牛小麗，孫青，郭梅，周集體，張瑛

大連理工大學(xué)化工與環(huán)境生命學(xué)部環(huán)境學(xué)院 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連 116024

大連市區(qū)普通居民的汞暴露風(fēng)險(xiǎn)研究

牛小麗，孫青，郭梅，周集體，張瑛*

大連理工大學(xué)化工與環(huán)境生命學(xué)部環(huán)境學(xué)院 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連 116024

為了解沿海地區(qū)居民的汞暴露情況及其膳食汞的主要來(lái)源，對(duì)大連市區(qū)普通居民的膳食消費(fèi)情況及其發(fā)汞濃度進(jìn)行了調(diào)查與分析。普通居民的膳食消費(fèi)情況采用調(diào)查問(wèn)卷的形式進(jìn)行，調(diào)查問(wèn)卷的內(nèi)容包括水產(chǎn)品消費(fèi)情況、年齡、性別、身高、體重等，填寫調(diào)查問(wèn)卷的志愿者們同時(shí)自愿提供頭發(fā)樣品。膳食樣品，如水產(chǎn)品、谷物、蔬菜等常見品種在大連市區(qū)的市場(chǎng)采用隨機(jī)采購(gòu)的方式獲得。頭發(fā)和膳食樣品中的汞含量采用原子熒光光譜法測(cè)定，測(cè)定結(jié)果為：水產(chǎn)品中總汞含量為15.32(1.89～86.40) μg·kg-1，其中甲基汞含量為8.05(1.79～40.33) μg·kg-1；谷物和蔬菜總汞含量分別為2.04(0.05～11.95) μg·kg-1和0.96(0.05～2.74) μg·kg-1；頭發(fā)樣品中總汞濃度為(0.46±0.55) μg·g-1，其中甲基汞濃度為(0.28±0.19) μg·g-1。通過(guò)估算得知，大連市普通居民日平均的汞攝入量為0.043 μg·(kg·d)-1，其中來(lái)自水產(chǎn)品的攝入量占膳食攝入的63.6%。居民發(fā)汞濃度與年齡、水產(chǎn)品食用量呈正相關(guān)，與身高、體重沒(méi)有顯著的相關(guān)性；與美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局規(guī)定的人體發(fā)汞風(fēng)險(xiǎn)參考劑量1 μg·g-1相對(duì)照，此次調(diào)查人群中約有4.6%的居民發(fā)汞濃度超出該標(biāo)準(zhǔn)限值，這表明大連市區(qū)普通居民可能面臨汞暴露的潛在風(fēng)險(xiǎn)。該研究結(jié)果將為我國(guó)普通居民的汞暴露評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)控制提供重要參考數(shù)據(jù)。

汞暴露；發(fā)汞；膳食汞攝入；大連

汞污染問(wèn)題已經(jīng)成為全球性的污染問(wèn)題，為控制和減少全球范圍內(nèi)的汞排放，預(yù)防汞污染引起的人群健康及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，2013年10月聯(lián)合國(guó)環(huán)境規(guī)劃署簽署通過(guò)了國(guó)際《水俁公約》[1]。汞在環(huán)境中能通過(guò)微生物作用轉(zhuǎn)化為毒性更強(qiáng)的甲基汞，通過(guò)食物鏈的富集和放大，進(jìn)而對(duì)人體神經(jīng)系統(tǒng)、心血管、腎臟等造成損傷[2]。人群的汞暴露，可以通過(guò)測(cè)定人體內(nèi)，如頭發(fā)、血液、尿液中的汞含量來(lái)進(jìn)行分析表征，其中頭發(fā)樣品，由于化學(xué)組分穩(wěn)定，結(jié)構(gòu)不易發(fā)生改變，便于收集且不會(huì)對(duì)人體造成任何損傷，一直被廣泛用于人體汞暴露的生物標(biāo)志物[3]。

國(guó)內(nèi)外的研究表明，對(duì)于普通非職業(yè)人群汞暴露的主要來(lái)源是日常的飲食，因此膳食消費(fèi)是人體汞暴露的主要途徑。對(duì)于沿海地區(qū)[4]居民來(lái)說(shuō)，水產(chǎn)品的消費(fèi)問(wèn)題，一直是研究者和公眾關(guān)注的焦點(diǎn)問(wèn)題；而對(duì)于某些特殊的汞礦污染地區(qū)[5-6](如我國(guó)的貴州地區(qū))，普通的膳食消費(fèi) (如大米等) 是人體汞攝入的主要途徑。大連是中國(guó)北方典型的沿海城市，擁有550萬(wàn)人口，據(jù)2011年漁業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒統(tǒng)計(jì)每年出產(chǎn)海產(chǎn)品約200萬(wàn) t[7]，居民水產(chǎn)品食用量較大，為了解大連市區(qū)普通居民的汞暴露風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題，本研究對(duì)大連市區(qū)普通人群的汞暴露狀況進(jìn)行了全面的調(diào)查，通過(guò)分析不同種類膳食中的汞含量，研究各類膳食對(duì)大連市區(qū)人群汞膳食暴露的貢獻(xiàn)，確定大連市區(qū)普通人群汞暴露的主要途徑。本研究結(jié)果為了解沿海地區(qū)普通人群的汞暴露情況提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和研究基礎(chǔ)，為普通居民的汞暴露評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)控制提供參考數(shù)據(jù)。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 樣品的收集與調(diào)查

頭發(fā)樣品收集及膳食情況調(diào)查以大連市區(qū)普通居民為調(diào)查對(duì)象，于2011年8月至11月隨機(jī)對(duì)174名健康志愿者進(jìn)行了調(diào)查，調(diào)查內(nèi)容包括性別、年齡、身高、體重及水產(chǎn)品攝入量等，被調(diào)查者在調(diào)查人員的指導(dǎo)下自愿如實(shí)地填寫調(diào)查問(wèn)卷，頭發(fā)樣本的收集隨問(wèn)卷調(diào)查一起進(jìn)行，由被調(diào)查者在完成調(diào)查問(wèn)卷后自愿提供。頭發(fā)樣品的采集及保存方法按美國(guó)EPA-7473規(guī)定的方法進(jìn)行：用清潔的不銹鋼剪刀在調(diào)查對(duì)象的后枕部距頭皮2.5 cm之內(nèi)的部分剪下(1～2) g頭發(fā)作為分析樣品，裝入紙封袋，帶回實(shí)驗(yàn)室，保存于4 ℃冰箱中，待測(cè)。

膳食樣品于2011年8月至11月在當(dāng)?shù)氐氖称泛秃ｕr市場(chǎng)中隨機(jī)購(gòu)買獲得。采集市場(chǎng)上常見食物樣品，包括12種糧食、13種蔬菜和20種水產(chǎn)品，樣品采集后裝入干凈的聚乙烯袋中冷凍保存(-20 ℃)，待測(cè)。

1.2 汞的化學(xué)分析及質(zhì)量控制

樣品前處理：收集到的頭發(fā)樣品先用中性洗發(fā)水沖洗，再用自來(lái)水沖洗干凈，然后用蒸餾水沖洗三次，置于陰涼通風(fēng)處風(fēng)干，用不銹鋼剪刀剪成(1～3) mm，備用；收集到的魚類等食物樣品常溫解凍，稱量體重，測(cè)量體長(zhǎng)，然后用不銹鋼解剖刀、解剖剪、鑷子等解剖，除去魚鱗、鰓、魚骨等，用水沖洗干凈，取其可食用部分，用超純水沖洗干凈，待表面水晾干，放入勻漿機(jī)，勻漿備用；收集到谷類蔬菜等食物樣品用勻漿機(jī)磨碎，過(guò)150目篩，備用。

總汞的測(cè)定采用微波消解-原子熒光光譜法(GB/T5009.17-2003)，準(zhǔn)確稱取一定量的樣品，加入5 mL HNO3和1 mL H2O2，放入微波消解儀(Milestone，USA)上消解，用AFS-8230雙道原子熒光光度計(jì)(北京吉天儀器有限公司)進(jìn)行測(cè)定，每個(gè)樣品重復(fù)測(cè)定三次。甲基汞的測(cè)定采用液相色譜-原子熒光光譜法，準(zhǔn)確稱取一定量的樣品，加入5 mL (10%HCl+1%硫脲+0.15%KCl)混合液進(jìn)行提取，取上清液進(jìn)行測(cè)定。每個(gè)樣品重復(fù)測(cè)定三次。

總汞和甲基汞的質(zhì)量控制采用標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)貽貝(SRM 2976，美國(guó)NIST)進(jìn)行，以確保分析樣品的精確性(平行測(cè)定6次，回收率分別為94.5%～105%，91%～100%；相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差RSD分別為3.5%，3.2%)。每10個(gè)樣品進(jìn)行一次標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)及空白樣品的測(cè)定，以確保測(cè)定樣品的精確性及系統(tǒng)處于無(wú)污染狀態(tài)。

1.3 人體汞攝入量估算

人體汞攝入量的估算 (estimated daily intake，EDI)一般采用世界衛(wèi)生組織與聯(lián)合國(guó)糧食農(nóng)業(yè)委員會(huì) (WHO/FAO) 推薦的每日可接受攝入量 (acceptable daily intake，ADIs) 或臨時(shí)性每日可容許攝入量(provisional tolerable daily intakes，PTDIs)[8]，計(jì)算公式如1-1所示。

(1-1)

其中EDI：人體汞的攝入量，μg·kg-1·d-1； Ci：不同種類食物中的總汞濃度，μg·kg-1； Mi：不同種類膳食人體每日攝入量，g·d-1； BW：體重，kg。

對(duì)于不同種類水產(chǎn)品每日攝入量，采用膳食樣本中每日食用水產(chǎn)品總量的平均值與該種水產(chǎn)品在大連市場(chǎng)上占據(jù)的市場(chǎng)份額相乘而得，如公式1-2所示。大連市場(chǎng)不同種類水產(chǎn)品的市場(chǎng)份額根據(jù)《2011年中國(guó)漁業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒》[7]中各類水產(chǎn)品的產(chǎn)量等數(shù)據(jù)計(jì)算而得。

Mi=fi×M

(1-2)

其中fi：不同種類水產(chǎn)品的市場(chǎng)份額，%； M：調(diào)查樣本水產(chǎn)品每日攝入量，g·d-1。

1.4 數(shù)據(jù)分析

所有數(shù)據(jù)均采用SPSS17.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。利用非參數(shù)Kolmogorov-Smirnov檢驗(yàn)是否服從正態(tài)分布，采用非參數(shù)Mann-Whitney檢驗(yàn)變量間的差異性，利用Spearman相關(guān)系數(shù)檢驗(yàn)兩變量的相關(guān)性，分析過(guò)程中顯著性水平定為0.05 (p<0.05)。

2 結(jié)果(Results)

2.1 膳食樣品中的汞含量

本次調(diào)查共收集大連市區(qū)市場(chǎng)上常見的面粉、大米、糯米等12種谷物，胡蘿卜、芹菜、花菜等13種蔬菜，黃花魚、鯽魚、蜆子等21種水產(chǎn)品。谷物、蔬菜中總汞含量分析結(jié)果見表1，水產(chǎn)品中總汞和甲基汞的測(cè)定結(jié)果見表2。

由表1可知，大連市區(qū)市場(chǎng)上常見的谷物樣品總汞含量平均值為2.21 μg·kg-1，范圍為0.05～11.95 μg·kg-1；蔬菜樣品總汞含量平均值為0.96 μg·kg-1，范圍為0.05～4.36 μg·kg-1，谷物、蔬菜樣品總汞含量測(cè)定結(jié)果均低于我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(GB 2762-2005)規(guī)定的總汞含量限值(谷物20 μg·kg-1，蔬菜10 μg·kg-1)。由表2可知，水產(chǎn)品總汞含量為15.32 μg·kg-1，范圍為1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量為8.05 μg·kg-1，范圍為1.79～40.33 μg·kg-1。

表1 大連市區(qū)常見谷物、蔬菜的汞含量Table 1 Mercury levels in cereals and vegetables collected from Dalian markets

注：表中數(shù)量指采集的份數(shù)；*為測(cè)定結(jié)果低于檢出限，取檢出限數(shù)值的1/2。

Note: Number refers to the samples collected；* indicates result below detection limit, expressed as 1/2 detection limit.

表2 大連市區(qū)常見水產(chǎn)品的汞含量Table 2 Mercury levels in aquatic products collected from Dalian markets

注：- 無(wú)；* 數(shù)據(jù)來(lái)自《2011年中國(guó)漁業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒》。

Note: - Data Not Available; * Data from《Chinese fisheries statistical yearbook, 2011》.

水產(chǎn)品中總汞及甲基汞經(jīng)非參數(shù)檢驗(yàn)(Kolmogorov-Smirnov)，均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布(THg：p=0.381；MeHg：p=0.406)，對(duì)水產(chǎn)品按類別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，其中海水魚類、淡水魚類、貝類、軟體類(以墨魚為代表)、蝦、海參的汞含量如圖1所示。

對(duì)水產(chǎn)品中的甲基汞和總汞的濃度關(guān)系分析發(fā)現(xiàn)，二者之間呈良好的線性關(guān)系，如圖2所示，在水產(chǎn)品中甲基汞占總汞濃度的比例約為68%(平均值)。

圖1 不同種類水產(chǎn)品中汞含量的比較Fig. 1 The comparison of mercury concentration in different aquatic products

2.2 人體每日膳食汞的攝入量

本次調(diào)查共收集調(diào)查問(wèn)卷174份，調(diào)查人群平均年齡為26.0(17～74)歲，平均體重59.90(41～90) kg，平均水產(chǎn)品食用量為104.43 g·d-1。根據(jù)人體汞的攝入量計(jì)算公式1-1及《2002年中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與健康狀況調(diào)查報(bào)告》[9]中大連市區(qū)有關(guān)不同種類膳食每日的攝入量，計(jì)算得到人體每日膳食汞的攝入量，結(jié)果見表3。大連市區(qū)普通居民單位體重的汞攝入量為0.043 μg·(kg·d)-1，其中通過(guò)水產(chǎn)品消費(fèi)攝入的汞量約占汞攝入總量的63.6%。

圖2 水產(chǎn)品中甲基汞與總汞的關(guān)系圖Fig. 2 The relationship of methyl mercury and total mercury in aquatic products

表3 來(lái)自不同膳食消費(fèi)的人體汞攝入量Table 3 Mercury intake through different food items

注：a-本研究；b-來(lái)自《2002年中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與健康狀況調(diào)查報(bào)告》。

Note: a-Results of this study; b-Data from《Nutrition and health survey report of Chinese residents, 2002》

2.3 頭發(fā)樣品中的汞含量

對(duì)收集到的頭發(fā)樣品進(jìn)行了汞含量的測(cè)定，得到了174份頭發(fā)樣品的總汞濃度和63份頭發(fā)樣品的甲基汞濃度(部分頭發(fā)樣品量較少，所以未獲得甲基汞的濃度)。對(duì)頭發(fā)樣品中的總汞及甲基汞含量進(jìn)行頻率分布分析，結(jié)果分別見圖3和圖4。對(duì)頭發(fā)樣品中的總汞及甲基汞濃度進(jìn)行獨(dú)立樣本非參數(shù)檢驗(yàn)(Kolmogorov-Smirnov Z)可知，頭發(fā)總汞及甲基汞濃度均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布(THg：p=0.735；MeHg：p=0.972)。其中，總汞濃度的幾何均值為0.46 μg·g-1(范圍為0.04～6.62 μg·g-1)，甲基汞濃度的幾何均值為0.28 μg·g-1(范圍為0.03～1.16 μg·g-1)。

1.用于治療缺鐵性貧血的常用藥物硫酸亞鐵片，常被制成包衣片，是為了________________________________。

圖3 頭發(fā)樣品中總汞含量的頻率分布圖Fig. 3 Frequency distribution of total mercury in hair

圖4 頭發(fā)樣品中甲基汞含量的頻率分布圖Fig. 4 Frequency distribution of methylmercury in hair

對(duì)不同性別頭發(fā)樣品的汞含量分別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)的結(jié)果如圖5所示，其中女性頭發(fā)的總汞濃度為(0.45±0.33) μg·g-1，男性為(0.47±0.71) μg·g-1。女性頭發(fā)的甲基汞濃度為(0.25±0.22) μg·g-1，男性為(0.30±0.15) μg·g-1。

對(duì)頭發(fā)甲基汞與總汞濃度進(jìn)行檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，二者顯著相關(guān)(spearman相關(guān)系數(shù)r=0.943，p=0.000)，總汞與甲基汞的濃度關(guān)系圖如圖6所示，居民頭發(fā)甲基汞濃度占總汞濃度的比例約為77.2% (31.6%～99.1%)。

圖5 大連地區(qū)居民的發(fā)汞濃度(不同性別)注：箱式圖中線分別表示5%、25%、50%、75%、95%百分位數(shù)Fig. 5 Hair mercury concentration of male and female residents in DaliaNote: The lines of boxplot represent 5%、25%、50%、75%、95% percentiles, respectively.

圖6 大連市民頭發(fā)甲基汞與頭發(fā)總汞的關(guān)系圖Fig. 6 Relationship between hair methyl mercury and total mercury of residents in Dalian

3 討論(Discussion)

3.1 膳食汞含量水平

由各類膳食汞含量測(cè)定結(jié)果可知，汞含量水平大小順序?yàn)椋核a(chǎn)品類>谷物類>蔬菜類，這可能與汞在環(huán)境中的富集及樣品的生長(zhǎng)周期有關(guān)，蔬菜類較谷物類食物生長(zhǎng)周期短，對(duì)汞的富集較少,所以含量相對(duì)較低，而水產(chǎn)品類相對(duì)來(lái)說(shuō)處于較高級(jí)別的食物鏈中，對(duì)汞的富集作用更顯著，因此汞含量水平也相對(duì)較高。

谷物、蔬菜等處于食物鏈較底端，對(duì)汞的富集主要通過(guò)土壤，國(guó)內(nèi)大量研究已表明在普通的非汞污染嚴(yán)重地區(qū)其汞含量水平一般較低，谷物汞含量1.2～19 μg·kg-1[10-11]，蔬菜為2.2～5.8 μg·kg-1[11-12]，這與本研究測(cè)定結(jié)果基本一致，汞含量均處于較低的水平，且這類食物中汞一般主要以無(wú)機(jī)汞形式存在，因此本研究中未對(duì)谷物、蔬菜進(jìn)行甲基汞的分析。

由表2可知，大連市區(qū)市場(chǎng)上常見的水產(chǎn)品總汞含量為15.32 μg·kg-1，范圍為1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量為8.05 μg·kg-1，范圍為1.79～40.33 μg·kg-1，水產(chǎn)品中甲基汞含量低于我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(非肉食性魚0.5 mg·kg-1，肉食性魚1.0 mg·kg-1，GB 2762-2005)、美國(guó)食品與藥物管理局(1.0 mg·kg-1，USFDA，2001)及美國(guó)EPA(0.3 mg·kg-1，USEPA，2001)規(guī)定的甲基汞含量限值。水產(chǎn)品中的汞含量的順序依次為：海洋魚類>淡水魚類>貝類。Wang等人[13]的研究也表明，海洋魚類汞含量(MeHg：64.4±28.5 ng·g-1)要明顯高于淡水魚類汞含量(40.3±26.0 ng·g-1)，這可能與海洋魚類較淡水魚類生長(zhǎng)周期長(zhǎng)，汞在海洋環(huán)境中的含量可能比淡水環(huán)境中相對(duì)較高有關(guān)。

3.2 沿海普通人群膳食汞攝入的主要來(lái)源

3.3 發(fā)汞水平及相關(guān)因素分析

大連市區(qū)居民頭發(fā)樣品中總汞濃度的幾何均值為0.46 μg·g-1(范圍為0.04～6.62 μg·g-1)，其中甲基汞濃度的幾何均值為0.28 μg·g-1(范圍為0.03～1.16 μg·g-1)。與美國(guó)EPA人體發(fā)汞參考劑量1 μg·g-1相比，本研究中收集到的174份頭發(fā)樣品中，其中有8份的總汞濃度大于1 μg·g-1，超出比例為4.6%。

將本研究結(jié)果，即大連市區(qū)居民發(fā)汞含量，與國(guó)內(nèi)外其他相關(guān)的研究進(jìn)行比較(如表4所示)發(fā)現(xiàn)，大連市區(qū)居民的發(fā)汞略高于國(guó)內(nèi)一些內(nèi)陸地區(qū)，低于國(guó)內(nèi)多數(shù)沿海地區(qū)。這可能是由于大連地區(qū)水產(chǎn)品食用量比國(guó)內(nèi)內(nèi)陸地區(qū)相對(duì)較多的緣故，同時(shí)相比于國(guó)內(nèi)其他沿海地區(qū)來(lái)說(shuō)，水產(chǎn)品中汞的濃度可能略微偏低的緣故。對(duì)比國(guó)外的研究發(fā)現(xiàn)，大連市區(qū)發(fā)汞濃度明顯低于韓國(guó)、日本、西班牙、伊朗等國(guó)家，同美國(guó)、哈薩克斯坦、加拿大等國(guó)家的居民發(fā)汞水平相差不大，這可能與不同國(guó)家與地區(qū)汞的環(huán)境本底值、居民飲食習(xí)慣、食用水產(chǎn)品種類等因素有關(guān)。

本研究中大連市區(qū)居民頭發(fā)樣品中甲基汞濃度占總汞濃度的比例約為77.2% (31.6%～99.1%)，比我國(guó)汞污染地區(qū)如松花江59.3% (13.6%～98.8%)[18]、貴州44.0% (17.5%～66.9%)[18]地區(qū)要低，與貴州的非汞礦區(qū)的83.1% (72.9%～95.3%)[22]相比差別不大。

表4 不同地區(qū)居民汞暴露情況Table 4 The mercury exposure of residents in different area

影響普通居民體內(nèi)汞濃度的因素有性別、年齡、身高、體重、水產(chǎn)品食用量等。其中，性別對(duì)人群汞含量的影響，目前的研究結(jié)果尚無(wú)定論，如Hsiao[25]的研究表明女性發(fā)汞顯著低于男性發(fā)汞濃度，但也有研究發(fā)現(xiàn)不同性別之間的發(fā)汞濃度沒(méi)有顯著性差異，如Li等[21]對(duì)長(zhǎng)春的發(fā)汞含量與性別關(guān)系的研究結(jié)果表明被調(diào)查地區(qū)不同性別居民發(fā)汞含量沒(méi)有顯著性差異(p>0.05)。本研究中，經(jīng)非參數(shù)Mann-Whitney檢驗(yàn)，男女頭發(fā)總汞濃度和甲基汞濃度均無(wú)顯著性差異 (p=0.722，p=0.469)。

對(duì)其他可能影響發(fā)汞濃度水平的因素(如年齡、身高、體重及水產(chǎn)品消費(fèi)情況等)進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，大連地區(qū)居民的發(fā)汞濃度(總汞和甲基汞)與身高、體重?zé)o顯著相關(guān)性，與年齡、水產(chǎn)品消費(fèi)量呈正相關(guān)(與年齡相關(guān)性系數(shù)為r=0.168，顯著性水平p=0.026；與水產(chǎn)品消費(fèi)量的相關(guān)性系數(shù)為r=0.173，顯著性水平p=0.035)。本研究結(jié)果與Lee[23]和Dickman[29]等人研究結(jié)果基本是一致的，但本研究中相關(guān)性相對(duì)較弱，這可能與不同地域居民的飲食習(xí)慣及水產(chǎn)品的消費(fèi)種類等有關(guān)。Lee等[23]對(duì)韓國(guó)首爾居民發(fā)汞研究發(fā)現(xiàn)，男性發(fā)汞濃度在不同的年齡段有顯著的不同(p<0.01)，且年齡大于40歲人群的發(fā)汞濃度最高。Dickman等[29]早期對(duì)香港男性居民的調(diào)查顯示，每周食用魚類4次及以上的居民頭發(fā)汞濃度的平均值為4.07 μg·g-1，食用4次以下的為2.56 μg·g-1，從不食用的為1.21 μg·g-1。

綜上，通過(guò)大連市區(qū)人群膳食消費(fèi)情況及人群基本特征的調(diào)查，以及大連市場(chǎng)常見的膳食樣品與人群頭發(fā)汞濃度的測(cè)定發(fā)現(xiàn)，大連市場(chǎng)上常見的谷物、蔬菜總汞含量分別為2.04 (0.05～11.95) μg·kg-1、0.96(0.05～4.36) μg·kg-1，水產(chǎn)品中總汞及甲基汞含量分別為15.32 (1.89～86.40) μg·kg-1、8.05(1.79～40.33) μg·kg-1，膳食樣品中汞含量均未超過(guò)國(guó)家食品安全標(biāo)準(zhǔn)，同國(guó)內(nèi)其他地區(qū)研究相比，大連市區(qū)膳食樣品中汞含量處于較低水平。經(jīng)估算，居民通過(guò)膳食攝入的汞為0.043 μg·kg-1·d-1，遠(yuǎn)低于美國(guó)EPA規(guī)定的甲基汞攝入?yún)⒖紕┝?RfD)0.10 μg·kg-1·d-1及世界衛(wèi)生組織與聯(lián)合國(guó)糧食農(nóng)業(yè)委員會(huì)(WHO/FAO)規(guī)定的總汞攝入可容許劑量0.23 μg·kg-1·d-1。不同膳食對(duì)人體汞攝入的貢獻(xiàn)不同，其中水產(chǎn)品對(duì)人體汞攝入的貢獻(xiàn)率達(dá)63.6%，水產(chǎn)品攝入是大連市區(qū)普通居民汞暴露的主要途徑。調(diào)查人群的頭發(fā)總汞和甲基汞的濃度分別為0.46±0.55 μg·g-1和0.28±0.19 μg·g-1，男女發(fā)汞濃度之間沒(méi)有顯著性差異。居民發(fā)汞濃度與年齡、水產(chǎn)品食用量呈正相關(guān)，與年齡、身高、體重等的相關(guān)性不顯著。與美國(guó)環(huán)境保護(hù)局規(guī)定的人體發(fā)汞風(fēng)險(xiǎn)參考劑量(1 μg·g-1)相對(duì)照，此次調(diào)查人群中約有4.6%的居民發(fā)汞濃度超出該標(biāo)準(zhǔn)限值，這表明大連市區(qū)普通居民可能面臨汞暴露的潛在風(fēng)險(xiǎn)。

致謝：感謝國(guó)家自然科學(xué)基金 (20947002) 對(duì)本研究的大力支持，感謝國(guó)家海洋監(jiān)測(cè)中心的幫助和支持。

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MercuryExposureforGeneralResidentsinDalianUrbanArea

Niu Xiaoli, SunQing, Guo Mei, Zhou Jiti, Zhang Ying*

Key Laboratory of Industrial and Environmental Engineering, School of Environmental Science and Technology, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China

15 May 2014accepted3 September 2014

To clarify the exposure level and dietary intake of mercury among general residents in Dalian, hair and food samples were collected, followed by mercury concentration analysis. Dietary consumption profile was investigated with questionnaires, covering the information of consumption amounts of aquatic products, age, sex, body height and weight, etc. Hair samples were provided by volunteers after filling the questionnaires. Food samples, including aquatic products, grains and vegetables, were randomly collected from local markets. Mercury concentrations of hair and food samples were measured with Atomic Fluorescence Spectrometer. The mean value of total mercury (THg) in aquatic products was 15.32(1.89～86.40) μg·kg-1, and the methyl mercury (MeHg) was 8.05(1.79～40.33) μg·kg-1. Total mercury levels in grain and vegetable were 2.04(0.05～11.95) μg·kg-1and 0.96(0.05～2.74) μg·kg-1, respectively. Total mercury concentration in collected hair samples was (0.46±0.55) μg·g-1, while MeHg was (0.28± 0.19) μg·g-1. Daily mercury intake was estimated to be 0.043 μg·(kg·d)-1, where the consumption of aquatic products contributed to 63.6% of dietary mercury intake. Hair mercury levels were correlated with aquatic product consumption and age, but not corrected with body height and weight. There were 4.6% of population investigated with hair mercury concentrations higher than 1 μg·g-1by USEPA regulation, which indicated that even general residents in Dalian may confront the potential risk of mercury exposure. This study provided the basic date for understanding the mercury exposure situation of the general residents in the coastal area of China.

mercury exposure; hair mercury level; food consumption; Dalian

國(guó)家自然科學(xué)基金(20947002)

牛小麗(1984-)，女，碩士，研究方向?yàn)榄h(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，E-mail: niuxiaoli1212@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: yzhang@dlut.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140515018

2014-05-15錄用日期：2014-09-03

1673-5897(2014)5-940-10

： X171.5

： A

張瑛(1972—)，女，博士，副教授，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及生態(tài)毒理學(xué)。

牛小麗, 孫青，郭梅，等. 大連市區(qū)普通居民的汞暴露風(fēng)險(xiǎn)研究[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2014, 9(5): 940-949

Niu X L, Sun Q, Guo M, et al. Mercury exposure for general residents in Dalian urban area [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 940-949 (in Chinese)