìn)入人體，對(duì)人體健康造成嚴(yán)重威脅［1］。因此，監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)河流水體中的重金屬元素對(duì)于河流流域的水質(zhì)安全控制、當(dāng)?shù)厝嗣裆钯|(zhì)量和流域社會(huì)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展具有深遠(yuǎn)的意義［2］。渭河是黃河的最大支流，也是陜西省的主要河流，其在西安市境內(nèi)蜿蜒150km，使該市深受其益。然而西安市人口密集，又是重要的工業(yè)基地，西安市依靠渭河水系發(fā)展的同時(shí)，大量的生產(chǎn)、生活廢水排入境內(nèi)受納水體并最終匯入渭河，使之一度成為重度污染的河流和黃河最主要的污染源［3］。國(guó)務(wù)院2008年批復(fù)的《關(guān)中—天水經(jīng)濟(jì)區(qū)發(fā)展規(guī)劃》對(duì)西安市提出了“打造國(guó)際化大都市”的新定位，要求區(qū)域發(fā)展的同時(shí)應(yīng)更加注重生態(tài)建設(shè)和環(huán)境保護(hù)。目前對(duì)于渭河流域西安段水體的研究主要集中在水質(zhì)狀況、水資源綜合評(píng)價(jià)與利用、水質(zhì)污染優(yōu)化控制等方面，而針對(duì)渭河流域尤其是西安段水體中重金屬的污染研究非常有限［4－5］，對(duì)其重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)尚屬空白。本研究以渭河西安段為主要研究區(qū)域，以其干流和支流水體中重金屬的常規(guī)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析渭河流域西安段水體中重金屬的污染現(xiàn)狀，并對(duì)其進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以期為渭河流域西安段水體的水質(zhì)安全控制提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和技術(shù)支持。

1 數(shù)據(jù)來源及研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

采用西安市環(huán)境監(jiān)測(cè)站2012年渭河西安段水體10個(gè)監(jiān)測(cè)斷面的重金屬常規(guī)水質(zhì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，其中干流沿程監(jiān)測(cè)斷面4個(gè)，6條主要支流入渭監(jiān)測(cè)斷面各1個(gè)。監(jiān)測(cè)指標(biāo)包括重金屬汞（Hg）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、鉛（Pb）、銅（Cu）、鋅（Zn）和類金屬砷（As）、硒（Se）共8項(xiàng)。監(jiān)測(cè)頻次為每月1次。

1.2 評(píng)價(jià)方法

1.2.1 污染現(xiàn)狀評(píng)價(jià)方法

（1）單因子水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)比較法。選用監(jiān)測(cè)濃度值或濃度年均值，參照《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838—2002）》進(jìn)行評(píng)價(jià)，低于或等于該類標(biāo)準(zhǔn)限值時(shí)稱為達(dá)到該類標(biāo)準(zhǔn)；以Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值作為臨界值，當(dāng)濃度超過Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值時(shí)即為超標(biāo)。

（2）重金屬污染指數(shù)法（HPI）。以加權(quán)算術(shù)平均值為基礎(chǔ)，對(duì)水體中各個(gè)重金屬產(chǎn)生的水質(zhì)污染影響進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)［6］。目前在國(guó)外應(yīng)用較多，在國(guó)內(nèi)的應(yīng)用鮮見報(bào)道。通常按分為3步計(jì)算：

① 計(jì)算第i個(gè)重金屬指標(biāo)的權(quán)重：

② 計(jì)算第i個(gè)重金屬指標(biāo)的質(zhì)量等級(jí)指數(shù)：

③ 加權(quán)計(jì)算重金屬污染指數(shù)：

式中：Si——水域功能允許的最高濃度值（μg／L）〔《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838—2002）》的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值〕；k——由條件決定的比例常數(shù)，為計(jì)算簡(jiǎn)便通常取1；Ci——水體中重金屬的監(jiān)測(cè)濃度值（μg／L）；n——評(píng)價(jià)指標(biāo)的個(gè)數(shù)。根據(jù)研究文獻(xiàn)［6］，通常污染臨界指數(shù)HPIc＝100，當(dāng)HPI＞100時(shí)，認(rèn)為該水體的重金屬污染程度已超過其最高可接受水平。

1.2.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是20世紀(jì)80年代興起的，該方法是以風(fēng)險(xiǎn)度作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，將環(huán)境污染與人體健康聯(lián)系起來，定量描述污染對(duì)人體產(chǎn)生的健康危害風(fēng)險(xiǎn)［7］。本文選用目前國(guó)際上廣泛采用的USEPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型［8］計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)，并考慮研究區(qū)域內(nèi)人群狀況，對(duì)模型中的參數(shù)取值進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整。分兩步進(jìn)行計(jì)算：

（1）計(jì)算長(zhǎng)期日均攝入劑量（CDI）。飲水消化吸收和皮膚接觸吸收是水環(huán)境中的重金屬對(duì)人體產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)的兩種主要途徑［9］。分別通過公式（4）—（5）計(jì)算經(jīng)飲水和經(jīng)皮膚接觸兩種途徑所致的長(zhǎng)期日均攝入劑量

式中：CW——水體中重金屬的平均濃度（μg／L）；IR——攝入頻率，取2.2L／d；ABSg——腸胃消化吸收因子，無量綱；EF——暴露頻率，取365d／a；ED——暴露持續(xù)時(shí)間，取70a；BW——平均體重，取60kg；AT——終身暴露時(shí)間，取 25 550d；SA——皮膚接觸面積，取18 000cm2；Kp——皮膚滲透系數(shù)（cm／h）；ABSd——皮膚接觸吸收因子，無量綱；ET——洗浴暴露時(shí)間，取0.6h／d；CF——單位換算系數(shù)，取10－3L／cm3。各重金屬的 ABSd，ABSg和Kp選自 USEPA［10－11］。

（2）計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)值。依據(jù)國(guó)際癌癥研究所（IARC）的分類標(biāo)準(zhǔn)，將重金屬按照其潛在致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分組，依據(jù)USEPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型進(jìn)行致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

① 非致癌風(fēng)險(xiǎn)：一般認(rèn)為，生物體對(duì)非致癌性物質(zhì)的反應(yīng)有劑量閾值，低于特定的閾值可認(rèn)為不會(huì)產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)［12］。非致癌風(fēng)險(xiǎn)通常用健康風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（HQ）表示，按公式（6）計(jì)算：

②致癌風(fēng)險(xiǎn)：對(duì)于致癌性物質(zhì)，一般認(rèn)為沒有劑量閾值，只要有微量存在，即會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生不利影響［9］?；瘜W(xué)致癌物的致癌風(fēng)險(xiǎn)通常用致癌風(fēng)險(xiǎn)值（CR）表示，當(dāng)CDI·SF＜0.01時(shí)，按公式（7）計(jì)算；否則，按公式（8）計(jì)算：

式中：CDI——長(zhǎng)期日均攝入劑量〔μg／（kg·d）〕；RfD——重金屬在特定暴露途徑下的參考劑量〔μg／（kg·d）〕，經(jīng)飲水途徑的參考劑量均選自 USEPA［11，13］，經(jīng)皮膚接觸途徑的參考劑量［8］：RfDd＝RfDin·ABSg；SF——致癌斜率因子〔（kg·d）／μg〕，經(jīng)飲水途徑致癌斜率因子選自 USEPA［11，13］，經(jīng)皮膚接觸途徑致癌斜率因子［8］：SFd＝SFin·（ABSg）－1。

2 結(jié)果與討論

2.1 渭河西安段水體中重金屬污染特征分析

2.1.1 渭河西安段水體中8種重金屬的含量特征統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果顯示（表1），2012年渭河流域西安段干支流各斷面中，Pb和Cd全年未檢出，Hg，Cr6＋，As，Cu，Zn和Se均有檢出，除Hg外其含量水平均在《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838—2002）》的Ⅰ—Ⅱ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)。

渭河流域西安段水體2012年全年監(jiān)測(cè)Hg樣品120個(gè)，其中87.12%達(dá)到Ⅰ—Ⅱ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，12.12%達(dá)到Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，0.76%超標(biāo)（支流灞河入渭斷面三郎村于11月份超標(biāo)1次），這說明依據(jù)現(xiàn)行地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)渭河流域西安段水體中存在一定的Hg污染，但對(duì)比胡月紅等［5］的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)其污染程度近年來呈明顯下降趨勢(shì)。將渭河西安段2012年逐月Hg監(jiān)測(cè)濃度值與2012年西安段的降水監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，Hg為Ⅲ類或Hg超標(biāo)的月份多為降雨量小的秋冬季，說明降雨量對(duì)渭河西安段的Hg含量水平有一定影響。另外，值得注意的是依據(jù)《地表水環(huán)境質(zhì)量（GB3838—2002）》評(píng)價(jià)，渭河流域西安段水體中的Hg含量有個(gè)別樣品超過Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值，但依據(jù)《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB5749—2006）》和WHO《飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則》評(píng)價(jià)，該樣品中的Hg含量水平并未超過標(biāo)準(zhǔn)限值。

渭河流域西安段水體中6種檢出的重金屬年平均含量由大到小依次為：Zn＞As＞Cr6＋＞Cu＞Se＞Hg（表1），與國(guó)內(nèi)其它同類河流如漢江上游、淮河、東江、拉薩河相比［14－17，2］，渭河流域西安段水體中 Hg含量水平高于淮河和東江；Cr6＋含量水平低于漢江上游，但高于淮河；As含量水平低于漢江上游和拉薩河，但高于東江；Cu，Zn含量水平低于淮河和拉薩河；Se含量水平低于漢江上游。

表1 2012年渭河流域西安段水體中8種重金屬的含量狀況 μg／L

2.1.2 渭河西安段水體中重金屬的總量和HPI評(píng)價(jià)比較 渭河西安段水體干流斷面的重金屬總量評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，上游咸陽(yáng)鐵橋斷面的重金屬總量最大，下游新豐橋斷面重金屬總量最小，沿渭各段面重金屬總量有明顯的下降趨勢(shì)（圖1）。渭河西安段干流斷面的HPI指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示：下游斷面新豐橋HPI指數(shù)最大，污染程度相對(duì)最嚴(yán)重；咸陽(yáng)鐵橋、天江人渡、耿鎮(zhèn)橋HPI指數(shù)有逐漸下降趨勢(shì)，但總體來說相差不大（圖1）。渭河西安段沿渭支流各入渭斷面重金屬總量和HPI評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，重金屬總量在農(nóng)村西站（皂河）最大，但HPI指數(shù)在三郎村（灞河）最高，按各斷面HPI指數(shù)大小順序依次為：三郎村＞臨河入渭＞農(nóng)場(chǎng)西站＞澇河入渭＞三里橋＞黑河入渭（圖2）。這說明同一河流重金屬的總量評(píng)價(jià)結(jié)果和HPI指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果不盡一致，結(jié)合各斷面8種重金屬的分含量分析發(fā)現(xiàn)總量低、HPI指數(shù)高的斷面含毒性重金屬如Hg的含量相對(duì)較多。對(duì)照HPI指數(shù)評(píng)價(jià)的定義和計(jì)算方法可以看出，HPI指數(shù)考慮各個(gè)重金屬對(duì)環(huán)境產(chǎn)生危害的權(quán)重，更能客觀反應(yīng)水體中各個(gè)重金屬對(duì)水質(zhì)產(chǎn)生的綜合污染影響程度。根據(jù)上述方法，計(jì)算得到渭河流域西安段水體中8種重金屬的HPI為32.74，低于污染臨界值100，說明渭河西安段水體的重金屬污染程度低于該段水域功能的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)要求限值，處于可接受水平。

圖1 渭河流域（西安段）干流各斷面重金屬總量與HPI指數(shù)比較

圖2 渭河流域（西安段）支流各入渭斷面重金屬總量與HPI指數(shù)比較

2.2 渭河流域西安段水體中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2012年渭河流域西安段水體各研究斷面Pb和Cd全年未檢出，不參與定量健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。根據(jù)1.2.2中的方法，對(duì)As和Cr6＋同時(shí)參與致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，Hg，Se，Cu和Zn僅參與非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

根據(jù)1.2.2中的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型和評(píng)價(jià)參數(shù)可以計(jì)算出2012年渭河流域西安段水體中Hg，Se，Cu，Zn，As和Cr6＋通過飲水和皮膚接觸兩種途徑暴露所致的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值（表2）和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值（表3）。由表2可以看出，本研究涉及的幾種重金屬通過皮膚接觸途徑對(duì)人體健康所造成的危害遠(yuǎn)小于通過飲水途徑所造成的危害，這與許多學(xué)者［18］的研究結(jié)論一致。渭河流域西安段水體中各重金屬的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值介于3.76×10－5～1.89×10－1之間，其中As產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值最大，Hg產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)最小，各重金屬產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為：As＞Se＞Cr6＋＞Cu＞Zn＞Hg（表2）。一般認(rèn)為，重金屬產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值超過1時(shí)會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)［18］，因此渭河流域西安段水體中檢出的6種重金屬通過飲水消化和皮膚接觸暴露對(duì)人體產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)很小或者不會(huì)產(chǎn)生非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。渭河流域西安段水體中As和Cr6＋對(duì)周圍居民產(chǎn)生的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)分別為8.50×10－5和1.70×10－6（表3）。大多數(shù)研究認(rèn)為化學(xué)致癌物的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值介于10－6～10－4時(shí)可能對(duì)人體產(chǎn)生潛在致癌風(fēng)險(xiǎn)，但仍處于可以接受的范圍［16－17］，依據(jù)此范圍評(píng)價(jià)，渭河流域西安段水體中 As和Cr6＋對(duì)于人體所產(chǎn)生的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值處于可接受水平。但值得注意的是，渭河流域西安段水體中As所引起的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)接近可接受范圍的上限10－4，考慮到本研究?jī)H計(jì)算了飲水和皮膚接觸兩種致癌途徑，而As還有可能通過食物攝入等其它暴露途徑危害人體健康，本研究評(píng)價(jià)的健康風(fēng)險(xiǎn)可能比實(shí)際對(duì)人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)小。同理，與其它重金屬相比，計(jì)算得到的渭河流域西安段水體中As產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值最大，其值最接近1，因此渭河流域西安段水體中的As對(duì)人體可能會(huì)產(chǎn)生一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。綜上所述，考慮到流域內(nèi)居民的人體健康安全，渭河流域西安段水體中的As應(yīng)作為優(yōu)先控制的重金屬污染物引起環(huán)境管理部門的特別關(guān)注。

表2 渭河流域西安段水體中重金屬的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值

表3 渭河流域西安段水體中重金屬的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值

3 結(jié)論

（1）2012年渭河流域西安段水體中Pb和Cd全年未檢出，檢出的6種重金屬年平均含量由大到小依次為：Zn＞As＞Cr6＋＞Cu＞Se＞Hg。依據(jù)現(xiàn)行的《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838—2002）》，針對(duì)渭河水質(zhì)中研究涉及的8種重金屬指標(biāo)進(jìn)行評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn)，除Hg外其它重金屬含量水平均在《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838—2002）》的Ⅰ—Ⅱ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)；渭河流域西安段水體中重金屬存在一定的Hg污染，但其污染程度近年來呈明顯下降趨勢(shì)，降雨量對(duì)渭河西安段水體中的Hg含量水平有一定影響。

（2）渭河西安段水體中重金屬的總量評(píng)價(jià)結(jié)果和HPI指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果不盡一致，在描述多種重金屬對(duì)水質(zhì)產(chǎn)生的影響時(shí)HPI指數(shù)更能客觀反映水體中各個(gè)重金屬對(duì)水質(zhì)產(chǎn)生的綜合污染影響程度。2012年渭河流域西安段水體中8種重金屬的HPI為32.74，低于污染臨界值100，說明渭河西安段水體的重金屬污染相對(duì)于水域功能要求，尚處于可接受水平。渭河西安段干流由上游至下游重金屬總量逐漸減小，但下游斷面新豐橋HPI指數(shù)最大，污染相對(duì)最嚴(yán)重；渭河西安段沿渭支流中農(nóng)村西站（皂河）重金屬總量最大，但HPI指數(shù)在三郎村（灞河）最高，按斷面HPI指數(shù)大小順序依次為：三郎村＞臨河入渭＞農(nóng)場(chǎng)西站＞澇河入渭＞三里橋＞黑河入渭。

（3）本研究顯示渭河西安段水體中重金屬通過皮膚接觸途徑對(duì)人體健康所造成的危害遠(yuǎn)小于通過飲水途徑所造成的危害，與許多學(xué)者對(duì)其它河流的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究結(jié)論一致。渭河流域西安段水體中重金屬通過飲水消化和皮膚接觸暴露兩種途徑對(duì)人體產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值介于3.76×10－5～1.89×10－1之間，按由大到小順序依次為：As＞Se＞Cr6＋＞Cu＞Zn＞Hg；渭河流域西安段水體中As和Cr6＋對(duì)周圍居民產(chǎn)生的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)分別為8.5×10－5和1.70×10－6。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)［16－17］，本研究所涉及的重金屬的非致癌和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值均處于可接受的范圍，但As所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)最大，特別是其致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值接近可接受范圍的上限10－4，因此渭河流域西安段水體中的As應(yīng)作為優(yōu)先控制的重金屬污染物引起環(huán)境管理部門的特別關(guān)注。

（4）需要指出的是，本研究采用USEPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，但考慮到研究區(qū)域不同年齡人群在不同暴露環(huán)境下產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)不同，同時(shí)模型中一些參數(shù)取值選自USEPA，所述結(jié)果是對(duì)渭河流域西安段水體中重金屬所做的初步健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。在今后的研究中，應(yīng)當(dāng)根據(jù)具體研究區(qū)域的實(shí)際狀況選取更為合適的模型參數(shù)，得出更準(zhǔn)確的健康風(fēng)險(xiǎn)值，為當(dāng)?shù)卣乃|(zhì)安全管理提供更為科學(xué)的參考。

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