廉梅花，孫麗娜，王 輝，李登宇，關(guān) 雪

1. 沈陽(yáng)大學(xué)區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽(yáng) 110044 2. 東北大學(xué)資源與土木工程學(xué)院，沈陽(yáng) 110004

沈陽(yáng)細(xì)河流域土壤和作物中汞的潛在生態(tài)危害及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

廉梅花1,2，孫麗娜1, *，王 輝1，李登宇1，關(guān) 雪1

1. 沈陽(yáng)大學(xué)區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽(yáng) 110044 2. 東北大學(xué)資源與土木工程學(xué)院，沈陽(yáng) 110004

為研究沈陽(yáng)市細(xì)河流域土壤汞(Hg)的污染和健康風(fēng)險(xiǎn)狀況，對(duì)該區(qū)土壤和農(nóng)作物中Hg的含量和分布進(jìn)行了調(diào)查和分析。采用Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)土壤Hg的污染狀況，并利用健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)Hg通過不同暴露途徑所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)作出評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明，細(xì)河流域土壤Hg的潛在生態(tài)危害相對(duì)較大，其中43.21%樣品處于中等危害程度，26.62%屬于強(qiáng)及以上風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型計(jì)算表明，人體經(jīng)食物攝取是土壤Hg暴露的主要途徑，Hg日平均暴露劑量依次為食物攝取>呼吸暴露>皮膚暴露；成人和兒童的非致癌危害指數(shù)分別為0.315和0.713，均低于風(fēng)險(xiǎn)閾值1，表明Hg不會(huì)對(duì)人體造成健康危害。

沈 陽(yáng)；細(xì) 河；汞；潛在生態(tài)危害；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

汞(Hg)，俗稱水銀，具有很強(qiáng)的毒性，是一種可以通過大氣進(jìn)行長(zhǎng)距離傳輸?shù)娜蛐晕廴疚铮瑸槿梭w非必需元素[1]。汞及其化合物的環(huán)境行為及其引發(fā)的生態(tài)環(huán)境和人類健康問題，一直受到人們的廣泛關(guān)注。我國(guó)是全球最大的汞的生產(chǎn)、使用和排放國(guó)，汞污染日益嚴(yán)重。近日出臺(tái)的“全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)”[2]顯示：全國(guó)土壤環(huán)境質(zhì)量堪憂，土壤和耕地總污染超標(biāo)率高達(dá)16.1%和19.4%；無機(jī)污染物超標(biāo)點(diǎn)位數(shù)占全部超標(biāo)點(diǎn)位的82.8%，并以重金屬污染為主；重金屬汞污染加重，全國(guó)汞污染點(diǎn)位超標(biāo)率為1.6%。汞由于其難降解、易富集的特征，使得其很容易在土壤中累積和在作物體內(nèi)富集，嚴(yán)重影響了作物的生長(zhǎng)和品質(zhì)，并可以通過飲食、皮膚暴露及呼吸等途徑進(jìn)入人體，使人體產(chǎn)生慢性中毒，對(duì)人類的生存和健康構(gòu)成威脅[3]。目前已有諸多關(guān)于土壤和作物中汞污染和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的報(bào)道，且大多集中于工業(yè)污染場(chǎng)地,環(huán)境介質(zhì)主要包括土壤、大氣污染物、農(nóng)產(chǎn)品以及飲用水等[4-8],但對(duì)污灌區(qū)土壤汞的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的相關(guān)研究則較少。

細(xì)河又名仙女河，發(fā)源于鐵西新區(qū)衛(wèi)工明渠南端，流向西南，流經(jīng)2個(gè)區(qū)(鐵西、于洪)、1個(gè)縣(遼中)、9個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)街道，全長(zhǎng)78.2 km。細(xì)河全部河體位于遼渾太沖積平原，該流域地勢(shì)平坦，呈北東高、西南低特征。細(xì)河作為沈陽(yáng)市的內(nèi)陸河，于1960年開始接納沈陽(yáng)市內(nèi)的部分工業(yè)污水和生活污水，如今的細(xì)河日接納各類污水50萬t，占沈陽(yáng)全市污水排放總量的40%；日接納的污染物總量約550 t，占全市污染物排放總量的60%～70%[9]。大量污水的排入，導(dǎo)致細(xì)河水質(zhì)污染嚴(yán)重，已基本喪失了天然河流的基本生態(tài)功能。

本研究運(yùn)用地球化學(xué)和環(huán)境化學(xué)的原理與方法，系統(tǒng)地調(diào)查與研究細(xì)河流域土壤、農(nóng)作物中汞污染的地球化學(xué)特征；利用“潛在生態(tài)危害指數(shù)法”劃分汞潛在危害的程度，并運(yùn)用暴露評(píng)價(jià)模型和健康風(fēng)險(xiǎn)模型定量表征細(xì)河流域汞污染的暴露劑量和人體健康風(fēng)險(xiǎn)，旨在全面了解細(xì)河流域汞的污染特征，期望為該區(qū)汞污染的診斷、污染控制與修復(fù)提供參考。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 儀器與試劑

儀器： Milestone ETHOSⅠ全自動(dòng)微波消解儀(萊伯泰科公司)；AFS-2202E 原子熒光光度計(jì)(北京海光)。

試劑：HNO3(優(yōu)級(jí)純)；HCl(優(yōu)級(jí)純)；HClO4(優(yōu)級(jí)純)；HF(優(yōu)級(jí)純)；NaOH(分析純)；KBH4(硼氫化鉀)；CsCl(優(yōu)級(jí)純)；二次去離子水。

1.2 土壤和植物樣品采集

在細(xì)河流域400 km2范圍內(nèi)，按規(guī)則測(cè)網(wǎng)采集0～20 cm 表層土壤，采樣密度為每平方千米一件，按梅花布點(diǎn)等量采集5個(gè)子樣就地混合為1個(gè)樣品，共采集土壤樣品411件，其中包括5%的平行樣。同時(shí)在細(xì)河沿岸富官、土臺(tái)子、太平莊和潘家堡等地采集大宗農(nóng)作物樣品(如大米、大豆、茄子和黃瓜等蔬菜)69 個(gè)，采樣點(diǎn)位置見圖1。采集的土壤和植物樣品裝入密封袋帶回實(shí)驗(yàn)室，土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后除去砂礫和植物根系等雜物，用木棍將樣品壓碎，瑪瑙研缽研磨，過100 目尼龍篩后保存待測(cè)；植物樣品先經(jīng)自來水沖洗，再用去離子水沖洗2～3 遍，先在干燥箱中80～90℃烘20～30 min殺酶，然后在65℃繼續(xù)烘干至恒重，粉碎后裝入密封袋待測(cè)。

1.3 樣品分析

土壤樣品采用硝酸—?dú)浞帷呗人岱ㄏ?，原子熒光光度法?duì)土壤Hg進(jìn)行測(cè)定。植物樣品采用微波消解法，稱取0.2 g樣品放入50 mL干燥的消解管中，加入2 mL濃硝酸，靜置過夜，然后在全自動(dòng)微波消解儀中進(jìn)行消解，原子熒光光度法測(cè)植物中Hg的含量。實(shí)驗(yàn)前所有的器皿都用10%優(yōu)級(jí)純硝酸浸泡12 h，超純水洗滌3次。樣品的消煮過程中，空白、土壤國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)(GSS-3)和標(biāo)準(zhǔn)大米樣品(GSB-1，國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心)、平行樣及樣品加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)同時(shí)進(jìn)行，以確保消煮過程及測(cè)定方法的準(zhǔn)確度。不同類型平行樣品測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<10%，土壤和植物樣品的加標(biāo)回收率為85%～110%，平均為92%。

1.4 評(píng)價(jià)方法

1.4.1 土壤汞的潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)模型

采用單因子潛在生態(tài)危害指數(shù)(Er)法評(píng)價(jià)該地區(qū)汞污染及其危害程度。計(jì)算方法如下：

Cf=C表/Cn；Er=Tr×Cf

式中，Cf為重金屬汞的污染系數(shù)；C表為表層土壤中汞的實(shí)測(cè)含量；Cn為土壤背景參考值；Tr為汞的

圖1 土壤與植物采樣點(diǎn)分布圖Fig. 1 Distribution of sampling sites

毒性系數(shù)，毒性系數(shù)為40[10,11]。

單因子潛在生態(tài)危害共分5級(jí)，分別是Er<40時(shí)，危害程度為低；40≤Er<80時(shí)為中；80≤Er<160時(shí)為較重；160≤Er<320時(shí)為重，Er≥320時(shí)為嚴(yán)重。

1.4.2 汞的暴露評(píng)價(jià)模型

土壤中重金屬主要通過三種途徑進(jìn)入人體：一是通過食物攝入方式；二是通過呼吸直接攝入空氣中污染的土壤飛塵；三是人體皮膚暴露接觸，三種暴露途經(jīng)下的暴露評(píng)價(jià)模型如下：

(1)食物攝入Hg的暴露劑量模型

(2)呼吸吸入Hg的暴露劑量模型

(3)皮膚接觸Hg的暴露劑量模型

式中，CDIf、CDIi、CDIs 分別表示食物攝入、呼吸吸入和皮膚接觸的日慢性暴露劑量，mg·(kg·d)-1；CS表示土壤或農(nóng)產(chǎn)品中Hg的平均含量，mg·kg-1； IRf表示食物攝取速率，g·d-1； IRi表示吸入土壤飛塵的速率，mg·d-1； ED表示暴露時(shí)間，a； EF表示暴露頻率，d·a-1； BW表示受體體重，kg； AT表示平均暴露時(shí)間，a； CF表示變換因子，kg·mg-1； AF為皮膚粘著因子，mg·cm-2；SA為皮膚每天暴露的表面積，cm2·d-1；ABS表示皮膚的吸收因子。相關(guān)因子的取值[12-15]具體見表1。

1.4.3 汞的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)表征

汞是一種非致癌物質(zhì)，因此選用美國(guó)EPA提出的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型進(jìn)行表征[16,17]。非致癌風(fēng)險(xiǎn)是指暴露于某種污染因子的敏感人群受到除癌癥以外其他不良效應(yīng)的可能性，其風(fēng)險(xiǎn)的大小用危害指數(shù)和年健康風(fēng)險(xiǎn)來表示，通過各種可能暴露途徑和其相應(yīng)的參考劑量進(jìn)行確定。污染因子的非致癌風(fēng)險(xiǎn)數(shù)學(xué)模型用危害指數(shù)來評(píng)定，可表示為：

表1 暴露評(píng)價(jià)的參數(shù)取值Table 1 Exposure parameters of models

注：①成人體重為70 kg；②兒童體重為15 kg；③干重；④濕度，按7%換算干重[1]。

Note: ①The weight of adult was 70 kg；②The weight of children was 15 kg；③Dry weight；④Wet weight, 7% of dry weight.

HQ=CDI/RfD

式中，CDI為各暴露途徑的慢性日攝入量，mg·(kg·d)-1；RfD為日參考劑量mg·(kg·d)-1，參考劑量指使得暴露個(gè)人可以長(zhǎng)時(shí)間持續(xù)暴露在這個(gè)劑量水平而不受到危害的劑量，汞各暴露途徑下的主要參考劑量[6,18-21]為口頭攝入1×10-4mg·(kg·d)-1，呼吸攝入8.6×10-5mg·(kg·d)-1，皮膚接觸1.5×10-5mg·(kg·d)-1。計(jì)算結(jié)果若HQ≤1.0，表明人不會(huì)受到明顯的傷害；當(dāng)HQ>1.0，表明人體健康受危害的可能性很大。

汞的年健康風(fēng)險(xiǎn)(R)可表示為：R=(CDI×10-6)/(RfD×70)

其中：70—人群的平均壽命也即終生暴露時(shí)間，單位為a。一般認(rèn)為，非致癌物的年健康風(fēng)險(xiǎn)小于10-6，為人類可接受的風(fēng)險(xiǎn)水平。

2 結(jié) 果(Results)

2.1 細(xì)河流域土壤與植物中汞的污染特征

細(xì)河流域土壤及不同農(nóng)作物中Hg的含量見表2。由表2可知，土壤Hg的變化范圍為0.010～1.26 mg·kg-1，其中含量高于背景值的樣點(diǎn)數(shù)占總樣本數(shù)的比例為69.83%。土壤Hg平均值為0.10 mg·kg-1，是其土壤背景值的1.97倍，且平均值大于中值(0.07 mg·kg-1)，表明土壤Hg具有明顯的累積效應(yīng)。土壤Hg含量的變異系數(shù)較大，為62.41%，表明細(xì)河流域土壤中Hg的分布差異性較大，受人為活動(dòng)影響顯著。進(jìn)一步利用潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)模型中單因子潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)該地區(qū)的Hg污染程度。細(xì)河流域土壤Hg的潛在生態(tài)危害程度劃分詳見圖2，由圖2可知土壤Hg潛在危害程度為輕微的占30.17%，危害程度為中等的占43.21%，而危害程度為強(qiáng)及更嚴(yán)重的占26.62%，主要集中在上游仙女河附近的張士和翟家，以及下游距離河較遠(yuǎn)的太平莊和四方臺(tái)等幾個(gè)零星點(diǎn)位。因此可知細(xì)河流域絕大多數(shù)地區(qū)汞已存在潛在危害，綜其原因主要包括(1)細(xì)河上游張士等地毗鄰仙女河，此地曾承接沈陽(yáng)市鐵西區(qū)大量的工業(yè)廢水[22]，污灌導(dǎo)致土壤Hg含量較高；(2)滲透作用使得近岸淺層地下水污染，沿岸農(nóng)田汲取地下水灌溉導(dǎo)致上游乃至局部流域土壤汞含量較高甚至超標(biāo)[23]；(3)上游部分近郊地區(qū)堆放了大量來自市內(nèi)的生活垃圾和固體廢棄物；(4)太平莊一帶農(nóng)戶曾長(zhǎng)期施用大量的農(nóng)家肥也是土壤汞含量較高的原因之一[24]。

表2 土壤及植物樣品中的汞含量分布Table 2 Contents of Hg in soils and plants

注：a 細(xì)河流域土壤背景值，b食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn) (GB 2762-2005)。

Note: a Background value of soil in Xi River watershed, b Maximum levels of contaminants in food (GB 2762-2005).

圖2 細(xì)河流域土壤Hg潛在生態(tài)危害分級(jí)圖Fig. 2 Potential risk index of soil Hg in Xi River watershed

植物樣品中雖只有葉類蔬菜中Hg含量均值超過食品中Hg限量標(biāo)準(zhǔn)，但除大米樣品外，其它三類植物樣品均有超標(biāo)，大豆、葉類蔬菜和籽類蔬菜的超標(biāo)率分別達(dá)33.3%、41.7%和16.7%，均為不安全級(jí)。

2.2 土壤重金屬汞的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

根據(jù)細(xì)河流域土壤樣品中Hg濃度的平均值，應(yīng)用健康風(fēng)險(xiǎn)模型評(píng)價(jià)Hg通過食物攝入、人體呼吸及皮膚暴露三個(gè)途徑引起的健康風(fēng)險(xiǎn)。由于Hg是無致癌風(fēng)險(xiǎn)的有閾化合物質(zhì)，因此選用非致癌風(fēng)險(xiǎn)模型進(jìn)行評(píng)價(jià)。Hg在不同暴露途經(jīng)下成人和兒童的暴露劑量、風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和年健康風(fēng)險(xiǎn)詳見表3。

由表3可以看出，成人和兒童在三種暴露途徑下，食物攝入的日暴露劑量最大，其次是呼吸攝入，皮膚暴露的劑量最小，與食物攝入的劑量相比小2～3個(gè)數(shù)量級(jí)。兒童在三種暴露途經(jīng)下的日暴露劑量均大于成人，其總暴露劑量是成人的1.91倍。其次，土壤Hg引起的成人與兒童的總危害指數(shù)HQ均小于 1，表明對(duì)人體基本不會(huì)造成傷害，但兒童危害指數(shù)是成人的2.26倍，因此兒童比成人更易受到土壤Hg的影響。汞對(duì)成人和兒童的年健康風(fēng)險(xiǎn)分別為4.503×10-9和1.019×10-8，二者均小于10-6，表明汞引起的風(fēng)險(xiǎn)處于人類可接受的風(fēng)險(xiǎn)水平。

3 討 論(Discussion)

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)需要綜合多方面的信息與數(shù)據(jù)，如污染物遷移暴露特定途徑、污染物毒理效應(yīng)、人群行為方式等，眾多復(fù)雜因素使風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估過程存在較多的不確定性[25]。

本研究采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法，綜合參考全國(guó)食物消費(fèi)量、遼寧省膳食結(jié)構(gòu)以及當(dāng)?shù)厝巳旱氖澄锵M(fèi)方式等因素，在參數(shù)的選擇上參考了國(guó)外和國(guó)內(nèi)其它研究成果，因地域及人群差異等因素不可避免會(huì)給評(píng)價(jià)結(jié)果增加不確定性。此外，食物攝入的暴露途徑不僅局限于本文所選大米、大豆及幾種蔬菜，還應(yīng)包括其它食物如肉類，蛋類、奶類等的食物攝入，因此暴露劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)的計(jì)算結(jié)果比實(shí)際結(jié)果偏小。

表3 不同暴露途徑下成人與兒童汞健康風(fēng)險(xiǎn)Table 3 Health risk of Hg of adults and children in different exposure ways

在呼吸吸入和皮膚暴露的計(jì)算中，研究中一方面只考慮了汞在地表土壤中的濃度，卻忽略了土壤灰塵在單位地表的負(fù)荷量，而后者也是影響灰塵污染物環(huán)境行為和健康風(fēng)險(xiǎn)的重要因素[26]。美國(guó) EPA 提出的大氣污染排放因子同時(shí)將路面灰塵負(fù)荷作為影響污染物排放的重要因素，并定量表示了在包括車流量、車型、重量、行駛路程等交通行為擾動(dòng)下地表灰塵的起塵量[27]，此外EPA已將污染土壤在置換過程中由于大量交通行為所引發(fā)的土壤顆粒起塵量用于評(píng)價(jià)戶外人員和居民對(duì)土壤污染的健康風(fēng)險(xiǎn)?？紤]到灰塵與土壤顆粒物在濕度、粘合性等方面的差異，其再懸浮的強(qiáng)度和頻率要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于土壤顆粒，因而起塵量更大，而且由于土壤污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要考慮土壤顆粒隨風(fēng)力侵蝕而揚(yáng)起的部分，并沒有考慮由于交通等其他外力擾動(dòng)帶來的揚(yáng)塵污染。此外，中國(guó)是世界上最大的煤炭消費(fèi)國(guó)，燃煤行業(yè)占國(guó)內(nèi)能源生產(chǎn)總量的75%，且與其它國(guó)家相比，我國(guó)煤炭高汞低鹵，技術(shù)裝備水平參差不齊，因此燃煤行業(yè)已成為我國(guó)最大的汞排放源，占中國(guó)大氣汞排放總量的 50% 以上[28]。燃煤過程中，高溫條件下汞具有極強(qiáng)的揮發(fā)性，汞幾乎全部以氣態(tài)形式進(jìn)入煙氣而被排放到大氣中，尤其在東北冬季取暖期，煤炭燃燒過程中相當(dāng)部分汞隨飛灰顆粒排放并很快沉降在釋放源附近的土壤或沉積物上，這對(duì)當(dāng)?shù)赝寥拦廴镜呢暙I(xiàn)不可忽略[29]。此外，煤炭燃燒過程中釋放的顆粒態(tài)汞主要富集在細(xì)粒子中，易被人直接吸入呼吸道內(nèi)而危害人體健康[30]。因此，本次研究可能低估了土壤和灰塵污染物吸入途徑的暴露量和健康風(fēng)險(xiǎn)。

暴露量計(jì)算過程中通常是直接將土壤和農(nóng)產(chǎn)品污染物的含量作為計(jì)算暴露劑量的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，并未考慮到污染物進(jìn)入人體后的吸收比率這一因素。因?yàn)椴煌螒B(tài)的汞進(jìn)入人體后的吸收率不同，無機(jī)汞進(jìn)入人體后只有少部分會(huì)通過腸胃被吸收，大約只有7%～8%；而通過呼吸進(jìn)入肺部的大氣汞，其吸收率達(dá)80%[1]。因此在計(jì)算危害指數(shù)時(shí)往往會(huì)出現(xiàn)風(fēng)險(xiǎn)高估的情況。

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中參考劑量的數(shù)據(jù)來源于美國(guó)環(huán)保局和世界糧農(nóng)及衛(wèi)生組織提供的資料，由于地域差異和人體體格的不同，必會(huì)給健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果帶來偏差?？梢哉f健康風(fēng)險(xiǎn)的不確定性是普遍存在的，要減少其不確定性，還需要在今后的工作中考慮的更全面，收集更多相關(guān)的數(shù)據(jù)和資料進(jìn)行研究。但是不確定性的存在并不意味著風(fēng)險(xiǎn)估算無效，評(píng)價(jià)的結(jié)果對(duì)細(xì)河流域風(fēng)險(xiǎn)管理和決策仍有一定的參考價(jià)值及指導(dǎo)意義。

綜上所述，盡管細(xì)河流域部分地區(qū)土壤Hg的潛在生態(tài)危害相對(duì)較大，但通過食物攝入等暴露途徑的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明Hg不會(huì)對(duì)沿岸居民構(gòu)成健康危害。鑒于土壤Hg污染具有持久性和累積性，因此，應(yīng)針對(duì)細(xì)河流域Hg的分布和富集特點(diǎn)，開展該流域高污染地區(qū)的環(huán)境調(diào)查，制定詳細(xì)的污染防治措施，嚴(yán)格控制工業(yè)特征污染物排放，將環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)降至最低，確保當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康。

[1] 馮新斌, 仇廣樂, 王少鋒, 等. 我國(guó)汞礦區(qū)人群的無機(jī)汞及甲基汞暴露途徑與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 地球化學(xué), 2013, 42(3): 205-211

Feng X B, Qiu G L, Wang S F, et al. Risk assessments and exposure pathways of inorganic mercury and methylmercury to populations from mercury mining regions in China [J]. Geochimica, 2013, 42(3): 205-211 (in Chinese)

[2] 環(huán)保部, 國(guó)土部.全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)[EB/OL]. 2014-04-18. http://www.mlr.gov.cn/xwdt/mtsy/zgzfw/201404/t20140418_1313092.htm

[3] 秦普豐, 劉 麗, 侯 紅, 等. 工業(yè)城市不同功能區(qū)土壤和蔬菜中重金屬污染及其健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2010, 19(7): 1668-1674

Qin P F, Liu L, Hou H, et al. The pollution and health risk assessment of heavy metals in soils and vegetables from different function areas in industrial city [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2010, 19(7): 1668-1674 (in Chinese)

[4] Wang H Y, Arne O. Stuanes. Heavy metal pollution in air-water-soil-plant system of Zhuzhou City, Hunan Province, China [J]. Water, Air, and Soil Pollution, 2003, 147(1-4): 79-107

[5] Kachenko A G, Singh B. Heavy metals contamination in vegetables grown in urban and metal smelter contaminated sites in Australia [J]. Water, Air and Soil Pollution, 2006, 169(1-4): 101-123

[6] 王蘭化, 李明明, 張 鶯, 等. 華北地區(qū)某蔬菜基地土壤重金屬污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 地球?qū)W報(bào), 2014, 35(2): 191-196

Wang L H, Li M M, Zhang Y, et al. Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals in soil of a vegetable base in north China [J]. Acta Geoscientica Sinica, 2014, 35(2): 191-196 (in Chinese)

[7] 譚科艷, 陳燕芳, 湯奇峰, 等. 南方某工業(yè)區(qū)周邊土壤和蔬菜中鉛的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 地球?qū)W報(bào), 2012, 33(5): 801-806

Tan K Y, Chen Y F, Tang Q F, et al. The evaluation of health risks in soils and vegetables around an industrial area in south China [J]. Acta Geoscientica Sinica, 2012, 33(5): 801-806 (in Chinese)

[8] 鄭 娜, 王起超, 鄭冬梅. 鋅冶煉廠周圍農(nóng)作物和蔬菜的汞污染及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2007, 26(2): 688-693

Zheng N, Wang Q C, Zheng D M. Mercury contamination of crops and vegetables around the zinc smelting plant [J]. Journal of Agro-Environment Science, 2007, 26(2): 688-693 (in Chinese)

[9] 孫麗娜, 廉梅花, 李馨昕, 等. 沈陽(yáng)市細(xì)河流域土壤重金屬的暴露評(píng)估[J]. 遼寧工程技術(shù)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2009, 28(5): 842-845

Sun L N, Lian M H, Li X X, et al. Exposure assessment on heavy metals in soil at Xihe watershed in Shenyang [J]. Journal of Liaoning Technical University(Natural Science), 2009, 28(5): 842-845 (in Chinese)

[10] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control: A sediment logical approach [J]. Water Research, 1980, 14( 8): 975-1001

[11] 黃先飛, 秦樊鑫, 胡繼偉, 等. 紅楓湖沉積物中重金屬污染特征與生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2008, 21(2) : 18-23

Huang X F, Qin F X, Hu J W, et al. Pollution characteristic and ecological risk assessment of heavy metals in superficial sediments of Hongfeng Lake [J]. Research of Environmental Sciences, 2008, 21(2): 18-23 (in Chinese)

[12] 李綏晶, 李 欣, 李 輝, 等. 遼寧省城鄉(xiāng)居民膳食營(yíng)養(yǎng)與健康狀況調(diào)查[J]. 中國(guó)公共衛(wèi)生, 2005, 21(11): 1308-1309

[13] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Analysis of total food intake and composition of individual’s diet based on USDA’s 1994-1996, 1998 continuing survey of food intakes by individuals (CSFII) [C]. Washington D C: National Center for Environmental Assessment, 2007

[14] JECFA. Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives [R]. Rome: 2010

[15] Chon H T, Lee J S. Heavy metal contamination and human risk assessment around some abandoned Au-Ag and base metal mine sites in Korea [D]. Seoul: School of Civil, Urban and Geosystem Engineering Seoul National University, 2004: 151-744

[16] 唐榮莉, 馬克明, 張育新, 等. 北京城市道路灰塵重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2012, 32(8): 2006-2015

Tang R L, Ma K M, Zhang Y X, et al. Health risk assessment of heavy metals of street dust in Beijing [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(8): 2006-2015 (in Chinese)

[17] 郭金停, 周 俊, 胡蓓蓓, 等. 天津城市公園灰塵重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)學(xué)雜志, 2014, 33(2): 415-420

Guo J T, Zhou J, Hu B B, et al. Health risk assessment on heavy metals in dust of urban parks in Tianjin [J]. Chinese Journal of Ecology, 2014, 33(2): 415-420 (in Chinese)

[18] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Exposure Factors Handbook [M]. Washington D C: Environmental Protection Agency Region, 1997

[19] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Risk Assessment Guidance for Superfund, volumeⅠ, Human Health Evaluation Manual [R]. Washington D C: Office of Emergency and Remedial Response, 1989

[20] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Supplemental Guidance for Developing Soil Screening Levels for Superfund Sites [M]. Washington D C: Environmental Protection Agency Region, 2002

[21] 王宗爽, 段小麗, 劉 平, 等. 環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中我國(guó)居民暴露參數(shù)探討[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2009, 22( 10) : 1164-1170

Wang Z S, Duan X L, Liu P, et al. Human exposure factors of Chinese people in environmental health risk Assessment [J]. Research of Environmental Sciences, 2009, 22(10): 1164-1170 (in Chinese)

[22] 臺(tái)培東, 李培軍, 孫鐵珩, 等. 沈陽(yáng)市排污明渠-細(xì)河CH4的排放[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2003, 23(1): 138-141

Tai P D, Li P J, Sun T H, et al. CH4emission from Xihe canal for drainage of municipal sewage in Shenyang City [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2003, 23(1): 138-141 (in Chinese)

[23] 王 鑫, 孫麗娜, 孫鐵珩, 等. 細(xì)河流域土壤中Hg、Cd、Pb和Zn含量的空間分布特征[J]. 遼寧工程技術(shù)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2009, 28(4): 633-636

Wang X, Sun L N, Sun T H, et al. Spatial distribution of Hg, Cd, Pb and Zn contents in the soil of Xihe watershed [J]. Journal of Liaoning Technical University (Natural Science), 2009, 28(4): 633-636 (in Chinese)

[24] Mantovi P, Bonazzi G, Maestri E, et al. Accumulation of Copper and Zinc from liquid manure in agricultural soils and crop plants [J]. Plant and Soil, 2003, 250(2): 249-257

[25] 曾光明, 鐘政林, 曾北危. 環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的不確定性問題[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 1998, 18(3): 252-255

Zeng G M, Zhong Z L, Zeng B W. Research of the uncertainty in environmental risk assessment [J]. China Environmental Science, 1998, 18(3): 252-255 (in Chinese)

[26] 常 靜, 劉 敏, 李先華, 等. 上海地表灰塵重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2009, 29(5): 548-554

Chang J, Liu M, Li X H, et al. Primary research on health risk assessment of heavy metals in road dust of Shanghai [J]. China Environmental Science, 2009, 29(5): 548-554 (in Chinese)

[27] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Emission Factor Documentation for AP-42 Section [R]. Washington DC: Emissions Factors and Policy Applications Center, 2006

[28] 孫陽(yáng)昭, 陳 楊, 藍(lán) 虹, 等. 中國(guó)汞污染的來源、成因及控制技術(shù)路徑分析[J]. 環(huán)境化學(xué), 2013, 32(6): 937-942

Sun Y Z, Chen Y, Lan H, et al. Study on pollution sources，cause of mercury pollution and its control technical roadmap in China [J]. Environmental Chemistry, 2013, 32(6): 937-942 (in Chinese)

[29] Wu Y, Wang S X, Street D G, et al. Trends in anthropogenic mercury emissions in China from 1995 to 2003 [J]. Environmental Science and Technology, 2006, 40: 5312-5318

[30] 鄭 偉, 馮新斌, 閆海魚. 貴陽(yáng)市一居民區(qū)大氣顆粒態(tài)汞的污染狀況[J]. 地球與環(huán)境, 2007, 35(2): 154-158

Zheng W, Feng X B, Yan H Y. Characteistics of total particulate mercury pollution in the atmosphere of a residential area in the city of GuiYang [J]. Earth and Eniveronment, 2007, 35(2): 154-158 (in Chinese)

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AssessmentofPotentialEcologicalandHealthRiskofMercuryinSoilsandPlantsalongXiRiverWatershedinShenyang

Lian Meihua1,2, Sun Lina1,*, Wang Hui1, Li Dengyu1, Guan Xue1

1. Key Laboratory of Regional Environment and Eco-Remediation, Ministry of Education, Shenyang University, Shenyang 110044, China 2. College of Resource Environment and Civil Engineering, Northeast University, Shenyang 110004, China

7 May 2014accepted7 June 2014

In order to assess the pollution and human health risk of soil Hg in Xi River watershed in Shenyang, total concentrations and distribution of Hg in soils and crops were investigated and analyzed. Potential ecological hazard of Hg in soils was assessed using Hakanson's potential risk index method. In addition, health risk assessment model was carried out to evaluate the human health risk by means of different exposure approaches. Results showed that the index of Hg pollution was undesirable in the investigated area. There was 43.21% of total sample reached moderately level and 26.62% reached heavily contaminated and even extremely contaminated level. Moreover, evaluation of human health risk demonstrated that the major exposure pathway of Hg was food ingestion. The amount of chronic daily average exposure was in order of food ingestion>inhalation>dermal uptake. Non-cancer hazard indexes of Hg were both below the threshold values for adult and children, which were 0.315 and 0.713 respectively. Results indicated that Hg did not cause harm to the local people in this area.

Shenyang; Xi River; Hg; potential ecological risk index; health risk assessment

國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(21037002)；973計(jì)劃項(xiàng)目(2014CB441106)；沈陽(yáng)市科技計(jì)劃項(xiàng)目(F14-133-9-00)

廉梅花(1983-)，女，博士研究生，研究方向?yàn)橥寥乐亟饘俚奈廴拘迯?fù)，E-mail: lymeihua1983@163.com

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: sln629@163.com

10.7524/AJE.1673-5897-20140507001

2014-05-07錄用日期：2014-06-07

1673-5897(2014)5-916-08

： X171.5

： A

孫麗娜(1960—)，女，博士后，教授，主要研究方向?yàn)橥嘶鷳B(tài)系統(tǒng)恢復(fù)技術(shù)與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，發(fā)表學(xué)術(shù)論文140余篇。

廉梅花, 孫麗娜, 李登宇, 等. 沈陽(yáng)細(xì)河流域土壤和作物中汞的潛在生態(tài)危害及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2014, 9(5): 916-923

Lian M H, Sun L N, Li D Y, et al. Assessment of potential ecological and health risk of mercury in soils and plants along Xi River watershed in Shenyang [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 916-923 (in Chinese)